2021, Vol. 42
2. 哈尔滨工业大学生命科学与技术学院, 哈尔滨 150080;
3. 哈尔滨商业大学药学院, 哈尔滨 150076
2. School of Life Science and Technology, Harbin Institute of Technology, Harbin 150080, China;
3. School of Pharmacy, Harbin University of Commerce, Harbin 150076, China
制药废水是最难降解的工业废水之一, 特别是含有抗生素的制药废水, 由于废水中残留的抗生素和高浓度有机物导致传统好氧生物处理法不能达到预期的处理效果; 而厌氧生物法处理高浓度的有机物又难以满足出水达标[1, 2].因此研究适宜的工艺来处理此类难降解废水势在必行.电催化法借助具有电催化活性的阳极材料[如硼掺杂金刚石(boron-doped diamond, BDD)薄膜电极等][3, 4], 既可以破坏或降低抗生素本身的活性, 又可以将抗生素分解并转化为无毒性的可生化降解物质[5, 6], 但由于电能消耗大、处理成本高和难以工程化的问题, 应用于抗生素废水处理时需要与经济有效的生化处理技术相结合[7].生物电化学系统(bioelectrochemical system, BES)是一种新兴的废水处理资源化的方法, 主要包括微生物燃料电池(microbial fuel cell, MFC)及其衍生的反应器系统等.它利用细菌作为催化剂氧化去除有机物污染物同时产生电能, 是一种集污染物去除和能源输出为一体的生化污水处理新工艺[8]. 2004年, 宾夕法尼亚州立大学的Logan团队开始利用BES对生活污水进行处理[9], 很多工业废水如纺织废水[10]、啤酒废水[11]和猪粪废水[12]等都可以在BES中处理并回收电能, 一些有毒有害物质如氧四环素[13]、苯二甲酸[14]和重金属[15]等也能在BES中有效去除.BES在产电过程中废物中的生物化学能可以直接被转化为电能, 具有较高的理论能量转化效率及广阔的市场应用前景[16].
因此, 本研究构建了电催化-生物电化学耦合系统来处理抗生素废水, 选取典型的β-内酰胺类抗生素青霉素为目标污染物, 分析青霉素的电催化降解和生物电化学代谢及同步产能的性能, 以期为开发高效低能耗的抗生素废水处理新工艺积累基础研究数据, 并为实际应用奠定基础.
1 材料与方法 1.1 试剂与仪器青霉素G钠(1 650 U·mg-1, 以下记为PENG), 上海阿拉丁生化科技股份有限公司; Na2SO4, 分析纯, 广东汕头西陇化工厂; 乙腈和甲酸, 均为色谱纯, 上海阿拉丁生化科技股份有限公司.无水NaAc, 分析纯, 天津科密欧试剂; 异丙醇, 分析纯, 天津凯通化学试剂; 无水乙醇, 99.5%, VWR化学试剂; 聚四氟乙烯乳液, 质量分数60%, 西格玛公司; 炭黑, BP-2000, 上海河森; 电容碳粉, TF-B520, 上海汇合达公司.
Ti板(宝鸡宝冶钛镍制造公司); PISO-813数据采集卡(泓格科技); Ag/AgCl(+197 mV相对标准氢电极)参比电极(上海雷磁); Waters 515液相色谱仪(Waters); DR3900型COD快速测定仪(美国HACH); PXR-9型马弗炉(洛阳博莱曼特).
1.2 实验方法 1.2.1 电催化系统及青霉素的降解电催化系统采用BDD电极作为电催化阳极, BDD电极的制备采用直流等离子体化学气相沉积装置, 制备装置及具体制备方法见文献[17].将BDD电极(有效面积为4 cm2)固定在自制的电催化反应器上, 直流稳流电源供电, 阳极为BDD电极, 阴极为Ti板, 两极间距2 cm, 磁力搅拌器进行搅拌, 装置见文献[18].配置质量浓度为500 mg·L-1的青霉素模拟废水(含0.1 mol·L-1的Na2SO4作为支持电解质), 降解4 h后的溶液作为后续BES的进水进一步处理.
1.2.2 单室空气阴极立方体MFC反应器及启动选用辊压阴极作为反应器的阴极[19], 该阴极的扩散层和催化层为碳粉, 使用聚四氟乙烯作为粘结剂.首先将无水乙醇和导电的炭黑均匀混合, 加入一定量的聚四氟乙烯, 在超声波清洗仪中恒温30℃搅拌30 min, 使炭黑和聚四氟乙烯充分混合, 再经乙醇干燥, 并用手揉搓使其混合更加均匀, 使用辊压机将混合物辊压至0.4 mm的厚度, 最后与不锈钢网牢固地结合.将制作好的辊压片状物放入马弗炉中240℃煅烧20 min, 形成具有多孔扩散层.催化层同扩散层的制备方法基本相同, 使用的碳粉更换为电容碳粉, 不需经过最后煅烧过程.最后将扩散层和催化层一起放入辊压机压在一起, 辊压至厚度约为0.70 mm.
