2021, Vol. 42
2. 南京信息工程大学大气物理学院, 南京 210044;
3. 南方科技大学海洋科学与工程系, 深圳 518055;
4. 浙江省生态环境监测中心, 杭州 310012
, LI Li1 , WU Wei-chao1 , Lü Sheng1 , QIN Yang2 , ZHU Xin-ming1 , GAO Jin-hui3 , TANG Qian4 , XIA Zheng4
2. School of Atmospheric Physics, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China;
3. Department of Ocean Science and Engineering, Southern University of Science and Technology, Shenzhen 518055, China;
4. Zhejiang Eco-Environmental Monitoring Center, Hangzhou 310012, China
碳质气溶胶主要由有机碳(organic carbon, OC)、元素碳(elemental carbon, EC)和碳酸盐碳(carbonate carbon, CC)组成[1].OC和EC是气溶胶的重要组分部分[2], 在细颗粒物(PM2.5)和可吸入颗粒物(PM10)中质量浓度分别占到21% ~78%和10% ~43%, EC完全来自于一次排放, OC有直接从燃烧中排放的一次有机碳(POC), 也有通过气粒转化或一次组分老化得到的二次有机物(SOC)[3].碳质气溶胶通过辐射强迫对全球气候[4, 5]、大气能见度[6]和空气质量[7]等有着重要影响, 还会破坏人类呼吸和循环系统, 对人类健康产生严重危害[8, 9].
碳质气溶胶是我国主要的污染物之一[10], 长三角地区是我国三大区域中污染浓度最高和时间最长的地区之一[11].国内外研究者们对OC和EC已经做了大量的研究, 国内对OC和EC研究起步较晚, 早期多集中在京津冀、长三角和珠三角等地区[12~14], 污染侧重于日变化、季节和空间变化、SOC估算及来源分析等方面的研究[15~17].Yao等[18]研究了2015~2017年上海郊区碳质气溶胶的时间变化和来源, 发现OC和EC浓度逐年下降, 一次排放的碳质气溶胶是污染天的主要来源, 汽车尾气为上海碳质气溶胶的主要来源.云龙龙等[19]分析了无锡市PM2.5和TCA(total carbonaceous aerosol)的关系, 发现在霾天气下, 随着PM2.5浓度升高, TCA浓度占PM2.5比例降低, 由此推断出二次无机气溶胶离子的快速增长是造成污染的一个重要原因. 吴梦龙等[20]对南京地区碳质气溶胶分析发现, OC和EC主要存在细粒子中, 且细粒子中SOC污染在夏季最高, 说明夏季光照条件有利于光化学反应的发生.
新冠肺炎(COVID-19)期间, 居家隔离政策大大减少了污染物的排放[21], 特别是在中国, 有研究表明在全国封锁期间, 一些空气污染物浓度显著降低, 但京津冀地区颗粒物浓度居高不下[22], 全国大部分地区O3浓度升高[23, 24].在COVID-19期间交通源浓度和占比较之前有所下降, 燃煤源和工业源的占比显著增加[25].作为长三角中心地区的嘉兴, 毗邻上海、苏州和杭州, 机动车保有量已达到170万辆, 电力、原煤、液化石油气、柴油和汽油等能源消耗高, 其中煤炭约为1775万t, 占比高达16.4%.由于春节和新冠肺炎的影响, 污染物存在大量的减排, 因此, 研究疫情及春节前后气溶胶化学组分的变化, 可以了解人为源排放对大气污染的影响.到目前为止, 学者们已经开展了很多关于疫情期间的研究, 然而对嘉兴地区还没有该方向的研究.本研究主要分析了嘉兴2018年冬季和2019年冬季以及在疫情前、春节和居家隔离期间碳质气溶胶的变化特征, 此外利用CWT方法分析了嘉兴地区污染潜在源区, 以期为管理部门空气污染的防治提供宝贵的经验和科学依据.
