2021, Vol. 42
2. 河海大学环境学院, 南京 210098
2. College of Environment, Hohai University, Nanjing 210098, China
近年来, 塑料因其便利性、耐用性和低成本等特性而被人类广泛用于日常生活中, 但塑料极难降解, 被废弃的塑料会在自然环境中堆积, 存在几百年、几千年甚至几万年也不会腐烂[1].其中, 最容易受到污染的是水生态系统[2], 据估计, 每年有400万~1 200万t塑料进入海洋, 赋存在水体、沉积物和水生生物中[3].大片的塑料不仅会对生物体造成伤害[4], 还会破碎老化为更小的塑料颗粒[5].在这些颗粒中, 直径小于5 mm的塑料微粒被称为微塑料[6], 它是环境中存积量最多的塑料碎片并会持续破碎[7].
在自然环境中, 微塑料的环境行为受风化过程控制.风化是塑料在非生物和生物因素影响下失去完整性的过程[8], 它包括机械磨损、光氧化、光热氧化、水解和生物降解等, 其中光氧化是大多数塑料降解的重要途径[9].光氧化反应分为3个步骤, 首先聚合物中的不饱和结构或添加剂吸收紫外光, 形成自由基, 然后进行氧化反应, 导致聚合物链断裂或交联.最后当两个自由基形成惰性产物时, 自由基反应就终止了[10].微塑料的非生物降解过程会更有利于微生物的定植, 形成塑料圈(plastisphere)从而促进微塑料的生物降解[11].在老化过程中, 微塑料会析出溶解态产物DOC, 它在生物地球化学循环中扮演着重要角色, 微塑料风化老化析出的DOC可能会在一定程度上影响全球碳循环[12].
塑料风化老化的环境行为控制着水体中塑料的归趋[13].所以, 针对微塑料风化老化过程的研究就变得尤为重要.目前已有诸多实验探究了微塑料在实验室环境下的老化过程[14~16], 但在自然环境中, 不同类型微塑料老化过程及产物之间的差异目前仍然无法确定.本研究以水体中4种常见类型的微塑料为核心, 在自然环境下进行光氧化老化实验, 对微塑料析出液变化过程、微塑料的老化过程和微塑料溶解态产物动态变化展开探究, 对未来评估微塑料环境风险具有指导意义.
1 材料与方法 1.1 实验材料及培养水制备根据已有资料, 筛选出人类生产生活及淡水系统中常见的4种类型塑料作为研究对象[17], 分别是不可生物降解塑料PS、LDPE、PP[18]和可生物降解塑料PHB[19].分别购买市面上由这4种塑料制成的商业塑料产品, 其中, PS为一次性航空塑料杯, LDPE为家用夹链自封袋, PP为一次性长方体餐盒, PHB为塑料板.将购买的塑料制品裁剪成5 mm×5 mm的正方形微塑料并使用酒精擦拭塑料表面做消毒处理, 洗去微塑料表面吸附的有机物, 同时保证微塑料表面没有微生物附着, 其中LDPE为塑料薄膜, PP、PHB和PS为硬质塑料片.
本实验中, 培养水为南京市秦淮河河水, 采样点为秦淮河草场门大街段(32°03′36.23″N, 118°44′38.09″E), 具体水质指标见表 1, 水样采回后使用0.22 μm滤膜进行抽滤, 同时使用紫外灯照射, 做消毒处理.将预处理后的水样与微塑料一起放入培养装置, 培养装置为直径10 cm的透明圆筒, 每个装置内放入15 g微塑料与3 L水, 即5g·L-1.培养装置放置在生态大棚中受自然光照射, 实验开展时间为2019年11月, 大棚室内温度为10~20℃, 日均总辐射量为9.63 MJ·m-2, 培养装置顶部敞开.设置4组不同微塑料材料即PHB、PP、PS和LDPE的老化组, 每组实验设置3个重复.