单室空气阴极立方体MFC反应器为有机玻璃材料加工而成, 在一块边长为4 cm的有机玻璃立方体块上, 从一侧开孔加工出一个直径为3 cm的圆洞作为反应器的电极室, 并在与圆洞垂直的一侧开两个直径为1 cm的小孔, 便于取样和更换溶液, 反应器阴阳两电极间距4 cm, 理论容积为28 mL, 阴阳极靠垫片和法兰固定, 阳极直径和长度均为3 cm的碳刷, 阴极为不锈钢滚压阴极.
使用1 g·L-1的NaAc(50 mmol·L-1 PBS缓冲液), 启动空气阴极MFC反应器, 启动初期按50%比例接种已经运行良好的其他反应器出水, 以便加速启动, 反应器输出电压低于50 mV时开始更换进水.启动100 h以后, 反应器的电压都开始升高并趋于稳定, 350 h后反应器的输出电压达到最高阶段并进入稳定期, 稳定期的最高电压为500 mV左右(1 000 Ω外电阻), 反应器启动完成.
1.2.3 测定方法采用高效液相色谱法测定青霉素的质量浓度, 色谱仪为Waters 515, 色谱柱为XB-C18.紫外检测器, 检测波长225 nm, 流动相为0.1%的甲酸和乙腈溶液, V甲酸∶V乙腈=60∶40, 流速1 mL·min-1, 进样量20 μL.
采用美国HACH的DR3900型COD快速测定仪来测定溶液的COD, 消解管中样品量为2 mL, 加入1 mL重铬酸钾-硫酸汞溶液和4 mL硫酸银-硫酸溶液, 混合均匀后, 于165℃消解15 min进行测定.
阳极碳刷负载生物量的测定参考Bond等[20]使用二喹啉甲酸法(bicinchoninic acid method, BCA)测定阳极微生物蛋白质含量来表征电极表面的生物量.
采用改变MFC反应器外接负载电阻的方法测定功率密度曲线, 测量前保持反应器开路1~2 h, 当开路电压稳定后记录开路电压, 然后更换为5000 Ω的负载电阻, 稳定30 min后记录电压值, 依此类推分别测定负载为1 000、500、300、200、100和50 Ω各阻值下稳定30 min后的反应器电压.随着负载阻值的不断降低, 得到一组电压值, 根据欧姆定律可以计算出相应的一组电流值.然后根据功率密度公式P=IV/S(S表示阴极面积)计算功率密度.
2 结果与讨论 2.1 空气阴极MFC的产电特性运行了4个空气阴极MFC反应器, 前3个周期进水均为1 g·L-1的NaAc, 4个反应器的输出电压比较一致.从第4个周期后, 其中2个反应器的底物更换为1 g·L-1的NaAc外加500 mg·L-1的青霉素经BDD电极降解4 h后的混合溶液(NaAc-PENG-BDD), 另外2个反应器底物更换为1 g·L-1的NaAc外加250 mg·L-1的青霉素溶液(NaAc-PENG), 作为对比反应器.
课题组前期对BDD电极电催化系统降解青霉素废水进行了系统研究, 500 mg·L-1的青霉素经BDD电极降解4 h后, 出水的青霉素质量浓度为(57±19)mg·L-1, COD为(356±33)mg·L-1, 青霉素及COD的去除率分别为89%±4%和59%±4%[21].选择该条件的出水作为BES系统进水的原因是大部分青霉素已经被去除, 而废水中还有未被完全矿化的青霉素的降解产物需要进一步处理, 此时的电流效率已经降低至90%, 而这部分COD若用电催化系统继续处理至达到93%以上的去除率, 则需要10 h以上, 电解的电能消耗较大.因此适于后续利用BES系统进一步处理.