1 材料与方法 1.1 观测地点观测点位于浙江省嘉兴市嘉善县善西超级站(30.82°N, 120.87°E), 站点位于长三角中东部地区, 浙江东北部(图 1). 采样点距地面约10 m, 周围1 km范围内没有明显污染源, 有大面积农田和少量住宅, 东北方向有河流. 采样时间为2018年12月至2019年2月和2019年12月至2020年3月2日, 24 h在线连续监测.气象数据包含气温、湿度、风速和风向.
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图 1 嘉兴市嘉善善西超级站观测点位示意 Fig. 1 Location of observation site of Shanxi Super Station in Jiashan County of Jiaxing City |
Sunset OCEC分析仪采用美国职业安全与卫生研究所(National Institute for Occupational Safety and Health, NIOSH)认可的热学/光学方法测定分析收集在石英滤膜上的OC和EC.采样流量为8 L ·min-1, 采样周期40 min, 分析时间20 min.按照程序设定的时间启动采样泵收集样品, 然后通入纯氦载气, 按照温度梯度进行升温, 首次升温到840℃, 将样品膜上的OC进行分解, 在二氧化锰氧化剂作用下, 氧化成二氧化碳, 在非色散红外检测器(nondispersive infrared defector, NDIR)处进行定量; 石英炉第二次升温到870℃, 然后仪器将载气更换为氦气和氧气混合气, 将样品膜上的EC氧化成二氧化碳, 同样在NDIR检测器处定量.同时分析过程中实时监测激光强度的变化, 实现OC和EC的分割.OC和EC的检出限(以C计)分别为0.4μg ·m-3和0.2 μg ·m-3, 时间分辨率为1 h.该仪器对每次测量过程进行自动光学校正, 并且定期通过蔗糖溶液和空白对比等方法对仪器进行校准, 确保仪器的正常运行和数据的可靠性.
1.3 MRS (minimum R-squared)方法估算SOCEC是基于碳的燃烧过程产物, 且完全来自一次排放, 因此EC示踪法已被广泛用于估算一次和二次有机气溶胶的贡献[26~28], 计算公式为:
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式中, (OC/EC)pri为新鲜一次排放的气溶胶OC/EC值, OCtotal和EC为监测值, POC为一次有机碳, SOC为二次有机碳.
EC示踪法主要考虑的是(OC/EC)pri的准确测定, 常用的方法是在最低固定百分位(通常为5% ~25%)上求得OC/EC比值[29~31], 从而得到SOC, 这种方法缺乏明确的定量标准来确定(OC/EC)pri.本研究采用MRS方法, MRS方法与传统(OC/EC)最小比值法相比, MRS方法计算的不确定性最小[32]. MRS法基于EC与SOC本质上不相关的假设(SOC和EC是一次生成的, SOC是二次生成的[33]), 假设通过连续不同的(OC/EC)pri_h计算得到不同的SOCh, 再将计算得到的SOCh与EC做相关性分析, 得到最小的相关系数R2对应的(OC/EC)pri_h即为(OC/EC)pri, 此时SOCh与EC相关性最差, 说明二次污染影响最弱[34].
1.4 浓度权重轨迹法(CWT方法)利用TrajStat软件对观测期间碳质气溶胶进行潜在源区研究[35].使用的气象数据由美国国家环境预报中心全球资料同化系统(GDAS)提供, 数据间隔为6 h, 分别为00:00、06:00、12:00和18:00(世界时), 下载链接为ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1. 本研究每隔1 h计算一次, 起始高度为300 m的72 h后向轨迹. 浓度权重轨迹(concentration-weighted trajectory, CWT)分析法[36]是一种计算潜在源区气流轨迹权重浓度的方法, 能反映不同轨迹的污染程度, CWT分析法能模拟出潜在源区污染物的权重浓度数值, 而不是贡献大小.因此本文通过浓度权重轨迹分析法对潜在源区的污染物程度进行分析, 计算公式:
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(4) |
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式中, WCWTij为网格(i, j)上的平均污染权重浓度; M是轨迹总数; k为某一轨迹; Ck是轨迹k经过网格(i, j)时对应的某要素值; τijk为轨迹k在网格(i, j)停留的时间, Wij为权重函数, 以降低当yij较小时引起的不确定性.
