人工湿地(constructed wetlands, CWs)是一种利用植被、土壤、基质和相关微生物种群相互作用并具有自然清除机制的生态处理技术^[1], 继承了湿地的水陆交汇处概念, 融入了人为因素, 并由人工构筑而成.构建和运行良好的人工湿地不仅是区域水循环中重要的组成部分, 还是适合多种生物生存的重要环境, 该生态系统利用物理、化学和生物作用相耦联来吸收、吸附和降解污染物并维持区域生态平衡, 有着“城市绿肺”美誉^{[2, 3]}.近年来被广泛用于处理生活污水、工业废水尾水、暴雨径流、城乡面源污染、富营养化水体和黑臭水体等^[4].仿拟白洋淀自然湿地中苇地-沟壕特殊景观结构和苇地内自然根孔结构, 并强化水位波动下的水陆交错带边界过滤效应^[5~7], 在嘉兴地区构建了石臼漾、贯泾港、长水塘和泰山港等以生态根孔为核心的水源型人工湿地^[8].人工湿地中水文连通性和水力学特性是其内部能量流动、养分循环和水质净化的重要因素^[9].

湿地水体受到降水、地表径流和地下水等交互作用, 它们之间的关系十分复杂, 而氢氧稳定同位素作为良好的环境同位素示踪剂, 其相变过程中同位素分馏能够对环境变化作出敏感响应, 因此常用于揭示湿地与各种环境的水文联系以及剖析湿地中的水循环过程^[10~13]. Brooks等^[14]首次利用δD、δ¹⁸O双同位素和遥感技术对Pipestem Creek流域湿地-河流的同位素组成进行定量分析, 并得出该流域以草原坑洼湿地为主. Brock等^[15]借助δD、δ¹⁸O双同位素示踪和总悬浮物指标测定, 对湖泊水文过程进行剖析, 区分了3类不同主导来源的湖泊.有学者根据稳定同位素¹⁸O/¹⁶O分布对天然泥炭地的流动模式进行准确的评价^[16].刘澄静等^[17]对水稻梯田湿地研究得出其主要补给水源为降水和地下水.Gao等^[18]对人工湿地水体同位素¹⁸O/¹⁶O组成年际变化进行研究以表征表面流人工湿地水力特性.湿地中水体流态多样, 其内部可能会出现滞流和短流现象, 局部区域不能被充分利用来进行物理、化学和生物协同作用等, 从而较大程度降低湿地的净化功能^{[3, 19]}.此外, 研究表明演替周期不同的人工湿地, 其土壤特性^[20]、水生植物多样性^{[21, 22]}、浮游植物多样性^{[23, 24]}和微生物多样性^{[25, 26]}等存在着显著的差异、梯度或“热区”, 但采用水氢氧同位素来反映人工湿地中水分运移、疏导截流和净化过程等方面的研究还比较少^[27].因此, 对不易准确把握的人工湿地中水循环过程和相关规律亟需进一步研究.

本文选取在“运河水系”旁路构建的4个人工湿地(石臼漾、贯泾港、长水塘、泰山港)及其核心净化区和结构单元(湿地根孔生态净化区的植物床-沟壕系统)作为研究对象, 利用同位素示踪技术对湿地各功能区和植物床-沟壕系统内部氢氧稳定同位素的分布和组成特征进行研究.通过揭示不同运行年限的湿地其不同功能区中水同位素的富集和分馏规律, 在植物床-沟壕系统内部的截留和输移机制, 以及不同尺度水平维度和垂向维度水同位素的分布特征, 以期为人们认识人工湿地中水同位素分布特征、水力流态及提升湿地运行效果提供一定参考依据.

嘉兴市市域水系整体上属长江水系和太湖流域, 京杭大运河贯穿该市且与其他主要河道相关联, 亦称“运河水系”.京杭运河区包括南湖区、秀洲区、嘉善县、海盐县、平湖市、桐乡市及海宁市大部分地区, 面积约527.79 km².京杭运河区历经长期演变, 至今形成3个排水系统：一是京杭运河以西, 以京杭运河和澜溪塘为骨干的自西南向东北流经太浦河的排水系统, 称“北排区”; 二是京杭运河以东、平湖塘和乍浦塘以北至江浙交界的河网地区, 以俞汇塘(塘港)、红旗塘、上海塘和广陈塘等骨干河道为主排入黄浦江, 称“东泄区”; 三是京杭运河以南、1976~2000年间建设的向钱塘江和杭州湾排水的杭嘉湖南排工程各河道, 称“南排区”.

