环境科学  2021, Vol. 42 Issue (8): 3663-3675   PDF    
引用本文
高丹丹, 尹沙沙, 谷幸珂, 卢轩, 张欢, 张瑞芹, 王玲玲, 齐艳杰. 河南省2016~2019年机动车大气污染物排放清单及特征[J]. 环境科学, 2021, 42(8): 3663-3675.
GAO Dan-dan, YIN Sha-sha, GU Xing-ke, LU Xuan, ZHANG Huan, ZHANG Rui-qin, WANG Ling-ling, QI Yan-jie. Vehicle Air Pollutant Emission Inventory and Characterization in Henan Province from 2016 to 2019[J]. Environmental Science, 2021, 42(8): 3663-3675.
河南省2016~2019年机动车大气污染物排放清单及特征
高丹丹1, 尹沙沙2, 谷幸珂1, 卢轩1, 张欢1, 张瑞芹2, 王玲玲3, 齐艳杰1     
1. 郑州大学化学学院, 郑州 450001;
2. 郑州大学生态与环境学院, 郑州 450001;
3. 河南省生态环境监测中心, 郑州 450004
收稿日期: 2020-11-16; 修订日期: 2021-02-21
基金项目: 国家自然科学基金青年科学基金项目（41907187）；国家重点研发计划项目（2017YFC0212401）
作者简介: 高丹丹(1995~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为大气污染防治, E-mail: 1632751378@qq.com
通信作者: 尹沙沙, E-mail: shashayin@zzu.edu.cn
摘要: 基于城市机动车保有量和高速公路交通流量，结合行驶里程和VOCs源谱，采用排放因子法建立了河南省2016~2019年城市和2016年高速公路机动车高分辨率大气污染物排放清单.结果表明，2016年小型客车和普通摩托车等汽油车是CO、VOCs和NH3的主要贡献源，SO2、NOx和PM主要来自重型和轻型柴油货车，国1、国3和国4标准车对污染物排放贡献突出，郑州、周口和南阳的排放量较大；高速公路8~10月的车流量较高，11月最低，城市主干道周变化和日变化分别呈现出明显的周末效应和双峰特征；排放高值区集中在交通网密集、交通流量大的城市中心及市区附近向外辐射的道路上，连霍高速和京港澳高速是高排放道路；轻型汽油车对臭氧生成潜势（OFP）贡献最大，乙烯和丙烯等5个物种对VOCs排放量和OFP贡献均较大；2016~2019年机动车保有量年均增长率为5.7%；与2016年相比，2019年VOCs排放增加2.8%，SO2、PM2.5、PM10、NH3、CO和NOx的降幅分别为76.3%、51.7%、50.3%、43.1%、16.7%和5.9%；2019年各污染物在控制政策下的实际排放量相对基准情景的减排比例在15.6%~82.4%之间.
关键词: 机动车      高速公路      时空分布      臭氧生成潜势(OFP)      趋势分析     
Vehicle Air Pollutant Emission Inventory and Characterization in Henan Province from 2016 to 2019
GAO Dan-dan1 , YIN Sha-sha2 , GU Xing-ke1 , LU Xuan1 , ZHANG Huan1 , ZHANG Rui-qin2 , WANG Ling-ling3 , QI Yan-jie1     
1. College of Chemistry, Zhengzhou University, Zhengzhou 450001, China;
2. School of Ecology and Environment, Zhengzhou University, Zhengzhou 450001, China;
3. Ecological Environment Monitoring Center of Henan Province, Zhengzhou 450004, China
Abstract: Based on the collected urban motor vehicle activity ownership and traffic flow of highways, combined with the mileage and source profiles of VOCs, using the emission factor method, we established high-resolution emission inventories from 2016 to 2019 for urban and 2016-based highway motor vehicles, respectively, in Henan Province, China. The results showed that gasoline vehicles, particularly minibuses and ordinary motorcycles, were the main contributors of CO, VOCs, and NH3, whereas heavy-duty and light-duty diesel trucks emitted SO2, NOx, and PM. Vehicles with China 1, China 3, and China 4 emission standards contributed significantly to pollutant emissions in the fleet. The temporal variation in traffic flow was consistent with the changes in freight and passenger traffic, with higher coefficients of variation for highways from August to October and the lowest in November. The weekly and daily changes in urban trunk roads showed distinct weekend effects and clear double-peak features, respectively. High-value emission areas were concentrated in urban centers with dense transport networks and high traffic volumes and on roads radiating outward from urban areas. The Lianhuo Expressway and the Beijing-Hong Kong-Macau Expressway were high-emission roads. Light-duty gasoline vehicles made the largest contribution to the ozone formation potential (OFP) of VOCs from motor vehicles. Five species, such as ethylene and propylene, contributed significantly to VOC emissions and OFP. The average annual growth rate of vehicle ownership from 2016 to 2019 was 5.7%. Compared with 2016, VOC emissions increased by 2.8% in 2019, whereas emissions of other pollutants showed decreasing trends of different degrees, with decreases of 76.3%, 51.7%, 50.3%, 43.1%, 16.7%, and 5.9% for SO2, PM2.5, PM10, NH3, CO, and NOx, respectively. The emission reduction percentage of each pollutant in 2019 under the control policies relative to the baseline scenario ranged from 15.6% to 82.4%.
Key words: motor vehicles      expressway      spatial and temporal distribution      ozone formation potential (OFP)      trend analysis     

