2021, Vol. 42
2. 中建水务环保有限公司, 北京 100044;
3. 清华大学环境学院环境前沿技术北京实验室, 北京 100084;
4. 清华-伯克利深圳学院深圳环境科学与新能源技术工程实验室, 深圳 518055
2. China Construction Water & Environment Co., Ltd., Beijing 100044, China;
3. Beijing Laboratory for Environmental Frontier Technologies, School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China;
4. Shenzhen Environmental Science and New Energy Technology Engineering Laboratory, Tsinghua-Berkeley Shenzhen Institute, Shenzhen 518055, China
水资源短缺、水环境污染、水生态破坏和水空间萎缩等突出水问题是我国和全球面临的重大课题, 也是制约社会经济可持续发展的重要因素之一.污水再生利用是改善我国水资源短缺、水环境污染现状, 促进经济社会可持续发展和满足人民日益增长的生态环境需求的有效途径[1, 2].我国污水再生利用设施建设发展迅速, 但整体利用水平仍然偏低, 具有巨大发展空间和利用潜力[3]. 2015年国务院发布的《水污染防治行动计划》(即“水十条”)中明确指出, 应开展高品质再生水补充饮用水水源等研究.再生水标准中规定了A等级和B等级等高品质再生水的水质要求和利用途径, 我国在再生水生产和利用方面具有很大拓展空间[4~6].
污水再生利用的关键是水质安全保障和风险控制.其中, 由病原微生物引发的生物风险感染几率高、致害剂量低、显效时间短和危害程度大, 是再生水水质安全保障和风险控制的关键[7, 8].再生水中病原微生物的类型、浓度水平和风险水平等已逐渐成为公共卫生领域关注的重要话题.表 1为城镇污水处理厂经二级处理后典型病原微生物的浓度分布水平.可以看出, 未消毒的二级出水中仍有相当数量病原微生物的存在.
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表 1 城镇污水处理厂二级出水中(消毒前)病原微生物浓度分布水平[9] Table 1 Concentration distribution levels of pathogenic microorganisms in secondary effluent (before disinfection) of municipal wastewater treatment plants |
再生水处理是控制微生物风险的关键环节, 随着再生水利用规模和应用范围的不断扩大, 再生水处理过程对微生物的控制要求日趋严格[5].系统探讨污水再生利用微生物控制标准及其制定方法, 对于再生水处理和利用过程的风险防范具有重要意义.
1 再生水微生物浓度控制要求目前, 污水再生利用过程的微生物浓度控制(water quality targets)主要是在再生水厂进水口、出水口等环节设置关键控制点, 通过规定关键控制点的水质控制指标及其浓度限值(准则值), 保障再生水安全利用[10].
1.1 我国现行再生水标准中微生物浓度控制要求从2002年开始, 我国陆续颁布了城市污水再生利用系列水质国家标准[3, 11], 这些标准中规定了常规水质指标及其浓度限值和采样检测频率.针对再生水不同利用途径, 在已颁布的上述国家标准中, 《城市污水再生利用农田灌溉用水水质》(GB 20922-2007)为强制性国家标准, 其余为推荐性国家标准.城市污水再生利用系列国家标准中所规定的微生物控制指标及其限值如图 1所示.
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*表示微生物指标为大肠埃希氏菌袁未做标记的 为粪大肠菌群;虚线表示不得检出 图 1 我国污水再生利用标准中微生物控制指标及其限值[12~17] Fig. 1 Microbial control indicators and their limits in wastewater reuse standards of China |
具体而言, 我国现有污水再生利用标准中对微生物的控制要求, 参考和借鉴了国外标准规范中的微生物浓度控制要求, 同时结合我国国情, 选择粪大肠菌群(或总大肠菌群)等细菌类病原指示微生物作为评价指标[18].与其他国家/地区(如美国、欧盟、澳大利亚和日本等)的控制要求相比, 我国对于城市杂用、工业用水和农田灌溉用水等利用途径的微生物浓度控制要求较为严格[3].
1.2 再生水微生物浓度控制的必要性与不足目前, 我国再生水生物风险控制和管理手段以对再生水厂出水中病原指示微生物的浓度控制为主.浓度限值适用于定量监测和评价, 便于行政主管和监管部门进行水质达标监管.微生物控制的目标是降低感染风险, 而感染风险可通过再生水中微生物浓度模拟计算得出[19], 因此基于浓度控制的标准限值是再生水微生物控制的根本依据.但微生物浓度控制方法也存在一些不足, 主要包括以下几方面.
1.2.1 检测手段(1) 检测值准确性不高目前国内外标准规范中多采用总大肠菌群和粪大肠菌群作为指示指标[20], 主要采用基于培养法的传统检测手段对上述指示指标进行检测.由于传统检测手段包含稀释和富集等操作步骤, 得到的计数结果可能存在较大偏差.另外, 水中部分细菌不可培养, 计数结果会低估实际的细菌数量[21].
