2021, Vol. 42
2. 山西黄河环境与资源经济研究院, 太原 030006;
3. 太原科技大学环境与安全学院, 太原 030024
2. Shanxi Institute of Yellow River Environment and Resource Economy, Taiyuan 030006, China;
3. School of Environment and Safety, Taiyuan University of Science and Technology, Taiyuan 030024, China
自上世纪中期塑料制品大规模生产以来, 全球塑料产量从20世纪50年代至2016年间增长近230倍[1].大量的废弃塑料因较低的回收率流入环境, 经物理、化学及生物作用形成粒径较小的塑料碎片[2], 其积累量剧增所导致的系列不良后果已成为环境领域的研究热点.微塑料被定义为粒子尺寸≤5 mm的塑料颗粒[3], 作为一种新兴环境污染物广泛分布于淡水湖[4]、河流[5]及海洋[6]等水生环境中.然而水生生态系统中的大部分微塑料来源于陆生环境的塑料输出[7, 8].近期有研究表明土壤预计将代替海洋成为最大的微塑料储藏库, 其中城区土与农田土尤甚[9].据粗略统计, 欧洲和北美每年向农田分别输入6.3万~43万t和4.4万~30万t微塑料, 这已超过目前估计在全球海洋及地表水中9.3万~23万t的总积累[10].因此, 塑料碎片对于土壤环境所造成的负面影响需引起科学界及社会的格外关注.
低光低氧的土壤环境易滞留富集微塑料在内的众多污染物.微塑料虽在生化上趋于惰性, 但因体小质轻且本身携带毒性添加剂, 特别是粒径在1 mm以下的微塑料具有较强的生物负面效应[11].有研究表明, 将蚯蚓暴露在粒径小于150 μm和250~1 000 μm的聚乙烯微塑料下观察, 发现微塑料可影响其生长速率并造成病理组织学损伤[12, 13]; 粒径为80~250 μm的聚氯乙烯颗粒可以显著干扰土壤跳虫肠道微生物群落多样性, 进而改变其摄食行为[14].对于农田生态系统中的微塑料污染, 其不仅会降低土壤肥力, 影响农作生长及粮食产量, 还可能吸附结合其他毒性污染物通过食物链传递进入人体体内, 破坏人体能量稳态、新陈代谢与免疫系统等, 严重危害人类健康[15].因此, 关于农田土壤微塑料蓄积, 既需采取合理削减措施, 也需加强管理积极预防.从近几年报道来看, 农田土壤微塑料多来源于农膜覆盖、污泥施用及污水灌溉[16], 各地域分布特点有差异也有相似之处, 如在类型上多以纤维为主, 粒径尺寸偏小, 1 mm以下占比为绝大部分.然而目前关于农田生态系统中的微塑料污染分布研究依然较少.
汾河作为山西省最大河流, 接纳了沿河众多城市生活及工业区废水, 是多种污染物的水体迁移通道.沿岸农田是河流与两岸农田的交汇区域, 在枯丰水期及引水灌溉中二者交互作用强烈, 在一定程度上可体现河水源与陆地源污染物的综合赋存特征, 能较为集中地体现微塑料的污染特点及状况.本研究将采用密度悬浮法, 对汾河沿岸农田土壤中粒径尺寸≤1 mm的微塑料进行提取、计量及定性, 明确微塑料在汾河沿岸农田土壤的分布规律和影响因素, 以期为沿岸农田土壤微塑料污染评估提供基础参考数据.
1 材料与方法 1.1 样点设置与样点采集汾河是黄河的第二大支流, 山西省最重要的河流之一.汾河总长为713 km, 由河源到太原市上兰村为上游, 上兰村到洪洞县石滩村为中游, 石滩村至河口为下游.流域沿线城乡密布, 工业集中, 农业发达.采样点设置综合考虑沿岸农业情况、干支流情况等, 以等距取点为基本原则, 平均每隔10 km布设一个采样点, 最终确定71个沿岸农田样点.其中上游段17个点, 中游段35个点, 下游段19个点, 农田距汾河均小于300 m, 采样点分布见图 1.土样采集按照《农田土壤环境质量监测技术规范》(NY/T 395- 2012)进行, 采样深度为0~20 cm.将采集好的样品放入牛皮纸袋密封运回实验室, 置于清洁干燥处避光自然阴干, 过18目(孔径为1 mm)不锈钢筛后待测.
