2021, Vol. 42
2. 中交公路规划设计院有限公司, 北京 100088
2. China Communications Construction Company, Highway Consultants Co., Ltd., Beijing 100088, China
大气污染是重要的环境问题之一, 其中交通污染的贡献不可小觑.机动车尾气排放所造成的大气污染一般占城市大气污染的60%以上, 最高可达90%[1].
大气气溶胶是大气污染物的重要组成, 而有机气溶胶(organic aerosol, OA)又是大气气溶胶的主要成分, 更是重要的细颗粒物, 约占其总量的20%~90%[2], 按照来源, 有机气溶胶分为初次有机气溶胶(primary organic aerosol, POA)和二次有机气溶胶(second organic aerosol, SOA).其中的SOA或是天然源直接排放, 或由人类生产活动产生的挥发性或半挥发性有机化合前体物经一系列的氧化过程和气粒分配形成的悬浮于大气中的固态或液态微粒[3], 对有机气溶胶的贡献高达20%~80%[4].
SOA可在空气中停留较长时间, 并作为有害物质的载体, 沉积在人体的不同部位从而危害人类健康[5], 此外, SOA还通过影响地球的辐射平衡而影响气候变化[6], 并降低区域大气能见度[7].SOA因全球总产额较大而危害严重, 同时又因其生成过程极为复杂而成为近些年的研究重点[8].挥发性苯系物是人为源排放SOA的重要前体物[9], 而城市内苯系物的主要来源则是机动车排放[10].
目前, 有关机动车的大气污染研究主要针对一次污染物[11~13]和臭氧[14~17], 对SOA的研究相对较少, 已有研究多基于仪器实测数据, 而由于测量仪器及监测时间的限制, 实测数据点位通常较少, 以单一城市内部总体SOA为对象进行短期监测的研究居多[18~20], 对具体来源及更大尺度区域的SOA研究明显不足.
因此, 本文从公路交通污染的角度, 基于国家干线机动车交通调查数据, 通过其VOCs排放量来估算中原城市群的交通SOA生成潜势, 避免了实测数据点位不足的局限性, 并将交通SOA污染的研究尺度扩展至城市群的区域范围, 通过核密度分析方法将SOA排放强度扩充至带状区域, 便于提供相应的理论参考和科学依据, 对中原城市群重点污染区域、车型及燃油类型等采取更具针对性的治理措施.
1 材料与方法 1.1 研究区概况文献[21]中所界定的中原城市群包括了河南全省17个地级市和一个直辖县级市, 山西省长治、晋城、运城市, 河北省邢台、邯郸市, 山东省聊城、菏泽市和安徽省淮北、蚌埠、宿州、阜阳、亳州市等5省共30个城市, 总面积28.7万km2[21].中原城市群介于东西部经济梯度的中间, 又是南北气候的过渡区域, 还是全国“三纵两横”城市化战略格局中欧亚陆桥与京广通道的交汇点, 交通位置十分重要, 现已成为我国经济的第四增长极, 并逐渐形成了以郑州为核心的“一核四轴四区”的城市群空间网络格局[22], 区域概况如图 1.
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图 1 中原城市群区域范围与地形特征 Fig. 1 Area and topography of Central Plains urban agglomeration |
交通量数据: 本文采用文献[23]收录的国家干线公路间隙式和连续式观测站全年小时尺度断面监测数据(截止2015年底), 其中包含了各高速与国道线路名称、观测站名称及桩号、代表长度和各车型车流量等内容.中原城市群涉及其中13条国家高速和16条普通国道, 里程长度7 689.86 km, 共有383个监测站点.
路网线性参考系统: 行政区划矢量图来自于中国科学院地理科学与资源研究所资源环境数据云平台, 采用高斯克吕格投影CGCS2000_GK_Zone_20.利用ArcBruTile插件和ArcGIS软件基于高德地图创建矢量路网, 通过线性参考系统和动态分段技术[24]进行存储管理, 生成中原城市群的路网线性参考系统, 如图 2所示.