从输出电压可见(图 1), 两个平行反应器NaAc-PENG-BDD1和NaAc-PENG-BDD2每个周期更换进水后输出电压平台期均稳定在500 mV左右, 反应器运行300 h后输出电压仅有小幅降低, 说明青霉素的BDD降解产物对MFC反应器的输出电压影响很小, BDD电极降解4 h有效去除了青霉素对微生物的毒性作用.而平行反应器NaAc-PENG1和NaAc-PENG2更换底物后, 反应器的输出电压开始降低, 且每一个换水周期后的输出电压均比上一个周期输出电压有较大幅度降低.运行300 h以后, NaAc-PENG1和NaAc-PENG2反应器输出电压开始迅速降低, 并最终降低到50 mV以下, 换水后反应器的输出电压不能再次恢复, 一直维持在较低的输出电压状态, 基本处于崩溃状态.这是因为青霉素的加入, 抑制了阳极某些微生物尤其是革兰氏阳性菌的细胞壁合成, 青霉素不会立刻杀死这些微生物, 只是抑制了其繁殖和代谢[22], 表现为青霉素刚投加的几个周期反应器仍旧有一定量的电压输出, 几个周期后由于青霉素的抑制作用, 反应器混合菌群和某些产电菌的生物量及比例开始降低, 导致反应器输出电压大幅降低, 并最终崩溃.
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图 1 MFC反应器投加青霉素和青霉素经BDD电极降解后的出水输出电压 Fig. 1 Voltage outputs of MFC reactor after adding PENG and the degradation products of PENG produced by BDD electrode |
反应器稳定运行后采用手动更换外电阻阻值的方法[23]对反应器的功率密度曲线进行测定, 使反应器的外接电阻在5 000~50 Ω之间由大到小逐步改变, 记录输出电压值, 计算并绘制反应器的功率密度曲线, 如图 2所示. 3种底物条件下, NaAc为底物的反应器的最大功率密度最高为(1387±94)mW·m-2, NaAc和青霉素降解产物混合底物NaAc-PENG-BDD的最大功率密度次之, 为(1 124±28)mW·m-2, 而NaAc和青霉素为混合底物NaAc-PENG的最大功率密度最低, 只有(196±1)mW·m-2, 对应的输出电压也是呈现相同的趋势.对比发现NaAc-PENG-BDD反应器的最大功率密度比NaAc反应器低了20%, 却远远高于NaAc-PENG反应器, 最大功率密度高了473%.可见青霉素对MFC反应器的输出电压和功率密度有重要的影响, 主要是通过抑制阳极微生物的代谢繁殖, 影响反应器的性能.而BDD电极预处理青霉素后, 出水对反应器的影响大幅减小, 有效地降低了青霉素对反应器内微生物的毒害作用.
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图 2 3种底物条件下MFC反应器的功率密度曲线 Fig. 2 Power density of the MFC reactor under three substrates conditions |
为进一步研究青霉素对反应器性能的影响, 对反应器测定功率密度曲线过程中的阴阳极电位变化情况进行了监测.电极电位采用Ag/AgCl(197 mV相对标准氢电极)为参比电极进行测量, 结果如图 3所示.对比3种不同底物条件下反应器的阴阳极电位发现, 以NaAc为底物的NaAc反应器, 阴极电位降低是其反应器性能影响的最大因素, 阴极电位从(338±4)mV降低到(37±11)mV, 阳极电位从(-256±2)mV升高到(-171±4)mV.以NaAc和青霉素降解产物混合为底物的NaAc-PENG-BDD反应器在电极电位出现回折以前, 阴极是其影响反应器性能的主要原因, 阴极电位降低的幅度高于阳极升高的幅度, 随着电流密度提高阴阳极电位出现回折, 阳极电位回折幅度大于阴极电位.前期研究结果表明回折现象主要是阳极极化造成的[24], 虽然BDD电极降解4 h后大部分的青霉素都被降解掉, 但还残存少量青霉素, 可能对阳极微生物产生微弱的抑制作用, 低电流密度下抑制作用不是非常明显, 而在高电流密度下阳极出现极化, 使反应器功率密度出现回折现象.NaAc和青霉素为混合底物的NaAc-PENG反应器, 外接负载电阻为5 000~50 Ω由大到小逐步改变, 电流密度呈现逐渐增加的趋势, 随着电流密度的提高, 阳极电位开始迅速升高, 从(-177±8)mV升高到(206±6)mV, 阴极电位从(292±16)mV小幅降低到(229±6)mV, 阳极电位变化幅度远大于阴极电位变化幅度, 阳极性能降低是反应器性能降低的主要原因.微生物燃料电池的电压产生, 需要微生物生长在阳极表面, 并产生酶或是一些结构来完成电子在细胞外的传递, 青霉素抑制了阳极混合菌群和产电菌的代谢和活性, 可能是NaAc-PENG反应器的性能大幅降低的主要原因[25].