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图 1 汾河沿岸农田土壤采样点分布示意 Fig. 1 Distribution of soil sampling sites along the Fenhe River |
微塑料提取采用改进后的密度悬浮离心法[17, 18], 每个样点3个平行.取洁净烧杯加入150 mL氯化锌溶液(ρ=1.4g·cm-3), 空气泵充入气泡, 形成上升气流以便低密度物质上浮.准确称量50 g土样加入烧杯中, 磁力搅拌20 min, 静置24 h.将上清液收集到锥形瓶中, 加入30%的H2O2, 均匀混合后50℃消解72 h.消解液于4 000r·min-1下离心15 min, 离心液于0.45 μm滤膜抽滤, 最后将载有微塑料的滤膜干燥后放入清洁玻璃皿中避光保存, 用于后续分析使用.
1.3 微塑料类别统计及表征将滤膜置于体式显微镜(Zeiss Discovery V8)40倍[19]下目视观察, 依照Han等[20]的鉴定方法对微塑料及其他杂质进行区分筛选, 最小观察粒径约为20 μm.记录滤膜上可疑微塑料的形状、颜色、硬度及光泽, 并根据类别特征信息将其划分为纤维类(细长状)、薄膜类(轻薄柔软的薄膜)、碎片类(小的块状碎片)及发泡类(泡沫状)[17, 21].在显微镜下用镊子将初步筛选出的微塑料从滤膜上挑出, 按类别置于不同清洁干燥的玻璃皿中, 准备进一步确认.利用SEM-EDS(JSM-IT500HR)对各类别中部分代表性微塑料进行形貌特征观察并分析其所含元素种类, 电镜使用倍数90~2 000倍, 操作电压5 kV.同时使用FTIR(Nicolet 380)对存疑样品进行成分鉴别, 并根据官能团特征与标准样品图谱的比对结果确定微塑料材料属性, 光谱范围设置在400~4 000 cm-1, 扫描次数32次, 分辨率为4 cm-1.
1.4 实验干扰控制为保证本研究结果的精准性及可靠性, 实验开始前利用空气净化器进行室内空气净化24 h.土壤样品在半封闭的自制玻璃罩中进行土样阴干.所有待用实验容器经超纯水清洗3次后于洁净玻璃箱中存放, 尽量避免空气接触.分析过程中实验人员禁止使用任何与塑料相关的用具制品, 在半封闭式清洁工作台中完成分析工作.离心、抽滤及体式显微镜观察等过程中均设置空白对照样品, 其计数结果在样品数量统计中予以扣除.
1.5 随机森林回归分析随机森林是Breiman[22]于2001年提出的一种基于决策树的分类器集成算法, 通过Bootstrap重采样技术从原始样本集中随机选择若干样本, 生成具有差异的新样本集, 然后基于这些新样本集来构建决策树, 形成决策森林.回归分析过程中, 该模型将根据加权均值训练出的n个CART决策树的平均值来作为最终的预测结果[23].与其他算法相比, 随机森林模型的优点在于：①数据无需预处理, 其类型及分布不作要求, 对于噪声及异常值具有较强的鲁棒性; ②节省计算时间, 决策树可以并行生成, 无需修剪; ③预测结果精度高, 防止了数据过拟合现象出现[24].随机森林模型灵活, 易理解, 众多的优良性能使其发展为近年来多数领域广泛使用的分析工具之一.
本文调用R软件中的Random Forest工具包来构建随机森林回归模型, 利用%IncMSE平均标准误差来评估各预测变量对农田土壤采样点中微塑料丰度的影响程度.分析前对模型中的重要参数mtry、ntree和nodesize进行了设定.mtry表示每一个分裂节点处样本预测器的个数, 回归分析中一般取预测变量个数的三分之一[25]; ntree代表生长树数目, nodesize表示决策树节点的最小个数, 在模型中均采用默认值, 因此最终的参数设定为：mtry=4, ntree=500, nodesize=5.模型评估最终结果与%IncMSE数值相关, %IncMSE越大, 表示预测变量与因变量的相关程度越高.