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图 2 中原城市群路网线性参考系统 Fig. 2 Linear reference system of road network in Central Plains urban agglomeration |
将本研究所涉及的383个监测站日均数据赋于代表路段, 根据各代表路段车型及车流量确定不同地区的综合排放系数, 通过计算国家干线VOCs排放量, 并基于气溶胶生成系数法估算SOA生成潜势, 采用GIS核密度分析法, 将中原城市群的SOA排放强度转换为空间连续量, 据此研究其空间特征及强度差异.
1.3.1 VOCs综合排放系数与排放量本文所研究的机动车包括客货两类, 参考文献[25]将排放源分为三级, 全国第三级车型排放标准占比参考文献[26]中2015年各类机动车保有量情况.不同地区的不同车型VOCs综合排放系数也不同, 具体计算公式如下:
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(1) |
式中, EFi, j表示i类车在j地区的综合排放系数; BEFi表示i类车的综合基准排放系数; φj表示j地区的环境修正因子; γj表示j地区的平均速度修正因子; λi表示i类车的劣化因子修正.
基于多项中国机动车尾气排放VOCs成分谱实测数据研究[27~30]和美国环保署SPECIATE5.0数据库, 同时参考了其他学者的研究成果[31~33], 选取了最为全面、普适性较高的138种VOCs源成分谱, 并根据每日车流量数据, 计算出VOCs的年排放量[14, 34], 公式如下:
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(2) |
式中, E为VOCs年排放量(t); P为日均车流量(辆); i、j和k分别为路段编号、车型和燃油类型; VKT为日均行驶里程(km); EF为综合排放系数(g·km-1).
1.3.2 SOA生成潜势估算在已有VOCs排放清单的情况下, 最为便捷的SOA生成潜势估算方法为气溶胶生成系数法(fractional aerosol coefficient, FAC)[35, 36], 此方法不仅计算简单, 还可反映出各前体物对总生成潜势的贡献率, 是由Grosjean[35]于1992年提出, 他假设VOCs只与·OH在白天发生反应生成SOA, 在此基础上, 结合大气动力学数据, 通过大量的烟雾箱实验模拟, 之后得到SOA生成系数FAC和VOCs物种中参与反应的比例R, 虽然忽略了VOCs与NO3自由基与O3的反应, 使得FAC值低于实际值, 但仍旧是目前最受认可、使用最多的FAC值.SOA生成潜势估算公式如下:
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(3) |
式中, P为SOA生成潜势(t); c0为VOCs初始排放量(t); FAC为SOA生成系数(%).
式(1)中所采用的是VOCs初始排放量, 而本文所得到的VOCs年排放量是经过氧化后的VOCs, 因此还需要反推出VOCs的初始排放量[37~39], 两者关系如下:
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(4) |
式中, ct为直接计算出的监测点VOCs排放量, 即氧化后的排放量(t); c0为排放源的VOCs初始排放量(t); R为物质参与反应的比例(%).
在众多VOCs中, 并非所有前体物都对SOA生成有贡献, 因此, 基于现有研究观测结果, 总结出25种SOA前体物[35~39], 并据此估算SOA的生成潜势.
1.3.3 SOA生成能力与臭氧生成能力类似, 以单位质量VOCs生成的SOA代表各子源与前体物的生成能力[40, 41], 即:
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(5) |
式中, G为SOA生成能力(t·t-1), Ei, j为子源j中第i类前体物的SOA生成潜势(t), Pi, j为子源j中第i类前体物的排放量(t).
2 结果与讨论 2.1 各城市SOA生成潜势空间差异根据公式(1)的计算方法, 得到2015年不同车型的VOCs综合排放系数, 结果如表 1所示.
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表 1 VOCs综合排放系数/g·(km·vehicles)-1 Table 1 VOCs comprehensive emission factor/g·(km·vehicles)-1 |
由表 1得到的综合排放系数, 结合交通量数据, 得到VOCs年排放量, 进而由气溶胶生成系数得到中原城市群内30个城市的SOA生成潜势及其占比, 结果见图 3.