嘉兴市地势平坦, 河网密布, 湖荡众多, 河网率7.89%, 河道分布密度为3.5 km·km^-2, 形成了典型的江南平原水网地带, 其明显的特点是水力坡度小, 且大多是感潮河流.嘉兴市属典型的亚热带季风气候, 年平均气温为15.4~16.4℃. 1月最冷, 月平均气温3~4℃, 极端最低气温-11~-12℃, 7月最热, 月平均气温28~29℃, 极端最高气温39~40℃.嘉兴市平均年降水量为1 193.2 mm, 但时空分布不均.时序上呈“双峰型”特点, 5~6月梅雨集中为“梅雨期”, 8~9月则常有台风和极峰大雨为“台雨期”, 并常引发洪涝^[28].嘉兴地区年平均日照1 800~2 200 h.嘉兴市平均年蒸发量为1 324.4 mm, 超过平均年降水量约130 mm.年平均相对湿度均在80%以上.嘉兴市整个区域地处杭、嘉、湖东部平原的下游, 主干河流及其干网都是平原的排水走廊, 河道径流常年自由畅泻, 过境水量丰富.归纳总结河网水源地存在的主要问题有：①水源地污染来源多, 有机污染加重, 大多数地区没有可替代水源; ②河网地区水文水动力条件多变, 边界不清; ③河网地区往往成为流域污染物积累的“汇”, 水质污染严重.近些年来, 为了提高水源安全性, 嘉兴市积极探索和实践新时期“河长制”和“五水共治”等治水策略, 并建设了“双/多水源切换工程”, 衍生了石臼漾湿地、贯泾港湿地、长水塘湿地和泰山港湿地等以生态根孔构筑为核心的水源型湿地(表 1).在表 1中给出了4个水源型湿地的主要进水水源、占地面积、日处理规模、平均水力停留时间、直接水力流程长度、平均水力坡度、湿地内主水流方向、开始(试)运行时间和湿地范围的地理坐标等基础信息.

表 1 (Table 1)

表 1 4个水源型湿地基础信息 Table 1 Basic information of four water-source wetlands 湿地简称 湿地水源 占地面积/hm2 处理规模×104/m3·d-1 水力停留时间/d 水力流程长度/m 水力坡度/% 主水流方向 开始(试)运行时间 地理坐标范围 石臼漾湿地 新塍塘/北郊河 108.67 25 3.43~4.13 西区: 2 816 东区: 5 314 西区: 0.001 8 东区: 0.017 9 (水源)南→北→南→顶管→东→北→南→东(水厂) 2008年7月(东区) 2009年5月(西区) N 30°46′11.98″~30°47′02.56″ E 120°41′50.64″~120°42′41.20″ 贯泾港湿地 海盐塘/南郊河 147.13 20~30 (远期45) 2.17~3.26 8 024 0.023 3 (水源)南→北→南→顶管→西(水厂) 2013年10月 N 30°41′40.49″~30°42′44.65″ E 120°45′20.12″~120°46′45.57″ 长水塘湿地 长水塘/长山河 173.87 30 4.15~4.50 西区: 4 416 东区: 5 202 西区前段: 0.018 5 西区后段: 0.064 2 东区前段: 0.032 6 东区后段: 0.067 9 (水源)北→南(水厂) 2013年12月(西区) 2015年6月(东区) N 30°32′50.25″~30°35′11.08″ E 120°41′35.07″~120°42′27.44″ 泰山港湿地 盐官下河 (泰山港) 101.40 30 3.92~4.30 北区: 2 617 南区: 4 235 北区: 0.012 6 南区: 0.007 8 (水源)西→东(水厂) 2016年6月(南区) 2017年3月(北区) N 30°28′41.00″~30°29′21.99″ E 120°25′08.25″~120°25′54.38″

表 1 4个水源型湿地基础信息 Table 1 Basic information of four water-source wetlands

水源型湿地布水和集水方式主要通过泵站和节制闸并借助水力坡度对水流流向和流速进行调控, 在重力和动力的作用下使得水流充分接触湿地各功能区区块和微结构单元.其中湿地根孔生态净化区的设计尤为关键, 通过卡口、束流装置、叠梁门或节制闸对水进行调控分流, 使得经过大沟的水流先流向高位小沟, 在植物床和沟壕之间设置不透水或半透水等水工微结构(堵头)来改变并优化水流, 而后经过植物床渗透到低位小沟(图 1).该区对湿地水质净化起到至关重要的作用^{[24, 29]}.水流经湿地根孔生态净化区的植物床-沟壕系统在沟壕中以表流形式运移, 在植物床内部以亚表层潜流形式运移.水源型湿地建成后逐步演替成良性循环并持续稳定发挥作用的生态系统, 因此对湿地各功能区的稳定氢氧同位素分布特征及其规律开展研究对指示后续湿地的建设和运行具有重要意义.

图 1

Fig. 1

蓝色箭头:大沟中水流方向,红色箭头:小沟中水流方向,黄色箭头:植物床中水流方向 图 1 湿地根孔生态净化区布水和集水方式示意 Fig. 1 Water distribution pattern in the wetland root-channel ecological purification zone

于2019年8月夏季湿热多雨的台雨期, 首先对嘉兴地区石臼漾湿地(A)、贯泾港湿地(B)、长水塘湿地(C)和泰山港湿地(D)自进水口至出水口沿水力流程梯度的主要位点进行上层水样品采集.采样点位的设计兼顾到每个功能区.即每个湿地均采集其水源水(红色位点)、预处理区(黄色位点)、湿地根孔生态净化区(绿色位点)和深度净化区(蓝色位点)水样, 对石臼漾湿地还采集了提升改造工程区(白色位点)5个水样, 共采集样品85个(图 2), 水源水和湿地各功能区常水位高程(1985国家高程基准高程)、共性样点个数见表 2.之后为进一步探究湿地植物床-沟壕系统内部的水同位素分布特征, 选取泰山港湿地溢流堰过后一条长约150 m的植物床, 在植物床上挖掘9个直径约30 cm且有约500 mL以上潜水渗出的坑.于2020年1月冬季干冷季节对植物床-沟壕系统9个位点(图 2中a、b、c和d部分以及大沟)分别采集湿地沟壕上层水和植物床坑中潜水, 共采集样品18个, 每个样品分成2份, 其中一份用于水同位素测定, 另外一份经0.45 μm滤膜过滤后用于铵态氮(NH₄⁺-N)和硝态氮(NO₃^--N)测定.湿地水和潜水样品分别用DSC 2500采水器和注射器采集.用于水同位素测定的样品其采集和预处理过程按照标准流程进行.先将15 mL已排空的Labco管润洗3次, 然后用注射器套上0.22 μm孔径微孔滤膜的滤头原位进行水样过滤, 将水装满Labco管, 管中无气泡后用密封膜进行封口, 贴好标签并记录好采样点的基本信息, 低温冷藏保存至上机测试.