随着社会经济的快速发展和城市化进程加快, 中国民用汽车数量从1990年的551万辆增加到了2016年的1.86亿辆[1], 机动车污染问题日益突出, 已成为我国许多大型城市灰霾和光化学烟雾等大气污染的主要来源之一[2].特别是北京和上海等特大型城市以及东部人口密集区, 机动车对环境PM2.5浓度的贡献高达20%~40%, 在极端不利条件下, 贡献率高达50%以上[2].机动车也是城市O3污染前体物(NOx和VOCs)的重要来源, 对上海、南京和杭州等城市2015年夏季O3浓度的贡献高达30%~50%[3].同时, 机动车多行驶在人口密集区域, 尾气扩散区域和人们的呼吸高度较为接近, 对人体造成的伤害更严重[4].

机动车大气污染物排放清单一直是研究热点, 活动水平一般有机动车保有量和道路交通流量.以保有量等历史统计资料为活动水平, 可建立不受时间和地区范围限制的排放清单.如, 宋翔宇等[5]和Jia等[6]分别建立了国家尺度2002年和2011~2015年的机动车排放清单; 在区域尺度, Sun等[7]和Lv等[8]分别估算了山东和云南的省级尺度机动车污染物排放; 以及刘永红等[9]和Song等[10]分别对珠三角和长三角进行了研究; Zhang等[11]和张海炜等[12]分别对北京和西安城市污染物排放特征开展研究.基于实时监测交通流量的研究受区域影响较大, 已有研究集中于城市、道路等中观及微观层次.如城市层面, 潘玉瑾等[13]基于道路交通流信息对成都市2019年5月工作日的机动车污染物排放进行研究; 道路层面, 王人洁等[14]基于年均监测数据计算了2015年我国国道和省道机动车的排放清单.

生态环境部发布的中国机动车环境管理年报显示, 2011~2015年河南省机动车保有量均位于全国第六名[15], 2016年已跃居全国第三.而关于机动车清单的研究多关注国家尺度和发达地区, 对于河南省城市尺度研究还相对较少, 基于交通流量对道路尺度清单的研究及对机动车排放的VOCs的臭氧生成潜势(ozone formation potential, OFP)以及排放趋势等的研究也较为缺乏.

本文以河南省道路移动源为研究对象, 建立2016~2019年河南省城市和2016年高速公路机动车污染物排放清单, 并进行精细化时空分配和VOCs排放的臭氧生成潜势研究, 以期为区域空气质量管理提供基础数据.

1 材料与方法

图 1为研究区域, 涵盖河南省18地市及路网分布.基准年为2016~2019年, 包含的污染物有SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs[VOCs-运行(运行排放)、VOCs-Evap(蒸发排放)]和NH3.

图 1 研究区域及路网示意 Fig. 1 Study area and its road network

1.1 估算方法 1.1.1 基于机动车保有量

根据文献[16], 污染物排放量基于机动车保有量、排放因子和年均行驶里程由公式(1)计算:

(1)

式中, E为排放量, t; P为机动车保有量, 辆; EF为本地化排放因子, g·km-1; VKT为年平均行驶里程, km; i代表城市; j是车辆类型, 包括9种柴油车、11种汽油车和4种其他燃料类型车; k为机动车排放标准; h为目标污染物.