本研究综合考虑了与土壤中微塑料赋存直接相关的经济发展水平、工业源及生活源、人口数量、农业塑料使用量及土壤理化性质等因素, 从中选取12个预测变量来进行研究讨论：GDP、工业生产总值、人口数量、农用塑料薄膜使用量、生活污水排放量、工业污水排放量、工业废水化学需氧量浓度、玉米播种面积、棉花播种面积以及砂粒、粉砂粒和黏粒占比.其中土壤粒径采用土壤粒径分析仪测定, 其他数据均来自于山西省统计年鉴县(市、区)篇、山西省地级市统计年鉴及中国城市统计年鉴.
1.6 统计分析采用Excel 2013进行数据管理, 采用Origin 2018进行图件绘制.使用SPSS Statistics 25.0中的方差分析(One-way ANOVA)研究处理组间的差异性(P < 0.05), 多重比较采用最小显著差异法(LSD).
2 结果与讨论 2.1 汾河沿岸农田土壤微塑料丰度特征71个样品中微塑料分类与计数统计如表 1所示.沿岸农田土壤微塑料总丰度为(290.5±15.1) n·kg-1.其中, 纤维类微塑料平均丰度为(153.0±12.1) n·kg-1, 最大丰度达1 200 n·kg-1, 占总量的52.67%, 主要来源为纤维纺织物、塑料绳及渔网等使用广泛用量较大的塑料制品; 其次为碎片类微塑料, 平均丰度为(73.5±6.3) n·kg-1, 占比25.32%, 最大丰度达840 n·kg-1; 随后为薄膜类微塑料, 占比19.88%, 平均丰度达(57.8±2.4) n·kg-1, 碎片类和薄膜类微塑料来源可能为生活制品和分解的农业塑料废物, 如生活用品包装袋、农具、塑料编织袋和农用地膜等; 最后是发泡类微塑料, 均值占比仅为2.13%, 来源于塑料泡沫制品使用等. 4种微塑料含量均存在显著性差异(P < 0.05).
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表 1 汾河沿岸农田土壤微塑料丰度统计/n·kg-1 Table 1 Statistics of microplastics abundance in farmland soil along the Fenhe River/n·kg-1 |
表 2总结了近年国内农田菜地土壤中的微塑料研究结果[2, 17, 26~28].可见, 农田菜地土壤微塑料丰度范围在40~42 960 n·kg-1, 粒径范围涵盖0.02~16 mm, 微塑料类型包括纤维、碎片、微珠、发泡和薄膜等这7类, 微塑料成分包括PP(聚丙烯)、PE(聚乙烯)、PS(聚苯乙烯)及PES(聚醚砜树脂)等多种.相比而言, 本研究地区微塑料丰度较低, 总和均值为290.5 n·kg-1, 但高于黄土高原农田土壤和上海菜地土壤.微塑料类型均为已有研究涵盖类型, 说明土壤中微塑料种类趋同, 仅因地块差异而存在特征微塑料.就粒径范围来看, ≤1 mm的微塑料在多数研究中占比超过90%, 表明本研究所选粒径基本可以代表样点微塑料赋存特征.总体而言, 汾河沿岸农田土壤微塑料污染相对处于较轻水平.
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表 2 国内不同地域农田菜地微塑料分布及特征1) Table 2 Distribution and characteristics of microplastics in farmland or vegetable fields in different regions of China |
2.2 汾河沿岸农田土壤微塑料类型特征
用体式显微镜观察土壤样品微塑料形状、颜色、硬度及光泽(如图 2), 观察发现纤维类的微塑料主要以白色和黑色为主, 兼有蓝色、红色、黄色、绿色和橙色, 有细丝纤维也有由膜卷曲成的纤维, 且纤维形状有竖直、卷曲和缠绕等不同形态, 纤维质地也有柔软硬脆之分, 少有光泽; 薄膜类的微塑料主要为白色、黄色和透明无色, 间或有其他颜色如蓝色、棕色和红色, 形状多样, 有长条状、片状及不规则形状, 其有一定延展性且轻软, 反光微弱; 碎片类的微塑料主要为黄色和白色, 并包含有棕色、蓝色、红色和透明无色, 形状不规则且在强光照射下有反光性质, 边缘有破损痕迹, 表面较光滑, 质地较硬; 发泡类微塑料数量稀少, 颜色主要为白色, 表面似由许多空泡组成, 且具有弹性.结合傅里叶红外变换光谱仪的鉴定结果及标准谱图[20, 29], 确定了采样点中各类别微塑料的主要聚合物成分.其中, 纤维类微塑料的红外光谱分析成分主要为聚乙烯[图 2(a)]; 薄膜类和碎片类微塑料主要成分为聚丙烯[图 2(b)]; 而发泡类微塑料成分为聚苯乙烯[图 2(c)].各类型微塑料红外光谱图见图 2.
