2021, Vol. 42
2. 浙江农林大学环境与资源学院, 杭州 311300;
3. 浙江农林大学林业与生物技术学院, 杭州 311300
, TIAN Lin-lin1,3 , ZHOU Zhong-yu1,3 , ZHANG Hai-kuo1,2 , ZHANG Fang-fang2 , HE Sheng-jia2 , CAI Yan-jiang1,2
2. College of Environment and Resources, Zhejiang A & F University, Hangzhou 311300, China;
3. College of Forestry and Biotechnology, Zhejiang A & F University, Hangzhou 311300, China
二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)是对全球气候变暖影响最大的两种温室气体, 大气中的CO2和CH4浓度(体积分数)现已分别达到411.28×10-6(2020年10月)和1.872×10-6(2020年7月)[1], 分别比工业革命前高出41%和160%, 其对温室效应的贡献率则分别为63%和18%[2].陆地地表水生态系统碳(C)循环是全球C循环的重要组成部分, 气候变暖诱导水循环(尤其是降雨)的增强可增加径流, 促使溪流和小型河流接收更多的陆源C, 进而影响内陆水体C“汇”[3].由于溪流系统分散分布且长度和面积难以统计, 在以往的C循环研究中常被忽略, 然而研究表明, 溪流和小型河流对区域尺度C循环的影响不容忽视[4, 5].河流生态系统不仅是陆地和海洋C循环的“连接通道”, 也是C生物地球化学循环过程的重要场所和活跃的“生物反应器”[6, 7].尽管溪流和小型河流的面积远小于海洋, 但该类生态系统可与陆地生态系统进行强烈的物质、能量、信息交换, 且受人为活动影响极大, 从而成为不可忽视的温室气体排放源[8~14].有研究发现, 多数溪流和河流等地表水体中溶存CO2和CH4的浓度通常都处于过度饱和状态, 在大气C循环中扮演着释放“源”的角色[4, 15~20].全球范围内, 每年经水生生态系统向外界迁移的总C量为3.0 Pg, 其中内陆地表水域每年向大气中释放的C为2.1 Pg, 而溪流与河流年释放的C量可达到1.8 Pg[8].Borges等[14]的研究发现, 内陆水体向大气中排放的CO2几乎相当于全球海洋和陆地C汇的总和; 撒哈拉以南非洲12条河流每年排放的CO2当量约为0.4 Pg, 相当于之前已报道的非洲陆地C汇总量的2/3.水体CO2的产生和排放通常会受到水温、pH、溶解氧(DO)和叶绿素a等环境因子的影响[21, 22].此外, 水体溶存CO2浓度也可受到碳酸盐热力学平衡、光合作用、呼吸作用及分解作用等物理、化学和生物过程的共同影响, 而这些过程同时又受到全球变暖和人为活动的双重影响, 使得CO2的产生和排放过程变得更加复杂[7, 23].
河流水体CH4的产生过程主要是在沉积层中, 产甲烷菌以乙酸盐、CO2或氢气为底物, 在厌氧环境中经过一系列的发酵过程产生[24]; 沉积物中产生的CH4通过分子扩散运动、冒泡或植物的茎干传输排放到上覆水体或大气[13].当沉积物被淹没且处于缺氧条件下, CH4由产甲烷作用产生[24], 而在氧气充足的条件下, CH4可被微生物介导的氧化作用消耗[17].乙酸发酵型产甲烷作用是目前已发现的最主要产CH4方式[7, 25].河流中CH4的产生主要受产甲烷菌丰度和厌氧环境以及反应所需要底物的影响[25], 也可受温度及水体中碳、氮、磷浓度和外源污染物输入的共同驱动[26~28].据报道, 全球淡水生态系统每年向大气排放103 Tg的CH4[13]; 而Stanley等[24]的研究发现全球河流每年向大气中排放26.8 Tg的CH4, 约相当于湿地和湖泊排放量的15%~40%.尽管河流系统通过CH4排放的C仅占全球淡水生态系统气体C排放的一少部分, 但鉴于其百年尺度上的全球增温潜势(GWP)约为CO2的25倍, 其对大气CH4浓度的增加及全球淡水生态系统温室气体的排放仍具有重要贡献(约占全球陆地中温室气体排放总量的25%)[13, 14, 24].源头溪流和小型河流(如宽度小于10 m)的总长度在流域内河网中通常占相当高的比例(可高达85%)[29], 然而, 由于不能明确内陆初级溪流支流水体系统的表面积、气体溶存浓度和扩散通量等参数, 溪流和小型河流CO2和CH4总排放量的估算仍存在较大不确定性[8].再者, 对农业主导地区溪流和小型河流系统直接测量的相对不足、对估算过多依赖于假设也是全球河流系统CO2排放量估算存在误差的重要原因[30].因此, 全球CO2和CH4排放量数据库的完善和精确也亟需补充更多溪流和小型河流中该方面的相关数据.