1.1.2 基于车流量

污染物排放量基于不同路段的日均车流量、排放因子和道路长度估算如公式(2)：

(2)

式中, VP为机动车日均车流量, 辆·d-1; EF为本地化排放因子, g·km-1; L为道路长度, km; m和r分别为道路类型和机动车类型.

1.2 数据来源 1.2.1 活动水平来源和处理

(1) 保有量  本研究从文献[17, 18]中获取各城市历年分车型机动车保有量和新注册量, 使用Huo等[19]的回溯法对历年机动车保有量进行修正, 其中机动车存活率参考Huo等[20]的研究.再基于调研获取的河南省车队燃料比例获得分燃料的机动车保有量.最后, 按照中国机动车排放标准判定方法, 假设新的排放标准实施后当年注册的新车严格符合最新的排放标准, 得到2016~2019年不同排放标准下各地市机动车保有量.

(2) 车流量  调研获取2016年12个月437段河南省高速公路日均车流量, 包括大客车、中小客车、集装箱车、特大货车、大型货车、中型货车和小型货车, 结合载客载货量及调研的车队燃料比例对其进行分类.

1.2.2 排放因子本地化

排放因子由基础排放因子[16]结合2016~2019年河南省气象、交通工况和燃料质量等信息进行本地化修正, 包括：气象修正因子(各城市的温度、湿度和海拔); 平均速度修正系数; 劣化修正系数; 其他修正系数, 包括汽油和柴油的硫含量, 汽油中无乙醇掺杂, 柴油车载重系数(50%).

1.2.3 行驶里程

本研究中大型、中型、轻型和小型客车、出租车和公交车行驶里程来自郑州市环境保护局对157 505条机动车样本信息为期1 a的调研结果, 其余车型行驶里程参考文献[16]的推荐值.

1.3 精细化时空分布

参考郑君瑜等[21]提出的“标准道路长度”法, 先基于ArcGIS将研究区域处理成3 km×3 km分辨率的网格, 再结合各城市道路长度、车流量以及排放强度(此处指排放量与道路长度的比值)等将每个城市的排放量分配到网格中.

污染物日变化和周变化的时间分布系数基于郑州市交警支队提供的郑州市2016年6条主干道、6条次干道和6条支路上工作日和周末交通流量数据; 月变化分布系数来自河南省高速公路管理局提供的2016年12个月437段高速公路日均车流量.

1.4 臭氧生成潜势

根据文献[22, 23]并结合美国EPA的SPECIATE v4.5[24]数据库获得每种车型分燃料的VOCs源成分谱, 将VOCs排放细化到不同组分, 采用最大增量反应活性(maximum increment reactivity, MIR)法量化VOCs对O3的贡献, 见公式(3)：

(3)

式中, E为VOCs组分的排放量, t; MIR是VOCs组分的MIR值, 来自Cater等[25]的研究成果, g·g-1; x为组分种类, 共180种.

2 结果与讨论 2.1 河南省机动车污染物排放清单

河南省2016年机动车SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs-运行、VOCs-Evap和NH3的排放量分别为: 8.9、486.3、1 110.9、20.0、18.4、136.2、33.1和10.2 kt(表 1).从燃料类型看, 柴油车是SO2、NOx、PM10和PM2.5主要贡献源, 贡献比例分别为68.2%、86.3%、89.0%和88.3%.其中, 重型柴油货车保有量虽仅占2.8%, 但对SO2、NOx和PM排放的贡献却最大, 贡献比例均在50%左右; 其次为轻型柴油货车, 保有量占比仅为3.3%, 但对NOx、PM10和PM2.5的贡献比例却均不低于10%. CO、VOCs和NH3的排放则主要来自汽油车(小型客车和摩托车), 这两种车型在车队中保有量占比较大, 合计占比达87.6%, 对4种污染物的贡献合计高达61.5%、58.2%、87.5%和86.3%.因此, 控制小型客车和非电动摩托车数量、完善各类油品蒸发排放管控标准[26]等是减少CO、VOCs和NH3排放的重要策略.