图 2

Fig. 2

湿地地图来自Google Earth 图 2 研究区位置和采样点分布示意 Fig. 2 Location of study area and distribution of sampling points

表 2 (Table 2)

表 2 采样点基本信息 Table 2 Basic information of sampling sites 湿地名称 采样日期 水源水 预处理区 湿地根孔生态净化区 深度净化区 常水位/m 样点/个 常水位/m 样点/个 常水位/m 样点/个 常水位/m 样点/个 石臼漾湿地 8月30日 1.16 2 1.16~1.11 8 2.41~1.86 6 1.86~1.46 5 贯泾港湿地 8月30日 0.98 3 3.30~2.30 3 2.30~1.69 9 1.69~1.43 3 长水塘湿地 8月28日 1.00 3 0.96~0.86 4 3.66~2.16 9 2.16~1.36 6 泰山港湿地 8月28日 1.16 3 3.98~3.78 5 3.85~3.65 5 3.65~3.55 6

表 2 采样点基本信息 Table 2 Basic information of sampling sites

水样中NH₄⁺-N和NO₃^--N在中国科学院生态环境研究中心土壤分析测试中心用连续流动分析仪(SAN plus, Skalar Analytical B.V., Breda, the Netherlands)测定^[30].氢氧同位素在中国科学院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室测定, 所用仪器为美国Los Gatos Research(LGR)公司研发的液态水同位素元素分析仪(型号908- 0008)^[31], 其测试精度δD≤1‰ (1σ), δ¹⁸O≤0.3‰ (1σ), 所有样品均进行6次测试, 为避免记忆效应, 去掉前两次结果后取平均值.实验所用标准品信息如表 3所示, 所有测定结果均以相对于经过国际原子能机构(international atomic energy agency, IAEA)认可的维也纳标准海洋水(V-SMOW)的千分差表示：

(1)

(2)

表 3 (Table 3)

表 3 氢氧同位素标准品丰度/‰ Table 3 Abundance of hydrogen and oxygen isotope standard/‰ 标准名称 δDV-SMOW δ18OV-SMOW 1E -165.7±0.5 -21.28±0.15 2E -123.8±0.5 -16.72±0.15 3E -79.6±0.5 -11.04±0.15 4E -49.2±0.5 -7.81±0.15 5E -9.9±0.5 -2.99±0.15

表 3 氢氧同位素标准品丰度/‰ Table 3 Abundance of hydrogen and oxygen isotope standard/‰

式中, R_D-sample为测试样品中D的同位素比率R(D/H), R_D-VSMOW为标准样品中D的同位素比率R(D/H); R_O-sample为测试样品中O的同位素比率R(¹⁸O/¹⁶O), R_O-VSMOW为标准样品中O的同位素比率R(¹⁸O/¹⁶O).

根据中国科学院地理科学与资源研究所陆地水循环及地表过程重点实验室野外(常熟站)测得的同位素资料, 通过简单线性回归建立大气降水线模型, 并将研究区域的湿地水模型与之比较, 探讨水同位素在区域降水和湿地区的运移差异.

基于仪器精度以及均数和标准差有效数值修约规则对上机数据进行修约, δD和δ¹⁸O的平均值和标准差均保留一位小数^{[32, 33]}.使用Microsoft Excel 2016软件进行数据整理和初步分析, 数据的描述性统计、频数分析、单变量分析、相关和回归分析、方差分析等采用国际标准统计分析软件SAS for Windows 9.4软件(SAS Institute, Inc., Cary NC, USA)的PROC MEANS、FREQ、UNIVARIATE、CORR、REG和GLM等过程进行.通过散点图研究发现氢氧同位素丰度及组成随水位高程和水力流程长度多呈非线性复杂变化, 在用非参数相关、逐步回归分析、灰色关联度分析等数理统计手段探索性解析这种复杂变化后, 采用机器学习方法中的随机森林回归模型来识别变化特征并对变量重要性进行选择, 随机森林模型的构建分析采用R语言^[34]结合randomForest^[35]、rfPermute^[36]和A3^[37]包实现和相互验证.配对t检验采用SAS PROC TTEST过程PAIRED语句进行, 并预先进行配对的差值是否服从正态分布的假设检验.多重比较采用新复极差法(Duncan's new multiple range test, MRT).若无特别说明, 统计学显著性水平指α为0.05.文中图形采用AutoCAD 2018(Autodesk, Inc., Mill Valley, CA, USA)和Origin 2019b(OriginLab Corporation, Northampton, MA, USA)等软件绘制.