水体溶存CO2和CH4浓度对区域人类活动和河流两岸土地利用方式十分敏感[28, 31].有研究发现, 农业区河流中具有较高浓度的CO2, 甚至比森林区的溪流高出5倍[31~33]; Bodmer等[32]的研究也发现德国和波兰农业区河流水体CO2分压(CO2气体分压为溶存CO2浓度与亨利定律常数的比值[22])通常是森林区河流的3~4倍, 而农业和森林区河流水体CH4分压无显著差异.居民点区污染物的排放对河流水体CH4浓度也有重要影响: 如法国巴黎的生活污水的输入可导致塞纳河水体CH4浓度增加[34]; 中国重庆都市区及城郊河网比农村河网水体CH4浓度高3~13倍[35]; 澳大利亚热带河口上游较高的CH4浓度出现在农田、生活废水排放的河段中[28].此外, Tian等[36]的研究发现雨后河流中可溶性有机碳(DOC)浓度可随降雨量增加而升高, 进而可能影响河流水体溶存CO2和CH4浓度[37].Wallin等[38]的研究也发现农业区溪流河流水体CO2浓度可随降雨而产生迅速变化, 因降雨强度和持续时间不同, 降雨后36~72 h内对溪流水体的影响也有一定差异[36, 37].
太湖为我国第三大淡水湖, 其流域面积为36 900 km2, 属湿润的北亚热带气候区, 由于太湖重要的社会经济价值和生态系统服务价值, 近年来一直是众多学者研究的热点地区.作为太湖流域上游的最大支流, 南苕溪水系因处在流域内暴雨区, 每年可汇入太湖约30亿m3水资源, 占太湖入湖水量的70%, 其中南苕溪年径流量多年平均为1.88亿m3[39], 且流域内存在复杂多样的土地利用类型.目前在太湖流域的研究大多集中在大型河流及其下游入湖口, 对于流域内上游溪流水体溶存CO2和CH4浓度方面的研究较少, 流域内不同土地利用类型对河水中溶存CO2和CH4浓度的影响效应也尚不清楚.因此, 本文选择太湖流域上游的南苕溪水系为研究对象, 通过对降雨事件集中的夏秋季内不同土地利用类型区河段水体溶存CO2和CH4浓度和水体理化性质等进行测定, 以查明研究区内不同土地利用类型区河段水体CO2和CH4溶存浓度的时空变异特征, 并通过各环境因子的相关分析, 探讨其主要影响因素及产生机制, 以期为流域内水体C循环及CO2和CH4排放量数据库的完善提供一定的数据支撑和研究基础.
1 材料与方法 1.1 研究区域概况研究区域位于浙江省杭州市临安区, 采样点位于南苕溪流域水系(119°32′52.44″~119°44′21.96″E, 30°13′49.07″~30°23′35.52″N).南苕溪属山溪性河流, 坡陡流急, 流域全长63 km, 流域面积720 km2, 平均比降12.3‰; 自上游至下游依次经过太湖源景区、里畈水库、太湖源镇、杨岭乡、临安城区至河口段最后汇入青山湖水库(图 1); 源头溪流区以山溪为主, 上游主要分布竹林和农田, 中游主要分布农田、果园和村镇, 下游则主要分布城镇[40].该区地处中亚热带季风气候区南缘, 年降雨量充沛、日照充足, 夏季炎热多雨、秋季多雷暴雨、冬季寒冷湿润; 多年平均降雨日161 d, 年平均降雨量1 561 mm, 降水时空分布不均, 年际变化较大, 降水相对集中于4~9月, 约占全年降雨量的50%左右[41]; 5月中旬至7月中旬为梅汛期, 其后至10月中旬为台汛期.研究区多年平均气温15.2℃, 7~9月为年内温度最高月份[42].