表 1 河南省2016年机动车排放清单/kt Table 1 Vehicle emission inventory for Henan Province in 2016/kt

不同排放标准机动车污染物排放分担率如图 2.由于自然报废和实施淘汰黄标车政策等原因, 2016年河南省国1标准车保有量在车队中占比已低至12.9%, 但却是CO、VOCs和蒸发VOCs的主要贡献车型.因此, 淘汰老旧车在中短期内仍可有效削减CO和VOCs.国3排放标准车是NOx、PM10和PM2.5的主要贡献车型, 占比分别高达46.3%、42.9%和42.2%, 这3类污染物主要来自柴油车, 在柴油车中国3标准的柴油车占比最大.所以, 逐步提前淘汰国3柴油车并合理推进货运车运输结构调整[27]可有效减少这3种污染物的排放[28].另外, 在车队中保有量占比最大的国4排放标准车对SO2、VOCs-Evap和NH3排放贡献最大, 贡献比例分别为41.9%、25.1%和51.9%.

1.SO2, 2.NOx, 3.CO, 4.PM10, 5.PM2.5, 6.VOCs-运行, 7.VOCs-Evap, 8.NH3 图 2 2016年河南省机动车排放构成 Fig. 2 Composition of vehicle emissions in Henan Province, 2016

各城市分车型排放贡献及各污染物的省级尺度车型构成如图 3.可明显看出, 重型和轻型货车是SO2、NOx和PM的主要贡献车型, 小型客车和摩托车是CO、VOCs和NH3的主要来源.由于城市经济发展程度的差异, 各市机动车排放构成呈现出不同特征.其中, 郑州市各类污染物排放量在18个城市中最高, 主要因为郑州市是省会城市和重要的交通枢纽, 经济发达、机动车保有量大且路网密集.此外, 重型货车保有量最多的周口市, 对SO2、NOx和PM的贡献仅次于郑州; 机动车保有量居全省第二的南阳市, 对CO、VOCs和NH3排放量贡献也居全省第二.而机动车保有量相对较低的鹤壁、漯河和济源, 机动车各类污染物排放量也较低, 对各污染物的贡献占比均低于3.0%.

图 3 不同污染物车型贡献和各城市排放强度 Fig. 3 Pollutant contribution of different vehicles and emission intensity in each city

2.2 时空分布特征 2.2.1 时间分布

图 4(a)为机动车月时间分布系数, 其中高速公路8~10月的变化系数明显高于其他月份, 11月最低, 主要受客运和货运变化的影响.除日常上班, 客运量主要与人们的旅行等密切相关, 因此节假日多和适宜旅游的8~10月交通量增大.货运主要受天气的影响, 天气恶劣且不宜出行的冬季交通流量减少.另外, 以郑州市为例, 图 4(b)为不同道路类型、不同车型周变化.主干道和次干道的周变化幅度小于分支道路, 尤其是支路大车的周变化, 主要由于分支道路的不可预测性和不确定性较大.此外, 主干道周六的日变化系数有明显下降, 次干道和支路则在周日明显下降, 均显示出明显的周末效应.如图 4(c)所示, 交通流量日变化整体上有明显的双峰特征, 其中主干道和次干道工作日早晚高峰时段均分别为08:00~10:00和17:00~19:00, 而支路工作日早高峰时段为07:00~10:00, 均在12:00出现了低谷.主干道和次干道周末早高峰比工作日晚1 h出现, 支路则晚2 h出现; 而周末晚高峰均比工作日提前1 h出现.

图 4 车流量时间变化特征 Fig. 4 Time variation characteristics of traffic flow

2.2.2 空间分布

从图 5可以看出, 各污染物排放高值区集中在交通网密集、交通流量大的城市中心及市区附近向外辐射的道路上, 排放强度由市区向郊区逐渐降低, 且高值区主要位于河南省中北部地区.

图 5 河南省机动车污染物排放空间分布(3 km×3 km) Fig. 5 Spatial distribution of pollutant emissions from road vehicles in Henan Province(3 km×3 km)

由于主要贡献车型的不同, 不同污染物之间空间分布存在差异. CO和VOCs的排放集中在城区, 与其主要贡献车型小型客车在路网密集的城区活动水平大有关.而以重型和轻型等柴油货运车辆为主要贡献车型的NOx和PM在郊区的排放高于城区, 这些车型的活动范围主要为省道、国道和县道等主要运输干道.