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表 1 秦淮河河水水质参数 Table 1 Quality parameters of Qinhuai River |
1.2 微塑料老化过程监测 1.2.1 微塑料析出液监测
老化实验开始后, 使用水体指标检测仪器, 每10 d测量一次水样指标, 包括pH、氧化还原电位(oxidation reduction potential, ORP)、导电率(electrical conductivity, EC)和溶解氧(dissolved oxygen, DO), 每测完一组后用超纯水清洗测量探头.记录微塑料析出液指标随老化时间的变化情况, 在监测过程中对实验装置内水体变化进行拍照保留.
1.2.2 微塑料表面形态观察使用SEM观察微塑料表面形态变化.保留原始PHB、PP、PS和LDPE微塑料, 实验开始的第20 d从每个培养装置内随机采集4~5片微塑料, 得到老化20 d的PHB、PP、PS和LDPE微塑料.将8组微塑料样品表面用灭菌超纯水清洗3次, 使用SEM(S- 4800)拍摄5 μm放大倍数的图像, 每个样品拍摄不少于20张.
1.2.3 微塑料表面官能团观察及老化程度分析本实验使用傅立叶红外光谱仪(Tensor 27)观察微塑料表面官能团变化.实验中采用ATR法, 红外光谱波数范围为650~4 000 cm-1, 分辨率4 cm-1, 每次分析扫描32次.
羰基指数是定量分析塑料老化程度的重要指标, 随着老化程度的增加, 羰基指数越大[20].常见的红外光谱图分析方法有两种分别是吸收峰峰面积分析与吸收峰峰高分析, 由于吸收峰峰高分析容易受到样品和仪器的影响, 所以本实验采用吸收峰峰面积计算.羰基指数(CI)的计算方法见式(1)[21]：
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(1) |
式中, AC=O为1 900~1 650 cm-1附近的羰基特征峰面积; AC—H2为2 960~2 850 cm-1附近的亚甲基特征峰面积.
1.3 微塑料析出DOC产物检测老化实验开始后, 每天对培养装置内水环境进行一次扰动, 定期观察微塑料风化老化情况, 同时补充蒸馏水.采样时间分别为实验开始后的第10、20和40 d, 采样前再次扰动培养装置内水环境, 每个培养装置采集500 mL水样, 将采集到的水样收集保存.总有机碳是水体中溶解性和悬浮性有机物含碳的总量.水样经0.22 μm滤膜过滤, 去除水体中存在的悬浮性有机物, 使用岛津总有机碳分析仪(TOC-VCPH)检测水样中DOC质量浓度.
1.4 数据处理与分析本研究中相关性分析与部分图片(柱状图和红外光谱图等)的绘制使用Origin 2018(Origin Lab Corporation, Northampton, MA, USA)开展, 处理间差异采用T检验, P < 0.05有显著统计学差异; 通过Microsoft Excel 2010进行常规的数据统计分析; 红外光谱的检测使用OMNIC 9(Thermo Scientific)实现.
2 结果与分析 2.1 微塑料老化过程析出液分析 2.1.1 微塑料析出液颜色变化为了记录微塑料析出液随老化时间的变化情况, 分别对老化0、10、20和40 d的实验装置进行拍照(如图 1).随着老化时间的增加, 塑料会表现出不同程度的黄变现象, 黄变是判断微塑料是否已经发生光氧化的信号之一[22], 它发生在聚合物链降解、重排或过度交联等老化行为中, 具体表现为聚合物光泽度下降、褪色、发黄、粉化和变脆等[23].在老化实验开始的10 d左右PS析出液呈现为黄色, PHB析出液为微黄色.老化20 d, PP析出液变黄, LDPE析出液呈微黄, PHB析出液颜色变化不大, 老化40 d的LDPE和PP析出液呈土黄色.