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图 3 3种底物条件下MFC反应器的阴阳极电极电位 Fig. 3 Anode and cathode potential of the MFC reactor under three substrates conditions |
图 4所示为不同底物条件下MFC反应器进出水中青霉素的质量浓度.NaAc-PENG反应器进水的青霉素质量浓度为250 mg·L-1, 出水中青霉素的质量浓度为(231±12)mg·L-1, 只有少量的青霉素被反应器去除, 去除率为8%±5%, 说明MFC对高浓度青霉素废水去除效率很低, 这是青霉素对阳极微生物和产电菌有抑制作用造成的. 500 mg·L-1的青霉素溶液经过BDD电极4 h降解后, 89%的青霉素均被降解, 高浓度的抗生素废水经由BDD电极处理后变成含有低浓度抗生素的废水, 文献显示MFC可以耐受低浓度的抗生素废水[26].BDD电解后的出水进入MFC反应器后, 该出水中79%青霉素又被MFC反应器去除, 经过BDD电极和MFC两级处理后青霉素的总去除率达到98%, 可见该组合模式可以很好地协调运行, 高效处理含青霉素废水.图 5为3组不同反应器进出水的COD质量浓度, 其出水COD质量浓度分别为(82±10)(NaAc)、(173±16)(NaAc-PENG-BDD)和(557±25)mg·L-1(NaAc-PENG), 其COD的去除率分别为(89±2)%(NaAc)、(85±2)%(NaAc-PENG-BDD)和(54±3)%(NaAc-PENG).NaAc-PENG反应器的出水COD质量浓度最高, 对比其出水中青霉素的含量可知, 出水中的COD来源主要为没有被降解掉的青霉素.NaAc-PENG-BDD反应器的进水含有少量的未被BDD电极降解的青霉素和大量的青霉素降解后的产物, 对阳极微生物的毒性大大降低, 促进了底物的降解.
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①NaAc-PENG进水; ②NaAc-PENG出水; ③NaAc-PENG-BDD进水(BDD电催化降解出水); ④NaAc-PENG-BDD出水 图 4 MFC反应器进出水中青霉素质量浓度 Fig. 4 PENG concentrations in the inlet and outlet water of the MFC reactor |
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①NaAc进水; ②NaAc出水; ③NaAc-PENG-BDD进水; ④NaAc-PENG-BDD出水; ⑤NaAc-PENG进水; ⑥NaAc-PENG出水 图 5 3组不同反应器进出水COD质量浓度 Fig. 5 COD concentration in the inlet and outlet water of three different MFC reactors |
阳极为碳纤维刷子, 微生物附着在碳纤维表面利用底物产生电子, 通过胞外电子传递到达阳极.阳极碳刷结构无法通过细菌计数来精确测量阳极微生物总量, Bond等[20]利用阳极微生物蛋白质含量来表征电极表面的生物量.如图 6所示, 3种运行条件下反应器内的生物量差异较大, 总蛋白含量分别为(4 776±754, NaAc)、(4 142±318, NaAc-PENG-BDD)和(1 312±324, NaAc-PENG)μg. NaAc-PENG反应器阳极生物量远低于NaAc和NaAc-PENG-BDD反应器, 主要是青霉素抑制了NaAc-PENG反应器内部分微生物的代谢和繁殖, 导致其阳极生物量最低.BDD电极处理青霉素废水, 89%的青霉素均被降解, 降低了青霉素对阳极微生物的抑制作用, 因此NaAc-PENG-BDD反应器生物量略低于NaAc反应器, 却远高于NaAc-PENG反应器.