对嘉兴河网地区4个水源生态湿地的水源水(Sour)、预处理区(PreT)、湿地根孔生态净化区(MidT)和深度净化区(PosT)上层水氢氧同位素进行测定后, 其结果如图 3和图 4所示.从总体分布来看, δD和δ¹⁸O在4个湿地之间存在着显著性差异(图 3), 其广义线性模型的决定系数(R²)分别为0.89和0.78(P < 0.000 1).泰山港湿地与其它湿地相比δD和δ¹⁸O最为贫化, δD丰度为-53.0‰±1.1‰(均值±标准差, 下同), δ¹⁸O丰度为-7.5‰±0.2‰.贯泾港湿地其δD和δ¹⁸O相对最为富集, δD丰度为-47.5‰±0.7‰, δ¹⁸O丰度为-6.6‰±0.2‰.总体来看, 同处于京杭运河水系下的4个水源湿地其水同位素分布并不均匀, δD变异系数为-430.2%, δ¹⁸O变异系数为-534.9%.

图 3

Fig. 3

图中不同大写和小写字母分别表示δD和δl8O在湿地之间差异显著 图 3 人工湿地δD和δ18O总体分布 Fig. 3 Distribution of δD and δ18O in the CWs

图 4

Fig. 4

Sour表示水源水，PreT表示预处理区,MidT表示湿地根孔生态净化区,PosT表示深度净化区 图 4 4个湿地水源水和不同功能区δD和δ18O分布 Fig. 4 Distribution of δD and δ18O in source water and functional areas of the CWs

从水源水和不同功能区分布来看, 石臼漾湿地和泰山港湿地其水源水δD和δ¹⁸O偏负, 在经过湿地处理之后, 各功能区δD和δ¹⁸O丰度出现较大差异, 而贯泾港湿地和长水塘湿地其水源水δD和δ¹⁸O相对偏正, 各功能区之间差异较小(图 4).具体分析发现沿水力流程梯度δD和δ¹⁸O的总体变化趋势呈现以下规律：①石臼漾湿地沿水力流程梯度δD和δ¹⁸O有偏正趋势, 其广义线性模型决定系数分别为0.62和0.46(P分别为0.000 7和0.012 7), 在深度净化区(δD为-50.5‰±0.9‰, δ¹⁸O为-7.1‰±0.2‰)出现较大的偏正变幅, 并显著高于预处理区和湿地根孔生态净化区(P < 0.05); ②贯泾港湿地沿水力流程梯度δD和δ¹⁸O变幅较小, 无统计学显著性差异(P>0.05); ③长水塘湿地沿水力流程梯度δD和δ¹⁸O变幅亦较小, 仅δ¹⁸O在深度净化区显著高于湿地根孔生态净化区(P < 0.05); ④泰山港湿地沿水力流程梯度δD和δ¹⁸O有偏负趋势, 其广义线性模型决定系数分别为0.70和0.56(P分别为0.000 3和0.005 6), 在深度净化区(δD为-54.1‰±0.6‰, δ¹⁸O为-7.6‰±0.1‰)偏负变幅较大.

为了深度解析水氢氧同位素丰度和组成随水位高程(垂向维度)和水力流程长度(水平维度)的变化特征, 采用非参数Kendall's tau-b(肯德尔)等级相关、逐步回归、灰色关联度等多种数理统计手段结合散点图开展探索性分析, 并做模型假设诊断分析(结果从略), 发现在4个湿地的区域尺度和湿地内部的局域尺度其水氢氧同位素丰度及组成在垂向维度和水平维度大多呈现出复杂的非线性变化.进一步采用机器学习方法中的随机森林回归模型来识别这种变化特征并对变量重要性进行选择(表 4).随机森林是一种比较新的机器学习模型(非线性基于树的模型)集成学习方法.随机森林模型有着惊人的准确性, 可以替代一般线性模型(线性回归和方差分析等)和广义线性模型(逻辑斯蒂回归和泊松回归)等^[38].结果表明在4个湿地的区域尺度上, 响应变量(δD和δ¹⁸O)均与预测变量(水位高程和水力流程长度)较密切相关, 全模型总的方差解释率分别为52.52%和37.31%, 响应变量δD比δ¹⁸O受预测变量的影响更大, 而预测变量中水位高程的重要性高于水力流程长度的重要性(表 4).但在湿地内部的局域尺度上, 预测变量对响应变量的影响发生了分异(表 4).在石臼漾湿地内部, 水力流程长度的重要性高于水位高程的重要性, δD受到2个预测变量的共同影响, 而δ¹⁸O仅受水力流程长度的显著影响.在贯泾港湿地内部, 2个预测变量对2个响应变量的影响均较弱, 总方差解释率均为负值.在长水塘湿地内部, 仅水位高程对δ¹⁸O丰度变化产生显著影响.在泰山港湿地内部, 2个预测变量仅对δD影响显著, 且水力流程长度的重要性高于水位高程的重要性.根据采用R语言中A3包计算输出的结果, 在4个湿地的区域尺度上, δD和δ¹⁸O与水位高程之间的平均斜率分别为-0.133和-0.036 9(均为负值), 在湿地内部的局域尺度上, δD和δ¹⁸O与水位高程之间的平均斜率范围为-0.053 4~0.264(有负有正), 这说明在区域尺度上水氢氧同位素倾向富集在水势低洼处, 换句话说, 在较大区域的水势低洼处水中重的氢氧同位素呈现浓缩富集特征, 而在局域尺度这种变化趋势并不确切.上述结果暗示在区域尺度上, 垂向维度的水位高程较水平维度的水力流程长度对水同位素分布影响更大, 而在局域尺度上, 水力流程驱动的影响往往更大.