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F、A和R分别代表 3种土地利用类型中的森林区、农业区和居民点区 图 1 采样点位分布示意 Fig. 1 Distribution of sampling points |
于2019年1、5和6月对汇入青山湖水库入湖口以上的南苕溪流域进行多次实地考察, 并查阅相关的水系环境背景资料, 在流域内多处河段及支流汇合处设置30个采样点.根据采样点所在河段的主要土地利用类型, 将其划分为森林区(F区, n=6)、农业区(A区, n=17)和居民点区(R区, n=7)水体观测点.于2019年7~11月间采集各观测点水样, 7、8和9月出现连续降雨天气, 每月进行2次采样, 10和11月内降雨次数相对较少, 每月仅在无降雨时采集1次水样.水样采集时在每个样点用水桶打水4次, 其中第一次润洗采样器和水样瓶, 之后3次打水集满水样装入250 mL聚四氟乙烯白色塑料瓶.测定气体溶存浓度的水样采集具体步骤为: 先用水桶中河水润洗带有三通阀的60 mL医用注射器, 之后在水桶中缓慢匀速抽取水样30 mL于注射器中(该过程不能有气泡混入注射器, 以免引起测定结果产生较大误差, 该方法与高洁等[43]和田琳琳等[44]所采用的方法一致); 每一处采样点均为每打水一次抽取水样到一个针筒中、共用针筒采集3次(每个采样点重复3次).在上述采样过程中, 使用便携式水质测量仪(YSI-ProDSS, 美国)现场测定相关的水质指标, 包括: DO、pH、水温(WT)、电导率(EC)、叶绿素a(Chl-a)、蓝绿藻(BGA)和氧化还原电位(ORP); 同时采集一份水面以上2 m处大气样品于密封的注射器中保存, 用以测定水气界面的大气中CO2和CH4的浓度, 并同步使用便携式电子温度计(Smart Meter, 中国)测定气温(AT).野外采样时两组同时开始, 确保上午09:00~11:00间所有样品采集完毕, 水样采集完毕后放入装有冰袋的便携式保温箱中保存, 之后迅速带回实验室进行处理与分析.在实验室分析测定时, 分别采用靛酚蓝比色法、双波长比色法、碱性过硫酸钾消煮后双波长比色法测定水体铵态氮(NH4+-N)、硝态氮(NO3--N)、可溶性全氮(TDN)和全氮(TN)浓度; 使用TOC总有机碳分析仪(Multi N/C 3100, 德国)测定水体可溶性有机碳(DOC)浓度; 采用水-气顶空平衡-气相色谱法测定水体溶存CO2和CH4浓度, 该方法主要参考高洁等[43]和肖启涛等[45]所采用的方法, 具体为用装有水样的注射器从充有高纯氦气(纯度为99.999%)的气袋(中国大连德霖气体包装有限公司)中抽取30 mL氦气(该过程需要用高纯氦气多次冲洗气体进入注射器的通道, 避免有外界空气混入而引起较大测定误差), 使注射器的上方形成气室, 在25℃条件下将注射器水平放置在振荡器上剧烈振荡5 min, 之后静置2 h使注射器(平衡器)内气-液两相达到平衡后, 将上层平衡气体注入密封的真空气瓶中(12 mL, 英国), 使用Agilent 7890B气相色谱仪(安捷伦, 美国)于24 h内完成测定.有研究表明, 添加杀菌剂(如2%质量分数的硫酸铜与饱和氯化汞溶液)对采样后24 h内用顶空平衡法测定的水体溶存CH4浓度无显著影响, 却能显著增加溶存CO2的浓度(因为添加的杀菌剂通过改变水样pH致使碳酸氢根转化成CO2或使水中溶解性C增多进而导致更多的CO2生成)[45].考虑到本实验中测定溶存气体浓度的时效性比较有保障(采样后12 h内已经测定完毕), 因此本研究中测定溶存气体浓度时均未添加杀菌剂.用气相色谱仪测定CO2和CH4时的检测器为离子化火焰检测器(FID), FID温度为250℃, 两种温室气体同时测定(每个样品4.5 min), 采用高纯氮气(纯度≥99.999%, 上海浦江特种气体有限公司)做载气, 辅助气(10% CO2)分压为0.4 MPa, 色谱柱温度为375℃.标准气体由中国计量科学研究院国家标准物质研究中心提供.