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(a)纤维类聚乙烯红外光谱图, (b)薄膜及碎片类聚丙烯红外光谱图, (c)发泡类聚苯乙烯红外光谱图, (d)纤维类微塑料显微照, (e)薄膜类微塑料显微照, (f)碎片及发泡类微塑料显微照 图 2 各类型微塑料FTIR及显微照片 Fig. 2 FTIR spectra and photomicrographs of different types of microplastics |
微塑料电镜观察发现(见图 3), 土壤中分离的微塑料表面粗糙均有划痕或孔隙, 边缘不整齐.图 3(a)和3(b)为代表性薄膜微塑料, 形状轮廓较为规整, 表面有划痕, 其上多分布难以消解的碎屑, 能谱扫描显示只含C和O元素, 风化程度尚不严重; 图 3(c)和3(d)为发泡类微塑料, 表面呈网状结构纹痕明显, 形状不规则, 边缘受腐蚀, 接触中轻盈、有弹性、易移动; 图 3(e)和3(f)为碎片类微塑料, 其表面部分光滑平整, 边缘破碎凹凸不平, 成块状裂解且粒径较小, 受磨损程度高; 图 3(g)和3(h)为纤维类微塑料, 中间空心, 边缘卷曲, 估测可能由膜变形卷曲而成, 在观察中也发现有丝状纺织类纤维存在, 但断裂情形普遍, 不再为连续的线性织物.能谱分析发现微塑料虽以C和O类元素为主, 但会含有Si和Al元素, 推测可能是由于H2O2消解土壤颗粒不完全造成.经超声处理后, 电镜发现仍有Si和Al元素的留存, 表明二者作用较强, 连接牢固, 形成微塑料-矿物颗粒复合体, 这也表明微塑料经老化后表面粗糙化对重金属和有机污染物等环境物质的吸附作用可能加强[30], 存在二者耦合作用的微观基础.
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图 3 各类型微塑料微观表面SEM-EDS图 Fig. 3 SEM-EDS images of different types of microplastics |
从图 4可见, 汾河微塑料总丰度基本呈现出从上游到入黄口的递增态势, 但在某些区域段含量有所下降, 具体表现在上中游分界处的兰村峡谷汾河二库进入太原区段与中下游分界处的灵霍山峡区段丰度显著降低; 总丰度在下游段显著上升, 在入黄口处略有下降.上游段和中游段微塑料总丰度分别为(228.2±8.9) n·kg-1和(206.9±14.9) n·kg-1, 下游段平均总丰度高达(500.0±36.9) n·kg-1, 与前两者间存在显著性差异(P < 0.05).
