2021, Vol. 42
21世纪以来, 随着我国工业化、城镇化以及现代化的不断推进, 伴随着PM2.5为首的大气环境复合污染问题日益突出.大气污染除组分结构复杂多变外[1], 还受地形[2]和气象条件[3]的影响, 具有显著的区域扩散特征, 对城市的大气能见度, 城市居民的身体健康[4, 5]以及生态环境风貌具有重要影响.
京津冀地区是我国北方重要的人口与工业城市集中区之一, 自2013年我国发布大气污染防治行动计划(2013~2017年, “行动计划”)和京津冀及周边地区2017~2018年秋冬季大气污染综合治理攻坚行动方案至今[6], 诸多研究者对这一阶段的PM2.5及其相关前体物的污染状况变化作了多方面多尺度的研究与评价, 针对PM2.5污染气象[7]、主要组分特征[8, 9]、典型重污染时段分析[10]、潜在源分析[11]、传输贡献[12]及来源解析[13, 14], 还有运用主成分分析与多目标非线性规划(principal component analysis and multiple nonlinear regression, PCA-MNLR)将源解析结果与气象、能源和经济因素相结合对两次污染防治行动方案成效的评价研究[15].有研究表明“行动计划”实施前后北京及周边地区PM2.5中主要二次离子SNA(SO42-、NO3-和NH4+)浓度均有大幅降低, 同时在2016~2017年, SO42-占比降低而NO3-占比逐渐升高[8, 9], 在重污染时段SNA的占比均高于清洁日, 外来传输贡献显著上升[10], 同时Dong等[16]的研究表明, 尽管减排对PM2.5浓度影响占比为70% ~90%, 然而2017年气象条件对PM2.5的减轻相比2014年起到了更为不利的影响.总体而言, 这一系列研究充分肯定了“行动计划”前后京津冀地区空气质量的改善, 同时在这期间PM2.5各组分占比、污染源贡献比例结构以及气象条件均存在着一系列的变化, 且河北多个城市的第二产业仍处于其经济发展的主导地位, 污染排放负荷居高不下, 因此对于政策成果的后续研究仍然十分必要.
本文选取京津冀地区产业排放结构差异较大的北京与唐山作为研究对象, 分析了2018年1月两城市PM2.5组分特征, 运用空气质量模型并结合相关研究, 比对分析“行动计划”前后2013年和2018年两地的冬季PM2.5组分变化、传输贡献变化与行业贡献变化, 以期为后续区域联防联控战略重心的调整与补充, 以及落实下一步的污染防控计划提供一定科学支撑.
1 材料与方法 1.1 样品采集与分析本研究选取北京师范大学(39.96°N, 116.36°E)科技楼楼顶和唐山市环境监测中心(39.64°N, 118.16°E)楼顶进行样品采集, 采集点位于商业区和居民区附近, 可以较好体现城区的污染特征.采样时间为2018-01-02~2018-01-24, 采样时间为23 h ·d-1(10:00至次日09:00).采样仪器选用武汉天虹多通道颗粒物采样器(URG-3000ABC), 采样流量设为16.67 L ·min-1, 采样期间同时记录采样体积和气温、湿度等气象要素.采样滤膜选用Whatman(英国)特氟龙滤膜.采样完成后, 首先将滤膜样品和空白样品置于恒温恒湿箱(温度(20±2)℃; 湿度(40±4)%, 平衡48 h, 在超净室用电子天平(型号：MSA6.6S-000-DF微量天平, 精度：0.001 mg)进行称量, 称重后立即放入聚四氟乙烯容器内密封并置于4℃冰箱内保存.
剪取1/4样品滤膜, 称重后放入试管中, 加入10 mL高纯水, 置于超声波清洗器振荡60 min, 使用聚丙烯无菌注射器净0.45 μL一次性针头微孔滤膜过滤后注入离子色谱系统.离子色谱仪型号为Thermo Fisher Scientific ICS-1100, 所测组分包括Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+、F-、Cl-、NO2-、NO3-和SO42-共10种水溶性离子, 其中阳离子选用CS12A色谱柱, 液相淋洗液为20 mmol ·L-1的甲基磺酸(MSA), 阴离子选用AS11-HC色谱柱, 淋洗液为15 mmol ·L-1的KOH.为减少测试过程的实验误差, 在样品测试前先采用具有国家认证的标准物质(GSB 07-3185-2014)进行质量控制标定, 同时在测样过程中称取3份空白滤膜做同样前处理后进行测试, 取均值作为滤膜本底值, 用于测试数据的校正.