1.3 数据计算与分析 1.3.1 溶存CO2和CH4浓度水中溶存CO2和CH4浓度由以下公式计算所得[43, 46, 47]:
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式中, cobs为水中溶存气体的浓度(以C计, μg·L-1); c0为注入氦气的平衡器内气-液平衡后气室中的气体浓度(μmol·L-1); R为理想气体状态常数, 即8.31 J·(mol·K)-1; Tobs为平衡过程中的实际水温(K); 22.4是标准状况下的气体摩尔体积(L·mol-1); V气为平衡器内气室的体积(mL); V水为平衡器内水样体积(mL); MC为CO2和CH4中C的摩尔质量(g·mol-1); β为Bunsen系数[L·(L·Pa)-1][22, 35], 即气体溶质在溶剂外维持标准大气压(101 325 Pa)的条件下, 单位体积的纯溶剂溶解气体溶质的最大体积[43], 根据Wang等[47]的研究, β值可由以下公式计算得出:
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式中, KH为野外采样时水温及标准大气压条件下的气体Henry常数[μmol·(L·Pa)-1], 其值由以下公式计算得出,
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式中, KHθ为298.15 K和101 325 Pa条件下的Henry常数[μmol·(L·Pa)-1]; kT为表征Henry常数随温度而变化的参数(无量纲), 根据Sander[48]在2015年统计的结果, CO2的KHθ和kT平均值分别为35 233/101 325 μmol·(L·Pa)-1和2 405, 笔者选取的CH4的KHθ和kT平均值分别为1 482/101 325 μmol·(L·Pa)-1和1 744, 而高洁等对CH4的取值为1 308/101 325 μmol·(L·Pa)-1和1 750[43], 是基于Sander[49]报道的结果, TK为实际绝对温度(K), Tθ=298.15 K, 从公式可看出KH与水温负相关, 与亨利定律的结果一致[44].大气中的CO2和CH4气体分压与实际水温(采样时测定)条件下的纯水达到平衡时的水体温室气体饱和溶解度(Ceq, μmol·L-1), 则根据亨利定律由以下公式计算得出[43]:
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式中, KH为采样时水温条件下的气体Henry常数, PA为上述两种气体在水气界面大气中的浓度, 根据笔者所测定的研究区大气中相应CO2和CH4的浓度(体积分数)结果, CO2和CH4分别约为437.150×10-6和2.009×10-6.此外, 水中的溶存气体饱和度[本文中用R(CH4)和R(CO2)表示]为cobs与Ceq的比值(%)[28].
1.3.2 数据统计与分析用Microsoft Excel 2010软件进行实验数据处理与计算, 用SPSS 20.0软件(SPSS, Inc., USA)进行数据结果的统计分析.采用ANONA单因素方差分析及多重比较(Hochberg's GT2检验, P < 0.05表示有显著性差异)对比同期内3种类土地利用类型区的河流水体、同一土地利用类型区不同月份间河流水体溶存气体浓度和饱和度的显著性差异, 采用多因素方差分析方法分析土地利用类型、月份及两者交互作用对水体溶存气体浓度与饱和度的影响, 采用Spearman相关系数法进行数据相关性分析(P < 0.05代表有相关性), 数据结果采用Origin 8.0绘图, 采用ArcGIS 10.1进行采样点位分布图的绘制.
2 结果与分析 2.1 cobs(CO2)与R(CO2)观测期内, 流域内水体cobs(CO2)变化范围为51.58~1 608.78 μg·L-1 [均值(505.47±16.99)μg·L-1], 其中, F、A和R区水体cobs(CO2)均值分别为(325.25±27.12)、(589.93±23.00)和(454.83±26.36) μg·L-1; 水体cobs(CO2)随土地利用方式变化显著, A区的最高、显著高于F区和R区的(P < 0.05), A区和R区水体cobs(CO2)分别为F区的1.81和1.40倍[图 2(a)].观测期内水体R(CO2)的变化范围为32.17%~799.70%, 均值为(256.31±8.32)%, 水体CO2溶存溶度均处于过饱和状态, F、A和R区水体R(CO2)均值分别为(325.25±27.12)%、(589.93±23.00)%和(454.83±26.36)%, 且3种类型区之间有显著差异(P < 0.05), A区和R区水体R(CO2)分别为F区的1.82和1.44倍[图 2(b)].