2.2.3 空间分布特征对比

高速公路可减轻交通压力, 是区域连接的纽带, 识别其机动车污染物空间分布特征很有必要.采用两种方式对其空间分布进行对比.第一种方式活动水平为城市机动车保有量.基于最新高速公路属性, 结合各个车型在每条道路上排放强度及车流量, 将每个城市的机动车污染物排放量分配至有道路属性的各个网格中, 仅保留高速公路上的排放, 获得其空间分布.第二种方式活动水平为道路车流量.将高速公路上437个路段机动车污染物排放量汇总至29条贯穿河南区域的高速公路, 结合每条高速公路上各种车型排放强度和平均车流量, 将污染物分配至网格, 获得其空间分布.

2.3 高速公路污染物排放特征 2.3.1 污染物排放量

根据每段道路的所属城市, 将其交通量划分至该城市, 得到每个城市交通量和机动车污染物排放量(表 2). 2016年河南省高速公路机动车SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs和NH3的排放量分别为1.3、86.3、96.4、4.4、8.1、13.3和0.6 kt.受交通量和道路长度影响, 郑州、驻马店和开封是污染物排放量较高的城市.污染物排放主要来自重型柴油货车、小型汽油客车和中型柴油货车(图 6), 可能因为高速公路主要承担长途客运和货运.以NOx和VOCs为例, 高速公路上NOx排放主要来自重型柴油货车和中型柴油货车, 而VOCs排放主要来自小型汽油客车和重型柴油货车.

表 2 河南省高速公路机动车交通量及污染物排放量/kt Table 2 Vehicle traffic and pollutant emissions on expressways/kt

图 6 高速公路污染物车型贡献 Fig. 6 Contributions of vehicles to pollutants on highways

2.3.2 空间分布特征对比

高速公路可减轻交通压力, 是区域连接的纽带, 识别其机动车污染物空间分布特征很有必要.采用两种方式对其空间分布进行对比.第一种方式活动水平为城市机动车保有量.基于最新高速公路属性, 结合各个车型在每条道路上排放强度及车流量, 将每个城市的机动车污染物排放量分配至有道路属性的各个网格中, 仅保留高速公路上的排放, 获得其空间分布.第二种方式活动水平为道路车流量.将高速公路上437个路段机动车污染物排放量汇总至29条贯穿河南区域的高速公路, 结合每条高速公路上各种车型排放强度和平均车流量, 将污染物分配至网格, 获得其空间分布.

图 7以NOx和VOCs为例, 对比两种分配方式获得的空间分布特征.第一种分配方式中城市间差异明显, 郑州、焦作、周口和三门峡是高排放城市; 第二种分配方式呈现出道路之间差异, 连霍高速和京港澳高速是高排放道路.两种分配方式均有优缺点：①第一种分配方式的高速公路各污染物排放量比第二种方式低, 可以说明以保有量为活动水平会低估高速公路上机动车污染物排放, 可能由于重型货车、大型客车等高排放车辆在高速公路上的行驶比例比在其他道路上多; ②第一种分配方式能更好地呈现出交叉路口由于机动车换道拥挤而产生的高值排放量; ③对于NOx, 其排放主要来自多用于长途运输的重型和中型柴油货车, 活动范围多为高速路, 故第二种分配方式更符合NOx空间分布; 而VOCs排放主要来自小型汽油客车, 考虑到小客车行驶范围多为城区, 第一种分配方式更合适.

图 7 河南省高速公路机动车典型污染物空间分布 Fig. 7 Spatial distribution of typical motor vehicle pollutants on highways in Henan Province

2.4 VOCs组分排放清单及臭氧生成潜势

2016年河南省机动车排放的VOCs的OFP为663.6 kt, 不同车型中各物种对VOCs排放量和OFP的贡献特征如图 8.将VOCs物种划分成烷烃、芳香烃、烯烃、含氧VOCs、炔烃、卤代烃和其他VOCs, 它们的排放量贡献分别为40.0%、23.9%、17.7%、11.1%、3.4%、0.7%和3.5%, 对OFP的贡献分别为10.7%、32.2%、41.8%、14.5%、0.9%、0.03%和0.从车型贡献来看, 轻型汽油车对OFP贡献最大, 贡献率高达40.9%, 其次是蒸发排放、大型柴油车和汽油摩托车.其中, 轻型汽油车、蒸发排放和汽油摩托车对应的VOCs排放量也较大, 且其中反应活性较强的芳香烃和烯烃贡献较大.而大型柴油车中排放量最大的却是含氧VOCs, 占比高达52.0%, 同时由于其具有高反应活性, 对应的OFP贡献高达59.0%.