1.2 模型设置本研究采用WRF-CAMx-PSAT耦合模型对京津冀地区PM2.5传输规律进行模拟研究, 气象场模型采用WRF v3.5.1版本, 初始背景边界条件采用美国国家环境预报中心(NCEP)提供的6 h、1°分辨率的全球对流层FNL数据集.空气质量模型采用美国ENVIRON公司在UAM-V模式基础上开发的CAMx v6.3版本, 在其中开启内嵌的颗粒物示踪模块(PSAT), 用于针对颗粒物各类组分进行来源识别, 可以有效识别分析不同地区各类污染物的来源贡献.CAMx模拟区域采用Lambert投影, 设置两层嵌套网络, 外层分辨率为36 km×36 km, 内层分辨率为12 km×12 km.内层网格主要覆盖京津冀地区(包含北京、天津、河北、山东、山西、河南、内蒙古和辽宁的部分区域).气象化学机制选用CB05, 水平扩散和气象化学扩散使用PPM(Piecewise Parabolic Method)和EBI(Euler Backward Iterative chemisty solver)机制.京津冀区域采用本研究团队通过自下而上的方法建立的京津冀地区大气污染物排放清单[17], 包含物种有PM2.5、PM10、NOx、SO2、VOCs、CO和NH3等, 京津冀以外区域采用清华大学MEIC排放清单[18]并应用GIS工具进行分排放源统计汇总, 再就模拟区域进行网格化分配.排放区域分为8个部分, 分别为北京、唐山、京津冀中部地区(包括天津、廊坊、保定)、秦皇岛、河北北部(包括张家口、承德)、河北东南(包括沧州、衡水)、河北西南(包括石家庄、保定、邢台、邯郸)和京津冀区域以外的网格区域.并选取北京和唐山的国控监测站点作为受体点.排放源分为电力源、冶金源、其他工业源、移动源、扬尘源、居民源以及其他排放源.模拟年份分别为2013和2018年1月的标准情景以及利用2018年排放清单和2013年气象场模拟的混合情景.
1.3 模型验证为验证CAMx模型模拟结果的准确性, 本文选取北京市和唐山市国控站点PM2.5逐小时监测均值作为范本进行模型验证, 并引入标准化平均偏差(NMB)和相关系数(COR)来评估模拟值的准确性[19].验证结果显示(图 1和表 1), 北京市和唐山市2018年1月PM2.5模拟浓度与监测浓度的相关系数分别为0.72和0.69, 标准化平均偏差为-9.60%和-10.44%, 2013年1月相关系数分别为0.69和0.73, 可以看出, 标准化平均偏差为-25.65%和-31.71%.模拟浓度与实际相比均有一定程度的低估, 尤其在实际污染较为严重的2013年, 低估程度更高.其模拟误差一方面来源于排放清单的不确定性, 另一方面在于模型化学反应机制中的不确定性所带来的系统误差, 导致对于重污染环境的模拟效果欠佳.综合PM2.5以及气象条件的各项评估指数以及相关研究考虑[20], 本文所选用的模型参数设置方案对PM2.5的模拟效果良好, 模拟误差处于可接受范围内, 对本研究具有一定的可靠性.
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图 1 模拟值与监测值对比 Fig. 1 Comparison between modelling data and monitoring data |
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表 1 模拟结果与观测结果的对比 Table 1 Comparison between simulated and observed parameters |
2 结果与讨论 2.1 PM2.5及其水溶性组分污染特征
基于滤膜采样监测得到的北京市和唐山市2018年1月PM2.5质量浓度分别为(51.04±41.53)μg ·m-3和(57.60±23.96)μg ·m-3, 与发布的PM2.5监测值(https://www.aqistudy.cn/historydata/)相比, 相关性达到了0.8以上.从PM2.5日变化趋势曲线来看(图 2), 北京与唐山的趋势较为接近, 根据国家二级标准(75 μg ·m-3)界定, 两地PM2.5超标率分别为13%和30%, 主要分布在1月12~14日和1月17~19日两个污染阶段.
