2021, Vol. 42
2. 江西省气候中心, 南昌 330096;
3. 中国气象科学研究院, 灾害天气国家重点实验室, 北京 100081
2. Jiangxi Provincial Climate Center, Nanchang 330096, China;
3. State Key Laboratory of Severe Weather, Chinese Academy of Meteorological Sciences, Beijing 100081, China
对流层大气臭氧(O3)是城市光化学烟雾污染最重要的指示剂, 其主要由自然源和人为活动排放产生的氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)等在太阳辐射的作用下经过一系列复杂的光化学反应而生成.当近地面O3超过一定浓度时, 对大气化学过程、气候变化、人体健康、生态环境、农作物以及社会经济产生非常重要的影响[1~5].此外, 近地面高浓度O3可增强大气氧化性, 促进二次有机气溶胶生成, 从而增加重污染天气发生的频率和强度.
近年来, 随着城市化和工业化进程的加速, 我国大气污染已呈现出煤烟型污染和光化学污染共存的区域性复合型污染, 其中O3污染问题已逐渐成为我国大气环境研究的热点.现有研究结果表明我国近地面臭氧浓度超标现象已较为普遍, 城市及区域性臭氧污染呈加剧态势[6, 7], 不同城市臭氧的变化亦与气象要素和地理环境等因素有关.其中我国华东、华南和华北地区的臭氧污染问题尤为突出[8~16].除受前体物排放的影响外, 臭氧浓度变化与气象条件之间的关系十分紧密, 臭氧与相对湿度、温度和风速等均具有显著的相关性, 且存在明显的季节变化特征：严文莲等[17]对江苏地区的研究发现臭氧存在“周末效应”; 易睿等[18]的研究发现长三角地区臭氧污染呈现较为明显的连片分布特征; 张宇静等[19]的研究发现PM2.5和O3的相互作用呈现相反的季节变化; 王俏丽等[20]的研究发现舟山市本地臭氧形成主要受VOCs浓度控制, 源解析结果表明舟山市全年外来源占总贡献的69.46%.余钟奇等[21]根据2016~2017年的相关数据分析发现, 2017年上海市O3日最大8 h滑动平均值(MDA8)年均浓度为115 μg·m-3, 同比增幅超过10%, 2017年下半年西太平洋副热带高压偏西偏强, 上海地区风速风向、温度、水汽、光照和辐射条件均有利于O3浓度上升.胡子梅等[22]的研究发现O3污染过程期间, 蚌埠市近地面以1~3 m·s-1小风为主, O3在不同风向超标率不同.与发达地区相似, 城市化进程的加速亦导致我国中东部地区大气污染物排放增加, 进而形成较为严重的臭氧污染问题.然而, 与京津冀、长三角和珠三角地区相比而言, 缺乏对该区域O3污染变化趋势、季节特征及其影响因素等相关研究.
作为我国中东部地区重要的省份, 江西省位于长江中游地区, 地形较为复杂, 东、西、南三面环山, 中部丘陵和河谷平原交错分布.江西大部分地区全年日照时数在1 600~2 100 h; 夏季受副热带高压控制, 极端最高气温在40℃以上; 秋季副热带高压北跳, 江西多地处于副热带高压脊区, 以晴好干旱天气为主, 相对湿度较小; 夏秋季不利的气象条件容易导致臭氧的生成和累积.目前对于江西省臭氧变化特征的研究较为匮乏, 仅柴敏平等[23]利用2015年1月至2017年8月的臭氧监测数据研究了江西省11个设区市臭氧污染状况及其时空分布特征, 发现臭氧总超标天数由44 d(2015年)增加为149 d(2017年1~8月), 增加了3.4倍, 臭氧污染状况整体呈加重趋势.本文利用2019年江西省11个设区市的监测数据分析发现2019年臭氧污染形势较为严峻, 尤其在秋季臭氧浓度在华东区域位居前列, 而2019年江西省秋季最高气温、相对湿度、降水量以及日照时数历史排位均在前三.为探究江西省臭氧污染特征及其影响因素, 本研究利用2016~2019年江西省11个设区市的监测数据以及同期的气象资料从年际变化特征、气象条件的影响以及O3污染潜在源区等方面进行分析, 以期为江西省空气质量预报及改善提供参考并对臭氧污染治理及防控措施提供科学的理论依据和管理决策参考.
1 材料与方法 1.1 研究区域与数据本文的研究区域为江西省11个设区市, 空气质量监测点有60个, 气象站11个, 站点分布如图 1所示.本研究所用的污染物浓度数据来源于2016~2019年生态环境部环境监测总站提供的江西省11个设区市的监测数据, 同期气象数据(日照时数、气温、相对湿度、风向、风速和降水资料)来源于基本气象站日均值和逐小时观测数据.HYSPLIT轨迹模型中使用的气象数据来自美国大气和海洋研究中心(NOAA)全球同化资料(GDAS数据), 空间分辨率为1°×1°.数据经过严格筛选及异常值排除且符合相应规范和标准.
