环境科学  2021, Vol. 42 Issue (5): 2512-2521   PDF    
引用本文
张雨婷, 田应兵, 黄道友, 张泉, 许超, 朱捍华, 朱奇宏. 典型污染稻田水分管理对水稻镉累积的影响[J]. 环境科学, 2021, 42(5): 2512-2521.
ZHANG Yu-ting, TIAN Ying-bing, HUANG Dao-you, ZHANG Quan, XU Chao, ZHU Han-hua, ZHU Qi-hong. Effects of Water Management on Cadmium Accumulation by Rice (Oryza sativa L.) Growing in Typical Paddy Soil[J]. Environmental Science, 2021, 42(5): 2512-2521.
典型污染稻田水分管理对水稻镉累积的影响
张雨婷1,2, 田应兵1, 黄道友2, 张泉2, 许超2, 朱捍华2, 朱奇宏2     
1. 长江大学农学院, 荆州 434025;
2. 中国科学院亚热带农业生态研究所, 亚热带农业生态过程重点实验室, 长沙 410125
收稿日期: 2020-08-31; 修订日期: 2020-10-02
基金项目: 国家麻类产业技术体系建设专项(CARS-16-E09); 国家自然科学基金项目(41807145); 湖南省自然科学基金创新研究群体项目(2019JJ10003)
作者简介: 张雨婷(1997~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为土壤改良与培肥, E-mail: 1873468161@qq.com
通信作者: 张泉, E-mail: quanzhang@isa.ac.cn
摘要: 为探讨不同成土母质镉污染稻田土壤进行水分管理对水稻镉吸收累积的影响, 以南方典型成土母质花岗岩、板页岩和紫色砂页岩发育的3种水稻土为对象, 通过盆栽试验对比分析了淹水和干湿交替2种水分管理模式下, 土壤pH值、DTPA提取态重金属、水稻根表铁膜以及不同部位重金属含量等的差异.结果表明, 长期淹水处理使花岗岩、板页岩和紫色砂页岩发育水稻土pH升高了0.17~1.33个单位.在水稻灌浆和成熟期, 淹水处理的3种水稻土DTPA提取态镉(DTPA-Cd)含量较干湿交替降低了14.39%~36.56%(P < 0.05).但淹水处理土壤DTPA提取态铁(DTPA-Fe)含量较干湿交替上升了35.35%~347.25%(P < 0.05).3个生育时期水稻根表铁膜镉、锰(除铁膜铁外)元素含量在2种水分处理下变化趋势均为分蘖期< 灌浆期< 成熟期.淹水处理使3种稻田土中糙米镉含量较干湿交替降低了57.84%~93.79%, 且花岗岩、板页岩发育水稻土淹水处理降镉效果显著(P < 0.05).将3种水稻土土壤pH、DTPA-Cd、DTPA-Fe、根表铁膜以及糙米镉含量进行相关性及结构方程模型(SEM)分析, 发现淹水降低稻米镉累积主要是通过提高土壤pH及增加土壤Fe的有效性, 从而降低了土壤Cd的有效性, 并且改变水稻根表铁膜对镉的吸附固定量.因此, 水分管理模式调控稻米镉累积效应在不同土壤母质类型间存在明显差异, 受土壤理化性质及根表铁膜等多重因素影响, 且在不同母质发育水稻土上的作用机制并不完全一致.在镉污染的花岗岩、板页岩发育水稻土上进行水分管理可有效降低土壤镉的有效性, 达到削减水稻对镉吸收累积的目标.综上, 对于水分管理调控水稻镉吸收累积应根据成土母质类型区别进行.
关键词: 成土母质      水分管理      镉      水稻      根表铁膜     
Effects of Water Management on Cadmium Accumulation by Rice (Oryza sativa L.) Growing in Typical Paddy Soil
ZHANG Yu-ting1,2 , TIAN Ying-bing1 , HUANG Dao-you2 , ZHANG Quan2 , XU Chao2 , ZHU Han-hua2 , ZHU Qi-hong2     
1. College of Agronomy, Yangtze University, Jingzhou 434025, China;
2. Key Laboratory of Agro-ecological Processes in Subtropical Region, Institute of Subtropical Agriculture, Chinese Academy of Sciences, Changsha 410125, China
Abstract: In order to explore the effects of water management on the Cd accumulation of rice in paddy soils with different parent materials, a pot experiment with three paddy soils with different parent materials from Hunan Province (granite sandy soil, plate shale soil, and purple sandy shale soil) with different water management treatments [flooding and alternate wetting and drying (AWD)] was performed. The soil pH, DTPA-Cd, Fe plaque in the rice roots, and heavy metal concentration in the rice were determined. The results showed that the soil pH of the three paddy soils under the flooding treatment was increased by 0.17-1.33 units. During the filling and maturity periods, compared with that under AWD, the DTPA-Cd concentration in the three paddy soils was reduced by 14.39%-36.56% under the flooding treatment, but the DTPA-Fe concentration was increased by 35.35%-347.25%. In the three growth stages, the Cd and Mn concentrations in the Fe plaque (except for DCB-Fe) were in the order of tillering stage < filling stage < mature stage. Compared with that under AWD, the brown rice Cd concentration in the three soils was reduced by 57.84%-93.79% under flooding treatment. The Cd accumulation in rice was reduced under flooding treatment by reducing the DTPA-Cd via increasing the soil pH and DTPA-Fe and by decreasing the formation of Fe plaque. According to the results of the correlation and SEM analysis, the soil pH and DCB-Cd were the main factors affecting the Cd accumulation in rice grains, although the changes in the DTPA-Cd and DTPA-Fe also impacted the Cd in rice grains. In summary, our study demonstrated that water management had a significant impact on the Cd content in rice, and there were significant differences among the three paddy soils with different parent materials. In conclusion, the Cd content in rice grains was affected by the soil parent material, soil physicochemical properties, and Fe plaque on the surface of the rice roots. The granite sandy soil and plate shale soil with different water management treatments had significant impacts on the contents of heavy metals in rice. Continuous flooding is a valuable strategy for improving soil acidity and alkalinity and minimizing soil available Cd, but the soil parent materials must be considered.
Key words: parent material      water management      cadmium      rice      iron plaque     