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图 2 2018年1月北京与唐山PM2.5以及离子组分日均浓度趋势 Fig. 2 Daily average concentration of PM2.5 and ionic components in Beijing and Tangshan in January 2018 |
通过离子色谱进一步分析PM2.5中水溶性无机离子(WSIIs), 2018年1月监测时段内, 北京市和唐山市WSIIs日均浓度分别为(26.58±21.42)μg ·m-3和(22.97±8.86)μg ·m-3, 占PM2.5质量浓度的49.59%和39.13%, 各组分质量浓度如图 2所示.其中SNA是WSIIs最重要组成部分, 在本次观测过程中占WSIIs的80%以上, 北京市SNA质量浓度(μg ·m-3)及其在WSIIs中占比(%)分别为4.76(18.39)、11.41(43.65)和6.68(22.93), 唐山市SNA对应结果为6.14(26.38)、9.70(41.64)和5.49(24.15).北京和唐山的SNA组分中均为硝酸盐占比最高, 硫酸盐与铵盐则较为接近.而唐山的SO42-质量浓度高于北京, NO3-和NH4+则低于北京.主要是由于唐山市较高的工业源比重使得大气中SO2水平升高, 而北京则有更多的移动源比重造成了更高的氮氧化物排放.除了SNA之外, 其他水溶性离子中两地均有占比较高的Cl-和K+, 有研究表明这两种离子作为生物质和燃煤燃烧的指示物之一[21], 普遍会在冬季受供暖影响显著升高.
通过计算NO3-和SO42-浓度比值可以更直观地反映移动源和固定源对大气污染的相对贡献强度.除SNA以外, 本研究中, 北京的NO3-/SO42-为2.02, 显著高于唐山的1.51.证明移动源对北京市的PM2.5污染贡献更为显著.结合华北地区其他城市的相关监测结果[22]来看, WSIIs对北京的污染贡献更为显著.通过计算WSIIs中阴阳离子电荷当量浓度比值可以初步判断大气颗粒物的酸碱性, 计算公式如下：
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式中, ρ表示质量浓度(μg ·m-3), AE(anion equivalent)和CE(cation equivalent)分别为阴离子和阳离子的电荷当量浓度.本研究中, 北京市1月监测时段的AE/CE值为0.78(R2=0.93), 唐山为0.88(R2=0.88), 这表明两地PM2.5中阴离子均已配比饱和, 而阳离子有所盈余, 呈现碱性特征.比较观测时段北京和唐山污染日与清洁日SNA占比变化, 并结合硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)的变化分析气态前体物对二次组分的影响, 计算公式如下：
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结果表明北京在污染日SNA组分占比分别上涨了2.4%、2.2%和9.3%, SOR从0.35上涨为0.43, NOR从0.21上涨到0.23, 而NO3-/SO42-则从2.47下降至2.18.这些变化表明, 北京在污染时段SNA占比和二次转化活性显著提升, 且SOR上升幅度相比NOR更大, 伴随着NO3-/SO42-的下降, 表明工业源和燃烧源对北京的污染时段具有显著影响.唐山在污染日占比和SOR和NOR与清洁日变化差异较小, 分析原因主要由于在观测时段唐山地区污染时段PM2.5浓度(86.73 μg ·m-3)低于北京(106.66 μg ·m-3).另外, 结合采样时段观测得到的相对湿度数据表明, 唐山市在污染时段相对湿度上涨幅度(42.2% 48.4%)也显著低于北京(32.4% 47.8%), 总体较低的污染程度与相对平稳的气象条件, 可能造成了唐山并没有发生如北京一样显著的SNA比率的急剧上升现象.
2.2 污染物来源分析根据实验室自上而下统计整理的京津冀区域排放清单分析表明, 相比于2013年, 京津冀地区在“行动计划”的严格调控下, 各类大气污染物排放量均有大幅度降低.以本研究主要研究的北京和唐山两地为例, 北京市SO2排放降幅最为显著, 达到了89.2%, 这主要归功于北京在2013~2017年采取了多项针对削减本地居民散煤、淘汰小型燃煤锅炉[23, 24]、煤电减排升级[25]及钢铁企业外迁的一系列政策, 基本实现了北京平原地区无煤化、火电厂完成超低排放改造以及本地冶金企业清零.这一结果与北京市政府相关报告[26]得出的排放量变化趋势相符.唐山市由于其第二产业密集的特点, SO2减排幅度低于北京.两地NOx和VOCs减排比例降幅均小于SO2.