(2) 测定时间长且结果时效性较差传统的培养法往往需要较长的培养和验证时间, 改进后的固定酶底物法仍然需要18~24 h的测定时间[22].因此, 传统微生物检测手段难以快速准确地反映再生水厂出水微生物浓度变化.
1.2.2 控制指标病原微生物指示指标存在一定的局限性.目前各国家/地区标准规范中的再生水微生物指标主要包括总大肠菌群、粪大肠菌群、大肠杆菌和总异养菌群等病原指示菌, 但病原指示菌与水中某些病原微生物(如条件致病菌和病毒等)之间的相关性较低[23~25], 仅以病原指示菌作为微生物指标无法全面反映再生水的生物风险.
1.2.3 纠正措施针对再生水厂出水的微生物浓度控制对处理工艺的调控缺乏针对性.当出水浓度超标时难以快速和准确地定位故障单元并进行有针对性的消毒剂量调节.
2 再生水微生物去除能力标准美国、澳大利亚等再生水利用先行国家, 除浓度标准外, 主要通过技术标准和处理工艺要求两个方面来保障再生水水质安全, 并出台了用以指导项目实施开展的技术性文件及针对不同再生水利用途径的指南[3].
以美国为例, 美国环保署(US EPA)发布的指南[26]涉及污水再生处理和利用各个方面, 包括再生水的处理措施及技术能力要求等.美国国家水资源研究中心(National Water Research Institute, NWRI)则颁布了再生水直接补充饮用水源指南以及适用于某个州的指导性框架.该指南不仅要求了病原指示微生物浓度限值, 还对各处理单元应承担的微生物去除负荷进行了规定, 即去除能力标准.
2.1 能力标准的制定流程能力标准(performance targets)是指为满足再生水的微生物风险控制需求, 规定某些微生物指示指标在污水再生处理过程所需减少的量, 从而达到预防或降低微生物风险的效果[10].根据世界卫生组织(WHO)和NWRI颁布的相关指南[10], 能力标准制定流程如图 2所示.主要步骤包括：①综合安全性、普遍性、可检测性等多方面因素选定目标微生物; ②根据文献及相关报告估计目标微生物在原水中的最大浓度, 通过微生物定量风险评估(quantitative microbial risk assessment, QMRA)确定出水中可接受的该目标微生物的最大浓度限值; ③根据上述原水中最大初始浓度以及出水中最大可接受的浓度, 给出指南中的各项病原微生物指标的对数去除率基准值, 并设定额外的对数去除要求以保障处理系统的可靠性.
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图 2 能力标准的制定流程 Fig. 2 Formulation procedure of performance targets |
表 2为美国NWRI推荐的再生水直接补充饮用水源(direct potable reuse, DPR)以及加州公共卫生部(California Department of Public Health, CDPH)给出的再生水间接补充饮用水源(indirect potable reuse, IPR)的微生物去除标准要求[27].
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表 2 美国典型DPR与IPR项目深度处理工艺的微生物去除要求 Table 2 Microbial removal requirements for advanced treatment processes of typical DPR and IPR projects in the US |
由于致病性病毒难以单独监测, 美国NWRI推荐的肠道病毒指示指标为MS2噬菌体.MS2噬菌体是感染大肠杆菌的病毒, 其大小, 形状和RNA含量均与肠道病毒相似, 可作为水中肠道病毒指示指标, 常用于水中病毒存活状况及去除效果评价[27].
而WHO在模拟病毒感染风险时, 采用轮状病毒作为肠道病毒指示指标进行剂量效应计算[28].肠道病原菌的指示指标为总大肠菌群, 因为污水中病原菌的浓度远低于病原指示菌(例如总大肠菌群或大肠杆菌)浓度, 测定病原指示菌浓度变化能够较为灵敏地反映深度处理工艺中病原菌的处理效果.与病毒感染剂量相比, 许多病原菌的感染剂量更大.
由于隐孢子虫和贾第鞭毛虫较小, 且对游离氯和氯胺消毒具有抵抗力, 是较难从水中去除的原生动物.臭氧、二氧化氯和紫外线消毒均对贾第鞭毛虫和隐孢子虫有较好的灭活效果, 但膜过滤技术对于原生动物的去除十分有效.当过滤出水浊度＜0.3 NTU时, 可以认为隐孢子虫和更大的原生动物已被有效去除.美国NWRI未对贾第鞭毛虫的去除能力进行要求, 其认为隐孢子虫卵囊去除率达到10 log时, 可同时确保贾第鞭毛虫孢囊的去除达到相同或更高效果.在确定目标微生物后, 经过文献调研, 确定肠道病毒、隐孢子虫和贾第鞭毛虫在原水(未经处理的污水)中出现的最大浓度(most probable number, MPN)为105MPN·L-1[19].对于肠道致病菌, 以沙门氏菌作为指示菌, 其在原水中的最大浓度也取为105 MPN·L-1.