图 8 不同车型中各物种对VOCs和OFP的贡献特征 Fig. 8 Contribution characteristics of species to VOCs and OFP for different vehicles

图 9为VOCs排放量和OFP贡献排名前十物种对应的OFP和排放量贡献率及MIR值.排放量贡献前十的物种合计贡献率为34.9%, 假设这些物种可全被消除, 则对应的O3可减少41.1%.而OFP贡献前十的物种合计贡献了55.1%的OFP, 而对应的排放量占比仅为25.4%.若这些物种被完全控制, 仅需削减25.4%的VOCs排放量便可以使O3减少55.1%.因此, 基于OFP的VOCs控制措施更高效.同时考虑NOx对O3的影响及O3和PM2.5之间的复杂关系[29], 应因地制宜地合理减排机动车排放的VOCs和NOx.

(a) OFP贡献前十的物种, (b) VOCs排放贡献前十的物种 图 9 OFP和VOCs排放量贡献前十物种对比 Fig. 9 Comparison of the top ten species contributed by OFPs and VOCs emissions

乙烯、丙烯、甲醛、甲苯和间/对-二甲苯是对排放量和OFP贡献均排名前十的物种, 但它们对排放量和OFP的贡献和排名均存在差异, 高OFP贡献物种对排放贡献不一定具有相同的重要性.以丙烯为例, 其对排放量的贡献率为2.5%, 排名第9, 但因其反应活性大, MIR值高达11.66, 故其对OFP贡献较大(7.3%), 并在基于OFP的贡献排名中提升至第2.

2.5 2016~2019年河南省机动车保有量和排放量变化 2.5.1 保有量变化

2016~2019年, 河南省机动车保有量由1 529万辆增长到1 805万辆, 平均增长率为5.7%, 低于全国平均增长率(11.0%).其中, 小型客车、普通摩托车、轻型货车和重型货车是历年机动车保有量贡献较大的4种车型, 2016~2019年平均占比分别为69.7%、18.2%、5.9%和3.0%.另外, 小型客车、轻型货车和重型货车的年均增长率均高于全省总的机动车年均增长率, 分别为15.0%、12.3%和10.8%, 主要驱动力来自2016年以来河南省经济增长带来的消费能力提升和货运新增需求增长; 而微型货车、摩托车、低速货车、中型货车、微型客车和中型客车的年均增长率则在-8.7%~-37.6%之间, 保有量呈下降趋势且下降速度较快.

不同排放标准的机动车保有量占比和变化趋势如图 10(b)所示, 2016~2019年国3、国4和国5排放标准的机动车是主要贡献车型; 国0~国3排放标准机动车保有量自2016年逐渐降低, 年均下降率分别为15.7%、21.3%、20.4%和7.0%; 国4排放标准机动车保有量年均增长率4.6%; 国5排放标准机动车保有量增长幅度最大, 年均增长率高达48.9%; 2019年开始出现国六排放标准机动车, 占比为5.1%.与2016~2019年河南省机动车排放标准不断提升和执行淘汰黄标车及老旧车政策, 即2016年11月1日和2019年7月1日起在全省范围内分别提前实施国5及国6排放标准[30, 31]和2017年全部淘汰黄标车[32, 33]有关.整体来看, 保有量的变化趋势和国内已有研究具有较好的一致性[34, 35].

(a) 基于车型，(b)基于排放标准 图 10 2016~2019年河南省机动车保有量变化趋势 Fig. 10 Trends in vehicle ownership in Henan Province from 2016 to 2019

2.5.2 污染物排放量变化

由表 3可知, 与2016年相比, 2019年VOCs增加2.8%, 其他污染物排放量均呈不同程度的下降趋势.SO2降幅最大, 降幅达76.3%, 主要由于2016年11月1日和2018年7月1日起河南省分别将汽柴油由国4提升到国5并从国5提升为国6标准, 汽柴油硫含量下降80%[36, 37]; 其次为PM2.5、PM10及NH3, 降幅分别为51.7%、50.3%和43.1%; NOx和CO降幅较小, 分别为5.9%和16.7%.由于河南省提升燃油品质、加严机动车排放标准以及淘汰黄标车和老旧车等政策的落实, 虽然2016~2019年机动车保有量以5.7%的平均增长率增长, 机动车污染物排放量整体上并没有与保有量成正比, 反而以不同程度下降.各污染物的排放量和排放趋势与中国统计年报中2016~2019年结果基本一致.

