2021, Vol. 42
2. 清华大学环境学院, 北京 100084
, ZHANG Tao1 , BAO Jun-song1 , CHEN Tan1
, WANG Hong-tao2 , JIN Xi2 , JIN Jun1 , YANG Ting1
2. School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China
重金属毒性大、不可降解且积累性强[1], 通过各种途径进入河道的重金属的最终途径几乎都是被悬浮物或底泥所吸附而沉积到河道底部[2, 3], 并通过生物富集或食物链放大[4], 对生态系统产生直接或潜在的风险, 危害人体健康[5~7].底泥是河道污染物的重要载体, 能吸附河道水体中的重金属, 当底泥-水界面的理化条件改变时, 底泥中的重金属会再次释放, 造成“二次污染”, 影响河道水质[8~12].河道底泥不仅是重金属的主要储存介质, 也可能是河道水质的重要污染源, 对河道底泥重金属污染现状进行监测和评价具有重要的现实意义.
长江三角洲是综合实力快速发展的代表性地区之一[13], 随着传统能源大量消耗、土地利用方式改变和农业过度开垦等各因素的综合影响, 底泥重金属污染呈现恶化趋势[14].上海黄浦江近年来重金属问题较为突出, 工业废水、交通污染和农药化肥污染等导致底泥中Cd、Pb、Zn和Cu污染最为严重, 且潜在生态危害性高, 会对水生生物及人体健康产生危害[15]; 江苏太湖流域河流底泥中有7种重金属(Zn、Cr、Ni、Cu、Pb、As和Cd)的平均含量高于背景值, 其中Cd和Hg处于中等潜在生态风险程度, 工业结构布局分散、污水排放处理达标率有待进一步提升、农业面源污染控制难是该区域底泥重金属污染严重的主要原因[16]; 杭州西湖作为城市湖泊, 周围大量的机动车尾气排放和西湖上的柴油动力船均会造成Pb污染, 而Pb作为西湖底泥中的主要污染物, 极有可能损害西湖水生态环境[17].因此, 妥善处理长江三角洲地区的底泥重金属污染问题已经迫在眉睫.
苏州市位于江苏省南部, 毗邻浙江省和上海市, 是长江三角洲地区乃至全国城市化进程最为迅猛的地区[18].苏州曾将未经处理的生活污水或工业废水直接或间接排入河道[18], 导致河道底泥积累了大量重金属等污染物, 可能会成为污染水质的源.本文分析了苏州古城区域20个代表性断面的8种重金属空间分布特征, 分别采用地累积指数和潜在风险指数评价了底泥重金属的污染程度和潜在危害, 通过相关性分析和主成分分析识别了底泥中重金属的来源, 以期为苏州古城区域水系重金属综合治理提供技术依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域与样品采集研究区域概况与样品采集参见文献[19].于2019年5月(平水期), 综合考虑水文条件、河道情况、周边布局及支流汇水等实际情况, 选取20个代表性断面(图 1).环城河点位包括S1、S2、S3、S4、S5和S6; 古城北部河道点位包括S7、S8、S9、S10和S11; 干将河点位包括S12、S13和S14; 古城南部河道点位包括S15、S16、S17、S18、S19和S20.
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图 1 苏州古城区域河道代表性断面位置[20] Fig. 1 Location of representative sections in rivers of the ancient town of Suzhou |
各采样点同时采集5~6个平行样, 现场混匀为1个样品, 每个采样点的范围约2 m×2 m.底泥样品采集利用活塞式柱状底泥采样器采集河道底部0~20 cm的泥样, 放入聚乙烯密封袋中现场混匀, 冰袋低温保存.