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森林、农业和居民点区河水的样本数分别为42、119和49, 不同小写字母表示3种土地利用类型区间有显著性差异(P < 0.05), 红色虚线为均值线, 黑色直线为中值线 图 2 3种土地利用类型区河段水体cobs(CO2)与R(CO2) Fig. 2 The cobs(CO2) and R(CO2) for river water from three land use types |
流域内水体cobs(CO2)在7、8和9月的均值间无显著差异, 分别为(367.90±21.42)、(474.44±30.98)和(463.31±22.27)μg·L-1, 10~11月的均值[分别为(638.28±51.89)和(656.28±57.20)μg·L-1]显著高于7~9月的[P < 0.05, 图 3(a)]; 7月水体的R(CO2)显著低于8、10和11月(P < 0.05), 8~11月间的水体R(CO2)无显著差异[P > 0.05, 图 3(c)].F区水体cobs(CO2)均值和R区水体cobs(CO2)均值自7~10月总体有上升趋势, 10月达到峰值后, 11月开始降低; A区水体cobs(CO2)自7~11月总体有上升趋势, 在11月到达最大[图 3(b)].F区水体R(CO2)的变化与cobs(CO2)变化趋势相同[图 3(d)].
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不同大写字母表示流域内[图 3(a)和3(c)]及相同土地利用类型区[图 3(b)和3(d)]水体cobs(CO2)和R(CO2)均值在各月间有显著性差异(P < 0.05); 不同小写字母表示同一月份内不同土地利用类型区的水体cobs(CO2)和R(CO2)均值有显著性差异(P < 0.05) 图 3 流域内及3种土地利用类型区河段水体cobs(CO2)和R(CO2)的月均值 Fig. 3 Mean monthly cobs(CO2) and R(CO2) for river water within the basin and from three land use types |
观测期间, 连续3个降雨日后的采样共有4次, 分别为: ①7月6日、②7月15日、③8月12日和④9月3日, 4次采样前72 h内累积降雨量分别为12.8、154.9、161.2和39.6 mm[图 4(b)、4(d)、图 7(b)和7(d)].7月6日流域内水体的cobs(CO2)和R(CO2)值都显著高于其他3次降雨后的值[图 4(a)和4(c)].第①次雨后F区水体的cobs(CO2)和R(CO2)值最高, 第②、③和④次雨后A区水体的cobs(CO2)和R(CO2)值最高[图 4(b)和4(d)].
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①、②、③和④表示雨后采样日期, 不同大写字母表示流域内[图 4(a)和4(c)]及相同土地利用类型区内[图 4(b)和4(d)]水体的cobs(CO2)和R(CO2)均值在不同降雨后的差异性显著(P < 0.05); 不同小写字母表示同一次降雨后不同土地利用区水体cobs(CO2)和R(CO2)均值间的差异性显著(P < 0.05) 图 4 降雨后流域内及3种土地利用类型区河段水体cobs(CO2)和R(CO2) Fig. 4 The cobs(CO2) and R(CO2)for river water within the basin and from three land use types after rainfall |
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森林、农业和居民点区河水的样本数分别为42、119和49, 不同小写字母表示3种土地利用类型区间有显著性差异(P < 0.05), 红色虚线为均值线, 黑色直线为中值线 图 5 3种土地利用类型区河段水体cobs(CH4)与R(CH4) Fig. 5 The cobs(CH4) and R(CH4) for water from three land use types |
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不同大写字母表示流域内[图 6(a)和6(c)]及相同土地利用类型区[图 6(b)和6(d)]水体cobs(CH4)和R(CH4)均值在各月间有显著性差异(P < 0.05); 不同小写字母表示相同月份内不同土地利用类型区的水体cobs(CH4)和R(CH4)均值有显著性差异(P < 0.05) 图 6 流域内及3种土地利用类型区河段水体cobs(CH4)和R(CH4)的月均值 Fig. 6 Mean monthly cobs(CH4) and R(CH4) for river water within the basin and from three land use types |
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①、②、③和④表示雨后采样日期, 不同大写字母表示流域内[图 7(a)和7(c)]及相同土地利用类型区内[图 7(b)和7(d)]水体的cobs(CH4)和R(CH4)均值在不同降雨后的差异性显著(P < 0.05); 不同小写字母表示同一次降雨后不同土地利用区水体cobs(CH4)和R(CH4)均值间的差异性显著(P < 0.05) 图 7 降雨后流域内及3种土地利用类型区河段水体的cobs(CH4)与R(CH4) Fig. 7 The cobs(CH4) and R(CH4) for river water within the basin and from three land use types after rainfall |
F、A和R区水体cobs(CH4)均值(范围)分别为(1.21±0.19)(0.02~3.99)、(1.60±0.09)(0.40~4.63)和(2.65±0.20)(0.41~5.17)μg·L-1, R区和A区水体cobs(CH4)均值分别为F区的2.19和1.32倍, 其中R区的显著高于F和A区的[P < 0.05, 图 5(a)].F、A和R区水体R(CH4)均值分别为(3 380.28±557.80)%、(4 466.87±255.89)%和(7 343.25±548.15)%, 不同类型区间的差异性与cobs(CH4)一致[图 5(b)].