近年来, 随着集约型工、农业的迅速发展, 土壤重金属污染问题日趋严峻.根据文献[1]的结果显示, 我国耕地土壤污染点位超标率达19.4%, 其中重金属等无机污染物超标点位达82.8%, 且主要分布在南方水稻主产区, 严重危害我国稻米质量安全和威胁人民身体健康.

农艺修复措施(水分调控、作物类型及品种筛选、肥料的施用等)具有操作简便、成本低廉和环境友好等特点, 能够有效缓解土壤重金属镉对水稻等作物的危害, 降低水稻等粮食作物镉累积风险[2~8].其中, 稻田淹水管理能够有效地降低土壤Cd活性, 被认为是降低水稻镉富集的有效措施之一[9, 10].有研究表明土壤淹水后, 土壤阳离子变化, 与Cd对土壤胶体吸附竞争力下降, 从而促进了土壤胶体对Cd的吸附[11].崔晓荧等[12]研究不同水分管理措施发现淹水明显抑制了铅、铬和镉在土壤-水稻系统中的迁移能力.亦有研究表明水稻各器官中镉含量随着土壤水分的增加而降低[13].

根表铁膜是由无定形或弱结晶态铁锰(氢)氧化物组成, 具有特殊的物理或化学结构, 可吸附和共沉淀重金属离子, 从而缓解植物重金属毒害[14~16].目前, 淹水管理对水稻根表铁膜形成及其重金属吸附的影响存在较大的不确定性.有研究表明, 持续淹水管理促进了根表铁膜对镉的专性吸附、固定[17].但也有相关研究发现淹水管理明显抑制了根表铁膜的形成, 且降低了根表Cd的含量[18].水分管理对水稻根表铁膜的影响值得进一步深究.

前期研究多集中于水分管理或与其它农艺措施结合对水稻吸收累积重金属的影响, 而不同成土母质重金属污染土壤进行水分管理所带来效果是否相同的相关研究鲜见报道.为此本文以我国南方3种典型成土母质: 花岗岩、板页岩以及紫色砂页岩发育镉污染水稻土为研究对象, 通过盆栽试验, 分析不同水分管理模式下3种土壤水稻重金属镉吸收累积差异, 以期为镉污染稻田安全生产与利用提供理论依据.