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图 6 基于微生物蛋白含量对阳极生物量的分析 Fig. 6 Analysis of the microbial protein content of the anode biomass |
对不同反应器的阳极微生物群落结构进行分析, 从图 7(a)可以看出, 在门水平上, 3个反应器阳极生物相结果非常相近, 其中最优势菌均为变形菌门, 所占比例分别为51.7%(NaAc)、51.9%(NaAc-PENG-BDD)和48.2%(NaAc-PENG), 投加青霉素的NaAc-PENG反应器中变形菌门的细菌百分比含量最少.利用阳极微生物蛋白含量和变形菌门的细菌百分比含量计算得知, 阳极中变形菌门生物量分别约为2469 (NaAc)、2150 (NaAc-PENG-BDD)和632 μg(NaAc-PENG), NaAc-PENG反应器中变形菌门的细菌总量最少.前期研究结果表明, 产电菌绝大多数属于变形菌门[27, 28], 为革兰氏阴性菌, 可能是青霉素对阳极混合菌群的抑制作用导致NaAc-PENG阳极生物膜崩溃, 阳极生物量大幅降低, 反应器中的产电菌含量相应降低, 从而影响了反应器的产电能力.NaAc-PENG的产电能力均低于NaAc和NaAc-PENG-BDD反应器, 门水平生物相的结果与3组反应器的性能相一致.NaAc和NaAc-PENG-BDD反应器中变形菌门生物量相差较小, 说明由于BDD电极对青霉素的降解作用, 使青霉素的抗菌作用失效, 消除了抑制作用, 因此电催化法可以很好地应用于青霉素废水的预处理, 消除青霉素抑制作用, 提升废水的可生化性.在属水平上[图 7(b)], 3个反应器阳极生物相结果差异较大.Acinetobacter是NaAc和NaAc-PENG-BDD反应器中的主要优势菌群, 为不动杆菌属, 典型的生物膜形成细菌, 早期研究中多个BES中发现过该菌, 主要功能是辅助形成生物膜[29], 是否具有产电功能尚不清楚, 在3个反应器中的比例分别为16.4%(NaAc)、15.7%(NaAc-PENG-BDD)和2.0%(NaAc-PENG), 其生物量分别约为783(NaAc)、650(NaAc-PENG-BDD)和26 μg(NaAc-PENG).与NaAc和NaAc-PENG-BDD反应器相比, 在NaAc-PENG反应器中Acinetobacter生物量剧烈下降说明阳极生物膜已经崩溃, 这是由于青霉素的加入抑制了阳极混合菌群的代谢和繁殖, 从而抑制生物膜的活性导致阳极崩溃, 产电性能剧烈下降.Bacillus是芽孢杆菌属, 已有研究表明该属的某些种具有产电功能[30], 可能为反应器中的主要产电菌, 其在3个反应器中的比例分别为11.1%(NaAc)、6.8%(NaAc-PENG-BDD)和5.1%(NaAc-PENG).Bacillus是革兰氏阳性菌, 对青霉素较为敏感, NaAc-PENG反应器中比例最低主要是青霉素的抑制作用, NaAc-PENG-BDD反应器中比例介于NaAc和NaAc-PENG反应器之间, BDD电极降解4 h的出水中尚存少量的青霉素, 可能对Bacillus具有一定抑制作用, 导致其含量低于NaAc反应器.Bacillus在3个反应器中的比例分布与3个反应器的产电能力和最高功率密度成正相关.Pseudomonas和Myroides两种菌在NaAc-PENG反应器中比例分别为13.5%和10.8%, 均高于其在NaAc和NaAc-PENG-BDD两种反应器中的比例, 有报道表明这两种菌具有较强的抗药性, 某些菌株青霉素对其无效, 这两种菌可能带有某些可以利用青霉素的基因[31], 以青霉素或其降解产物为底物, 因此在NaAc-PENG反应器中比例较高.Chryseobacterium为金黄杆菌, 是革兰氏阴性菌[32], 对青霉素作用不敏感, 在3组反应器中所占比例呈现下降趋势, 分别为15.1%(NaAc)、4.5%(NaAc-PENG-BDD)和2.6%(NaAc-PENG), Chryseobacterium在NaAc-PENG-BDD和NaAc-PENG比例下降推测原因可能是青霉素的某些降解产物或代谢产物对其有抑制作用.
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(a)门水平, (b)属水平; ①NaAc, ②NaAc-PENG-BDD, ③NaAc-PENG 图 7 基于门水平和属水平的阳极微生物群落结果 Fig. 7 Microbial community analysis at the phylum level and genus level |
(1) 利用BDD电极预处理青霉素废水, 经过4 h降解后可以去除89%的青霉素, 电解后的出水进入BES反应器处理并产电, 青霉素总的去除率达到98%. BES反应器最大功率密度为(1 124±28)mW·m-2, 比直接进青霉素废水BES反应器提高了473%.
(2) 对比不同进水BES反应器的阴阳极电位可以发现, 阳极是影响反应器性能的主要原因, BES阳极生物量和生物相分析结果表明, 投加青霉素的BES反应器中总生物量和变形菌门生物量都为最低, 青霉素对阳极混合菌群和产电菌都起了抑制作用.Acinetobacter是投加青霉素前阳极最优势菌群, 典型的生物膜形成细菌, 主要功能是辅助形成阳极生物膜.青霉素抑制了该菌的生长繁殖, 在阳极生物膜中含量大幅降低, 从而导致反应器崩溃, 迅速丧失产电能力, 而经BDD电极预处理后的青霉素废水消除了该影响.
(3) BDD电极对青霉素废水预处理可以缓解青霉素的抑制作用, 提高可生化性, 从而使后续BES反应器高效运行, 并产生电能, 电催化-生物电化学耦合系统是一种高效低能耗的抗生素废水处理新工艺.
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