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图 3 各城市SOA年生成潜势及其占比 Fig. 3 Annual SOA formation potential and its proportion in each city |
图 3显示, 30个城市中, 郑州因其交通枢纽地位而具有较大的车流量, 故年SOA生成潜势最高, 为7.82 t, 对SOA生成总量的贡献率高达9.14%, 其次是南阳和驻马店, 两市的生成量接近, 分别为5.36 t和5.34 t, 占总量的6.27%和6.24%, 之后是邢台、长治、周口和洛阳, 这7个城市的SOA生成潜势均在4 t以上, 对总的SOA生成潜势的贡献率达43.3%.其他23个城市的贡献率则低于5%.毫州、鹤壁、焦作、济源和淮北这5个城市的贡献率更是不足1%, 淮北市的SOA生成量最少, 仅为0.03 t, 占比0.04%.
分析所选的25种前体物, 以探求不同前体物的SOA生成潜势及差异性, 结果见图 4.
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图 4 不同前体物年排放量及其SOA生成潜势 Fig. 4 Annual emission and SOA formation potential of different precursors |
结果显示, 25种VOCs前体物中, 甲苯不仅含量最高, 其SOA生成潜势也最高, 达17.92 t, 占总生成量20.91%, 紧随其后的是间-二甲苯和间-乙基甲苯, 生成潜势分别为14.99 t和11.44 t, 贡献率均在10%以上, 前三者的总贡献率达51.74%.其它前体物的生成潜势均在10 t以下, 且总贡献率也均不足10%.SOA生成潜势最大的7种前体物均为芳香烃物质, 最小的8种则均为烷烃类, 芳香烃的SOA总生成潜势为77.39 t, 而烷烃类仅8.32 t, 是芳香烃类的1/9左右.总贡献率低于1%的11种前体物总和仅3.33%, 正辛烷最低, 仅0.01 t, 但其含量并非最低, 此外, 正十一烷、正癸烷等烷烃的含量也高于生成潜势较高的一些芳香烃.总体来看, 前体物含量对SOA生成潜势影响较大, 但并非绝对的正相关关系, 说明前体物的SOA生成能力也十分重要.
除前体物间的差异外, 车型及其燃油性质也会影响SOA的生成潜势, 因此有必要对不同车型和燃油性质间的SOA生成潜势进行深入分析.此外, 车型相同时, 车流量则成为主要影响因素, 故进一步对车型及年车流量间的差异进行分析, 由于数据数量级相差较大, 为突出不同车型间的差异对比, 在数据量级变化较大处进行了分割, 如图 5.
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图 5 不同燃油的各车型SOA生成潜势及车流量对比 Fig. 5 Comparison of SOA formation potential and traffic volume of vehicles with different fuels |
图 5显示, 汽油车的SOA生成潜势远高于柴油车, 总生成潜势达64.31 t, 而柴油车仅为21.25 t, 这与汽油车的车流量远高于柴油车密切相关.汽油车中, 中小型客车和中型货车的生成潜势接近, 分别为27.19 t和21.01 t, 小型货车稍弱, 为16.11 t; 柴油车最高的是特大型货车, 也是唯一的生成潜势在10 t以上(11.45 t)的车型.中小型汽油客车是最大的SOA贡献者, 客车的总SOA生成潜势为29.77 t, 占总量的34.79%, 超过了1/3; 货车的总生成潜势为55.79 t, 其中中小型汽油货车的贡献尤其突出, 占货车总量的2/3.
尽管车流量在很大程度上影响了SOA生成潜势的多少, 但二者并非完全正相关, 因此需要从当量车辆方面做进一步的分析, 结果见图 6.
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图 6 当量车辆的SOA生成潜势对比 Fig. 6 Comparison of SOA formation potential of equivalent vehicles |
对比图 5与图 6发现, 当量车辆的SOA生成潜势与各车型的总生成潜势大不相同, 货车的当量生成潜势明显高于客车, 汽油车的当量生成潜势则高于柴油车.而生成潜势最高的中小型汽油客车的当量生成潜势反而位列倒数第二, 中型汽油货车的当量SOA生成潜势最高, 高于小型汽油货车和特大型货车, 这也恰好解释了图 5的中型汽油货车车流量 < 小型汽油货车 < 特大型货车, 但总SOA生成潜势却相反的原因.