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图 1 微塑料析出液颜色变化 Fig. 1 Color-change diagram of microplastic leachate |
微塑料在老化过程中会析出溶解性有机污染物和无机金属, 这可能会改变水体的指标数据.如图 2所示, 探究了微塑料析出液的pH、ORP、EC和DO随老化时间的变化情况.本实验中采用的培养水是秦淮河水, 其pH为7.38±0.6, DO为(6.92±1.7)mg·L-1, ORP为(254.7±23.6)mV(见表 1).由图 2可知, PHB、PS和PP析出液的pH大致呈先上升后下降的趋势, LDPE析出液的pH值呈上升趋势, 其中PP析出液pH变化最大. 4种不同类型微塑料析出液ORP变化大致相同, 在10~20 d左右呈下降趋势, 之后呈上升趋势, 拐点位于10~30 d左右.老化40 d, 4种微塑料析出液EC变化较为平缓, 基本在370~440 μS·cm-1之间波动.在光降解时, 塑料内部的塑料添加剂和有机污染物会释放到水体中[20], 这可能是pH、ORP和EC变化的主要原因.同时, 4种不同类型的老化塑料析出液pH、ORP和EC变化差异较大, 这可能与塑料材质及老化后释放的有机物有关.同时, 为了模拟自然水体, 本研究实验装置设置在生态大棚中, 为了保证水体与周围环境良好畅通, 顶部保持敞开.因此在实验过程中可能会有微生物进入装置内部, 这也可能是水体中pH、ORP和EC变化的原因.
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图 2 4种微塑料析出液的pH、ORP、EC和DO随老化时间变化 Fig. 2 Changes in pH, ORP, EC, and DO of four types of microplastics as weathering time |
在DO检测中, PHB和PS析出液DO基本保持不变, 在10 mg·L-1左右波动. PP和LDPE呈上升趋势, 其DO值分别由8.47 mg·L-1和5.63 mg·L-1上升至11.66 mg·L-1和14.06 mg·L-1.其原因可能是聚丙烯(ρ=0.90 g·cm-3)和低密度聚乙烯(ρ=0.92 g·cm-3)的密度均小于水, 所以漂浮在水面上, 影响氧气与水体接触.实验后期发现PP和LDPE微塑料表面出现气泡, 对应的析出液DO有上升趋势, 但具体原因有待考究.
2.2 微塑料老化分析 2.2.1 微塑料形貌特征变化本实验将4种不同类型的原始塑料与老化20 d微塑料放置在SEM下观察(如图 3), 探究4种不同类型微塑料经光氧化后, 表面发生的形貌变化.与原始塑料相比, 4种类型微塑料表面均呈现一定程度的风化痕迹.从塑料类型来看, 老化20 d的LDPE表面变化最大, 其表面已经形成裂痕和孔洞. PS、PHB和PP表面仅发生凸起变化.从局部形貌看, 原始塑料表面较为光滑, 老化20 d后的微塑料表面出现凸起、凹陷和孔洞并且微塑料表面变得粗糙, 这些都是微塑料风化老化的特征.光氧化会使微塑料表面发生一种或多种化学变化, 导致聚合物表面脆化产生裂纹或断裂[24].在本实验中, SEM并没有观察到塑料碎片, 其原因可能是微塑料的紫外线暴露时间较短或者由光氧化作用产生的表面脆化和裂纹并不会直接导致微塑料碎片化, 碎片的形成还需要进行机械磨损等外力作用[25].
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图 3 微塑料表面扫描电镜 Fig. 3 Scanning electron micrograph of microplastic surface |
原始与老化20 d的4种微塑料红外光谱如图 4所示, 其中老化20 d的4种微塑料与原始微塑料的峰位置相同, 但老化20 d微塑料的峰高比原始微塑料的峰要低.在3 200~2 900 cm-1区域附近, PP、PHB和LDPE表现为较宽的吸收带, 说明没有出现羟基化, 其氧化产物可能是醛、酮、醚、酯和过氧化物官能团[26]. PHB红外谱图中1 452 cm-1和1 378 cm-1处的峰值分别与—CH3和—CH2基团对应, 2 900 cm-1和3 400 cm-1的波段分别为烷基—CH3基团和羟基末端—OH基团的延伸波段[27].与原始PHB相比, 老化20 d的PHB在这几处波段中变化不大, 说明老化20 d的PHB氧化程度较小.
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图 4 老化0 d和20 d的4种不同类型微塑料表面红外光谱 Fig. 4 ATR-FTIR spectra of four different types of microplastics exposed to UV radiation for 0 d and 20 d |
在光氧化过程中, 紫外线照射会引起微塑料C—C骨架断裂, 增加微塑料表面羰基、羟基等含氧官能团的量[28].因此, 可以使用羰基指数来表征微塑料老化程度, 微塑料老化程度越大, 羰基指数越大[29].图 5为不同类型微塑料表面红外光谱的羰基指数, 从老化时间看, 与原始微塑料羰基指数相比, 老化20 d的微塑料羰基指数均有所增大, 其中PHB、PP、PS和LDPE羰基指数分别增加了17.05%、11.09%、6.45%和31.48%, 老化20 d的LDPE的羰基指数变化最大.