表 4 (Table 4)

表 4 氢氧同位素与水位高程和水力流程长度关系的随机森林回归模型结果1) Table 4 Random forest regression of hydrogen and oxygen isotopes with water level elevation and hydraulic flow pathway length 湿地 响应变量 总方差解释率/% 全模型显著性P值 预测变量重要性得分之均方误差增加/% 预测变量显著性P值 4个湿地 δD 52.52 < 0.001 水位高程: 63.99; 水力流程: 20.37 水位高程: 0.001; 水力流程: 0.025 δ18O 37.31 0.003 水位高程: 48.02; 水力流程: 21.34 水位高程: 0.001; 水力流程: 0.015 石臼漾湿地 δD 59.73 < 0.001 水位高程: 20.20; 水力流程: 25.74 水位高程: 0.007; 水力流程: 0.001 δ18O 32.82 0.002 水位高程: 12.76; 水力流程: 26.21 水位高程: 0.066; 水力流程: 0.001 贯泾港湿地 δD -27.28 0.288 水位高程: 6.79; 水力流程: 9.06 水位高程: 0.325; 水力流程: 0.169 δ18O -34.29 0.265 水位高程: 2.53; 水力流程: -0.34 水位高程: 0.520; 水力流程: 0.677 长水塘湿地 δD -53.07 0.456 水位高程: -2.16; 水力流程: -6.69 水位高程: 0.631; 水力流程: 0.792 δ18O 37.61 0.010 水位高程: 33.35; 水力流程: 1.43 水位高程: 0.001; 水力流程: 0.396 泰山港湿地 δD 61.92 0.001 水位高程: 19.70; 水力流程: 29.92 水位高程: 0.015; 水力流程: 0.003 δ18O -25.46 0.312 水位高程: 4.93; 水力流程: -0.45 水位高程: 0.306; 水力流程: 0.499 1)全模型总方差解释率、预测变量重要性得分(标准化后的得分)之均方误差增加百分数和预测变量显著性P值由R语言rfPermute包计算得出, 全模型显著性P值由R语言A3包采用生成500棵决策树并基于1 000次随机置换获得对P值的估计得出

表 4 氢氧同位素与水位高程和水力流程长度关系的随机森林回归模型结果1) Table 4 Random forest regression of hydrogen and oxygen isotopes with water level elevation and hydraulic flow pathway length

Craig^[39]首次引入全球大气降水线(GMWL), 其公式为δD=8δ¹⁸O+10 (R²>0.95), 后来被学者们用于研究识别起源于大气降水的地表水和地下水等的水循环相关过程, 大气降水线斜率能够反映氢氧同位素分馏程度大小, 截距表示氘相对于平衡状态的偏离程度.本文研究的区域邻近中国大气降水同位素观测网络(CHNIP)布设的常熟站点, 根据中国科学院地理科学与资源研究所陆地水循环及地表过程重点实验室野外(常熟站)测得的同位素资料, 建立δD与δ¹⁸O的线性关系式为δD=8.8δ¹⁸O+14.0 (n=21, 校正R²=0.86), 以此作为当地大气降水线(LMWL), 其斜率和截距均高于全球大气降水线, 表明该区域降水主要来自海洋水汽^[40]. 从图 5中看出嘉兴研究区8月的湿地水同位素关系式为δD=5.2δ¹⁸O-13.8 (n=85, 校正R²=0.81), 其斜率和截距均小于GMWL以及LMWL, 表明夏季湿地水在河道和沟壕中受到较为强烈的蒸发.图 6(a)中石臼漾湿地内部δD范围为-52.2‰~-49.4‰, δ¹⁸O范围为-7.6‰~-6.9‰, 氢氧同位素关系式为δD=4.0δ¹⁸O-22.3; 贯泾港湿地内部δD范围为-48.1‰~-45.1‰, δ¹⁸O范围为-6.8‰~-5.8‰, 氢氧同位素关系式为δD=2.5 δ¹⁸O-31.0; 长水塘湿地内部δD范围为-49.8‰~-48.4‰, δ¹⁸O范围为-7.2‰~-6.6‰, 氢氧同位素关系式为δD=0.048δ¹⁸O-48.8; 泰山港湿地内部δD范围为-55.3‰~-51.6‰, δ¹⁸O范围为-7.8‰~-7.2‰, 氢氧同位素关系式为δD=2.5δ¹⁸O-34.3.

图 5

Fig. 5

图 5 常熟降水与研究区湿地水的δD-δ18O关系线 Fig. 5 Local meteoric water line (LMWL) and the wetland water line in the study area

图 6

Fig. 6

图 6 湿地水氢氧同位素散点图及氘盈余直方图 Fig. 6 Scatter diagram of δD and δ18O and a histogram of d-excess in wetland water