2.2 SOA生成能力对比前述分析表明, 不仅前体物含量影响SOA生成潜势, 不同的前体物类型及车型的SOA生成能力也很重要, 进一步对不同前体物的SOA生成能力进行分析, 结果见图 7.
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图 7 不同前体物的SOA生成能力 Fig. 7 SOA formation capability of different precursors |
所有前体物中, 1, 4-二乙基苯的SOA生成能力最强, 达0.12 t·t-1, SOA生成潜势排名前三的甲苯、间-二甲苯和间-乙基甲苯的生成能力则分别为0.061、0.071和0.091 t·t-1.生成能力高于0.1 t·t-1的仅3种, 其余多数前体物的生成能力都低于0.1 t·t-1.从大类看, 排在前12位的均为芳香烃类, 说明此类前体物的SOA生成能力相对较高, 平均达0.068 t·t-1, 而烷烃类的平均生成能力在0.014 t·t-1左右, 其中最强的甲基环己烷也仅为0.033 t·t-1, 正辛烷依旧最弱.
探究各车型的SOA生成能力对SOA生成潜势的影响大小, 从而有针对性地控制不同类型的车辆以减少SOA污染也十分必要, 分析结果如图 8.
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图 8 各车型的SOA生成能力 Fig. 8 SOA generation capability of different vehicles |
由图 8可见, 各车型的SOA生成能力差异较小, 最强的小型汽油货车与最弱的中小型柴油客车间仅相差0.006 3 t·t-1.客货车的平均生成能力分别为0.048 3 t·t-1和0.048 1 t·t-1, 差别极小; 此外, 汽油车的生成能力都在0.05 t·t-1以上, 高于柴油车.
进一步探究其原因, 发现汽油车燃料的混合气在发动机燃烧室外进行, 点燃前要经过进气和压缩, 因而与空气混合得比较均匀, 燃烧速度较快, 燃烧后产物高温解离的倾向高, 排放物种也会含有较多的CO和HC化合物, 而柴油车燃料的混合气在发动机燃烧室内进行, 柴油经高压喷入压缩, 着火后边喷边燃烧, 因而柴油与空气混合的不够均匀燃烧室内始终存在富余的空气, 高温条件下容易产生氮氧化物, 但不易形成CO和HC化合物[42].可见, 发动机结构和混合气形成方式的不同是汽油车中挥发性有机化合物含量高于柴油车的主要原因, 故汽油车的SOA生成能力相比柴油车强.
除此而外, 道路拥堵时不仅造成车辆频繁启动和刹车, 还使车辆长时间处于怠速状态, 从而导致汽油和柴油燃烧不充分, 从而大大增加了CO的排放, HC化合物的排放也有所增加, 进一步导致汽油车的SOA生成能力高于柴油车.
2.3 SOA空间连续分布特征为了进一步探求中原城市群SOA的空间分布状况, 以每公里日均SOA排放强度为权重, 并兼顾细节刻画与总体特征, 经实验后采用8 km的搜索半径进行核密度计算[43], 从而将交通站点数据及其代表路段的SOA污染强度扩充至空间带状区域, 不仅考虑了污染扩散的距离衰减效应, 也可以反映出较近站点间的叠加效应, 使结果更符合交通污染的带状分布和空间叠加特征, 见图 9.