1 材料与方法 1.1 供试材料

供试水稻品种为湖南农业大学和湖南省衡阳市农业科学研究所选育的“H优518”, 为三系杂交籼稻.

以我国南方典型成土母质花岗岩、板页岩和紫色砂页岩发育的水稻土为供试土壤, 分别采集自长沙县北山镇荣合桥社区镉污染稻田土壤(B)、湖南省浏阳市某镇镉污染稻田土壤(Y)和湖南省临武县镉污染稻田土壤(W). 3种土壤镉污染均是由于乡镇化工厂污染物排放所导致, 目前当地化工厂均已关闭, 此外三者均非镉高背景土壤.供试土壤基本理化性质见表 1.

表 1 供试土壤基本理化性质 Table 1 Physicochemical properties of the three typical heavy metal-polluted paddy soils

1.2 盆栽试验设计

本试验在中国科学院长沙农业环境观测研究站(北山)盆栽场进行.采用盆栽试验, 于2019年4月16日选取长势一致的水稻幼苗进行移栽.共设两种水分管理方式: ①长期淹水(T1), 在水稻生长期间土面上始终保持2~3 cm水层的淹水处理; ②干湿交替(T2), 待移苗返青后出现4~5个分蘖(5月14日, 移栽后28 d)开始进行干湿交替处理, 先保持土壤表面2~3 cm水, 待土壤表面无明水(此时测得土壤含水率下降至30%左右时)再浇水至土壤表面2~3 cm, 如此反复分别至水稻分蘖期(5月31日, 干湿交替处理4次)、灌浆期(6月24日, 干湿交替处理12次)以及成熟期(7月15日, 干湿交替处理22次)采样收获.本试验共6组处理, 每个处理设3次重复.试验用盆为直径25 cm, 高25 cm的塑料盆体, 取自然风干且混匀过筛的土壤装盆, 每盆装土5 kg.尿素和磷酸氢二钾作为基肥一次性施入, 每盆用量均为2.5 g, 装盆前与供试土壤充分混匀, 淹水平衡1周后, 选取生长一致的水稻幼苗进行移栽, 每盆1株.除水分管理措施外, 试验期间各处理的病虫害防治等栽培管理措施一致.

1.3 样品采集与指标测定方法

分别在水稻分蘖期、灌浆期以及成熟期将整盆水稻植株收获, 用自来水和去离子水先后冲洗干净植株, 随后将整株分为根、茎叶和籽粒, 水稻根立即用于提取根表胶膜, 茎叶和籽粒于105℃下杀青30 min, 75℃下烘干至恒重.籽粒使用小型砻谷机脱壳, 分为糙米和谷壳两部分; 再将茎、叶、糙米和谷壳样品粉碎备用待测.

在采集水稻的同时, 将黏附在水稻根系的土壤取下, 剔除杂物后混合均匀, 自然风干后过20目和100目尼龙筛后备用待测.

水稻根表铁膜的测定: 称取1.00 g左右新鲜水稻根样, 加入0.3 mol·L-1柠檬酸钠40 mL、1 mol·L-1碳酸氢钠5 mL、3 g连二亚硫酸钠(DCB溶液), 在25℃、180 r·min-1的条件下振荡3 h, 将浸提液转入100 mL容量瓶, 用去离子水冲洗根系3次, 冲洗液倒入容量瓶定容, 浸提液过滤后, 用电感耦合等离子体原子发射光谱仪(ICP-OES 5110, 美国安捷伦)测定[19].

水稻植株样品重金属含量的测定: 称取0.200 0 g左右水稻样品, 加入HNO3-HF-H2O2(体积比为8∶1∶1)混酸10 mL消解.滤液用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS, 720ES)测定, 同时做空白.测定过程中用国家标准物质灌木枝叶(GBW-07602)进行重金属分析的质控.