1.2 分析方法底泥样品经冷冻干燥后, 研磨过100目筛备用.底泥重金属监测指标包括镉(Cd)、铜(Cu)、铬(Cr)、砷(As)、锰(Mn)、镍(Ni)、铅(Pb)和锌(Zn), 均采用王水体系微波消解-电感耦合等离子体质谱法(HJ 803-2016; 7500a, ICP-MS, Agilent, 美国)测定.为保证测定结果的准确度和精度, 对样品进行了重复分析(重复率为20%)和标样分析(加标回收率在85% ~115%之间), 所有样品分析误差均小于20%, 符合HJ 803-2016质量控制要求.所有分析结果均以底泥干重计.
1.3 评价方法 1.3.1 重金属污染评价地累积指数法在分析重金属元素的污染程度时, 将样品中元素的含量与该元素背景值对比, 以此判断元素的污染情况, 计算方法参见文献[16, 20, 21].本文选取江苏省土壤背景值[22](Cd、Cu、Cr、As、Mn、Ni、Pb和Zn含量分别为0.1、22.3、77.8、10.6、585.0、26.7、26.2和62.6 mg ·kg-1)作为基准.根据地累积指数值(Igeo)可将污染程度划分为6个等级：Igeo≤0为无污染, 0~1轻度污染, 1~2中度污染, 2~3中强度污染, 3~5强度污染, Igeo≥5为极强度污染[16, 20, 21].
1.3.2 重金属生态风险评价潜在生态风险指数法可进一步反映环境中多种重金属的复合污染情况及环境对重金属污染的敏感性.该方法综合考虑了化学、生物毒理学和生态学等知识, 可有效反映特定环境中单一重金属污染物的影响和多种重金属污染物的复合影响, 计算方法参见文献[23].运用潜在生态风险指数法评价时, 充分考虑到了各种重金属的毒性和有效性, 选取各种重金属元素对应的毒性系数(Cd、Cu、Cr、As、Mn、Ni、Pb和Zn分别为30、5、2、10、1、5、5和1), 计算单一重金属潜在生态风险指数(Ei), Ei的等级划分为＜40, 低风险; 40~80, 中等风险; 80~160, 较高风险; 160~320, 高风险; ≥320, 极高风险.Ei累加即得研究区域中多种重金属潜在生态风险指数(RI), RI的分级标准为：＜150为低风险, 150~300中等风险, 300~600较高风险, ＞600为高风险[23].
2 结果与讨论 2.1 苏州古城区域河道底泥重金属分布特征苏州古城区域河道底泥中8种重金属元素含量的最大值、最小值、平均值、标准差、变异系数等详见表 1.全部监测点位的底泥中重金属Cd、Cu、Cr、As、Mn、Ni、Pb和Zn的平均含量分别为1.1、142.6、90.2、17.2、800.1、63.3、199.1和384.2 mg ·kg-1, 超过江苏省土壤背景值的采样点比例分别为100%、100%、65%、95%、70%、100%、95%和100%, 整体污染水平较高.由图 2可知, 环城河、古城北部、干将河和古城南部重金属含量的空间分布差异较大, 8种重金属Cd、Cu、Cr、As、Mn、Ni、Pb和Zn含量分布总体表现为古城南部>古城北部>干将河>环城河.苏州古城区域河道水流路径为北进南出、东进西出, 且古城南部河道底泥深度高于北部, 故古城南部河道底泥污染物沉积量大[19].干将河比环城河河面窄, 与污染物接触空间更大, 累积的污染物相对较多.环城河和干将河底泥中8种重金属含量分布规律相似, 环城河底泥重金属高含量区域均出现在S1, 干将河底泥重金属高含量区域均出现在S14, S1和S14分别为北部和东部的水流输入口, 可能有含重金属的污水流入.古城北部和古城南部底泥中Cd、Cu、As、Ni和Zn的含量分布规律相似, 可能同源.