通过CAMx-PSAT模型分析冬季京津冀地区对北京市和唐山市PM2.5的传输影响如图 3所示. 2018年1月北京和唐山PM2.5外来贡献分别占总浓度的48.74%和30.67%, 除本地贡献外, 北京在京津冀区域主要受到河北中部和北部地区贡献较高, 分别为14.21%和7.61%. 唐山在京津冀范围内仅河北中部对其影响较大, 为8.68%.另外, 两地受京津冀外围源影响同样显著, 均在14%左右.分析两地污染日和清洁日的污染物传输变化显示(如图 4), 污染日北京受外来源贡献提升了6.09%, 其中受北京北部地区(河北北部、唐山和秦皇岛地区)的污染贡献均有所降低, 共降低了10.52%, 而受北京南部区域(河北中部、河北西南和东南地区)则有所上升, 上升幅度为9.65%.唐山地区外来源贡献从清洁日的20.36%在污染日大幅提升到了47.72%, 外来源中唐山西南部地区(北京和河北中、南部地区)贡献提升显著(7.76% 22.78%).另外, 在污染时段, 京津冀外围区域对两地贡献均呈现上升趋势.综合来看, 北京和唐山的外来污染源均主要受到邻近局地、西北通道和西南通道这三方面的污染传输, 在污染日间, 两地均呈现出本地源贡献降低、西南通道城市污染贡献蹿升的变化趋势, 具有较一致的协同性.不同点在于, 唐山受本地排放负荷较大的影响, 本地源贡献显著高于北京, 但其在污染日受外来传输影响程度也高于北京.这一传输贡献情况与相关京津冀跨市域输送分析结果相近, 同时符合文献[27~29]对于京津冀地区冬季潜在源分析的结果.
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图 3 PM2.5区域传输贡献分布 Fig. 3 Contributions of different cities and regions to PM2.5 concentration in Beijing and Tangshan |
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图 4 污染日与清洁日区域传输贡献对比 Fig. 4 Comparison of contribution by regional transmission, between pollution and clean periods |
对北京和唐山污染物来源解析结果显示(图 5和图 6), 2018年1月北京PM2.5污染浓度贡献最大的污染源为移动源, 占比达到了38.7%, 其次为扬尘源和居民源, 分别占比27.8%和14.0%, 而工业源占比仅为11.1%.唐山市则以扬尘源和工业源为主, 二者均为26.0%左右, 其次为移动源, 占比也达到了23.7%.进一步对PM2.5及其主要组分的本地源和外来源分别解析污染浓度贡献可知, 北京市一次颗粒物(PPM)仍主要由移动源与扬尘源的本地贡献为主, 而SO42-和NO3-的外来源贡献则高于本地源, 分别为54.5%和63.1%, SO42-外来源中工业源占比显著, 达到了总量的35.7%.唐山市PPM贡献来源与北京相近, 而SO42-则以本地工业源贡献为主, 达到了52.5%. NO3-中工业本地贡献和传输贡献均高于北京, 工业总贡献约为北京的2倍.两地NH4+均主要受本地人畜氨排放影响, 总体浓度基数较小.分析结果表明, 工业源由于平均排放高度较高, 因此较易受气象活动影响, 从工业密集地区向第三产业地区传输, 而移动源、扬尘源以及大部分氨源均为近地面排放, 因此多为本地源贡献.
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图 5 北京与唐山PM2.5来源解析结果 Fig. 5 Source apportionment results of PM2.5 in Beijing and Tangshan |
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图 6 北京与唐山PM2.5及其主要组分来源解析结果 Fig. 6 Source apportionment results of PM2.5 and its main species in Beijing and Tangshan |
通过比对2013年和2018年1月的污染状况, 对于研究“行动计划”实行前后京津冀地区冬季PM2.5的污染变化十分具有代表性.本研究结合过往对2013~2017年北京和唐山区域传输与来源解析的相关研究成果(如表 2和表 3)进行了比对分析.
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表 2 2013~2018年冬季北京与唐山PM2.5本地源贡献结果对比 Table 2 Change in PM2.5 local contribution ratios for Beijing and Tangshan during winter (2013-2018) |
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表 3 2013~2018年冬季北京与唐山PM2.5来源解析结果对比 Table 3 Changes in PM2.5source contribution ratios for Beijing and Tangshan during winter (2013-2018) |
从区域传输的变化情况来看, 北京和唐山的本地源贡献显著下降, 受到京津冀区域传输和域外传输的贡献占比则有所提升, 以北京为例, 自2013年的72%、2014年的69.3%和2015年的77%到2018年低于50%, 这既是“行动计划”开展以来, 本地污染源调控减排的工作成果, 同时也是由于2018年冬季的气象条件对于污染的扩散稀释较为有利.
