2021, Vol. 42
2. 华中农业大学资源与环境学院, 武汉 430070
2. College of Resources and Environment, Huazhong Agriculture University, Wuhan 430070, China
随着我国城市工农业生产和居民生活水平的不断提高, 大量排放的废气、废水和废渣通过大气干湿沉降、地表径流和地下水传输等方式向城市集中式饮用水水源地土壤输入重金属[1, 2].江苏省扬州市瓜州、三江营和廖家沟水源地土壤中Cd、Pb、Cu、Cr和Zn处于轻微-中等污染水平[3], 北京密云水库土壤中Cd为中度污染到强污染水平[4].水源地土壤环境既是重金属的汇, 也是重金属传输的源, 对饮用水水源产生潜在威胁, 长期饮用重金属污染水源将对人体健康产生严重危害[5, 6].集中式饮用水安全直接关系城市社会稳定, 其中水源地土壤环境质量是影响饮用水水质的关键因素之一, 因此集中式饮用水水源地土壤重金属污染状况受到广泛关注.
武汉市位于长江中游地区, 是长江经济带的核心节点城市.文献[7]重点强调水资源的保护, 其中水源地土壤环境污染防治是重要环节.掌握水源地土壤重金属污染状况是实现水资源风险管控的基础, 因此研究武汉市水源地土壤重金属的分布特征及其环境风险极其重要.目前针对武汉市土壤重金属污染特征已经开展了较多研究工作, 主要集中在工业区周边土壤重金属污染评价[8, 9]、不同功能区土壤重金属污染状况[10, 11]、退役场地土壤重金属污染特征分析等[12].关于武汉集中式饮用水源地土壤重金属污染特征及其环境风险的研究报道较少.本研究以武汉集中式饮用水源地土壤为研究对象, 分析了饮用水源地土壤重金属Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn的时空分布特征及生态风险, 对武汉集中式饮用水源地土壤环境做出科学合理的评价, 以期为相关管理部门对水资源的保护奠定理论基础.
1 材料与方法 1.1 研究区域概况选择武汉市江岸区长江堤角水厂、汉阳区(汉江国棉水厂和汉江琴断口水厂)、武昌区(长江余家头水厂和长江平湖门水厂)、青山区(长江港东水厂)、洪山区(长江白沙洲水厂)、东西湖区(汉江白鹤咀水厂、西湖水厂和余氏墩水厂)、汉南区(长江沌口水厂和汉武水厂)、蔡甸区(蔡甸水厂)、江夏区(江夏龙床矶水厂)、黄陂区(黄陂武湖水厂和黄陂前川水厂)和新洲区(新洲阳逻水厂、新洲长源自来水公司大桥水厂和新洲长源自来水公司汪套水厂)共19个主要集中式饮用水源地为研究对象(如图 1).其中长江堤角水厂、长江港东水厂、长江余家头水厂、长江平湖门水厂、长江白沙洲水厂、长江沌口水厂、余氏墩水厂、江夏龙床矶水厂、汉武水厂、黄陂武湖水厂和新洲阳逻水厂共11个水源地以长江为取水水源; 汉江国棉水厂、汉江琴断口水厂、汉江白鹤咀水厂、西湖水厂和蔡甸水厂共5个水源地以汉水为取水水源; 黄陂前川水厂以滠水为取水水源; 新洲长源自来水公司大桥水厂和汪套水厂以举水为取水水源.
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图 1 武汉集中式饮用水源地分布示意 Fig. 1 Distribution of centralized drinking water sources in Wuhan |
在每一个集中式饮用水源地取水口100 m缓冲区陆域、一级保护区范围和二级保护区范围陆域分别布设3个采样点, 共计57个采样点.每个监测点位依据《土壤环境监测技术规范》(HJ/T 166-2004)[13], 使用5点混合样采集0~20 cm表层土壤, 然后用四分法在每个监测点选取土壤样品1~2 kg.土壤样品自然风干后去除砂砾和植物根系等异物, 然后过2 mm筛, 密封后常温保存备用.