2 结果与讨论 2.1 碳质气溶胶特征分析图 2为2018年和2019年冬季OC、EC、PM2.5浓度和气象因子时序变化.可以看到, 2018年和2019年冬季PM2.5均值浓度分别为46μg ·m-3和37μg ·m-3, 日均值浓度范围分别为10~128μg ·m-3和9~99μg ·m-3; OC均值浓度分别为6.90μg ·m-3和5.63μg ·m-3, 日均值浓度范围分别为1.77~17.37μg ·m-3和1.91~14.92μg ·m-3; EC均值浓度分别为2.47μg ·m-3和1.57μg ·m-3, 日均值浓度范围分别为0.44~6.51μg ·m-3和0.21~4.04μg ·m-3.2019年冬季OC和EC均值浓度较2018年冬季分别下降了18.4%和36.4%. 同时气象条件对PM2.5、OC和EC浓度有较高影响, 如高相对湿度和低风速会导致空气污染物的升高.2019年冬季温度为8.5℃, 较2018年冬季(6.7℃)高1.8℃; 2019年冬季湿度为82.7%, 较2018年冬季(85.4%)低2.7%; 2018年冬季和2019年冬季风速相差不大, 分别为2.5m ·s-1和2.4 m ·s-1.总的来说, 嘉兴地区2018年冬季和2019年冬季气象条件相对变化不大, 因此, 嘉兴地区的污染物变化可能主要是由于排放源的变化引起的.
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图 2 2018年冬季和2019年冬季观测期间OC、EC、PM2.5浓度和气象因子时间序列 Fig. 2 Time series of OC, EC, PM2.5 concentrations, and meteorological factors during the winter of 2018 and 2019 |
图 3为利用MRS方法计算得到的2018年冬季和2019年冬季(OC/EC)pri值分别为2.19和2.33. 表 1为由公式(1)和公式(2)计算得到的相关数据. 2018年和2019年冬季POC分别为5.41μg ·m-3和3.66μg ·m-3, SOC浓度分别为1.49μg ·m-3和1.97μg ·m-3, 2019年冬季POC和SOC较2018年冬季分别下降32.4%和上升32.3%.
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红色曲线表示SOC与EC之间的相关系数(R2)和假设的(OC/EC)pri之间的关系; 黄色阴影区域为OC/EC比值的频率分布; 绿色虚线为OC/EC的累计频率 图 3 利用MRS方法计算2018年冬季和2019年冬季(OC/EC)pri值 Fig. 3 Using MRS method to calculate the (OC/EC)pri value in the winter of 2018 and 2019 |
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表 1 利用MRS方法估算SOC和POC Table 1 Estimation of SOC and POC using the MRS method |
当OC/EC比值在1.0~4.0之间时, 说明机动车尾气排放影响较大[37], OC/EC比值在2.5~10.5之间时, 说明燃煤的贡献大[38]. 2018年冬季和2019年冬季OC/EC值分别为2.79和3.59, 均受机动车尾气排放和燃煤共同影响. 但从单月来看, 2018年12月OC/EC为2.18, 说明机动车尾气排放影响较大, 2019年的1月、2月、12月和2020年1月OC/EC分别为3.19、3.54、3.16和3.51, 说明受机动车尾气排放和燃煤共同影响, 2020年2月受疫情影响, 机动车排放量大量降低, OC/EC最高(4.58), 因此疫情期间燃煤贡献升高.