土壤有效态金属(DTPA提取态)含量的测定: 采用pH 7.3的0.05 mol·L-1 DTPA(二乙三胺五乙酸)浸提剂提取, 称取10.00 g新鲜土样加25 mL DTPA浸提剂在25℃、180 r·min-1的条件下振荡2 h, 然后过滤至10 mL离心管. 滤液用电感耦合等离子原子发射光谱仪(ICP-OES 5110, 美国安捷伦)测定.

1.4 数据统计与分析

水稻中重金属镉的富集系数[20]和转运系数[21, 22]按照如下公式进行计算:

式中, Cplant为水稻植株各部位重金属镉量(mg·kg-1); Csoil为土壤中总镉量(mg·kg-1).TFi/j代表重金属镉的转运系数; Ci为水稻i部位镉含量(mg·kg-1); Cj为水稻j部位镉含量(mg·kg-1).

本研究中使用Excel 2007进行数据处理, 并采用SPSS26.0软件对数据进行差异显著性分析, Pearson法进行相关性分析, 使用GraphPad Prism 8作图.

2 结果与分析 2.1 水分管理对水稻成熟期各部位金属元素的影响

水分管理对3种污染土壤水稻成熟期各部位镉含量的影响如图 1(a)所示.花岗岩和板页岩发育水稻土在2种水分处理下的水稻不同部位镉含量差异显著(P<0.05), 而紫色砂页岩水稻土在2种水分处理下的植株糙米、谷壳和茎叶镉含量差异不显著(P＞0.05).在干湿交替处理下, 紫色砂页岩发育水稻土中根内镉含量为3.81 mg·kg-1; 与干湿交替相比, 淹水使水稻根内镉含量降低了77.07%.在干湿交替处理下, 花岗岩发育水稻土中糙米、谷壳、茎叶和根内镉含量分别为0.155、0.147、0.596和0.986 mg·kg-1; 与干湿交替相比, 淹水使水稻植株各部位镉含量分别降低了57.84%、58.78%、49.31%和87.31%.在干湿交替处理下, 板页岩发育水稻土中糙米、谷壳、茎叶和根内镉含量分别为1.49、1.66、6.07和3.81 mg·kg-1; 与干湿交替相比, 淹水使水稻植株各部位镉含量分别降低了93.79%、95.13%、89.34%和97.59%.如图 1(b)~1(d)所示, 花岗岩、板页岩及紫色砂页岩发育水稻土水稻不同部位锌含量以及水稻谷壳铅含量淹水处理较干湿交替处理明显减少, 板页岩发育水稻土水稻不同部位铜含量淹水处理较干湿交替处理明显减少.花岗岩和紫色砂页岩发育水稻土水稻植株糙米、茎叶和根铅含量在2种水分处理间差异不显著(P＞0.05), 板页岩发育水稻土水稻根、茎叶和谷壳铅含量淹水处理较干湿交替处理明显降低.

B-T1: 花岗岩发育水稻土淹水处理; B-T2: 花岗岩发育水稻土干湿交替处理; Y-T1: 板页岩发育水稻土淹水处理; Y-T2: 板页岩发育水稻土干湿交替处理; W-T1: 紫色砂页岩发育水稻土淹水处理; W-T2: 紫色砂页岩发育水稻土干湿交替处理; 不同小写字母代表同一部位处理间差异显著(P＜0.05) 图 1 成熟期水稻植株各部位金属含量 Fig. 1 Metal contents in various parts of the rice plant during the maturity period

水稻根系向茎叶转运重金属Cd的能力可用转运系数表示, 水稻根系从土壤中吸收镉进而转移到稻米中并累积的能力可用富集系数表示(表 2).花岗岩、板页岩和紫色砂页岩发育水稻土干湿交替管理水稻重金属镉TF根系/茎叶分别为1.68、0.628和2.66.相较于干湿交替, 淹水使得3种水稻土水稻镉TF根系/茎叶分别下降了76.25%、77.22%和64.02%.干湿交替处理下, 花岗岩、板页岩和紫色砂页岩发育水稻土镉富集系数分别为0.145、0.720和0.019 5.与干湿交替相比, 淹水处理3种水稻土镉富集系数分别下降了57.84%、93.79%和77.71%.干湿交替处理下, 3种水稻土糙米镉富集系数由大到小顺序为板页岩＞花岗岩＞紫色砂页岩, 且3种不同母质发育水稻土间差异显著.