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图 5 老化0 d和20 d的4种不同类型微塑料的羰基指数 Fig. 5 Carbonyl index of four types of microplastics exposed to UV radiation for 0 d and 20 d |
在紫外线的照射下, 水体中的微塑料会释放DOC, 极易被水中的微生物摄食, 影响微生物的组成和其生产力[30], 对水生态系统产生极大影响.本实验通过检测PHB、PP、PS和LDPE这4种类型微塑料在水中老化10、20和40 d后的析出液中DOC质量浓度和秦淮河河水DOC质量浓度(即本底值), 探究这4种不同类型塑料颗粒析出DOC的变化规律.
如图 6所示, 从老化时间看, 老化10、20和40 d的4种不同类型微塑料析出液中DOC的质量浓度均大于本底值质量浓度.与本底值相比, 老化40 d的PHB、PP和LDPE微塑料析出液中DOC质量浓度增加显著, 分别增加了61.29%、69.49%和89.15%.老化10d和老化20d的PHB、PP、PS和LDPE微塑料DOC质量浓度增加不显著.老化10 d析出液中DOC质量浓度分别增加了5.22%、6.44%、5.83%和3.19%; 老化20 d分别增加了29.97%、30.98%、24.41%和10.64%.
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图 6 4种不同类型微塑料析出液DOC质量浓度变化 Fig. 6 DOC concentration leached during the degradation of four types of microplastics |
紫外线和氧气是引发塑料上C—C主链聚合物链断裂并降解的最重要因素[31].塑料的老化程度与塑料类型密切相关, 有研究在实验室中通过紫外灯照射、压力破碎和液氮冷冻等加速塑料老化[32].本实验塑料经自然光照射老化, 其中PS最先发生黄变, 其原因是当PS受到紫外线照射时, 苯环被激发, 激发能转移到附近的碳氢键上产生断链形成自由基[33].与LDPE相比, PP先发生黄变, 这可能是由于PP主链上的碳原子都是叔碳原子, 极易受自由基或者氧的进攻, 这比PE中的仲碳更容易氧化[27]. PHB是一种广泛用于生物医学的可生物降解塑料, 从实验结果看, PHB在老化过程中依然会发生黄变、表面破碎和羰基指数变大等风化现象.研究表明通过PHB的非生物降解而释放的纳米塑料仍然对受试生物有害[34], 这说明目前可生物降解塑料并不意味着对环境绝对安全.
在本实验中, 老化40 d的PHB、PP和LDPE微塑料析出液中DOC质量浓度显著增加.DOC质量浓度的增加是由于塑料在老化过程中释放了有机物[35].有研究表明粒径为25~85 μm的PE和PP在人工淡水中(1 g·L-1)经紫外灯(8 W)照射14 d分别释放22.8mg·L-1和42.1mg·L-1的DOC[36]; 2 mm×2 mm的PVC和PS在人工淡水中(5 g·L-1)经紫外线(8 W)照射24 d分别释放了74.7 mg·L-1和10.2 mg·L-1的DOC[37].与前人研究结果相比, 本研究中4种不同类型塑料颗粒释放DOC较少, 其原因可能是本研究为了更加接近自然环境中塑料的老化过程, 只利用自然光照射微塑料, 而已有研究中均使用紫外灯照射塑料加速其老化, 同时塑料粒径与本研究相比较小, 更有利于DOC的溶出释放.由图 6可知, 4种不同类型塑料颗粒在前20 d析出DOC较少, 这可能是由于商业塑料制品中的抗氧化剂作用, 有研究表明, 经12 d的紫外线照射, PP中的抗氧化剂减少了91.9%[38], 抗氧化剂可以保护聚合物链不被紫外光破坏, 所以本实验前期塑料颗粒释放DOC较少.