氘盈余(氘过量, d-excess)最早由Dansgaard等^[41]提出并定义为：d-excess (‰)=δD-8δ¹⁸O, 用于反映氢氧同位素组成偏离全球大气降水线的程度, d值越大, 反映出蒸发的速率也越大.石臼漾、贯泾港、长水塘和泰山港湿地内部的氘盈余分别为: 7.1‰±0.7‰(中位数7.3‰, 四分差0.9‰)、5.4‰±1.4‰(中位数5.9‰, 四分差0.9‰)、5.6‰±1.5‰(中位数5.2‰, 四分差2.8‰)和6.5‰±1.4‰(中位数6.3‰, 四分差1.6‰).湿地的水源水、预处理区、湿地根孔生态净化区和深度净化区的氘盈余均值(中位数)分别为: 5.9‰(6.2‰)、6.3‰(6.6‰)、6.2‰(6.3‰)和6.0‰(5.9‰).氘盈余在湿地内部高于水源水, 且从预处理区至湿地根孔生态净化区再至深度净化区逐步降低.湿地内部水力流程蜿蜒曲折以及功能区和结构单元串并联形式多样, 通过导流、截留、吸附、混合和沉淀等作用使得水同位素在不同单元的富集程度不等.整体来说, 嘉兴地区这4个水源人工湿地的氘盈余绝对值处于相对较低的水平, 且在湿地内部发生分异.

对植物床-沟壕系统中水同位素分布特征的研究重点是在泰山港湿地展开的.所选植物床-沟壕系统内氮素营养盐配对t检验结果显示(表 5), 低位小沟沟水中NO₃^--N质量浓度与高位小沟沟水中NO₃^--N质量浓度无显著差异, 但低位小沟沟水中NH₄⁺-N质量浓度却显著低于高位小沟沟水中NH₄⁺-N质量浓度(P为0.002 0).在植物床内部, 虽然统计学上不显著, 但自高位小沟潜水端至低位小沟潜水端, NH₄⁺-N和NO₃^--N质量浓度仍然呈现降低趋势, 表明沟水在经过植物床过滤渗出的过程中NH₄⁺-N和NO₃^--N等营养盐得以削减.在现场亦能很明显地观察到：与高位小沟相比, 低位小沟沟水更加清澈, 水生动植物更加丰富多样.

表 5 (Table 5)

表 5 植物床-沟壕系统NH4+-N和NO3--N质量浓度统计特征/mg·L-1 Table 5 Statistical characteristics of NH4+-N and NO3--N in the plant-bed/ditch system/mg·L-1 项目 位置 均值±标准差 配对t检验 差值均值±标准差 t值 P值 NH4+-N 低位小沟沟水/高位小沟沟水 0.16±0.07/0.28±0.09 -0.12±0.02 -10.14 0.002 0 NO3--N 低位小沟沟水/高位小沟沟水 1.77±0.49/1.66±0.64 0.12±0.96 0.24 0.822 9 NH4+-N 低位小沟潜水/高位小沟潜水 0.12±0.05/0.21±0.12 -0.09±0.17 -1.04 0.373 9 NO3--N 低位小沟潜水/高位小沟潜水 1.28±0.80/1.68±0.51 -0.40±1.15 -0.70 0.532 8

表 5 植物床-沟壕系统NH4+-N和NO3--N质量浓度统计特征/mg·L-1 Table 5 Statistical characteristics of NH4+-N and NO3--N in the plant-bed/ditch system/mg·L-1

所选研究区域的湿地水由溢流堰跌水后其水动力较大和流速较快, 首先流入大沟, 然后沿水力坡度从大沟流入高位小沟再通过植物床渗滤后流入低位小沟, 之后沿a~d方向流动(如图 2中星号所示).水氢氧同位素在水流动过程中在植物床-沟壕系统各部分呈现出分异态势(图 7).结果表明在高位小沟中由a~d方向沟水中δD逐渐偏正, 在低位小沟中由a~d方向沟水中δD逐渐偏负, 显然水经过植物床-沟壕系统过滤净化后, 流向深度净化区的水中δD偏负.而高位小沟沟水中δ¹⁸O较低位小沟沟水中δ¹⁸O偏负, 这也表明植物床-沟壕系统对水中δD和δ¹⁸O的影响不同.进一步分析发现在靠近植物床-沟壕系统b断面部分水同位素表现出先富集后贫化的态势, 一方面可能在a~b这部分水流因离堵头等水工构筑物(如图 1和图 2所示)较近, 且植物床后半部分低位小沟一侧出水后, 会造成其水力流动相对缓慢并伴随着水同位素的富集; 另一方面极有可能是人工湿地植物床会出现物理、化学和生物作用的拐点(b断面前后), 这也成为后期湿地内部水质净化研究需要重点关注的区域.

图 7

Fig. 7

横轴字母a~d对应图2中星号所示区域采样断面 图 7 湿地根孔生态净化区水同位素分布 Fig. 7 Distribution of hydrogen and oxygen isotopes in the wetland root-channel ecological purification zone

对湿地根孔生态净化区植物床-沟壕系统内的氘盈余进行分析, 结果表明与大沟沟水相比, 自a~d断面(如图 2星号所示区域), 高位、低位小沟沟水中氘盈余呈现出在a断面降低、至b~c断面升高、再到c~d断面降低的趋势(图 8), 在9号点低位小沟沟水中氘盈余为1号点大沟沟水中相应值的85.6%.与沟水相比, 植物床部分其潜水中氘盈余明显高于相邻沟水中的值, 特别是在4号点的高沟潜水中, 其次是3号点和9号点的低沟潜水中(图 8).这说明在沟壕表流运移系统中氘盈余的主要富集区为b~c断面交界处, 即在沟壕中段弧形拐弯处(图 2)发生水流运移和物质沉降行为的空间转折.而在植物床亚表层潜流运移系统的潜水中氘盈余的富集在4个断面交界处、高沟潜水和低沟潜水中均有发生.植物床内部因为根孔大孔隙系统的各向异性, 其潜水中氘盈余分布呈现较明显的空间异质性, 其氘盈余变异系数高达1 622.4%, 而在沟壕系统中氘盈余变异系数为655.5%.