图 4为观测期间碳质气溶胶各组分浓度及占比变化, 可以看出2018年冬季和2019年冬季OC和EC浓度整体为下降趋势, OC浓度从2018年12月的7.27μg ·m-3降至2020年2月的4.21μg ·m-3, EC从2018年12月的3.34μg ·m-3降至2020年2月的0.92μg ·m-3, OC和EC冬季平均降幅分别为18.4%和36.4%; POC浓度呈下降趋势, SOC呈上升趋势, POC在OC中占比呈下降趋势, POC在OC中占比从2018年12月的96.0%下降至2020年2月的64.9%, 下降了31.1个百分点, 冬季平均浓度下降约为32.3%; SOC在OC中呈现上升趋势, 从2018年12月的4.0%上升至2020年2月的35.1%, 上升了31.1个百分点, 冬季平均浓度上升约为32.2%. EC和POC浓度降低, 这可能是由于当地管理部门对一次污染排放进行了严格管制有关, 如烹调油烟、工业或民用燃油锅炉改造等.
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图 4 观测期间碳质气溶胶各组分浓度及占比变化 Fig. 4 Variation in concentration and proportion of carbon aerosol component during observation period |
图 5为2018年冬季和2019年冬季OC、EC、OC/EC、POC和SOC日变化情况, 可以看到2018年冬季OC和EC日变化浓度均高于2019年冬季(图 4), OC和EC日变化均呈弱双峰结构, 峰值出现在08:00和18:00, 是早晚上下班高峰期; OC/EC值越低, 说明受机动车排放影响越强, 2019年冬季OC/EC值高于2018年冬季, 说明2019年冬季机动车贡献程度降低, 但在每日07:00~08:00和17:00~19:00出现极低值, 说明上下班时间受机动车排放影响增强; 2018年冬季和2019年冬季POC和OC变化趋势一致, 为双峰结构, 峰值出现在08:00和18:00, 2018年冬季和2019年冬季在08:00浓度分别为6.0μg ·m-3和4.2μg ·m-3, 18:00浓度分别为5.5μg ·m-3和3.3μg ·m-3.2019年冬季POC较2018年冬季日变化降幅在29.5% ~43.3%之间.然而SOC浓度出现反弹, 2019年冬季SOC日变化浓度较2018年冬季变化幅度在-7.2~25.6%之间, 在02:00至17:00出现高于2018年冬季的情况, SOC浓度不降反升, 平均升高幅度约10.5%, 这可能与疫情期间臭氧及相关的大气自由基浓度上升, 促进了二次颗粒物生成的非均相反应过程有关[39].
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图 5 2018年冬季和2019年冬季OC、EC、OC/EC、POC和SOC日变化趋势 Fig. 5 Diurnal variation trends of OC, EC, OC/EC, POC, and SOC in winter 2018 and 2019 |
为了解不同碳质气溶胶对空气污染程度的贡献, 对PM2.5进行等级划分, 对不同PM2.5浓度区间下碳质气溶胶特征变化进行分析.图 6为观测期间不同PM2.5区间OC、EC、POC和SOC浓度及其在PM2.5浓度占比变化和气象要素变化.可以看出, 所有含碳组分均随着PM2.5浓度升高而升高, 但升高的速率不等, 最大升高幅度范围为408.2% ~491.2%[图 6(a)].且随着PM2.5浓度的升高, POC浓度从1.87μg ·m-3升至10.37μg ·m-3, 增速先快后慢, SOC浓度从1.79μg ·m-3上升至10.57μg ·m-3, 增速先慢后快.图 6(b)中, POC对PM2.5的贡献随PM2.5浓度升高波动不大, 仅在115μg ·m-3以上有明显降低趋势, SOC对PM2.5的贡献先下降后上升.值得注意的是, 随着PM2.5浓度升高, OC和EC浓度呈上升趋势, 最高上升幅度分别为474.7%和408.2%, 但在PM2.5中占比却呈下降趋势, OC从18.8%下降至12.3%, EC从5.8%下降至3.3%, OC和EC下降幅度分别为6.5个百分点和2.4个百分点, 这可能是由于污染浓度升高时, 二次无机组分占比升高导致[40].