表 3 河南省2016~2019年机动车污染物排放量/kt Table 3 Vehicle pollutant emissions in Henan province from 2016 to 2019/kt

以2016年为基准年, 仅考虑保有量变化, 获得2017~2019年机动车各污染物排放量作为基准情景, 对比实际排放量与基准情景下排放量得到机动车污染控制措施对污染排放的控制效果, 如图 11所示.整体上, 各污染物2019年实际排放量相对基准情景下的降幅均比2017年大.即随着时间的推移, 燃油品质的提升、排放标准加严和黄标车及老旧车淘汰等控制政策的减排效果更加明显. 2019年SO2、NOx、CO、PM2.5、VOCs和NH3的实际排放量相对基准情景的减排比例分别达82.4%、27.3%、31.9%、61.2%、15.6%和55.1%.若未执行相关的控制措施, 2019年SO2、NOx、CO、PM2.5、VOCs和NH3的排放量将分别达到12.0、629.6、1359.4、23.0、206.0和12.9 kt, 分别比实际排放量高9.9、172.0、434.0、14.0、32.1和7.1 kt.

图 11 基准情景和实际情况污染物排放量对比 Fig. 11 Comparison of pollutant emissions between the baseline scenario and the actual situation

2.5.3 VOCs的组分排放量和OFP变化

2016~2019年河南省机动车排放的VOCs中不同类别的组分排放量及对应可能生成的OFP如图 12所示. 2016~2019年OFP可能排放量依次为663.6、872.3、796.6和680.3 kt, 排放量较大的组分中烷烃、烯烃、芳香烃和含氧VOCs在2016~2019年的平均占比分别为39.5%、24.8%、17.3%和10.0%; 对OFP贡献较大的烯烃、芳香烃和含氧VOCs, 2016~2019年对OFP的平均贡献率分别为41.0%、34.0%、13.6%和10.3%.从趋势来看, 烷烃、烯烃和芳香烃的排放量占比和OFP贡献率基本不变, 含氧VOCs则呈下降趋势.

图 12 2016~2019年VOCs组分排放量和OFP变化趋势 Fig. 12 Trends in VOCs component emissions and OFP from 2016 to 2019

2.6 不确定性分析

本研究排放清单和OFP估算过程中, 保有量数据来自官方统计年鉴, 不确定性较小[38]; 排放因子参考文献[16]对基础排放因子进行了本地化修正, 大部分车型行驶里程来源于本地区实地调研, 多数车型的VOCs源成分谱是国内实测数据, 均可降低结果的不确定性.但受数据可得性限制, 不可避免地仍存在一定的不确定性, 比如：燃料类型和排放标准的详细数据需通过推估得到; 因缺乏集装箱车、大货车和特大货车的排放因子, 将它们统一采用重型货车的排放因子; 仍有部分车型的行驶里程采用文献[16]推荐值, 因经济水平、交通条件等的差异存在不确定性[28].

3 结论

(1) 2016年河南省小型客车和普通摩托车等汽油车是CO、VOCs和NH3主要贡献源; SO2、NOx和PM主要来自重型和轻型柴油货车; 国1、国3和国4排放标准车对污染物贡献突出; 污染物排放量较大的城市有郑州、周口和南阳.

(2) 2016年高速公路8~10月的变化系数高于其他月份, 11月最低; 城市道路周变化和日变化分别有明显的周末效应和双峰特征.污染物排放高值区集中在城市中心及市区附近向外辐射的道路上; 高值区主要位于河南省中北部地区.

(3) 2016年机动车排放的VOCs的OFP为663.6 kt, 主要来自轻型汽油车.芳香烃、烯烃和含氧VOCs是OFP的重要贡献物种; 乙烯、丙烯、甲醛、甲苯和1, 3(4)-二甲苯是排放量和OFP贡献均较大的物种. 2017~2019年OFP分别为872.3、796.6、680.3 kt.

(4) 2016~2019年机动车保有量年均增长率为5.7%; 与2016年相比, 2019年VOCs排放增加2.8%, 其他污染物排放量均有不同程度的下降; 2019年各污染物的实际排放量相对基准情景的减排比例在15.6%~82.4%之间.

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