表 2 水分管理对水稻植株镉富集系数及转移系数的影响1) Table 2 Effects of water management on the Cd enrichment coefficients and transfer coefficients

2.2 水分管理对水稻根表铁膜的影响

从图 2中可看出, 除根表铁膜铁(DCB-Fe)外, 水稻在3个生育时期2种水分处理下的根表铁膜镉和铁膜锰含量整体变化趋势为分蘖期<灌浆期<成熟期.干湿交替处理下, 板页岩发育水稻土在灌浆和成熟期根表铁膜镉含量分别为16.6 mg·kg-1和22.4 mg·kg-1, 淹水处理根表铁膜镉较干湿交替降低了88.70%和80.28%; 而花岗岩和紫色砂页岩发育水稻土根表铁膜镉含量在2种水分处理间差异不显著[P＞0.05, 图 2(a)].

B-T1: 花岗岩发育水稻土淹水处理; B-T2: 花岗岩发育水稻土干湿交替处理; Y-T1: 板页岩发育水稻土淹水处理; Y-T2: 板页岩发育水稻土干湿交替处理; W-T1: 紫色砂页岩发育水稻土淹水处理; W-T2: 紫色砂页岩发育水稻土干湿交替处理; 不同小写字母代表同一生育时期处理间差异显著(P＜0.05); 图(a)~(f)分别代表铁膜镉、铁膜铁、铁膜锰、铁膜铜、铁膜铅和铁膜锌在不同生育时期的含量 图 2 不同生育期水稻根表铁膜金属含量 Fig. 2 Metal concentration in the Fe plaque of rice during different growth periods

干湿交替处理下, 紫色砂页岩发育水稻土在灌浆和成熟期根表铁膜铁含量分别为11.7 mg·kg-1和12.0 g·kg-1, 淹水处理根表铁膜铁较干湿交替升高了208.16%和179.53%; 而花岗岩和板页岩发育水稻土根表铁膜铁含量在2种水分处理间差异不显著[P＞0.05, 图 2(b)].

干湿交替处理下, 紫色砂页岩发育水稻土在灌浆期根表铁膜锰含量为0.273 g·kg-1, 淹水处理根表铁膜锰较干湿交替显著升高127%; 而花岗岩和板页岩发育水稻土根表铁膜锰含量在2种水分处理间差异不显著[P＞0.05, 图 2(c)].从图 2(d)~2(f)中还可看出, 淹水使得板页岩发育水稻土根表铁膜铜、铅和锌含量在灌浆和成熟期较干湿交替处理减少; 但花岗岩和紫色砂页岩发育水稻土根表铁膜铜、铅和锌在2种水分处理间差异不显著(P＞0.05).

2.3 不同生育期水分管理对土壤pH及有效态金属的影响

由表 3可看出, 花岗岩和紫色砂页岩发育水稻土在灌浆和成熟期淹水处理土壤pH值与干湿交替无显著差异.板页岩发育水稻土在灌浆期内干湿交替土壤pH值为5.82, 淹水处理土壤pH值较干湿交替处理显著增加了1.49个单位; 板页岩发育水稻土在成熟期干湿交替土壤pH值为5.96, 淹水处理土壤pH值较干湿交替处理显著增加了1.31个单位.由此可表明在酸性土壤进行水分管理可明显改变土壤pH.

表 3 不同生育期土壤pH值与有效态金属含量变化1) Table 3 Changes in the soil available metal concentration and pH during different growth periods

灌浆期干湿交替处理, 花岗岩、板页岩、紫色砂页岩发育水稻土土壤DTPA-Cd含量分别为0.136、1.05和0.408 mg·kg-1, 与干湿交替水分相比, 淹水处理分别使得DTPA-Cd降低了14.39%、23.57%和36.56%.而淹水处理下花岗岩、板页岩和紫色砂页岩发育水稻土土壤DTPA-Fe含量较干湿交替分别明显升高了73.94%、35.35%和347.25%.