2.2.2 出水浓度限值及对数去除率的确定在计算出水可接受的目标微生物最大浓度时, 首先应确定可容许的健康风险水平.美国EPA标准规定[19], 再生水直接补充饮用水源水中病原微生物浓度应满足年感染风险≤10-4; 而WHO标准规定, 感染风险应不超过每人每年10-6的伤残调整寿命年(DALY, 其反映因各种疾病造成的早死与残疾所导致的健康寿命年损失), 相当于每人每年2.5×10-3的轮状病毒感染风险.在确定感染风险及暴露量后, 根据剂量效应曲线进行计算, 得到目标微生物的再生水出水浓度限值(再生水直接补充饮用水源的单次摄入量以最大值2 L·d-1计, 其他利用途径的暴露量需根据暴露途径重新估算).
例如, 对于轮状病毒, 其剂量效应曲线符合Beta-Poisson模型(α=0.26, β=0.426)：
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(1) |
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(2) |
式中, Pi表示单次致病风险, Pa表示年致病风险, α和β表示剂量反应关系因子, d表示目标微生物单次暴露剂量.
根据美国EPA标准要求其年致病风险≤10-4, 以单次摄入量2 L·d-1, 暴露频率每天1次计, 即可计算出再生水出水中可接受的最大浓度值为2.2×10-7 MPN·L-1.
根据目标微生物进水浓度以及出水浓度限值, 可以确定在可容许健康风险水平下需达到的对数去除率, 计算方法为：
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(3) |
式中, cRW为污水原水中目标微生物浓度, cFW为再生水出水中目标微生物浓度.
表 3为美国CDPH给出的病原微生物浓度水平以及对数去除率标准要求.沙门氏菌年感染风险上限10-4的浓度限值是根据实际暴发的疫情数据, 利用Beta-Poisson剂量反应模型计算得到的.虽然作为监测指标的总大肠菌群在污水原水中的浓度要高于105 MPN·L-1, 但专家组认为, 总大肠菌群和其他病原菌在处理过程中灭活或去除效果相似, 若总大肠菌群的对数去除率达到9 log, 可同时确保沙门氏菌及其他肠道致病菌的去除率达到相同水平.
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表 3 美国CDPH推荐的再生水间接补充饮用水源(IPR)项目病原微生物最低去除要求[27] Table 3 Minimum removal requirements for the indirect potable reuse (IPR) projects recommended by the USA CDPH |
在确定肠道病毒的去除能力标准时, 专家组认为12 log的去除率要求不仅可以保障肠道病毒的年平均感染风险小于10-4, 还包含几个数量级的安全系数, 因此即使偶然存在高浓度病毒排放进入下水道的风险, 也可以保障公众健康安全.
经过论证, 专家组认为, 隐孢子虫的去除率标准要求也比满足每年感染风险上限10-4的要求高2~3个数量级.
2.3 能力标准的特点与优势能力标准对污水再生处理过程的典型微生物去除程度(通常以对数去除率表示)提出要求, 能够提升系统的可靠性和安全性.能力标准的制定过程遵循以下原则：①选取的目标微生物具有高感染性(如轮状病毒)或浓度远高于致病菌(如总大肠菌群); ②以最大值作为进水中目标微生物的初始浓度; ③出水中可接受的目标微生物浓度以再生水利用过程中最大暴露量以及最大感染风险进行计算; ④标准规定的对数去除率要求略高于计算得到的对数去除率要求.
这些原则保障了能力标准的高安全性, 结合完备的保障方法, 通过可在线监测的替代性指标以及针对不同处理工艺的负荷分配体系, 可使其在实际工程的控制与监管中具有更高的可实施性.能力标准与浓度标准相互支撑, 应用于运行管理, 可以大大提高污水再生利用的安全性.之后可通过加标测试等方式进一步评价和验证处理工艺是否达到所推荐的对数去除率要求.
3 微生物控制能力标准的保障措施 3.1 基于关键控制点的再生水微生物安全保障体系关键控制点方法(critical control point, CCP)用于再生水处理过程管理, 可以针对微生物风险进行控制, 以防止、消除该风险或将其降低到可接受水平[29, 30].CCP方法还要求针对监控措施制定具体的行动或调查方案.对于每个CCP(即某个处理单元), 需要监控关键控制参数或其替代性指标, 以评估处理过程是否按预期运行.