流域内水体cobs(CH4)月均值的最高值[(2.96±0.11)μg·L-1]出现在8月, 最低值[(0.86±0.08) μg·L-1]出现在7月, 9~11月间[各月的均值分别为(1.40±0.14)、(1.77±0.31)和(1.94±0.23)μg·L-1]无显著差异(P > 0.05), 各月份水体R(CH4)均值的显著差异性、变化趋势与cobs(CH4)相似[图 6(a)和6(c)]. 7、9、10和11月内3种类型区水体的cobs(CH4)均值均为R区最高、F区最低, 且7月和10月内3种类型区水体间存在显著差异(P < 0.05), 而在8月3种类型区水体间无显著差异; F区与A区水体cobs(CH4)均值在8月最高, 而R区水体的cobs(CH4)均值在10月最高[图 6(b)].观测期流域内及F、A和R区的水体R(CH4)均值全部大于100%, 其变化趋势与cobs(CH4)的基本相同[图 6(c)和6(d)].
整个流域内4次连续降雨日后的观测以8月12日(第③次降雨后)水体的cobs(CH4)均值显著高于其他3次雨后的[图 7(a)], 雨后水体R(CH4)值的变化趋势与cobs(CH4)值相同[图 7(c)].第③次雨后, F、A和R区水体cobs(CH4)和R(CH4)均值显著高于其它雨后的观测值, 第①~③次降雨后3种土地利用类型区水体cobs(CH4)和R(CH4)的值均表现为R区水体最高[P < 0.05, 图 7(b)和7(d)].
2.3 环境因子及其与水体cobs(CO2)、R(CO2)、cobs(CH4)和R(CH4)的相关性观测期内(表 1), A区和R区水体EC、Chl-a、DOC和NH4+-N浓度显著高于F区水体(P < 0.05), 水体NO3--N、TDN和TN浓度均为A区最高、F区最低, 且三类型区水体间差异显著(P < 0.05).雨后的结果显示, A区和R区水体的EC、NO3--N、TDN和TN浓度均显著高于F区的值(P < 0.05); 水体DOC浓度为R区最高、F区最低, 不同类型区水体间无显著差异(P>0.05); NH4+-N浓度为R区最高, 显著高于A区和F区水体(P < 0.05).
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表 1 3种土地利用类型区水体主要环境因子1) Table 1 Main environmental factors of water from three land use types |
多因素方差分析显示(表 2), 土地利用类型(L)、月份(M)、L×M(土地利用类型×月份)均可显著影响水体cobs(CO2)、R(CO2)、cobs(CH4)和R(CH4).相关性分析则显示(表 3), 水体cobs(CO2)与EC(r=0.33, P < 0.01)和Chl-a(r=0.14, P < 0.05)均显著正相关, 与降雨量(r=-0.37, P < 0.01)、WT(r=-0.18, P < 0.01)和ORP(r=-0.25, P < 0.01)显著负相关; R(CO2)与EC(r=0.32, P < 0.01)和Chl-a(r=0.18, P < 0.01)均显著正相关, 而与降雨量(r=-0.42, P < 0.01)和ORP(r=-0.20, P < 0.01)显著负相关.水体cobs(CH4)与WT(r=0.26, P < 0.01)、降雨量(r=0.43, P < 0.01)、EC(r=0.34, P < 0.01)、pH(r=0.17, P < 0.01)、AT(r=0.39, P < 0.01)、Chl-a(r=0.25, P < 0.01)和DOC(r=0.18, P < 0.01)均显著正相关(表 3), 与ORP(r=-0.24, P < 0.01)和BGA(r=-0.22, P < 0.01)显著负相关.水体R(CH4)和WT(r=0.34, P < 0.01)、降雨量(r=0.42, P < 0.01)、EC(r=0.33, P < 0.01)、pH(r=0.15, P < 0.05)、AT(r=0.43, P < 0.01)、Chl-a(r=0.26, P < 0.01)和DOC(r=0.21, P < 0.01)均显著正相关, 与DO(r=-0.14, P < 0.01)、ORP(r=-0.22, P < 0.01)和BGA(r=-0.25, P < 0.01)显著负相关.