1.3 土壤样品测试土壤pH依据NY/T 1121.2-2006标准采用水土比2.5 ∶1混合[14], 充分搅拌5 min后静置2 h, 采用pH计(上海雷磁PHS-3E)测定.土壤采用HCl-HNO3-HClO4-HF在电热板上进行热消解[15], 消解完全后Cd和Pb采用石墨炉原子吸收(美国安捷伦GTA 120)测定, Cr、Cu、Zn和Ni采用火焰原子吸收(美国安捷伦200 Series AA)测定, As和Hg采用原子荧光(北京吉天AFS-8220)测定.土壤中Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn的检出限分别为0.01、0.005、0.5、2.0、0.40、0.15、0.50和0.20 mg ·kg-1, pH的检出限为0.01.测试过程中, 采用国家一级标准土壤监控测试的准确度, 采用重复样监控分析测试的精密度[16].每个电热板均作2个空白样, 每个采样点测试3个平行样品, 平行样浓度值的相对标准偏差小于10%.样品分析测试质量和各元素指标检出限均满足文献[13]的要求, 测试数据可靠.
1.4 土壤重金属污染评价方法 1.4.1 污染指数法采用单因子污染指数和综合污染指数分别对武汉集中式水源地土壤中重金属污染状况进行评价.
单因子污染指数计算公式为[17]：
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(1) |
式中, Pi为重金属i的单因子污染指数, Ci为监测点土壤重金属i的实测值(mg ·kg-1), Si为重金属i的评价标准值(mg ·kg-1), 以湖北省土壤环境背景值[18]作为评价标准.
综合污染指数计算公式为[17]：
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(2) |
式中, PN综合污染指数, Piavr单因子污染指数平均值, Pimax单项污染指数最大值.单因子污染指数与综合污染指数分级标准如表 1所示[19].
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表 1 单因子污染指数与综合污染指数分级标准 Table 1 Classification standard of single factor and comprehensive pollution indexes |
1.4.2 潜在生态风险指数法
采用潜在生态风险指数法对武汉集中式水源地土壤中重金属潜在生态风险进行评价, 其计算公式如下[20]：
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(3) |
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(4) |
式中, Ei为重金属i的单项潜在生态风险指数; Ti为重金属i的毒性响应系数, 本研究中毒性响应系数Hg=40>Cd=30>As=10>Pb=Cu=Ni=5>Cr=2>Zn=1[21]; Ci为重金属i含量实测值(mg ·kg-1); Bi为重金属i含量标准值(mg ·kg-1), 本研究选用湖北省土壤环境背景值[18]; RI为综合潜在生态风险指数.潜在生态风险指数分级标准如表 2所示[22].
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表 2 潜在生态风险指数分级标准 Table 2 Grade standards of potential ecological hazard index |
2 结果与讨论 2.1 武汉集中式水源地土壤重金属的空间分布特征
2017年监测武汉市11个区中19个主要集中式饮用水源地土壤的重金属含量统计如表 3所示.土壤样品Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn的算数平均含量分别为0.52、0.08、11.50、35.21、83.86、39.11、36.31和110.06 mg ·kg-1. Hg、As、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn的平均含量趋近于湖北省土壤元素背景值, 尚未造成污染.Cd的平均含量显著高于背景值, 是湖北省土壤环境背景值的3.06倍, 可能存在污染风险.
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表 3 武汉集中式饮用水源地土壤重金属含量统计 Table 3 Heavy metal concentrations in soils around centralized drinking water sources in Wuhan |
变异系数反映各监测点土壤中重金属空间分布的离散程度, 低于0.2属于低变异, 0.2~0.5属于中等变异, 0.5~1属于强变异[23].表 3中重金属的变异系数大小顺序为Cd>Hg>Zn>As>Pb>Ni>Cu>Cr, 其中Cd、Hg和Zn属于强变异, As、Pb、Ni、Cu和Cr属于中等变异, 表明土壤中Cd、Hg和Zn空间分布具有显著离散型, 可能存在多种不同点源污染.图 2显示武汉集中式饮用水源地土壤中重金属含量空间分布.各种重金属的空间分布整体上呈现两个规律：一是位于中心城区的集中式水源地土壤中各种金属含量普遍高于远城区.重金属主要来源于工业生产、汽车排放和农业生产, 与经济发展水平呈显著正相关[24].武汉市中心城区集中了主要的工业企业, 其中汉阳区和青山区分别是汽车和化工产业聚集区, 这两个行业是重金属排放的主要工业源.同时武汉市中心城区人口密集, 机动车保有量持续增加, 机动车尾气排放对土壤中重金属输入也具有显著贡献.二是长江干流附近的集中式水源地土壤中各种重金属含量普遍高于长江支流(汉江、滠水和举水).表明武汉集中式水源地土壤中重金属的输入与长江水质存在相关性.长江流域岩土矿物风化侵蚀和工农业生产会向长江水体传输重金属元素, 长江水体中Cu、Zn、Pb、Cd、Hg和As的平均浓度分别为2.86、5.40、4.69、0.965、0.136和3.41 μg ·L-1, 水体中重金属随着吸附作用逐渐在长江流域周边沉积物中累积[25, 26].