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表 1 苏州古城区域河道底泥重金属含量描述性统计结果 Table 1 Descriptive statistical results of heavy metals in river sediments from the ancient town of Suzhou |
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虚线表示江苏省土壤背景值 图 2 苏州古城区域河道底泥的重金属含量分布 Fig. 2 Concentration distribution of heavy metals in river sediments from the ancient town of Suzhou |
有研究表明, 当变异系数超过20%时, 人类活动是导致重金属空间差异的主要驱动因子[16, 24~26].苏州古城区域河道底泥中Cr、As和Ni的变异系数在20% ~50%之间, Cd、Cr、Mn、Pb和Zn的变异系数超过了50%.由于苏州古城区域用地类型和污染排放情况都非常复杂, 土地资源紧张, 河道与商业区、老旧住宅区和园林旅游区相连[27], 且紧靠道路, 导致河道底泥中的重金属受污水排放和汽车尾气等因素影响.因此, 人类活动密集和经济高度发达是河道底泥重金属含量差异的主要驱动力[16, 28, 29].
2.2 苏州古城区域河道底泥重金属污染程度评价地累积指数评价结果表明(图 3), 苏州古城区域8种重金属元素污染程度依次为Pb>Cd>Cu>Zn>Cr>Ni>As>Mn.底泥中Pb污染程度最高, 85%点位的Igeo值超过3, 达到强度污染级别, 甚至40%点位的Igeo值超过5, 为极强度污染级别; 其次是Cd, 20%的点位达到强度污染级别; Cu和Zn也均有点位达到强度污染级别; Cr有40%左右点位的Igeo值超过2, 为中强度污染级别; 绝大多数点位的Ni在轻度及中度污染之间; 大部分点位As的Igeo值在0~1之间, 处于轻度污染; 所有采样点位Mn的Igeo值均小于0, 处于无污染水平.与珠江三角洲流域的贺江底泥重金属污染状况(As、Cd和Pb的Igeo值超过5, 处于极强度污染)[30]相比较, 处在长江三角洲流域的苏州古城区域河道底泥中As污染程度较轻.江苏近岸海域底泥中绝大多数点位的Cu、Pb、Cd、Zn、Hg和Cr可达到清洁水平[31], 苏州工业园区部分湿地沉积物中As、Cr、Cu、Ni和Zn的平均地累积指数几乎都小于1[32], 相比之下, 苏州古城区域河道底泥重金属污染程度较重.
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图 3 苏州古城区域河道底泥重金属地累积指数箱式图 Fig. 3 Box diagram of Igeo of heavy metals in river sediments from the ancient town of Suzhou |
从表 2可知, Pb、Cd、Zn、Ni和As在研究区域河道底泥中Igeo值排序为古城南部>古城北部>干将河>环城河, Cu、Cr的Igeo值排序为古城北部>古城南部>干将河>环城河.古城内部河道底泥比中间河流和外围河流底泥重金属污染程度高, 可能因为内部河道更靠近交通和各类产业, 随着社会的发展, 交通和各类产业也在不断完善和发展, 对煤炭和汽油的需求增多, 且苏州古城区域用地类型复杂, 河道与商业区、老旧住宅区和园林旅游区相连[27], 紧靠道路, 河道底泥中的重金属受污水排放和汽车尾气等因素影响较大, 由此导致Pb污染逐年加重[33].苏州古城区域河道底泥Pb的Igeo均大于1, 处于中度污染及以上水平, Cr的Igeo均大于0, 处于轻度污染及以上水平.在环城河、古城北部、干将河和古城南部河道底泥中, 大多数采样点(>65%)的Cd、Cu、Cr、Ni、Pb和Zn处于污染状态.其中, 古城南部和古城北部河道底泥中Pb、Cd、Cu和Zn有超过65%的点位处于中强度污染水平以上.