从来源解析的变化情况来看, 北京冬季居民燃煤贡献显著降低[25.9%(2014年冬季)[30] 14.3%(2018年冬季)], 工业源贡献占比呈逐年下降的趋势, 2015、2016和2017年冬季分别为27%、25%、22%, 到本研究中2018年仅为10%.而移动源的权重则逐渐提高[31%(2013年) 45%(2017年)], 到本研究中2018年冬季接近40%.这也导致北京NO3-/SO42-在近几年也呈逐年上涨的趋势[1.01(2016年) 1.52(2017年)[8] 2.02(2018年)].对于唐山而言, 不同于“行动计划”前期工业源尤其是冶金源的主导性贡献[工业源占比33.4%(2013年), 冶金源占比26.7%(2014年)], 随着工业源的减排治理, 冶金源的贡献占比显著降低, 交通源和扬尘源同样成为了PM2.5污染来源的重要组成部分, 其NO3-/SO42-也有一定程度上涨[0.7(2016年)[34] 1.51(2018年)].
总体来看, 北京和唐山在2013~2018年经历了严格的散煤控制、电力源超低排放以及工业源减排, 而对机动车和扬尘的管控力度相对较小, 因此两地的移动源贡献逐渐走向主导地位, PM2.5中主要二次无机组分也从SO42-转向NO3-.
2.4 “行动计划”前后气象影响分析气象条件的年际差异对PM2.5污染程度同样具有显著的影响, 尤其在气象相对较为静稳的供暖季.为了进一步研究气象变化带来的污染贡献影响, 本研究将2013年1月和2018年1月PM2.5及其主要组分的污染浓度削减分为4类因素：①本地排放贡献变化(Δlocal-emiss); ②外来排放贡献变化(Δregional-emiss); ③气象变化对于本地的影响(Δlocal-met); ④气象变化对于区域传输的影响(Δregional-met), 计算结果如图 7所示.结果显示, 污染源减排对改善空气质量有显著的积极作用, 同时相比于2013年, 2018年的气象因素对污染贡献浓度的降低更为有利.排放量变化(Δlocal-emiss+Δregional-emiss)与气象条件变化(Δlocal-met+Δregional-met)对北京和唐山的PM2.5减排贡献占比分别为42%、58%和47%、53%, 气象条件对两地的空气质量的改善均占据了较为主导的地位.二次组分更易在气象传输过程中发生化学转化, 极易受到恶劣气象条件的影响.在本研究中2013年与2018年的气象条件影响差异造成的SNA污染贡献浓度变化超过了50%.有研究显示[41], 相对湿度的大幅提升会导致SOR和NOR的显著上涨, 在本研究范围内2013年北京和唐山的相对湿度分别为60.6%和73.4%, 均大幅高于2018年(35.4%和44.2%), 此类气象因素的巨大差异, 造成了本研究中气象条件变化对污染贡献的显著影响.综合来看, 与2013年相比, 气象条件与减排成果均对颗粒物污染的改善产生了十分正面的影响.
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图 7 不同因素对2013年和2018年北京与唐山PM2.5及其主要组分浓度下降的贡献影响 Fig. 7 Contributions of different factors to the decrease in PM2.5 concentrations and associated species in Beijing and Tangshan between 2013 and 2018 |
(1) 2018年1月观测时段北京和唐山PM2.5质量浓度为(51.04±41.53)μg ·m-3和(57.60±23.96)μg ·m-3, 两地NO3-/SO42-分别为2.02和1.51.说明两地WSIIs均受移动源主导.北京在污染时段SNA占比和二次转化活性显著提升, 且SOR上升幅度相比NOR更大, 伴随着NO3-/SO42-的下降, 表明工业源和燃烧源对北京的污染时段具有显著影响.与历史观测结果相比, 两地的NO3-/SO42-均呈现上涨趋势.
(2) 北京和唐山PM2.5外来贡献分别占总浓度的48.74%和30.67%, 主要受到邻近局地、西北通道和西南通道这三方面的污染输送.在污染日时段, 两地受西南通道城市污染贡献分别上升9.65%和15.02%.北京PM2.5污染浓度贡献最大的是移动源(38.7%)和扬尘源(27.8%), 二次离子受区域输入影响较为明显, 唐山则为移动源和工业源, 一次颗粒物和SO42-的本地贡献十分显著.相比于2013年, 两地受冶金和燃煤的硫氧化物的污染影响显著改善, 而以氮氧化物排放为主移动源以及部分工业源的污染问题日益突出.
(3) 比对分析2013与2018年同期排放因素与气象因素对PM2.5浓度变化的影响表明, 本地排放变化和传输气象变化是对PM2.5浓度变化影响最大的两个部分, 均占到了35%左右.而对于二次粒子, 气象传输的影响超过了50%, 2013年较高的相对湿度(两地均超过60%)是导致这一影响的主要因素之一.
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