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图 6 观测期间在不同PM2.5浓度区间OC、EC、POC和SOC浓度及其在PM2.5中占比变化和气象要素变化 Fig. 6 Changes in OC, EC, POC, and SOC concentrations and their contribution to PM2.5and meteorological elements in different PM2.5 intervals during the observation period |
由图 6(c)可以看到, PM2.5浓度在150μg ·m-3以下时, 气温随着PM2.5浓度上升变化不大, PM2.5浓度在150以上时, 气温急剧上升到最高(9.1℃); 风速随着PM2.5浓度升高先下降后上升, 变化范围为1.7~2.8m ·s-1; 湿度随着PM2.5浓度升高呈现下降趋势, 但相对湿度均高于75%, 颗粒物易吸湿增长.可以发现, 随着PM2.5浓度升高, 温度和SOC变化趋势相似, 说明高温条件下SOC可能更易二次形成.
2.4 碳质气溶胶的潜在源区气团的区域和长距离输送都对目标城市的气溶胶浓度有较大影响[41], 本研究使用CWT方法来研究2018年冬季和2019年冬季嘉兴地区OC和EC的潜在源区(图 7).从2018年冬季和2019年冬季WCWT结果来看, 2018年冬季EC主要潜在源区为浙江北部、江苏南部、安徽南部和安徽与湖北交界处, 其中杭嘉湖宁(杭州、嘉兴、湖州和宁波)交界潜在贡献浓度最高, 在3.6μg ·m-3以上, OC和EC潜在源区基本一致, 在杭嘉湖宁交界处、安徽与湖北交界处和江苏南部地区潜在贡献浓度最高, 在10μg ·m-3以上; 2019年冬季EC和OC的潜在贡献源区范围和浓度均较2018年冬季降低, EC主要源区在浙江北部和江苏南部地区, 贡献浓度在2.4μg ·m-3以上, OC主要源区在浙北地区, 贡献浓度为8μg ·m-3左右.总的来说, 嘉善OC和EC潜在源区主要为苏南地区、安徽东南部和浙北区域, 同时2019年冬季和2018年冬季相比, OC和EC的主要潜在源区贡献浓度下降2μg ·m-3和6μg ·m-3以上, 且潜在源区高值区域变小.
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图 7 2018年冬季和2019年冬季EC和OC浓度权重轨迹分布 Fig. 7 Weight trajectory distribution of EC and OC concentrations in winter of 2018 and 2019 |
为了控制COVID-19疫情扩散, 中国从2020年1月23日起进行了严格的居家隔离措施. 本研究以封城日期(1月23日)和解除一级响应时间(3月2日)为时间节点, 对疫情前(Pre-COVID-19, PC, 12月1日至1月23日)、春节(Chinese New Year, CNY, 1月24日至2月2日)和居家隔离(lockdown, LD, 2月3日至3月2日)期间碳质气溶胶组分进行分析. 同样利用MRS方法对疫情前、春节和居家隔离这3个阶段进行二次有机碳估算.表 2为3个阶段各碳质气溶胶组分浓度, 可以发现OC和EC浓度在疫情前期间最高, 分别为6.45μg ·m-3、1.97μg ·m-3; 其次为春节, 分别为5.05μg ·m-3和1.28μg ·m-3; 居家隔离期间最低, 分别为4.22μg ·m-3和0.92μg ·m-3.图 8为不同阶段OC和EC日变化情况, 春节期间OC和EC在01:00时浓度有突增, 后缓慢下降, 可能与春节燃放烟花爆竹有关; 春节和居家隔离期间, 在08:00时OC和EC浓度升高趋势明显低于疫情前期间, 说明在春节和居家隔离期间, 工厂停工以及机动车排放量减少使得污染物浓度明显降低[21, 42]. 疫情前、春节和居家隔离这3个阶段的OC/EC分别为3.97、5.02和5.97, 说明在疫情前受机动车尾气排放和燃煤共同影响, 春节和居家隔离期间, 因交通管制等原因, 机动车排放减少, 受燃煤贡献占比升高.