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表 2 苏州古城区域河道底泥中重金属污染地累积指数值Igeo Table 2 The Igeo of heavy metals in river sediments from the ancient town of Suzhou |
2.3 苏州古城区域河道底泥重金属生态风险评价
潜在生态风险指数评价结果如图 4所示, RI值介于65.8~1 037.3, 平均值为422.9, 苏州古城区域河道底泥整体属于较高生态风险水平. 20%点位的RI值在150~300之间, 处于中高风险水平; 40%点位的RI值介于300~600, 处于较高风险水平; 25%点位的RI值超过600, 处于高风险水平.综合潜在生态风险高的区域绝大部分集中在古城北部和古城南部河道底泥.
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图 4 苏州古城区域河道底泥重金属潜在生态风险指数箱式图 Fig. 4 Box diagram of potential ecological risk index of heavy metals in river sediments from the ancient town of Suzhou |
具体到每种重金属元素, 潜在生态风险高低依次为Cd>Pb>Cu>As>Ni>Zn>Cr>Mn.Cd的潜在危害最大, 90%点位Cd的潜在生态风险系数Ei大于40, 达到中风险程度, 超过60%点位的Ei大于160, 达到高风险和极高风险程度.35%的点位中Pb的潜在生态风险系数Ei处于中风险程度, 10%处于较高风险.30%底泥样品Cu处于中风险.其余5种重金属的Ei值均低于40, 即处于低风险水平.太湖西岸河流底泥中单一重金属潜在风险指数依次为Cd>Cu>As>Ni>Pb>Zn>Cr, Ei最大值的重金属为Cd, 68%的点位达到中风险以上[34], 相比之下, 苏州古城区域河道底泥受重金属Cd潜在生态风险程度较大.与苏州常熟河网区河道底泥中重金属的潜在风险危害程度(Cu>Pb>Zn, 整体上低风险)[33]相比, 苏州古城区域河道底泥受Cu和Pb的潜在生态风险可能更大.
图 5所示为苏州古城区域河道底泥中各重金属潜在生态风险指数值Ei, Cd、Cu、As、Ni、Pb和Zn在研究区域河道底泥中Ei值排序为古城南部>古城北部>干将河>环城河, Mn的Ei值排序为古城南部>环城河>古城北部>干将河.古城南部和干将河主要受Cd的潜在生态危害影响, 两个区域超过65%的点位处于极高风险程度.古城北部和古城南部也受Pb的潜在生态危害影响, 超过50%的点位处于中风险程度.因此, 古城南部河道和干将河底泥中Cd及古城北部和古城南部河道底泥中Pb的潜在生态风险很大, 需重点关注.
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图 5 苏州古城区域河道底泥中各重金属潜在生态风险指数值Ei Fig. 5 The Ei of heavy metals in river sediments from the ancient town of Suzhou |
底泥中各种重金属的含量主要取决于底泥母质性质和流域人为活动的影响, 不同重金属元素间含量相关性分析可以了解元素之间的空间变化趋势, 可反映元素来源、存在形式和污染状况[30, 35].苏州古城区域河道底泥重金属含量的相关性分析见表 3.结果显示, Cd、Cu、Cr、As、Ni、Pb和Zn元素两两之间显著正相关, 表明这7种重金属可能有相似的来源, 而Mn和其他重金属的相关性不显著.太湖流域河流底泥重金属与苏州古城区域河道底泥重金属的相关性相似, 太湖流域河流底泥中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb之间存在显著正相关, 且主要来自人为源, Mn与其他组分相关性不显著, 表明Mn与这些组分不具有同源性, 可能来自于自然源[16].
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表 3 苏州古城区域河道底泥重金属含量相关性分析1) Table 3 Pearson correlation coefficients between heavy metals in river sediments from the ancient town of Suzhou |
2.4.2 基于主成分分析的重金属来源解析
为了进一步分析苏州古城区域河道底泥中Cd、Cu、Cr、As、Mn、Ni、Pb和Zn这8种重元素的污染来源, 采用主成分分析法解析, 结果见表 4.提取出前2个主成分, 解释了总方差的83.85%, 表明这两个主成分完全可以代表 8种重金属元素的绝大部分信息.