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图 2 武汉集中式水源地土壤重金属含量空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of different heavy metals in soil around centralized drinking water sources in Wuhan |
采用单因子污染指数与综合污染指数对武汉集中式饮用水源地土壤重金属污染状况进行评价(图 3).单因子污染指数评价结果表明, 绝大多数土壤中Hg、As、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn属于轻微污染及以下, 而Cd大部分属于轻度污染及以上.土壤中Hg、As、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn的单因子污染指数分别为0.01~0.23、0.19~2.75、0.66~4.17、0.42~2.35、0.35~2.77、0.39~3.45和0.52~2.64, 这7种重金属属于轻微污染及以下所占比例分别为96.49%、96.49%、89.47%、98.24%、92.98%、91.23%和98.24%.土壤中Cd的单因子污染指数范围为0.59~13.16, 平均值为3.04, 其中Cd轻度污染以上所占比例达到66.67%.有6个集中式饮用水源地(汉武水厂、长江港东水厂、堤角水厂、龙床矶水厂、武湖水厂和平湖门水厂)土壤重金属Cd的单因子污染指数属于重度污染, 这6个集中式饮用水源地全部位于长江干流附近.综合污染指数评价结果表明, 土壤中Cd为重度污染, Hg、As、Pb、Cu、Ni和Zn为中度污染, Cr为轻度污染.武汉市19个集中式饮用水源地土壤重金属的综合污染指数大小顺序为Cd>Pb>Ni>Zn>Hg>Cu>As>Cr, 其中Cd的综合污染指数为9.51, 其它重金属Hg、As、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn的综合污染因子指数范围为1.79~2.99.汪敬忠等也发现白洋淀水系表层沉积物中Cd的综合污染指数明显高于其它重金属, 同时Cd空间分布也具有显著地理特征[27].
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图 3 单因子污染指数与综合污染指数评价武汉集中式饮用水源地土壤重金属 Fig. 3 Assessment of heavy metals in soil around centralized drinking water sources in Wuhan by single factor and comprehensive pollution indexes |
采用潜在生态风险指数对武汉集中式饮用水源地土壤重金属潜在生态风险进行评估(表 4). 结果表明, 武汉集中式饮用水源地土壤重金属单项潜在生态风险指数平均值的大小顺序依次为Cd>Hg>As>Pb>Cu>Ni>Cr>Zn.依据潜在生态风险分级标准(表 2), Hg、As、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn的单项潜在生态风险指数平均值均小于40, 属于轻微风险程度.Cd的单项潜在生态风险指数平均值在80~ 160范围内, 属于强度风险程度.武汉集中式饮用水源地土壤重金属的综合潜在生态风险指数为57.08~519.42, 平均值为142.12, 表明武汉集中式饮用水源地土壤重金属整体上处于轻微风险水平, 其中处于轻微风险、中度风险和强度风险的监测点分别占比为52.63%、42.11%和5.26%.仅3个集中式饮用水源地(堤角水厂、龙床矶水厂和平湖门水厂)土壤重金属处于强度风险水平, 这3个集中式饮用水源地也全部位于长江干流附近.