图 8

Fig. 8

d-excess表示氘盈余; 横轴字母a~d对应图 2中星号所示区域采样断面; 横轴数字1~9对应图 2中星号所示区域采样点编号; Dw表示沟水, gw表示潜水, BDw表示大沟沟水, BDgw表示大沟潜水, HDw表示高沟沟水, HDgw表示高沟潜水, LDw表示低沟沟水, LDgw表示低沟潜水 图 8 湿地根孔生态净化区氘盈余分布 Fig. 8 Distribution of d-excess in the CWs root-channel ecological purification zone

本文聚焦以根孔为核心构筑的人工湿地和植物床-沟壕系统水同位素的分布特征.结果初步揭示了δD和δ¹⁸O在4个湿地以及不同功能区之间存在着显著性差异(图 3和图 4), 影响水同位素丰度因素很多, 如：水汽源、温度效应、大陆效应、高度效应、纬度效应和雨量效应^[41].从以新塍塘和北郊河作为水源水的石臼漾湿地到以海盐塘和南郊河作为水源水的贯泾港湿地, 其水同位素逐渐偏正, 由北向南呈现富集特征; 从以长水塘作为水源水的长水塘湿地到以盐官下河(泰山港)作为水源水的泰山港湿地, 其水同位素表现为由西向东逐渐富集的特征(图 2、图 3和图 9).从空间距离来看(图 9), 石臼漾湿地与泰山港湿地相距最远(直线距离约为40~44 km), 但相较于另外两个湿地其水同位素丰度更为接近, 极可能是此两处湿地离京杭大运河主干流距离较近, 其水源水引入了京杭大运河的流量很大的主干流河网水.石臼漾湿地与贯泾港湿地相距较近(直线距离约为9~12 km), 但因贯泾港湿地距离京杭运河主干流较远, 且引入了经南湖等城区河湖水系混合后较重的河网水, 所以两湿地水同位素丰度相差很大.此外, 湿地引入的水源水中来源于京杭运河主干流的水经过多次分流和混合后, 水中重同位素增加, 所以图 3中“泰山港-长水塘-贯泾港”湿地水同位素丰度呈现逐渐增加趋势.综合分析认为, 河网水同位素时空变化很大程度上受到不同水源补给以及蒸发富集作用的影响, 大致符合我国大气降水同位素组成变化由内陆向沿海地区呈富集趋势的变化规律^[31].

图 9

Fig. 9

图 9 研究区人工湿地所处水系 Fig. 9 Stream system of the CWs

图 5中湿地水同位素大体分布于LMWL线上, 表明降水对水同位素有一定的影响, 但是对于永久性湿地其影响程度十分弱^[14], 且由于湿地面积相对于水系流域面积较小, 降水对其各个功能区的影响几乎是一致的^[16].在人工湿地停滞区和死水区, 由于水停留时间较长, 相对地蒸发会变高, 重同位素会有所富集, 但是在短流区, 累积蒸发量低, 重同位素相对贫乏^[27].通过探究湿地各个功能区(图 6)水同位素特征来进一步了解湿地水流流态.石臼漾湿地和长水塘湿地其深度净化区的面积占比较大, 水体开阔且水面无明显植被覆盖, 水流较缓慢, 进而蒸发作用较其他功能区强, 湿地出水同位素相对偏正.贯泾港湿地其深度净化区的面积占比小, 但采集水样时该区有浮萍(Lemna minor L.)、喜旱莲子草[Alternanthera philoxeroides (Mart.) Griseb (Cucholzia philoxeroides Mart.)]、凤眼莲(Eichhornia crassipes Solms.)和粉绿狐尾藻(Myriophyllum aquaticum (Vell.) Verdc.)等浮水植物漂浮, 导致局部缓流^{[42, 43]}, 重的同位素相对富集, 进而水同位素表现偏正.由于泰山港湿地的深度净化区面积相对较小, 且海宁市水厂需水量较大, 更替快, 无缓流, 进而深度净化区的水同位素偏负.因此可以通过同位素示踪快速找出湿地阻塞区或缓滞区后, 安排人员疏通、清淤或强化水体混合流转等, 最大程度发挥湿地生态净化功能.

湿地根孔生态净化区的植物床-沟壕系统分异态势明显(图 7).湿地芦苇根孔等庞大的大孔隙网络可以看作是植物床与沟壕系统之间的连通器, 可将水分导入植物床床体, 使得植物床-沟壕系统内部稳定性高且具有强大的缓冲容量^[29].水分再分配对土壤-植物系统养分循环有极大的影响^[44], 根系发达的芦苇组成的地下大孔隙网络会吸收来自不同土层水分并将水分提升至表层, 使得表层土壤湿度增加^{[8, 45]}, 加快了土壤表层干-湿循环, 而后地下水和湿地水会对不同土层进行水分补给.土壤水同位素受补给源、交换混合以及蒸发等的影响, 水中δD随土层深度增加而减小^[46].此外, 地形和基岩能够影响水分子流动^[47], 富含粘土的基质会增加水的停留时间, 使得粘土表面可交换氢与渗入的“新水”中氢充分交换^[48~50], 最终从低位小沟一侧流出的水中δD值偏负, 所以高位小沟沟水中δD从a~d方向有逐渐偏正趋势, 低沟沟水中δD从a~d则逐渐偏负(图 7).土壤中的水与碳酸盐会发生氧置换后使得水中δ¹⁸O偏正^[51], 这与研究中高位小沟的水经植物床流入低位小沟后, 水的δ¹⁸O表现偏正趋势是一致的.由以上分析可推断出湿地水同位素分布特征主要受水源水的来源、植被覆盖度和水流状态等因素的影响, 且流经湿地植物床-沟壕系统后水中δD会偏负.

