2021, Vol. 42
2. 复旦大学环境科学与工程系, 上海市大气颗粒物污染防治重点实验室, 上海 200433
2. Shanghai Key Laboratory of Atmospheric Particle Pollution and Prevention (LAP3), Department of Environmental Science and Engineering, Fudan University, Shanghai 200433, China
细颗粒物(PM2.5)作为目前中国城市大气的主要污染物之一, 容易通过呼吸系统进入肺部, 严重危害着人体健康[1~3].重金属元素虽是PM2.5中占比较少的部分, 但大部分元素如Hg、Pb和As等在大气中长期存在, 具有不易降解, 持久毒性等特征[4~6].重金属元素能够随着空气进入人体, 并在人体中长期贮存, 对人的生命健康产生严重威胁[7, 8].如Hg会对人体的中枢和神经系统产生损害, 大量的Se和Zn则会损害人体的呼吸道和其他器官等[9].城市大气中重金属的来源复杂, 有必要对其可能的来源进行研究分析.
2020年初, 为了控制疫情的传播, 全国各地的道路被迫封锁, 交通被禁止, 人们都被隔离在家, 原本的春节时间由1月24~31日延长到2月10日.在春节期间采取控制疫情的措施严重影响着我国的经济发展.这些措施在减少病毒传播的同时, 也导致了能源需求、车辆运行和国内航班等的大量减少, 工厂企业几乎全部关闭.例如, 在新年期间我国的交通运输和国内航班减少了70%以上[10].
新冠疫情的社会代价巨大, 但也为研究大气污染对极端人为减排的响应提供了一个良好的契机.迄今为止一些研究发现在COVID-19严格的控制期间我国的空气质量在短时间内改善了[11]. PM2.5中重金属元素的浓度可以作为一些特定来源的代表, 例如：K、Cu和Ba元素是烟花燃烧的可靠示踪剂[12], As和Se通常被视为中国煤炭相关排放的特定示踪剂等[13].由于技术条件的限制, 以往的研究较少涉及大气重金属元素的在线监测, 从而较难厘清重金属元素污染与排放的快速响应关系.
本研究利用新冠疫情机会, 在城市人为活动控制的前中后测得上海市PM2.5中重金属元素的小时浓度, 继而研究PM2.5中重金属元素对极端污染控制的响应, 以期为今后城市大气重金属有关的来源解析及人群健康影响提供有益参考.
1 材料与分析 1.1 监测站点上海气候湿润, 四季分明, 冬季寒冷潮湿.与北京等中国北方城市相比, 上海的空气污染较低, 但按世界标准来看仍然很严重, 特别是在冬季[14, 15].本监测地点位于上海市浦东(31.233°N, 121.545°E; 15 m).该站点靠近人口密集的上海陆家嘴地区.站点周边除了道路交通外, 没有其他与金属相关的强排放源, 附近也没有高层建筑来阻碍气流运行.因此可认为是各种重金属排放源错综影响的理想城市受体点[16].本实验时间自2020年1月1日至2月26日.根据新冠控制的时间节点, 分为控制前(2020-01-01~2020-01-23)、控制中期(2020-01-24~2020-02-10)和控制后(2020-02-10~2020-02-26).
1.2 分析方法利用Xact多金属在线分析仪(Model XactTM 625; Cooper Environmental Services LLT, OR, USA), 以小时精度测定上海大气PM2.5中的14种元素(Fe、K、Ca、Zn、Mn、Pb、Ba、Cu、As、Ni、Cr、Se、Hg、和Au)的质量浓度.具体而言, 多金属在线分析仪通过采样泵提供抽力, 将环境中的气体经过PM2.5切割器(Model VSCC-A, BGI Inc, MA, USA)以16.7 L·min-1的流量对空气进行采样, 所吸入的样品收集在滤带.滤带上产生的PM2.5沉积物由转轴进入分析区域, 使用非破坏性的XRF(X射线荧光法)对所采样的金属元素的含量进行分析, 并通过数据处理得出相应时间段的金属浓度, 同时空白滤带部分进行下一样品的采集[17].采样和分析几乎是连续同时进行的.使用薄膜标准对每种目标金属元素进行XRF响应校准.这些标准由多金属在线分析仪的制造商提供, 通过将气相元素沉积在空白的核孔上来产生.在气相沉积之前和之后称量已知面积的核孔过滤器, 来确定每种元素的浓度(μg·cm-2). 1 h分辨率的最低检出限(ng·m-3)如下：Si(17.80)、K(1.17)、Ca(0.30)、V(0.12)、Cr(0.12)、Mn(0.14)、Fe(0.17)、Ni(0.10)、Cu(0.27)、Zn(0.23)、As(0.11)、Se(0.14)、Ag(1.90)、Cd(2.50)、Au(0.23)、Ba(0.39)、Hg(0.12)和Pb(0.13)[18].