由塑料析出的DOC会影响水体中水生生物的生长代谢和功能作用.有研究估计每年从海洋塑料中析出23 600 t DOC, 海洋表层水的塑料可能会改变海洋食物网组成[39].塑料析出的DOC包括邻-苯二甲酸酯、双酚A和有机阻燃剂等添加剂和低聚物或单体.塑料添加剂具有一定的胚胎毒性和致畸性, 对水生生物产生毒性[40], 会极大地增加水生态环境风险.因此未来针对塑料析出液中具体有机物类型或毒性基团的定量和定性分析就变得尤为重要.
4 结论(1) 经紫外线照射, PS最先出现黄变, LDPE最后黄变. 4种类型塑料表面均出现不同程度的风化现象, 其中LDPE表面形态变化最大.老化40 d的PHB、PP、PS和LDPE表面羰基指数均有所增加.
(2) 在老化过程中, 4种不同类型塑料老化析出液水质指标pH、ORP、EC和DO均产生上升或下降趋势, 其中PHB、PS与PP析出液pH呈先上升后下降的趋势, LDPE析出液pH呈上升趋势. 4种不同类型微塑料析出液ORP变化基本相同, 析出液EC变化较为平缓.在DO指标中PP和LDPE析出液呈上升趋势, 这可能与塑料密度相关.
(3) 4种不同类型微塑料析出液中DOC的质量浓度均大于本底值, DOC质量浓度随老化时间的增加而增加.其中, 老化40 d的PHB、PP和LDPE微塑料析出液中DOC质量浓度增加显著, 分别增加了61.29%、69.49%和89.15%.
| [1] | Strungaru S A, Jijie R, Nicoara M, et al. Micro- (nano) plastics in freshwater ecosystems: abundance, toxicological impact and quantification methodology[J]. TrAC Trends in Analytical Chemistry, 2019, 110: 116-128. |
| [2] |
王志超, 杨帆, 杨文焕, 等. 内蒙古河套灌区排水干沟微塑料赋存特征及质量估算[J]. 环境科学, 2020, 41(10): 4590-4598. Wang Z C, Yang F, Yang W H, et al. Occurrence characteristics and quality estimation of microplastics in drainage ditches in Hetao irrigation district of inner Mongolia[J]. Environmental Science, 2020, 41(10): 4590-4598. |
| [3] | Lebreton L C M, van der Zwet J, Damsteeg J W, et al. River plastic emissions to the world's oceans[J]. Nature Communications, 2017, 8. DOI:10.1038/ncomms15611 |
| [4] |
谢沅汕, 张清科, 张漓杉, 等. 污水处理厂对漓江桂林市区河段淡水生物中微塑料累积的影响[J]. 环境科学, 2020, 41(11): 4999-5007. Xie H S, Zhang Q K, Zhang L S, et al. Impact of a sewage treatment plant on the accumulation of microplastics in freshwater organisms in the Lijiang River of the Guilin urban section[J]. Environmental Science, 2020, 41(11): 4999-5007. |
| [5] |
刘沙沙, 付建平, 郭楚玲, 等. 微塑料的环境行为及其生态毒性研究进展[J]. 农业环境科学学报, 2019, 38(5): 957-969. Liu S S, Fu J F, Guo C L, et al. Research progress on environmental behavior and ecological toxicity of microplastics[J]. Journal of Agro-Environment Science, 2019, 38(5): 957-969. |
| [6] | Thompson R C, Olsen Y, Mitchell R P, et al. Lost at sea: Where is all the plastic?[J]. Science, 2004, 304(5672). DOI:10.1126/science.1094559 |
| [7] | Wagner S, Reemtsma T. Things we know and don't know about nanoplastic in the environment[J]. Nature Nanotechnology, 2019, 14(4): 300-301. DOI:10.1038/s41565-019-0424-z |
| [8] |
王江涛, 赵婷, 谭丽菊, 等. 海洋微塑料来源、分布及生态效应研究进展[J]. 海洋科学, 2020, 44(7): 79-85. Wang J T, Zhao T, Tan L J, et al. Research progress in sources, distributions, and ecological effects of marine microplastics[J]. Marine Sciences, 2020, 44(7): 79-85. |
| [9] |
丁剑楠, 张闪闪, 邹华, 等. 淡水环境中微塑料的赋存、来源和生态毒理效应研究进展[J]. 生态环境学报, 2017, 26(9): 1619-1626. Ding J N, Zhang S S, Zou H, et al. Occurrence, source and ecotoxicological effect of microplastics in freshwater environment[J]. Ecology and Environmental Sciences, 2017, 26(9): 1619-1626. |
| [10] | Liu P, Zhan X, Wu X W, et al. Effect of weathering on environmental behavior of microplastics: properties, sorption and potential risks[J]. Chemosphere, 2020, 242. DOI:10.1016/j.chemosphere.2019.125193 |
| [11] | Amaral-Zettler L A, Zettler E R, Mincer T J. Ecology of the plastisphere[J]. Nature Reviews Microbiology, 2020, 18(3): 139-151. |
| [12] | Curran K, Strlic M. Polymers and volatiles: using voc analysis for the conservation of plastic and rubber objects[J]. Studies in Conservation, 2015, 60(1): 1-14. |