成熟期干湿交替处理, 花岗岩、板页岩、紫色砂页岩发育水稻土土壤DTPA-Cd含量分别为0.159、1.04和0.373 mg·kg-1, 与干湿交替水分相比, 淹水处理分别使得DTPA-Cd降低了32.10%、10.48%和9.16%.此外, 与干湿交替相比, 淹水处理下3种土壤的DTPA-Fe含量分别升高了53.89%、58.35%和180.92%; 而花岗岩和紫色砂页岩发育水稻土DTPA-Cu、DTPA-Pb和DTPA-Zn在2种水分处理间差异不显著(P＞0.05); 但淹水使得板页岩水稻土DTPA-Cu、DTPA-Pb和DTPA-Zn含量较干湿交替减少.

2.4 水稻米镉与土壤理化性质、根表铁膜的关系

将土壤pH值、DTPA提取态金属、根表铁膜金属、水稻糙米镉及富集系数进行相关性分析, 如图 3所示.糙米镉含量与BCF糙米、土壤pH值、铁膜镉以及DTPA-Cd呈极显著相关性, 相关系数为0.994、-0.949、0.892和0.746(P＜0.01).BCF糙米与土壤pH、铁膜镉、以及DTPA-Cd呈极显著相关性, 相关系数为-0.944、0.880和0.695(P＜0.01).土壤pH值与水稻根表铁膜镉及土壤DTPA-Cd表现出极显著负相关, 相关系数达到了-0.838和-0.700(P＜0.01).

*和**分别表示P < 0.05和P < 0.01显著水平; Rice-Cd、BCF-Cd、DCB-Cd、DCB-Fe、DCB-Mn、DTPA-Cd、DTPA-Fe和DTPA-Mn分别表示米镉、米镉的富集系数、铁膜镉、铁膜铁、铁膜锰、DTPA提取态镉、DTPA提取态铁和DTPA提取态锰 图 3 土壤与根表、稻米金属相关性 Fig. 3 Correlation coefficients among the soil pH, soil available metal concentration in different soils, metal concentration in Fe plaque, and Cd concentration in rice grains

土壤DTPA-Cd与铁膜镉、铁膜铁极显著正相关, 相关系数分别为0.704和0.613(P＜0.01).由图 3还可看出, DTPA-Fe与铁膜铁、DTPA-Cd呈现出极显著正相关性(r=0.836、0.680, P＜0.01).而DTPA-Mn仅与铁膜锰表现出极显著正相关性(r=0.91, P＜0.01).

将3种不同母质发育水稻土土壤pH、DTPA提取态金属含量、根表铁膜与糙米镉进行相关性分析(表 4).花岗岩发育水稻土中糙米镉与土壤DTPA-Fe、铁膜镉显著相关, 相关系数分别为-0.825和0.869; 板页岩发育水稻土中水稻糙米镉与土壤pH、DTPA-Cd、DTPA-Fe和DTPA-Mn极显著相关, 相关系数分别为-0.999、0.964、-0.988和0.995, 与铁膜镉明显相关(P＜0.05); 紫色砂页岩水稻土水稻中糙米镉与土壤pH极显著相关, 与DTPA-Cd显著相关, 相关系数分别为-0.943和0.889, 由此可推测不同母质发育水稻土水稻糙米对镉的吸收累积受土壤母质类型和土壤理化性质等多种因素的综合影响.

表 4 土壤pH、有效态金属含量、水稻根表铁膜与糙米镉的相关性1) Table 4 Correlation coefficients among the soil pH, soil available metal concentration, metal concentration in Fe plaque, and rice grain Cd in different soils

为明确水分管理下3种水稻土水稻糙米镉含量变化的影响因素, 构建结构方程模型(SEM)分析土壤pH、DTPA-Cd以及根表铁膜镉对糙米镉含量的影响(图 4).SEM拟合结果为: χ2=0.185, df=2, P=0.912, RMSEA=0.000, GFI=1, 说明模型适配良好, 能代表自变量和因变量的关系.该模型能解释米镉含量93.7%的变异.分析中模型用路径系数来估计自变量对因变量影响效应的大小, 比较其相对重要性, 土壤pH及铁膜镉对米镉的路径系数分别为-0.642和0.289, 是米镉的直接影响因素.土壤DTPA-Cd通过影响铁膜镉而间接影响米镉, 其对米镉含量影响的总效应系数为0.159. DTPA-Fe通过影响DTPA-Cd而间接影响米镉含量, 其对米镉总效应系数为0.089.