1.3 正交矩阵因子分解(PMF)模型PMF模型是一种有效的源分配方法, 用于解决污染源和量化源对颗粒物的贡献.本研究采用EPA PMF5.0模型对PM2.5中元素的质量贡献和来源进行了量化.对于元素, PMF分析中的误差分数设置为10%.在本研究中, 分析了5~10个因子的PMF源解析, 并根据Bootstrap(BS)和dQ-controlled displacement of factor elements(DISP)方法的不确定性分析确定了最终的因子数.
2 结果与讨论 2.1 数据概述和比较本研究期间PM2.5中重金属元素的小时浓度时间序列演化如图 1所示. 14种重金属元素质量浓度的平均值和标准差从大到小逐个排列以及每种元素3个时间段浓度的平均值和标准差如图 2所示.
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图 1 2020年初上海大气PM2.5中重金属元素浓度的小时时间序列演化 Fig. 1 Hourly time series of trace element concentrations in PM2.5 |
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图 2 重金属元素的平均质量浓度对比 Fig. 2 Comparison of the average mass concentrations of trace elements |
在本研究中K元素浓度最高[(642.2±552)ng·m-3, mean±1σ, 下同], 其次是Fe[(172.4±152.3) ng·m-3]、Ca[(120.1±178.1) ng·m-3]、Zn[(60.0±75.8) ng·m-3]、Ba[(22.6±22.1) ng·m-3]、Mn[(22.0±33.2) ng·m-3]、Pb[(20.6±19.3) ng·m-3]、Cu[(10.1±8.3)ng·m-3]、As[(6.2±5.3) ng·m-3]、Ni[(2.9±2.2) ng·m-3]、Au[(2.6±2.7) ng·m-3]、Hg[(2.2±1.2) ng·m-3]、Se[(1.9±1.9) ng·m-3]和Cr[(1.9±2.9) ng·m-3].根据中国(GB 3095-2012)和世卫组织(WHO)环境空气质量标准, Hg、As、Cr、Mn和Ni大气浓度(ng·m-3)的限值为：50 (WHO为1000)、6 (WHO为6.6)、0.025(WHO无)、无(WHO为150)和20 (WHO为25).本研究期间, 上海市重金属元素浓度还未达到限值.尽管如此, 上海大气中大多数微量金属元素的浓度通常比欧洲和北美等地高一两个数量级, 而通常与光州市等工业化城市的浓度水平相当[18].上海有世界上最繁忙的集装箱港口, Ni的70%是由远洋船舶发动机的重油燃烧排放的[19].
2.2 3个时期的元素浓度特征如图 1和图 2所示, 从整体来看, Ca、Mn、Fe、Zn和Cr等元素的浓度在研究期内呈现为一个“V”字型的变化趋势.其中Mn、Cr、Zn、Fe和Ca元素具有较大的浓度变化.Mn在控制前的浓度为38.7 ng·m-3而在控制中期下降为9.6 ng·m-3, 下降幅度达到了75%, 在控制后又增加到了12 ng·m-3; Cr从控制前的3.0 ng·m-3下降到控制中期的0.7 ng·m-3, 下降幅度达到了70%, 在控制后又增加到2.1 ng·m-3; Zn在控制前的浓度为96.0 ng·m-3, 在控制中期下降为33.3 ng·m-3下降了65%以上, 在控制后又增加到了38.8 ng·m-3; Fe的浓度从控制前期的231.4 ng·m-3下降到控制中期的106.3 ng·m-3, 下降幅度约为54%, 而在控制后又增加到了162.1 ng·m-3; Ca在控制前的浓度值为128.0 ng·m-3而在控制中期下降为61.2 ng·m-3, 下降了52%左右, 在控制后增加为174.5 ng·m-3. Ni和Hg在控制中期也有一定的降幅但变化较小.Au在控制前和控制中期的变化很小, 在控制后期有一个明显的增幅.以上结果表明受新冠疫情的影响大部分重金属元素的浓度在控制中期都有一定的降幅.
Pb、As和Se这3种元素的浓度从控制前期到控制后期始终处于下降的趋势. Pb的浓度值从控制前的27.9 ng·m-3下降到控制后的11.5 ng·m-3; As的浓度值从控制前的7.6 ng·m-3下降到控制后的4.2 ng·m-3; Se的浓度值从控制前的2.6 ng·m-3下降到控制后的1.3 ng·m-3.这说明Pb、As和Se受疫情的影响较大, 即使在复工复产后他们的浓度仍然处于一个较低的水平.