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表 2 利用MRS方法估算不同阶段的碳质组分浓度 Table 2 Estimation of carbon component concentration at different stages using the MRS method |
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图 8 不同阶段OC和EC日变化趋势 Fig. 8 Daily variation trends of OC and EC in different periods |
由MRS方法估算得到疫情前、春节和居家隔离这3个阶段的(OC/EC)pri值分别为2.27、3.12和2.93, 从而得到3个阶段SOC和POC浓度及占比情况(图 9). 可以发现, POC浓度呈下降趋势, 3个阶段浓度均值分别为4.47、3.99和2.70μg ·m-3, 但春节期间POC在OC中占比最高(0.79), SOC占比最低(0.21), 可能是因为春节期间燃放烟花炮竹等因素导致一次排放增加; 居家隔离期间POC占比最低(0.64), 是由于疫情管控等因素, 一次排放量下降.
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图 9 不同阶段碳组分特征变化趋势 Fig. 9 Variation trend of carbon component characteristics at different stages |
在中国特大城市中二次有机气溶胶(SOA)在有机物(OM)中占比较大[43], 因此利用OM与EC的相对变化可以揭示二次OM的生成[44], OM计算方法为OC乘以经验常数1.6[45].图 10为OM和EC在春节期间和居家隔离期间分别与疫情前日变化比值散点图, 其中1 ∶1线以上的点表示较高的二次生成, 但对于y轴大于1.0的点, 则意味着浓度的增加.可以看出春节期间和居家隔离期间OM和EC浓度较疫情前有所下降, 且居家隔离期间OM和EC浓度下降幅度最大, 但OM春节/疫情前/EC春节/疫情前和OM居家隔离/疫情前/EC居家隔离/疫情前的相对变化略有升高, 分别为119.3%和139.8%, 说明和疫情前相比, 春节和居家隔离期间二次有机物存在显著的增强, 增强比例依次为: 居家隔离>春节>疫情前.
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图 10 OM和EC在春节期间和居家隔离期间分别与疫情前相对变化散点图 Fig. 10 Scatter plot of the ratio of OM during CNY and LD verse PC period as a function of the ratio of EC during the three period |
(1) 2018年冬季OC、EC、POC和SOC浓度分别为6.90、2.47、5.41和1.49μg ·m-3, 2019年冬季浓度分别为5.63、1.57、3.66和1.97μg ·m-3, 2019年冬季OC、EC、POC和SOC浓度较2018年冬季变化幅度分别为-18.4%、-36.4%、-32.4%和32.3%. OC、EC和POC浓度均呈现下降趋势, 但SOC浓度为上升趋势.
(2) 含碳组分都随着PM2.5浓度升高而增加, 但升高的速率不等, SOC浓度增速明显, 但SOC对PM2.5的贡献先下降后上升, 在75~115 μg ·m-3最低. 随着PM2.5浓度升高, OC和EC浓度均有升高, 最高上升幅度分别为474.7%和408.2%, 但在PM2.5中占比却呈下降趋势, OC和EC下降幅度分别为6.5个百分点和2.4个百分点.
(3) 疫情前、春节和居家隔离3个阶段的OC/EC分别为3.97、5.02和5.97, 说明疫情前受机动车尾气排放和燃煤共同影响, 春节和居家隔离期间因交通管制等原因, 燃煤贡献占比上升. 同时在居家隔离期间二次有机物存在显著的增强, 增强比例依次为居家隔离>疫情前>春节. 利用CWT方法, 可知嘉兴OC和EC潜在源区主要为苏南地区、安徽东南部和本地及周边区域, 同时2019年冬季较2018年冬季相比, OC和EC潜在源区的高值区域范围及浓度都有明显降低.
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