实线和虚线箭头分别代表显著的正效应和负效应; 箭头的粗细和箭头上的数值分别代表路径系数及其大小; ***表示P < 0.001, *表示P < 0.05; R2表示有关变量的共同解释度 图 4 稻米镉吸收累积影响因素的结构方程模型(SEM)分析 Fig. 4 Analysis of factors affecting Cd accumulation by rice using the structural equation model

3 讨论 3.1 水分管理对3种土壤水稻重金属吸收累积的影响

与干湿交替相比, 花岗岩、板页岩和紫色砂页岩这3种水稻土淹水处理使根内镉含量减少了87.31%、97.59%和77.07%.崔晓荧等[12]的研究发现干湿交替处理, 杂交稻天优122和常规稻黄华占这2种水稻根中Cd分别较淹水升高.通过计算水稻糙米重金属镉富集系数发现花岗岩、板页岩和紫色砂页岩3种水稻土长期淹水处理镉富集系数分别为0.0611、0.0447和0.0043, 较干湿交替分别降低了57.84%、93.79%和77.71%.此外, 3种土壤长期淹水管理使得镉转移系数均减小, 且较干湿交替分别降低了76.25%、77.22%和64.02%.由此可表明镉污染稻田土壤进行长期淹水管理可阻碍镉从根向茎叶的转移, 减少糙米对镉的富集.史磊等[23]研究水分管理和石灰施用对水稻镉的影响发现在水稻各生育期中, 淹水处理BCF值低于间歇灌溉处理. 3种不同母质发育水稻土的糙米镉含量淹水处理均低于干湿交替处理, 且花岗岩和板页岩发育水稻土淹水处理降镉显著.颜惠君等[24]研究田间水肥管理模式及石灰施用对水稻砷、镉的影响, 发现糙米镉浓度变化规律为当地习惯管理方式＞后期淹水＞全生育期淹水.淹水处理可导致酸性土壤pH值升高, 降低土壤有效镉含量, 进而减少水稻各部位对Cd的吸收累积.

3.2 水分管理对3种土壤水稻根表铁膜的影响

有研究表明, 在淹水厌氧条件下, 水生植物为适应环境其根系形成大量通气组织, 植物叶片将大气中的氧气输送到根系, 进而由根系将氧气释放到根际, 同时土壤中存在的还原性物质二价铁离子发生氧化生成铁氧化物/氢氧化物沉积植物根表.这种沉积于植物根表的物质称为铁膜, 它是具有特殊的物理或化学结构的两性胶体[14, 25].故而其可以通过共沉淀和吸附重金属, 进而减少重金属进入植株的数量.Mao等[26]的研究发现可通过影响铁膜的组成和形态, 进而影响根表铁膜镉的累积.而水稻根表铁膜对Cd等的富集亦随铁膜的厚度增加而增加.本研究发现除铁膜-铁含量外, 2种水分处理下3种水稻土的水稻在3个生育时期水稻根表铁膜镉和铁膜锰元素含量整体变化趋势为分蘖期＜灌浆期＜成熟期.胡莹等[27]的研究发现YD6和NK57这2种水稻根表铁膜形成量(以DCB-Fe含量表示)随着生育期的延长均呈现出下降趋势.分蘖期是水稻进行营养生长的关键时期, 其根系生长活力旺盛泌氧量大, 导致根表铁膜形成量大; 而由于水稻根系泌氧能力随着生育期的延长而下降, 故而形成的铁锰氧化物被还原, 亦或是根系在生育阶段后期老化而导致铁膜退化.