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表 2 水体cobs(CO2)、R(CO2)、cobs(CH4)和R(CH4)的多因素方差分析1) Table 2 Multivariate analysis of variance for cobs(CO2), R(CO2), cobs(CH4), and R(CH4) in water |
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表 3 水体cobs(CO2)、R(CO2)、cobs(CH4)和R(CH4)与环境因子的相关性1) Table 3 Correlation coefficients between cobs(CO2), R(CO2), cobs(CH4), and R(CH4) and environmental factors in water |
3 讨论 3.1 与其他研究结果对比
本研究观测期间南苕溪水体cobs(CO2)均值明显低于沙颍河和句容水库农业小流域水体的cobs(CO2)值; 而本研究中水体cobs(CH4)均值与长江徐六泾段、长江干流和雅鲁藏布江(雅江, 丰水期)等河流的水体cobs(CH4)值相似, 且显著低于受到农业影响较大的脱甲河小流域和受到人为活动影响的城市河流水体cobs(CH4)值(表 4).总体而言, 南苕溪夏秋季水体的cobs(CO2)和cobs(CH4)在同类水体中处于较低水平, 但都处于过度饱和状态, 因而南苕溪水体在夏秋季为潜在的CO2和CH4排放源.
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表 4 与其他溪流cobs(CO2)、cobs(CH4)及二者饱和度的比较1) Table 4 Comparison of cobs(CO2), cobs(CH4), R(CO2), and R(CH4) with other steams |
3.2 不同土地利用类型对水体cobs(CO2)和cobs(CH4)的影响
本研究发现南苕溪流域内不同土地利用类型对区域内河流水体cobs(CO2)有重要影响, 农业区水体cobs(CO2)为森林区的1.81倍, 但低于Borges等[31]和Bodmer等[32]的研究发现的农业区溪流比森林区溪流高出3~5倍的结果.河流表层水体溶存CO2通常有两个来源, 即外源和内源, 外源主要指陆源有机碳分解和植物根系呼吸产生的CO2通过壤中流或地表径流进入河流, 也包括地下水中溶解性CO2的汇入以及少量碳酸盐沉降等[7, 61]; 河流内源CO2主要来自水体或沉积物中有机碳的分解和水生生物(主要是浮游生物和水生植物)呼吸作用所产生的CO2[10, 16].农业区河流可接收大量的陆源C, 同时受到农业活动(如耕作和施肥等)影响, 进而使大量非点源污染物汇入河流中[62], 促进河流中浮游植物和水生植物的生长[16, 21], 其水生生物呼吸作用的增强也可增加河水中溶存CO2的浓度.水体Chl-a浓度是浮游植物数量的重要指标, 其浓度可随浮游植物的增加而升高[22], 可直接反映出水体的初级生产力[63].Jia等[64]的研究发现控制水体中氮污染的负荷可有效调节藻类数量变化, 提高初级生产力.值得注意的是, Hall等[65]的研究发现美国中西部多条初级河流和溪流中初级生产速率/呼吸速度 < 1.0, 且发现河流级别越小该比率越低.本研究期内森林区水体Chl-a浓度显著低于农业区和居民点区的, 同时其NO3--N、TN浓度均低于农业区和居民点区的(表 1), 综上, 推测该农业和居民点区河水中浮游植物可能吸收到更丰富的氮素营养, 从而促进浮游植物的生长(全流域内水体Chl-a与NO3--N和TN浓度均显著正相关, P < 0.05, n=240)并产生更活跃的呼吸作用, 进而使两类型区水体cobs(CO2)较高.居民点区水体cobs(CO2)低于农业区的值, 可能的原因为: 居民点区水体Chl-a浓度为农业区的1.18倍, 但NO3--N、TN浓度均显著低于农业区水体(表 1), 水中浮游植物的增加可能导致水体DO浓度降低(居民点区水体DO浓度为农业区的97%, 表 1), 进而可能使水中CO2的产生受到抑制[23, 66].本研究整个流域内水体DOC浓度与cobs(CH4)和R(CH4)显著正相关(表 3), 与Stanley等[24]的研究结果一致; 这可能是因为DOC作为CH4产生的重要底物来源, 其浓度升高可促进原位CH4产生, 且水体DOC浓度升高可加速DO的消耗, 水体DO的降低可进一步减少水体中CH4的氧化[17, 24].