K、Cu和Ba在控制期内的浓度依然很高.K在控制前的浓度为595.8 ng·m-3, 控制中期增加为879.3 ng·m-3, 增加了大约32%, 控制后下降为445.3 ng·m-3; Ba在控制前的浓度为18.1 ng·m-3, 在控制中期达到了33.8 ng·m-3, 增加了46%左右, 控制后下降到了16.5 ng·m-3; Cu在控制前期(11.7 ng·m-3)和控制中期(11.3 ng·m-3)浓度都很高, 而控制后下降到了6.6 ng·m-3.K、Cu和Ba的浓度变化可能与春节期间烟花爆竹的燃烧有关.
以上结果表明上海市重金属元素的浓度变化受人为排放的影响较大.为了进一步探究各种元素可能的来源, 下文将对元素的来源进行进一步分析.
2.3 重金属来源分析重金属的来源可能受到气象因素的影响, 但有研究表明气象因子并不是造成2020年新年期间污染的主要原因[10], 重金属的浓度变化主要受到其他因素的影响.
在本研究中, 使用PMF模型分析了14个被测元素, 并对整个数据集进行了5~9个因子的求解, 得出8个因子为最优解.图 3给出了PMF模型识别的8个来源, 图 4是PMF模型识别的8个来源的日变化.
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图 3 PMF模型确定大气重金属的8个来源 Fig. 3 Atmospheric heavy metals from eight sources identified by the PMF model |
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图 4 PMF模型确定8个来源的日变化 Fig. 4 Diurnal variations of the eight sources identified by the PMF model |
因子1被确认为是车辆运输源, 其特征是Mn、Zn、Fe和Cu的质量分数较大, 分别占浓度的80%、61%、43%和21%.从来源的日变化中可以看出, 在07:00~09:00和18:00~20:00的浓度达到峰值, 这与上下班的时间相一致, 这说明这些元素与机动车相关.根据Zhu等[20]的微量元素排放清单, 超过55%的铜和大约10%的锌排放来自刹车和轮胎磨损.铜主要用于构成制动踏板主要含量的润滑剂和摩擦材料, 而锌被添加到轮胎胎面以促进硫化过程[21].Fe是刹车片的支撑材料, 制动踏板的材料中也含有Zn和Mn[22, 23].因此Mn、Zn、Fe和Cu的来源归为车辆运输.
因子2被确认为是船舶源, 其特征是Ni的质量分数达到了64%.有研究表明上海拥有世界上最繁忙的集装箱港口, Ni大约70%是由船舶发动机的重油燃烧排放的[19].
因子3被确认为是燃煤源, 其特征是As、Pb和Hg的质量分数较大, 其中As的质量分数达到了95%, Pb和Hg分别为38%和23%.在中国, 73%的As和56%的Pb的排放被发现是煤燃烧[13].因此, As、Pb和Hg通常被视为中国煤炭相关排放的特定示踪剂[24~26].煤炭燃烧主要用于工业生产, 而上海作为中国第一大工业城市, 其煤炭使用量位居中国前列.新冠疫情期间由于严格的限制措施, 煤炭使用量大幅下降.
因子4被确认为是Se工业源, 其特征是Se、Pb和K的质量分数分别为80%、36%和34%.Se粉作为脱色剂在玻璃生产过程中被广泛应用, 而玻璃生产是Se排放的主要来源, 在玻璃生产过程中也有一定量的Pb和K产生[20].
因子5被确认为是金属冶炼源, 其主要元素是Au(95%)和Hg(53%).有研究表明在冶炼过程中[18], 有色金属矿石中的Au和Hg等金属将不可避免地被蒸发释放到空气中[27].因此因子5来源于金属冶炼.
因子6被确认为道路扬尘源, 其主要元素是Ca、Fe和Ba, 质量分数分别为83%、28%和25%. Ca可作为扬尘或沙尘的示踪元素.上海市位于中国东部沿海, 很少受到来自中国西北部风尘和戈壁沙漠的地壳物质的远距离迁移[15, 16, 28].因此Ca可能来源于道路逸散粉尘或城市建筑工地.Fe和Ba是由于刹车片和轮胎磨损造成的, 疫情期间的严格措施使得Ca等元素更有可能来源于道路扬尘.
因子7被确认为是烟花燃烧源, 其元素特征是K、Cu、Ba的元素含量很高, 质量分数分别为45%、38%和62%.在来源的日变化中可以看到20:00~06:00这个时间段质量浓度居高不下, 这与新年放烟花爆竹的时间相吻合.而Kong等[12]的研究也说明K、Ba和Cu是烟花燃烧的可靠示踪剂.