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图 9 SOA排放强度空间分布 Fig. 9 Spatial distribution of SOA emission density |
从图 9可见, 整体上, SOA排放强度呈明显的中心高强度聚集分布, 并从中心到边缘逐步减弱.此外, 有3个较明显的高强度区域, 郑州因车流量最大, 因而成为SOA排放强度和范围均最大的区域, 并位于其十字交叉的河南境内干线上; 开封市是第二个高强度排放区, 与其车流量排名第三密切相关; 长治市是第三个高强度排放区, 但空间范围较小, 究其原因, 与常村监测站G208干线路段的车流量较大有很大关系, 该监测站的车流量明显高于周围路段, 接近以郑州为中心的代表路段车流量, 从而形成了以常村监测站为中心的小范围高强度区.邯郸和许昌是两个次级高强度区, 因在极小范围内有多条干线交汇, 从而成为小的枢纽节点, 邯郸是G4、G107、G309和G22这4条干线的交汇点, 许昌则是G4、G107和G311的交汇点.
进一步对柴、汽油车辆的SOA排放强度进行核密度计算, 以便与总体空间分布特征进行对比并分析其差异, 结果见图 10.
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图 10 不同燃油车型的SOA排放强度空间分布 Fig. 10 Spatial distribution of SOA emission intensity from vehicles by fuel type |
图 10(a)显示, 柴油车排放强度的空间分布与总体空间分布有较大差别, 中心的聚集性明显下降, 但以郑州为中心的南北干线上的高排放强度仍十分明显并聚集在G4干线经由许昌和漯河的几个代表路段内, 此路段内, 大型柴油货车的车流量较大, 是该路段SOA排放强度高的重要原因.长治市仍旧是一处高强度区, 以常村监测站为中心, 小型柴油货车的日均车流量高达8000辆以上, 是其他多数地区的几倍甚至部分地区的几十倍, 而小型货车是柴油车中生成能力最强的.
图 10 (b)中可见, 汽油车的排放强度空间分布状况与总体空间分布较为相似, 中心高强度聚集现象甚至比总体更明显, 3个高强度区中以郑州市的范围最大, 长治市的高强度区也依旧由常村监测站路段的大车流量造成, 开封市的高强度区则与G30、G45、G220和G310干线在此交汇所形成的大车流量相关, 汽油车排放强度与总体空间分布特征的一致性也印证了汽油车是主导SOA排放强度的重要车型.
2.4 讨论因指南中未区分特大型货车和集装箱, 故无法得到两种车型的具体参数, 而是将两者按照大型货车规格进行计算, 从而造成结果的部分偏差.除柴油和汽油之外的其他燃料类型, 如清洁能源车型等, 由于占比较小, 数据中并未统计, 因而在进行计算时也未纳入考虑.文中采用的VOCs源成分谱质量分数是由国内其他地区实测数据结合美国环保署数据库得到的, 与研究区实际情况存在一定差异.部分SOA前体物在空气中的浓度过低, 尚未达到可检出的水平, 因而也未曾被现有研究所记录.此外, 也许存在着被检测到的VOCs没有被认定为是SOA前体物的情况, 因而本文选取了25种前体物进行计算, 理论上存在一定的遗漏现象, 势必导致本文对SOA生成潜势的估算结果低于实际情况, 但根据目前已有研究, 大气中SOA前体物在25~31种之间, 因而文中选取的前体物比例应不低于实际的80.65%, 对总体特征影响较小.
3 结论(1) 25种前体物中, 甲苯的SOA生成潜势最高, 但SOA生成能力最强的是1, 4-二乙基苯.芳香烃的SOA生成能力总体高于烷烃, 对总的SOA生成潜势贡献也更高.
(2) 中小型汽油客车是最大的SOA生成源, 约占SOA总量的1/3, 而SOA生成能力最强的是小型汽油货车.汽油车的SOA生成能力总体强于柴油车, 客车的平均SOA生成能力略微高于货车, 但也基本持平.
(3) 中原30个城市中, 郑州的SOA生成潜势高居首位, 占总量的9.14%.整个中原城市群的SOA排放强度具有明显的聚集性, 并呈现以郑州为高强度中心, 向四周逐渐减弱的空间特征.
(4) 汽油车和柴油车的排放强度空间分布具有一定的差异性, 汽油车因总量较大, 因而分布状况与区域的整体空间特征基本一致, 柴油车的中心聚集强度较低, 但以郑州为中心的南北干线排放强度仍然较高.
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