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图 4 汾河沿岸农田土壤微塑料丰度 Fig. 4 Abundance of microplastics in farmland soil along the Fenhe River |
4种类型微塑料的流域分布特征表明(图 4), 纤维类在下游中段丰度最高; 薄膜类在中游太原及晋中盆地前端含量较高, 均值为(225.0±5.0) n·kg-1, 显著高于其他区段(P < 0.05); 碎片类则呈现下游段丰度高企态势; 发泡类整体含量较低, 均小于80 n·kg-1, 且呈现出典型的上游 < 中游 < 下游的特征.结合图 5, 汾河上、中和下游这3个区段类型特征分析表明, 上游段纤维类微塑料占比高于其他3种, 相较于其他区段而言该区段微塑料类型丰度较为均匀(发泡类除外).中游段薄膜类微塑料丰度显著高于其他区段(P < 0.05), 为(74.9±4.9) n·kg-1, 纤维、薄膜、碎片及发泡类含量依次递减, 4类微塑料丰度均呈现显著性差异(P < 0.05).下游段的纤维类、碎片类和发泡类微塑料丰度分别为(274.7±33.8)、(181.1±15.5)和(13.7±3.8) n·kg-1, 均显著高于其他区段(P < 0.05), 碎片类丰度排列种类第二且丰度值较高, 与其他区段迥异.从不同类型微塑料占比情况分析, 各区段中纤维类微塑料都含有50%以上的占比, 是微塑料中的最主要成分, 薄膜类微塑料相较于上下游在中游段占比较大, 占比为36.20%; 碎片类在下游段占比仅次于纤维类, 为36.22%, 发泡类在3个区段中占比最少.
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不同小写字母表示不同区段同类型微塑料丰度显著性差异(P < 0.05), 不同大写字母表示同区段不同类型微塑料丰度显著性差异(P < 0.05) 图 5 汾河沿岸不同区段农田土壤各类型微塑料丰度 Fig. 5 Abundance of different types of microplastics in farmland soil along different sections of the Fenhe River |
图 6为汾河流经不同县市的微塑料丰度及占比, 从中可以发现流经县市中存在若干高值区域和高值点.静乐县为上游段高值点, 达(290.0±13.2) n·kg-1.清徐与祁县为中游段高值点, 丰度达(320.0±53.3) n·kg-1和(400.0±69.3) n·kg-1; 下游段除河津市外其他县市丰度值均较高, 尤以尧都区、新绛县和稷山县为甚, 三地区微塑料丰度分别达到(410.0±36.1)、(940.0±90.4)和(460.0±48.1) n·kg-1, 且纤维类占比均超于50%, 高于其他县市.
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图 6 汾河沿岸不同市县农田土壤微塑料丰度及占比 Fig. 6 Abundance and proportion of microplastics in farmland soil of different cities and counties along the Fenhe River |
从不同区县微塑料类型比例分析, 占比规律以纤维类>薄膜类>碎片类>发泡类为主, 但也存在碎片类大于薄膜类的情况.研究发现, 纤维类微塑料除来源于人类衣料纤维及日常塑料绳结破损外, 农用塑料薄膜的分解卷曲也可成为其主要来源之一. Zhou等[14]在比较覆膜农田与非覆膜农田中各类型微塑料丰度时发现, 覆膜农田中纤维类微塑料含量显著高于非覆膜农田, 因此猜测某些自然机械作用可能会将土壤中破碎的小块塑料薄膜拉伸成纤维类微塑料, 非人口密集区土壤中纤维类微塑料的高丰度可能与大面积农膜覆盖有关.薄膜类和碎片类在不同区县占比差异较大, 整个流域区县二者比例变化呈交错之势, 此类差异在一定程度上可反映县域化农田种植习惯不同及县域微塑料排放特征.另外水土交汇和引水灌溉也会将汾河水中的微塑料引入农田, 使其含量增高, 上中下游的类型和丰度差异也是汾河的交互作用特征的一种体现.而整个汾河沿岸土壤中发泡微塑料最为稀少, 众多县市土壤丰度为0, 这与发泡类较为轻盈相关, 易随水和风迁移, 因此土壤中赋存较少.
2.5 汾河沿岸农田土壤微塑料分布影响因素分析土壤中微塑料赋存的影响因素众多, 本研究利用随机森林回归模型分别以上、中和下游段, 上中游段、中下游段以及汾河全流域为研究对象, 对12个可能影响因素进行了重要性排序分析(图 7).上、中和下游分析结果表明[图 7(a)~7(c)]：工业生产总值和GDP是汾河上游段沿岸农田微塑料赋存的前两位影响因素, 中游段主导因素为人口数量与GDP, 下游段主要与农用塑料薄膜使用量和人口数量密切相关, 相较于中游, 上游与下游区段前两项因素较其他影响因素更为显著.上中游和中下游重要性排序结果表明[图 7(d)与图 7(e)], 汾河上中游段微塑料含量影响因素前三位分别是工业生产总值、GDP及人口数量, 中下游段微塑料赋存主要因素为农用塑料薄膜使用量和工业生产总值.而汾河整体因素重要性排序结果显示[图 7(f)], 农田微塑料丰度与农用塑料薄膜使用量及工业总产值有关, 分列前两位.