因子8被确认为Cr工业源, Cr的质量分数达到了84%.有研究表明Cr广泛应用于电镀(添加剂金属表面处理)和皮革(作为鞣制过程中使用的铬鞣剂)行业[29].据报告, 特定的金属加工业也与Cr排放有关[30].
从整体来看, 车辆运输源占PM2.5总元素浓度的13.6%(137 ng·m-3), 其控制前、中和后期的平均浓度为243、58和58 ng·m-3, 受疫情影响车辆运输源的浓度在中后期处于较低的数值; 船舶源占PM2.5总元素浓度的4.7%(53 ng·m-3), 前、中和后期平均浓度分别为63、43和51 ng·m-3, 船舶源的变化符合小V字型的变化趋势, 这与疫情期间的控制相符合; 燃煤源占PM2.5总元素浓度的4.2%(45 ng·m-3), 其前、中、后的浓度分别为62、45和21 ng·m-3, 整体处于下降趋势; Se工业源占PM2.5总元素浓度的23.9%(255 ng·m-3), 前、中和后的平均浓度分别为343、219和168 ng·m-3, 整体处于下降状态; 金属冶炼占PM2.5总元素浓度的7.4%(79 ng·m-3), 前、中和后的平均浓度为70、84和88 ng·m-3, 整体处于上升的状态; 道路扬尘占PM2.5总元素浓度的17%(181 ng·m-3), 前、中和后的平均浓度为177、92和286 ng·m-3, 其前、中、后的变化符合大的V字型变化趋势, 这表明道路扬尘源受疫情影响较大; 烟花燃烧占PM2.5总元素浓度的28.4%(299 ng·m-3), 其前、中和后的平均浓度分别为181、593和136 ng·m-3, 烟花燃烧源的变化最大, 特殊的是其变化为倒V字型; Cr工业源占PM2.5总元素浓度的0.8%(8 ng·m-3), 其中前、中和后的浓度分别为14、2和6 ng·m-3, Cr工业源也是受到疫情影响, 整体处于一个V字型的变化趋势.
2.4 特殊事件分析通过上述分析可知, 新冠控制措施对大部分元素是有效的, 但对K、Ba和Cu等元素的影响却不显著.尤其特殊的是Cu, 其在控制期前和控制期内一直具有较高的浓度, 因而以下将通过Cu高值的特殊事件分析来探究其是来自外来传输或者是本地污染.从图 1可知, Cu元素在1月7日(控制前)和1月24日(控制中)均出现高值.这两天的500 m气流后向轨迹如图 5所示.从图 5(a)中可以看出1月7日上海市的污染物来源比较复杂, 其中大约33%的污染物是直接来自于区域传输, 这说明Cu元素的高浓度受到了外来区域传输的影响, 由此推测在控制期前Cu元素的较高浓度可能来自于外来传输和城市内机动车的污染物.在控制期内, 由于机动车等被严格控制, Cu元素的浓度应该随之降低, 但是在控制期内Cu元素的浓度依然很高, 那么Cu的高浓度究竟是外来传输造成的还是新年期间烟花爆竹的燃烧造成的.因此, 本研究分析了1月24日上海市500 m后向轨迹, 从图 5(b)中可以看出其污染物主要来自海上.而海面相较于陆地来说其污染物浓度要小得多, 因此并不是外来传输造成Cu浓度的升高.由此推测Cu元素在控制期内的高浓度主要是本区域内烟花爆竹的燃烧造成的.
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图 5 HYSPLIT模拟的监测点500 m气流后向轨迹 Fig. 5 HYSPLIT simulated backward trajectories of 500 m air masses |
(1) 上海的重金属浓度相较于其他国家和城市高出一两个数量级, 这表明了中国需要找到科学的方法、技术和资源来控制重金属的排放.
(2) 在研究的3个时期, 整体来看, 大部分元素的浓度呈现为V字形的变化趋势, 但中国春节期间(控制期中)烟花的燃烧对K、Cu和Ba浓度有较大的影响.
(3) 新冠控制期间, 在排除气象因素的干扰下上海市大气重金属浓度的变化主要受人为排放的控制.重金属元素主要来源于烟花爆竹、Se工业、道路扬尘和机动车等因素.
(4) K、Ba和Cu等元素变化较特殊.以Cu为例, 其浓度在控制期前受到外来传输和机动车的双重影响, 而在控制期内Cu元素浓度升高则是烟花爆竹的燃烧造成的.这表明上海节庆时期的烟花爆竹尽管受禁, 其仍是重金属的重要来源之一.
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