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表 4 苏州古城区域河道底泥重金属主成分分析结果 Table 4 Principle component analysis of heavy metals in river sediments from the ancient town of Suzhou |
第一主成分的贡献率为70.80%, 特征表现为重金属Cd、Cu、Cr、As、Ni、Pb和Zn有较高的载荷, 分别为0.38、0.41、0.39、034、0.40、0.29和0.40, 表明这些元素可能具有相同的来源.Cd、Cu、As和Zn普遍用于化肥和农药中, 且Cd被认为是使用农药化肥等农业活动的标志元素[36~38].从苏州古城区域河道底泥中Cd、Cu、As和Zn的含量分布情况来看, 含量最高值河段几乎都出现在公园或绿化草丛附近, 植物生长茂密, 径流中极易夹带植物残渣等[39], 且不排除有农药或化肥随降雨流入河道的可能性.苏州古城区域与苏州工业园区相邻, 园区25%是工业用地, 故古城区域河道底泥中的部分Cr、Cu、Ni和Zn可能来源于工业园区已迁出电镀企业生产活动的积累[32].另外, 苏州古城区域具有水陆相依的独特格局, 河流紧挨着道路, 河道底泥中Ni和Pb的浓度受初期径流、沥青路面老化分解、轮胎磨损、汽车尾气排放以及行人活动等影响相对较大[39], 故推测Cd、Cu、Cr、As、Ni、Pb和Zn主要来源于人为污染.
第二主成分的贡献率为13.05%, 特征表现为重金属Mn有很高的载荷, 为0.93.苏州古城区域河道底泥所有采样点位Mn的地累积指数均小于0, 可以推测Mn主要来源于自然源(岩石的风化等)[32].图 6为前两个主成分载荷的二维图, 其中各金属元素间的离散程度较直观地反映了苏州古城区域河道底泥重金属的来源.
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图 6 苏州古城区域河道底泥重金属的二维因子载荷 Fig. 6 Loading plot of the heavy metals in river sediments from the ancient town of Suzhou |
(1) 苏州古城区域河道20个监测点位的底泥中重金属Cd、Cu、Cr、As、Mn、Ni、Pb和Zn的平均含量分别为1.1、142.6、90.2、17.2、800.1、63.3、199.1和384.2 mg ·kg-1, 超过江苏省土壤背景值的采样点比例分别为100%、100%、65%、95%、70%、100%、95%和100%, 整体污染水平较高.
(2) 地累积指数评价苏州古城区域河道底泥重金属的结果表明, 8种重金属元素污染程度依次为Pb>Cd>Cu>Zn>Cr>Ni>As>Mn.40%点位的Pb为极强度污染, 5%的Cu和Zn处于强度污染级别, 40%左右的Cr为中强度污染, 绝大多数点位的Ni在轻度及中度污染之间, 大部分点位的As处于轻度污染, 所有采样点位的Mn均处于无污染水平.根据8种重金属的Igeo值排序, 古城内部河道底泥比中间河流(干将河)和外围河流(环城河)底泥重金属污染程度高.
(3) 潜在生态风险指数评价结果表明, 各种重金属的潜在生态风险高低依次为Cd>Pb>Cu>As>Ni>Zn>Cr>Mn.超过60%底泥样品Cd的潜在生态风险指数达到高风险和极高风险程度, 10%的Pb处于较高风险程度, 30% Cu处于中风险, 其余5种重金属均处于低风险水平.根据Ei值排序, 古城内部河道底泥的潜在生态风险大于干将河和环城河.由综合潜在生态风险指数可以看出, 大于50%的点位处于较高以上风险.
(4) 相关性分析和主成分分析表明, Cd、Cu、Cr、As、Ni、Pb和Zn元素同源, 可能源于化肥、路面老化、轮胎磨损和尾气排放等人为因素, Mn则主要源于自然因素.
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