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Industrial_v表示工业生产总值; Industrial_s表示工业废水排放量; Film_a表示农用塑料薄膜使用量; Population表示人口数量; GDP表示地区生产总值; Domestic_s表示生活污水排放量; COD_c表示工业废水化学需氧量浓度; Corn_p表示玉米播种面积; Cotton_p表示棉花播种面积; Silt表示粉砂粒占比; Sand表示砂粒占比; Clay表示黏粒占比 图 7 随机森林变量重要性排序 Fig. 7 Sorting importance of random forest variables |
由上述结果可见, 经济活动、人口数量及农膜使用量是影响汾河沿岸土壤微塑料赋存的前三大因素.汾河流经太原市与晋中盆地、临汾盆地和运城盆地, 区域内人口众多, 工业分布较为集中, 农业发达, 是山西省主要经济农业活跃区, 因此工农业及人群活动对微塑料赋存影响较大.但不同区段的影响因素显著不同.汾河上游相对人口稀少, 综合指标GDP及工业生产指标成为关键因素; 中游区域流经人口聚集和城市集中区, 人口数量与综合指标GDP成为主要因素.而下游除临汾段外, 其他区域为农业片区, 因此农膜使用量成为第一因素.同时, 上中游及中下游区段赋存因素呈现出区域复合特性.有关研究也证实了相关活动对土壤中微塑料的影响, 如悉尼工业区土壤微塑料所占质量分数高达6.7 %[31]; Ramos等[32]与Steinmetz等[33]的研究发现农业区农膜覆盖显著提高了农用土中塑料碎片的残留量.
而频繁的人类活动加剧了微塑料污染的严峻程度[34], 本研究中人口数量的贡献值说明了土壤微塑料输入与人类活动的密切关系, Scheurer等[35]也提出土壤样品中微塑料污染水平与流域人口密度密切相关的结论.人口数量导致的塑料排放涉及多种, 如洗衣机污水及生活污水是环境中塑料纤维的重点排放源.有研究表明, 每件衣物在洗涤过程中会产生1 900根塑料纤维, 并通过废水溢流或不当管理释放到水生及陆生环境[36].作为工业及生活污废水接纳地, 污水处理厂在处理污废水的同时也成为了微塑料的富集地, 约90%的微塑料在污水处理后积累到污泥中, 污泥和污水的施用会严重导致农田土壤中微塑料的积累[37].
随机森林变量重要性排序结果在一定程度上指明了汾河各流域区段及总体沿岸农田土壤中微塑料的来源.工农业生产及生活源废塑料排放等人为活动与土壤微塑料污染相关, 而使用农用塑料薄膜是造成其赋存形成的关键.因此在农业生产中, 注重农用薄膜使用的合理化及无害化是农田微塑料赋存消减的首要途径.
3 结论(1) 汾河沿岸农田土壤微塑料丰度为290.5 n·kg-1, 由纤维类、碎片类、薄膜类和发泡类这4种类型组成, 其中以纤维类为主, 占总量的52.67%.
(2) 汾河沿岸农田纤维类微塑料主要成分为聚乙烯, 薄膜和碎片类主要成分为聚丙烯, 发泡类为聚苯乙烯.
(3) 汾河沿岸农田微塑料丰度整体呈现出下游>中游>上游的态势, 下游区微塑料赋存量达500.0 n·kg-1, 显著高于上、中游.
(4) 4种类型微塑料中, 各区段纤维类微塑料占比较高, 均超过50%, 薄膜和碎片类居中, 二者比例在不同区县中呈交错之势.
(5) 随机森林结果表明汾河沿岸农田土壤微塑料影响因素与农膜使用量、工业生产总值、GDP和人口数量密切相关, 全流域分析结果显示农用塑料薄膜使用是造成沿河农田微塑料赋存的主要因素.
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