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表 4 武汉集中式饮用水源地土壤重金属潜在生态风险指数分析 Table 4 Potential ecological risk of heavy metals in soils around centralized drinking water sources in Wuhan |
此外, 依据《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 15618-2018)[28], 19个集中式饮用水源地土壤中Hg、As、Pb、Cr、Cu和Ni的浓度均低于农田土壤污染风险筛选值.只有8个集中式饮用水源地(汉南区汉武水厂、黄陂区武湖水厂、江岸区堤角水厂、江夏区龙床矶水厂、经济技术开发区沌口水厂、青山区长江港东水厂、武昌区平湖水厂和新洲区阳逻水厂)土壤中Cd的含量超过农田土壤污染风险筛选值, 但低于风险管制值.在空间分布特征方面, 这8个集中式饮用水源地全部沿长江分布, 其中长江武汉段中下游附近土壤中Cd浓度高于上游, 这可能与中下游靠近青山区化工聚集区有关.Yang等也发现在武汉青山工业区附近表层土壤Cd平均含量高达2.3 mg ·kg-1, 其主要来源于工业生产、汽车排放和天然源[29].在含量水平方面, 武汉集中式饮用水源地土壤Cd的含量显著低于北京水源保护地土壤(表层土壤Cd平均含量达到4.58 mg ·kg-1)[4].
2.3 武汉集中式水源地土壤重金属的来源统计分析重金属元素之间的相关性能够反映它们是否具有同源性, 对重金属的来源提供信息.本文采用SPSS(25.0)对武汉集中式水源地土壤8种重金属进行相关性分析, 相关系数采用Pearson(表 5).结果表明, Cu与Pb和Cr存在显著正相关(P＜0.01, 相关系数均大于0.7).Pb是交通源的标志性元素[30], Li等发现道路周边土壤中Cu、Pb和Cr呈正相关, 且显著高于背景值[31], 因此土壤中重金属Cu、Pb和Cr可能来源于武汉市大规模机动车尾气排放.同时, Ni与As、Cr和Cu也呈显著的正相关(P＜0.01), 其中Ni与Cr的相关性达到0.924.这4种重金属的共同用途是冶金, 故土壤重金属Ni、As、Cr和Cu的来源可能与武汉的核心工业汽车、船舶和钢铁生产排放相关.Zhang等[32]在福建九龙江水源地周边土壤中也发现Ni与Cr存在显著正相关, 与当地的工业生产有关.此外, Zn与Hg和Cr也成显著正相关(P＜0.01, 相关系数均大于0.7), 这3种重金属均具有防腐和催化特性, 广泛应用于化工行业, 因此这3种重金属可能与武汉市龙头行业石化和纺织工业有关.Cd与其它重金属的相关系数较低, 可能原因是Cd的来源途径更复杂.Cd除了来源于工业和交通排放, 还与农业种植施用肥料含Cd有关[3, 30].
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表 5 武汉集中式饮用水源地土壤重金属之间的相关系数1) Table 5 Correlation coefficients between heavy metals in soil around centralized drinking water sources in Wuhan |
进一步采用聚类分析对武汉集中式水源地土壤重金属来源进行分析(图 4).结果表明, 江夏区江夏龙床矶水厂属于一个亚类, 其位于远城区, 周边无工业污染源, 其土壤中重金属可能主要来源于农业面源污染.武昌区长江平湖门水厂、青山区长江港东水厂和江岸区长江堤角水厂属于一个亚类, 其全部位于中心城区, 农田较少, 其土壤中重金属可能主要来源于工业源和交通源.其它15个集中式饮用水源地属于一个亚类, 涵盖中心城区和远城区, 其重金属来源可能来源于工业、交通和农业面源复合污染.其中余家头水厂、武湖水厂、蔡甸水厂、琴断口水厂、前川水厂和新洲汪套水厂属于一个次亚类, 主要位于长江和汉江以北区域, 表明重金属污染来源相对集中.白鹤咀水厂、余氏墩水厂、西湖水厂、汉武水厂、国棉水厂、白沙洲水厂、沌口水厂、阳逻水厂和新洲大桥水厂属于另一个次亚类, 空间分布无明显规律, 表明重金属污染来源比较分散.党丽娜等通过多元统计分析推断武汉市内环重金属以交通和工业源为主, 二环带以工业源为主, 三环带以交通源为主[11].