| [13] |
赵昕, 陈浩, 贾其隆, 等. 城市河道表层水及沉积物中微塑料的污染现状与污染行为[J]. 环境科学, 2020, 41(8): 3612-3620. Zhao X, Chen H, Jia Q L, et al. Pollution status and pollution behavior of microplastic in surface water and sediment of urban rivers[J]. Environmental Science, 2020, 41(8): 3612-3620. |
| [14] | Wang Y, Wang X J, Li Y, et al. Biofilm alters tetracycline and copper adsorption behaviors onto polyethylene microplastics[J]. Chemical Engineering Journal, 2020, 392. DOI:10.1016/j.cej.2019.123808 |
| [15] | Wang C, Xian Z Y, Jin X, et al. Photo-aging of polyvinyl chloride microplastic in the presence of natural organic acids[J]. Water Research, 2020, 183. DOI:10.1016/j.watres.2020.116082 |
| [16] | Luo H W, Zhao Y Y, Li Y, et al. Aging of microplastics affects their surface properties, thermal decomposition, additives leaching and interactions in simulated fluids[J]. Science of the Total Environment, 2020, 714. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.136862 |
| [17] | Derraik J G B. The pollution of the marine environment by plastic debris: a review[J]. Marine Pollution Bulletin, 2002, 44(9): 842-852. DOI:10.1016/S0025-326X(02)00220-5 |
| [18] | Bond T, Ferrandiz-Mas V, Felipe-Sotelo M, et al. The occurrence and degradation of aquatic plastic litter based on polymer physicochemical properties: a review[J]. Critical Reviews in Environmental Science and Technology, 2018, 48(7-9): 685-722. |
| [19] | Mazhandu Z S, Muzenda E, Mamvura T A, et al. Integrated and consolidated review of plastic waste management and bio-based biodegradable plastics: challenges and opportunities[J]. Sustainability, 2020, 12(20). DOI:10.3390/su12208360 |
| [20] | Miao L Z, Hou J, You G X, et al. Acute effects of nanoplastics and microplastics on periphytic biofilms depending on particle size, concentration and surface modification[J]. Environmental Pollution, 2019, 255. DOI:10.1016/j.envpol.2019.113300 |
| [21] | Song Y K, Hong S H, Jang M, et al. Combined effects of uv exposure duration and mechanical abrasion on microplastic fragmentation by polymer type[J]. Environmental science & Technology, 2017, 51(8): 4368-4376. |
| [22] | Brandon J, Goldstein M, Ohman M D. Long-term aging and degradation of microplastic particles: comparing in situ oceanic and experimental weathering patterns[J]. Marine Pollution Bulletin, 2016, 110(1): 299-308. |
| [23] | Zhou L L, Wang T C, Qu G Z, et al. Probing the aging processes and mechanisms of microplastic under simulated multiple actions generated by discharge plasma[J]. Journal of Hazardous Materials, 2020, 398. DOI:10.1016/j.jhazmat.2020.122956 |
| [24] | Liu P, Qian L, Wang H Y, et al. New insights into the aging behavior of microplastics accelerated by advanced oxidation processes[J]. Environmental science & Technology, 2019, 53(7): 3579-3588. |
| [25] | Edo C, Tamayo-Belda M, Martínez-Campos S, et al. Occurrence and identification of microplastics along a beach in the biosphere reserve of lanzarote[J]. Marine Pollution Bulletin, 2019, 143: 220-227. |
| [26] | Cai H W, Du F N, Li L Y, et al. A practical approach based on FT-IR spectroscopy for identification of semi-synthetic and natural celluloses in microplastic investigation[J]. Science of the Total Environment, 2019, 669: 692-701. |