氘盈余主要反映了降水蒸发冷凝的不平衡程度, 会受到水汽源、温度、相对湿度以及回返大陆的蒸发蒸汽的影响^[52].由海洋蒸发的水汽形成的降水的氘盈余较低, 水同位素偏负; 由大陆蒸发水汽形成降水的氘盈余较高, 水同位素偏正^[53].从图 6(b)可以看出湿地内部沿水力流程梯度, 氘盈余主要集中分布于5‰~8‰, 低于全球平均值, 一方面是海洋大气团经过长距离传输到内陆其δ¹⁸O和δD会降低^[41], 另一方面处于覆盖率高的水源型湿地内水蒸发速率相对较低.就泰山港湿地植物床-沟壕系统(为统一比较, 不含潜水样品)水氢氧同位素和氘盈余绝对值而言, 与夏季湿热雨季相比, 在冬季干冷时节, 湿地根孔生态净化区的δD和δ¹⁸O均有偏正趋势, 其δD和δ¹⁸O分别从夏季的-53.3‰±0.9‰和-7.3‰±0.1‰(n为5)升至冬季的-35.6‰±1.1‰和-5.9‰±0.2‰(n为9), 从而导致氘盈余从夏季的5.3‰±1.4‰升至冬季的11.5‰±0.8‰.夏季δD与δ¹⁸O相关性不显著(Pearson相关系数为-0.21, P为0.7323), 而冬季δD与δ¹⁸O呈显著正相关(Pearson相关系数为0.79, P为0.0110), 这反映了湿地水氢氧同位素在不同季节其分馏行为产生了显著分异.氘盈余作为确定水分来源的重要因子之一, 在季风季和非季风季其水汽来源存在显著差异^[54].就本研究而言, 在冬季, 湿地根孔生态净化区氘盈余观测值大于10‰, 表明非季风季节大陆来源水分贡献可能较大.相反地, 在夏季, 季风季节氘盈余小于10‰, 主要反映的是亚热带天气系统形成的夏季风雨特征, 亦表明通过蒸散作用的海洋对水分来源贡献率大.

本研究未解析出水同位素(δD和δ¹⁸O)分异与湿地运行周期(时间跨度大约为2~11 a)之间的明显关系, 这与水的瞬态性以及这4个水源生态湿地的过水通量(20×10⁴~30×10⁴ m³·d^-1)很大有密切关系.此外, 本研究仅是对湿地流态进行一种定性或半定量研究, 还需要结合其他方法如acoustic Doppler velocimeters(ADVs)探测技术、理化性质测定和分子技术手段等来量化佐证并进一步重点解析湿地根孔核心区域单元, 为水质净化和水质安全保障提供依据和支撑.今后的研究重点将会对该区域的大气降水和其他水域(地下水和河水等)进行空间以及时间序列分析, 以期在更大尺度上完善湿地水运行效果以及深度剖析嘉兴平原河网地区的多水转换关系.

对以生态根孔技术为核心的水源型人工湿地中水氢氧同位素分异特征开展研究, 结果表明：湿地区水体δ¹⁸O-δD关系为δD=5.2δ¹⁸O-13.8, 表明区域性水体蒸发作用较大.从面上, 揭示了4个水源生态湿地中水同位素沿水力流程梯度的分布特征, 发现湿地根孔生态净化区中氢氧同位素呈现富集偏正趋势; 进一步揭示了区域尺度和局域尺度氢氧同位素在垂向维度和水平维度的复杂非线性变化特征, 发现在区域尺度上垂向维度的水位高程较水平维度的水力流程长度对水同位素分布的影响更大, 而在局域尺度上水力流程驱动则常发挥主导作用.从点上, 剖析了湿地植物床-沟壕系统中水同位素的分布特征, 阐释了水经过该系统其δD会因根孔系统截留吸附、深层低氘水混合和粘土表面氢交换等作用而变得偏负的机制.此外, 还探索了湿地氘盈余特征, 发现湿地根孔生态净化区氘盈余呈现夏季偏负和冬季偏正的季节性差异, 而且植物床-沟壕系统内部存在显著的同位素空间分馏现象.本研究通过稳定同位素技术来揭示湿地水同位素分布特征和影响机制, 间接显示稳定同位素技术在剖析湿地水文学方面的稳健潜力.

致谢: 本研究得到中国科学院地理科学与资源研究所陆地水循环及地表过程重点实验室提供常熟站数据支持, 在此表示诚挚谢意！特别感谢嘉兴和海宁的4个湿地的运营者和管理室工作人员对野外实验和采样工作的大力支持, 以及中国科学院生态环境研究中心袁庆科特别研究助理在湿地采样中的帮助和嘉兴求源检测技术有限公司的工作人员对工作的支持.