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图 4 武汉集中式饮用水源地土壤采样点之间的系统聚类分析 Fig. 4 Hierarchical clustering dendrogram of elements in sampling sites around centralized drinking water sources in Wuhan |
白沙洲水厂和堤角水厂是武汉市最早建立的一批大规模集中式饮用水源, 其中白沙洲水厂(始建于1973年)的日生产饮用水能力为40万m3, 供水面积约68 km2, 堤角水厂(始建于1966年)的日生产饮用水能力为20万m3, 供水面积约14 km2.同时依据聚类分析, 白沙洲水厂和堤角水厂属于两个典型亚类.此外白沙洲水厂和堤角水厂周边土壤分别为武汉市广泛分布的暗棕壤和潮土.因此选择白沙洲水厂和堤角水厂作为武汉集中式水源地代表, 于2014~2019年对其周边土壤进行了3次定点监测, 从中可以分析武汉集中式水源地土壤重金属随时间的变化趋势.图 5的结果表明堤角水厂和白沙洲水厂周边土壤中大部分重金属在2014~2017年均呈现增加的趋势, 其可能来源于武汉市工业和交通源排放的持续增加.但是, 堤角水厂和白沙洲水厂周边土壤中重金属含量在2017~2019年均呈现显著降低的趋势, 其中堤角水厂Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu、Zn和Ni平均含量分别降低7.73%、14.09%、5.43%、10.74%、10.22%、10.62%、22.83%和17.08%, 白沙洲水厂Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu、Zn和Ni平均浓度分别降低15.35%、2.55%、3.15%、16.19%、9.79%、4.75%、14.56%和14.19%.武汉集中式水源地土壤中重金属含量的削减可能与武汉市落实《武汉市改善空气质量行动计划》(2013~2017)[33]有直接关系.一方面武汉市全面实施清洁能源改造, 煤炭燃烧是重金属排放的重要污染源, 武汉市在2017年煤炭消费总量实现零增长, 煤炭消费占能源消费比重降到50%以下; 另一方面武汉市到2017年已完成三环线内重污染化工企业关停或搬迁, 从而有效减少工业污染源, 有利于降低重金属排放.此外武汉市近年大力发展新能源汽车为代表的绿色交通和推进主城区绿地系统建设, 大幅提高植被覆盖(2019年比2017年的建成区绿化面积增加1.2%).通过植物叶片和根系对重金属的吸附和吸收作用, 从空气和水介质向土壤介质中传输和沉积的重金属含量将降低.
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图 5 武汉堤角水厂和白沙洲水厂周边土壤中重金属含量在2014~2019年的变化趋势 Fig. 5 Tendency of different heavy metals in soil around Wuhan Dijiao and Baishazhou waterworks during 2014-2019 |
(1) 武汉集中式饮用水源地重金属的空间分布整体上呈现两个规律：一是位于中心城区的集中式水源地土壤中各种金属含量普遍高于远城区, 二是长江干流附近的土壤重金属含量普遍高于长江支流.
(2) 单因子污染指数评价结果表明, 土壤中Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn属于轻微污染及以下所占比例分别为33.33%、96.49%、96.49%、89.47%、98.24%、92.98%、91.23%和98.24%.综合污染指数评价结果表明, 土壤中Cd为重度污染, Hg、As、Pb、Cu、Ni和Zn为中度污染, Cr为轻度污染.
(3) 潜在生态风险指数评估结果表明, Hg、As、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn的单项潜在生态风险指数平均值均小于40, 属于轻微风险程度.Cd的单项潜在生态风险指数平均值在80~160范围内, 属于强度风险程度.武汉集中式饮用水源地土壤重金属的综合潜在生态风险指数为57.08~519.42, 平均值为142.12, 表明武汉集中式饮用水源地土壤重金属整体上处于轻微风险水平.
(4) 相关性分析表明, 武汉集中式水源地土壤重金属Cu与Pb、Cr, Ni与As、Cr、Cu, 以及Zn与Hg、Cr存在显著正相关.聚类分析表明, 武汉19个集中式水源地分成3类：Ⅰ类重金属主要来源于农业面源污染; Ⅱ类重金属主要来源于工业源和交通源; Ⅲ类重金属来源于工业、交通和农业面源复合污染.
(5) 以白沙洲水厂和堤角水厂作为武汉集中式水源地代表, 长期连续定点监测表明, 武汉集中式水源地土壤各种重金属含量自2017年之后均呈现显著下降趋势, 其生态风险在未来将进一步降低.
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