| [27] | Biber N F A, Foggo A, Thompson R C. Characterising the deterioration of different plastics in air and seawater[J]. Marine Pollution Bulletin, 2019, 141: 595-602. |
| [28] | Lares M, Ncibi M C, Sillanpää M, et al. Occurrence, identification and removal of microplastic particles and fibers in conventional activated sludge process and advanced MBR technology[J]. Water Research, 2018, 133: 236-246. |
| [29] | Lv Y D, Huang Y J, Kong M Q, et al. Multivariate correlation analysis of outdoor weathering behavior of polypropylene under diverse climate scenarios[J]. Polymer Testing, 2017, 64. DOI:10.1016/j.polymertesting.2017.09.040 |
| [30] | Tetu S G, Sarker I, Schrameyer V, et al. Plastic leachates impair growth and oxygen production in Prochlorococcus, the ocean's most abundant photosynthetic bacteria[J]. Communications Biology, 2019, 2. DOI:10.1038/s42003-019-0410-x |
| [31] | Hermabessiere L, Dehaut A, Paul-Pont I, et al. Occurrence and effects of plastic additives on marine environments and organisms: a review[J]. Chemosphere, 2017, 182: 781-793. |
| [32] | Luo H W, Li Y, Zhao Y Y, et al. Effects of accelerated aging on characteristics, leaching, and toxicity of commercial lead chromate pigmented microplastics[J]. Environmental Pollution, 2020, 257. DOI:10.1016/j.envpol.2019.113475 |
| [33] | Ho W K, Law J C F, Zhang T, et al. Effects of weathering on the sorption behavior and toxicity of polystyrene microplastics in multi-solute systems[J]. Water Research, 2020, 187. DOI:10.1016/j.watres.2020.116419 |
| [34] | González-Pleiter M, Tamayo-Belda M, Pulido-Reyes G, et al. Secondary nanoplastics released from a biodegradable microplastic severely impact freshwater environments[J]. Environmental Science: Nano, 2019, 6(5): 382-1392. |
| [35] | Luo H W, Xiang Y H, He D Q, et al. Leaching behavior of fluorescent additives from microplastics and the toxicity of leachate to Chlorella vulgaris[J]. Science of the Total Environment, 2019, 678: 1-9. |
| [36] | Lee Y K, Romera-Castillo C, Hong S, et al. Characteristics of microplastic polymer-derived dissolved organic matter and its potential as a disinfection byproduct precursor[J]. Water Research, 2020, 175. DOI:10.1016/j.watres.2020.115678 |
| [37] | Lee Y K, Murphy K R, Hur J. Fluorescence signatures of dissolved organic matter leached from microplastics: Polymers and additives[J]. Environmental science & Technology, 2020, 54(19): 11905-11914. |
| [38] | Wu X W, Liu P, Shi H H, et al. Photo aging and fragmentation of polypropylene food packaging materials in artificial seawater[J]. Water Research, 2020, 188. DOI:10.1016/j.watres.2020.116456 |
| [39] | Romera-Castillo C, Pinto M, Langer T M, et al. Dissolved organic carbon leaching from plastics stimulates microbial activity in the ocean[J]. Nature Communications, 2018, 9(1). DOI:10.1038/s41467-018-03798-5 |
| [40] | Lithner D, Nordensvan I, Dave G. Comparative acute toxicity of leachates from plastic products made of polypropylene, polyethylene, PVC, acrylonitrile-butadiene-styrene, and epoxy to Daphnia magna[J]. Environmental Science and Pollution Research, 2012, 19(4): 1763-1772. DOI:10.1007/s11356-011-0663-5 |