在实际污水再生利用和管理中, 难以通过复杂的测试分析体系(包括预处理、仪器、设备、方法等)定期测定和监控微生物在污水再生处理和消毒过程中的变化规律.亟需寻找一种比常规病原指示微生物更容易监测或可以在线监测、且其在污水再生处理和消毒过程中的去除率或变化与拟控制污染物的去除率有稳定相关关系的指标, 即替代性指标.替代性指标提供了一种可快速实时评估水质特征的方法, 而无需进行困难复杂的特定污染物分析[31].例如, 再生水消毒过程中, 微生物自身的灭活可能会引起再生水中pH、浊度、电导率、紫外吸光度(UV254)、三维荧光光谱(EEM)和色度等指标的变化.Gerrity等[32]的研究发现ΔUV254和ΔEEM荧光强度的变化与臭氧消毒过程病原指示微生物(大肠杆菌、枯草芽孢杆菌和MS2噬菌体)的灭活之间存在显著关联性.因此, 消毒工艺可设定剩余消毒剂剂量等指标作为替代性指标.紫外吸光度(UV254)、三维荧光光谱(EEM)和色度等有机物表征指标也可以作为臭氧消毒效果评价的替代性指标.澳大利亚的West Wodonga再生水厂将滤池水浊度作为替代性指标, 其限值设定为<2 NTU, 氯消毒池余氯的限值设定为>1 mg·L-1[30~33].
以反渗透(RO)工艺为例, 其处理流程中的关键控制点以及用以评估运行状况的监测指标如图 3、表 4和表 5所示[31, 32].确定关键控制点后, 再对相应的处理单元运行状况进行监控, 在启动阶段各项监测内容的采样频率普遍高于运行阶段.通过在试运行期间更严苛的监控, 保障系统在实际生产中的安全可靠运行.
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图 3 再生水处理工艺流程关键控制点(CCP)示例[30] Fig. 3 Typical critical control points (CCP) of treatment processes in a water reclamation plant |
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表 4 启动(试运行)阶段的监测内容及采样方式[34, 35] Table 4 Monitoring parameters and sampling methods at the start-up (trial run) stage |
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表 5 运行阶段的监测内容及采样方式[34, 35] Table 5 Monitoring parameters and sampling methods during operational stage |
3.2 基于处理工艺要求(去除负荷分配)的再生水风险控制技术保障体系
目前, 美国等国家/地区已经建立了基于风险控制的对数去除负荷分配体系, 以保障再生水直接/间接补充饮用水源的安全性[33].
除了明确整个处理流程的微生物去除率要求外, 还提出可通过多级屏障水质安全保障(multiple-barrier approach)实现微生物风险控制.根据美国EPA水回用技术指南以及厂商提供的运行参数, 对某一单元的对数去除率上限提出要求, 规定任一单元的对数去除率负荷上限不超过6 log.表 6为美国得克萨斯州再生水补充饮用水源项目的病原微生物对数去除负荷分配示例[35].
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表 6 美国得克萨斯州再生水补充饮用水源项目病原微生物对数去除负荷分配示例1) Table 6 Logarithmic removal credit allocations of pathogenic microorganisms in potable water reuse projects in Texas, USA |
从表 6中可以看出, RO、纳滤等膜过滤技术虽然均对病原微生物有截留作用, 但在指南中并未被分配消毒负荷, 这主要是出于系统可靠性的考虑.每一个处理单元都有所需的故障响应时间(failure response time, FRT), 同时再生水补充饮用水源系统中有一个必要的环节是存储缓冲区, 若某一单元的FRT大于存储缓冲区的停留时间, 则分配消毒负荷时不应将该单元考虑在内.对于每个单元, 其故障响应时间由采样间隔、系统周转时间以及系统修正时间等因素决定. 例如, 膜过滤单元需要进行膜完整性测试以保障运行, 但是膜完整性测试需要停产, 通常12 h才进行一次(即采样间隔为12 h), 若存储缓冲区的停留时间少于12 h, 则分配消毒负荷时不应将膜过滤单元考虑在内.同时, 为减少建设存储缓冲区的投资费用, 也可考虑膜完整性的在线检测方法以及可靠的替代性指标等[34, 36].
4 结论与展望(1) 水质安全保障和风险控制是污水再生利用的关键, 微生物风险控制是再生水生物风险研究的重点关注对象.目前, 我国现行污水再生利用标准中对于微生物风险的控制, 以对再生水出水中病原指示微生物的浓度控制为主, 但仅以病原指示菌作为微生物指标无法全面反映再生水的生物风险.
(2) 再生水微生物风险能力控制标准由于其高安全性以及高可行性的特点, 可以更好地应用于运行管理和指导实际工程, 并通过关键控制点、替代性指标和多级屏障水质安全保障等保障措施实现对污水再生处理和消毒工艺的实时反馈和调控.
(3) 再生水浓度控制标准和去除能力保障标准互相支撑, 将有助于构建日趋完备的污水再生利用微生物控制标准体系, 提高我国再生水安全保障能力.
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