有研究发现[27], 污染严重的城市河流中NH4+-N浓度与cobs(CH4)显著正相关, 因为NH4+-N能够为甲烷产生菌提供氮源, 也会影响CH4的消耗过程, 水体较高的NH4+-N浓度可促使其被甲烷氧化菌优先利用, 从而抑制CH4的氧化而利于CH4的产生[27, 67].再者, CH4产生过程有较高的温度依赖性, 水温升高可促进水体cobs(CH4)增加[18].居民点区河水中较高的DOC和NH4+-N浓度(其水体NH4+-N浓度分别为农业区和森林区的2.94和5.15倍)、较高的水温(居民点区水体温度高于农田区和森林区河水的, 表 1)共同为CH4产生创造了有利的环境条件.本研究中水体cobs(CO2)和cobs(CH4)均与EC正相关(表 3), 居民点区和农业区水体EC显著高于森林区水体(分别高出162%和174%).有研究表明, EC作为水体盐度的度量指标, 在一定程度上可反映营养盐的富集情况, 且EC与流域内土地利用方式密切相关[68], 如Leland等[69]的研究发现, 人类活动和农业活动可显著提高区域内水体的EC.营养盐对于河流溶存CO2浓度的影响主要是通过改变水生生态系统初级生产和呼吸作用平衡, 如营养盐的增加主要促进水体中浮游植物生长[35], 从而影响河流中CO2的产生和消耗[70].本研究中, 森林区河水可能受到人为扰动较小, 其水体EC较低, 可能也是该区水体cobs(CO2)和cobs(CH4)值较低的重要原因.
河流水体溶存CO2和CH4浓度变化会受到降雨的影响[38, 71], 降雨是大气湿沉降的主要形式, 且会加速大气中温室气体的沉降速度, 使水体溶解温室气体的量快速增加[56].本研究发现第②、③和④次雨后均为农业区水体cobs(CO2)最高, 森林区的最低(图 4).雨后农业区水体的NO3--N、TDN和TN浓度均高于森林和居民点区水体, 且NO3--N与Chl-a浓度表现为显著正相关(r=0.45, P < 0.01, n=240), 因此, 雨后农业区水体氮污染物浓度的增加, 可使该区水体Chl-a浓度升高进而促使其水体cobs(CO2)值较高.Wang等[35]的研究发现, 营养盐输入C浓度较高的河流中能够缓解微生物的生长限制, 进而促进水中CO2的产生.本研究中, 雨后农业区、居民点区水体的NO3--N、TDN、TN和DOC浓度显著高于森林区水体, 因此降雨后水体中碳氮污染物浓度的差异可能是森林区水体的cobs(CO2)值低于农业区和居民点区水体的主要原因.第①、②和③次雨后居民点区水体的cobs(CH4)均为最高, 原因可能为降雨会对陆地表面进行冲刷, 居民点区附近排水管道密集, 可促使大量人为活动排放的C进入河流中, 大量增加产生CH4所需的C源[36], 本研究中雨后居民点区水体DOC的浓度高于森林区和农业区的值, 最终使雨后居民点区水体cobs(CH4)和R(CH4)的值较高[图 7(b)和7(d)].此外, 雨后居民点区水体NH4+-N浓度也较高, 可能比较有助于其水体中CH4的产生[27, 67].产甲烷菌最适生长环境是中性环境[72], 雨后居民点区水体pH均值为8.01, 因而可能较有利于产甲烷菌生长, 进而促进水体中CH4的生成.
4 结论(1) 南苕溪流域夏秋季水体的溶存CO2和CH4饱和度均大于100%, 表明南苕溪流域水体夏秋季节为CO2和CH4的潜在释放源.
(2) 流域内3种土地利用类型区水体cobs(CO2)的差异显著, 农业区、居民点区、森林区水体的cobs(CO2)值依次递减; 不同土地利用类型区水体cobs(CO2)的变化主要受到水体氮污染物和Chl-a浓度与EC的影响, 农业区和居民点区河水中较高的氮污染物浓度可促进浮游植物的生长, 在水体中较高EC的综合作用下, 最终使农业区和居民点区水体的cobs(CO2)都显著高于森林区水体的.居民点区水体中较高的DOC和NH4+-N浓度及水温为其较高的cobs(CH4)创造了有利的环境条件.降雨对流域内不同土地利用类型区水体cobs(CO2)和cobs(CH4)都产生一定的影响: 降雨后农业区水体中氮污染物浓度的增加和Chl-a浓度的升高是促使农业区水体cobs(CO2)较高的主要原因; 雨后居民点区水体中较高的DOC、NH4+-N浓度和较为适宜的pH条件可能是其水体cobs(CH4)较高的主要原因.
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