3.3 水分管理对3种土壤酸碱性以及土壤重金属有效性的影响

土壤淹水后, 土壤由氧化状态转变为还原状态, 土壤发生还原反应, 消耗大量H+使得土壤pH迅速升高[28], 进而导致土壤胶体对镉等重金属的吸附增强, 生成重金属沉淀, 其迁移和生物有效性降低, 导致稻米中重金属含量减少[9, 18, 29], 亦或是增强土壤还原态阴离子与二价镉的共沉淀作用[30], 从而使土壤有效态Cd减少.试验结果表明, 3种水稻土淹水处理土壤pH值均在7.20以上, 且灌浆和成熟期内板页岩发育水稻土淹水处理土壤pH值较干湿交替显著升高了1.49和1.31个单位(P＜0.05), 这一研究结果与张雪霞等[13]研究结果一致.土壤pH的改变可直接影响重金属沉淀和溶解平衡或通过改变土壤表面电荷影响重金属在土壤上的吸附, 进而影响重金属有效性[31], 影响水稻对重金属的吸收累积.相关性分析发现土壤pH与水稻糙米镉以及土壤有效镉呈极显著负相关关系(P＜0.01), 同时SEM分析发现pH对土壤DTPA-Cd及水稻糙米镉含量影响显著, 直接路径系数分别为-0.583和-0.642, 由此可推测土壤pH的改变可直接影响土壤中镉的有效性以及水稻对镉的吸收累积.

从表 3可看出, 灌浆和成熟期内3种水稻土长期淹水处理DTPA-Cd较干湿交替降低了14.39%~36.56%, 与前人的研究结果相似[32].但灌浆、成熟期淹水处理土壤DTPA-Fe含量较干湿交替升高了33.37%~267.70%.朱丹妹等[33]的研究发现, 不同土壤长期淹水pH趋于中性、土壤Fe含量增加; 酸性和中性土壤有效镉含量下降.土壤进行淹水后, 铁锰氧化物溶解生成新的铁锰氧化物会增强土壤对镉的吸附, 降低土壤镉的有效性.淹水形成的相对还原条件使得土壤中Fe(Ⅲ)被还原成Fe(Ⅱ), 增加了土壤有效铁的含量[34].

本研究发现花岗岩和板页岩发育水稻土水稻不同部位的镉含量水分处理间差异显著(P＜0.05), 而紫色砂页岩发育水稻土淹水处理较干湿交替相比降镉效果不显著, 且3种土壤淹水处理水稻糙米镉富集系数均降低了, 糙米镉及富集系数均与土壤DTPA-Cd极显著相关, 其原因可能是3种水稻土镉形态差异所致亦或是水分管理导致3种水稻土镉形态发生变化[35], 但试验中并未进行镉的形态分级测定.水稻稻米镉的吸收累积受土壤母质类型、pH值、重金属镉有效性以及水稻根表铁膜等多种因素影响.因此, 对于3种土壤变化不一致的更深层次及其他可能原因, 在未来应加以深入研究.

4 结论

(1) 3种不同母质发育水稻土土壤pH、DTPA-Cd以及DTPA-Fe含量在水分处理间有显著差异.采取长期淹水管理, 3种水稻土土壤pH均趋向于中性、DTPA-Cd含量减少和DTPA-Fe含量增加.

(2) 花岗岩、板页岩及紫色砂页岩发育水稻土水稻根表铁膜镉和锰元素含量在2种水分管理下随生育期的推移而增加.灌浆和成熟期, 花岗岩发育水稻土水稻根表铁膜3种元素水分处理间差异不明显; 板页岩发育水稻土淹水处理使得水稻根表铁膜镉显著降低; 紫色砂页岩发育水稻土淹水处理使得水稻根表铁膜铁明显升高.

(3) 3种不同母质发育水稻土进行水分管理可明显影响水稻植株不同部位重金属镉的累积.与干湿交替相比, 淹水处理明显降低了花岗岩和板页岩发育水稻土水稻植株不同部位镉的累积(P＜0.05), 但紫色砂页岩发育水稻土水稻植株不同部位镉含量在水分处理间差异不明显.同时淹水处理降低了3种土壤水稻重金属Cd从根中向茎叶的转移, 降低了糙米对镉的富集.

(4) 土壤pH和铁膜镉的变化是影响糙米镉累积的主要因素, 而DTPA-Cd和DTPA-Fe的变化也会对糙米镉产生影响.因此, 糙米镉累积受土壤母质类型、土壤理化性质、根表铁膜等多重因素的影响, 且影响不同母质发育水稻土的糙米镉累积的关键影响因素不同.

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