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图 1 江西省空气质量监测站点和气象站点分布示意 Fig. 1 Air quality and meteorological monitoring stations in Jiangxi Province |
监测指标的含义和评价方法参考《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)、《环境空气质量评价技术规范》(试行)(HJ 633-2012)和《环境空气质量指数(AQI)技术规定》(试行)(HJ 633-2012).本文中的O3浓度日均值是指日最大8 h滑动平均值(MDA8), 月均值指一个日历月内各日平均浓度算数平均值, 季均值指的是一个日历季内各日平均浓度算数平均值, 年均值指一个日历年内各日平均浓度算数平均值.臭氧小时浓度分析使用的是臭氧小时监测值.近地面O3浓度日超标指O3MDA8浓度高于160 μg·m-3, O3小时浓度超标指臭氧小时浓度高于200 μg·m-3.春季为3~5月, 夏季为6~8月, 秋季为9~11月, 冬季为12月~次年2月.
本文使用了HYSPLIT后向轨迹模型及聚类分析, HYSPLIT模型最初由美国国家海洋大气研究中心空气资源实验室(NOAA)和澳大利亚气象局合作研发, 目前HYSPLIT 4.9版本集合了欧拉和拉格朗日两种方法, 拉格朗日方法用于处理气团平流和扩散, 而欧拉方法用于浓度计算.该模式在处理气象要素输入场、多种物理过程和各类大气污染物排放源等问题上考虑得较为成熟, 目前在国内外被广泛应用于大气污染物来源及输送路径等方面的研究[24].本文以赣县(25.87°N, 115.02°E)为轨迹起始点, 研究时段为2019年臭氧污染较重的季节(春季、夏季和秋季), 选取每天的24个时刻计算48 h后向轨迹, 本次模拟的高度设为100 m, 然后利用MeteoInfo软件中的Trajstat[25]模块进行聚类分析, 得出气团轨迹分析结果, 再进行PSCF分析, 轨迹的覆盖区域为(10°~40°N, 106°~130°E), 网格分辨率为0.1°×0.1°.
本研究使用了潜在源贡献因子方法(PSCF), 利用气流轨迹来分析计算潜在源区的地理位置和空间分布, 也被称为滞留时间分析法[26].将研究区分为i×j个网格(i、j分别为经度和纬度), 对研究期间经过该网格内的气流轨迹进行计算, 统计污染轨迹出现的概率.该方法假设气团后向轨迹在某个网格中有停留, 那么气团会接收来自该网格的排放, 随后经过传输对受点的污染物浓度产生贡献[27].将经过网格(i, j)的所有轨迹数记为nij, 将经过网格(i, j)且对应的污染物质量浓度超过给定阈值的轨迹数, 即污染轨迹数被记为mij, PSCFij计算公式为:
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(1) |
式中, PSCFij为网格(i, j)污染轨迹出现概率.
PSCF值表示的是一种条件概率, 对于某些网格, 因轨迹总体停留时间少(nij较小), 计算结果的不确定性较大.为减少不确定性, 通常引入Wij(权重因子)来降低由于某些网格内气体停留时间较短而引起PSCF值的波动, 则用Wij来计算PSCF, 以减小不确定性.Wij的规定如下：
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(2) |
加入权重后的PSCF值可以表示为：
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(3) |
式中, WPSCFij为网格(i, j)权重污染轨迹出现概率.
2 结果与讨论 2.1 臭氧污染特征 2.1.1 臭氧污染年变化特征据统计分析, 近几年江西省臭氧浓度明显上升, 2018年全省以臭氧为首要污染物的平均天数为109 d, 到2019年增加至138 d; 2018年以PM2.5为首要污染物的平均天数88 d, 到2019年下降至70 d; 从2018年开始以O3MDA8为首要污染物的天数已超过以PM2.5为首要空气污染物的天数, 成为江西省最主要的大气污染物. 2019年江西省11个设区市超标总天数(轻度及轻度以上)为654 d, 其中O3MDA8超标总天数为475 d, 占2019年总超标天数的72.6%; PM2.5超标总天数为153 d; PM10超标总天数为23 d. 2019年O3污染已经明显多于PM2.5和PM10污染.
与华东区域各省市的月均O3 MDA8浓度第90百分位数进行对比可知(图 2), 江西省与其他省市变化特征较为相似, 在5~6月出现第一个峰值, 在9月出现第二个峰值, 但江西省9~11月O3MDA8浓度第90百分位数在华东区域处于较高水平, 这与江西省秋季异常高温少雨干燥的气候特征相关.
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图 2 2019年华东区域月均O3 MDA8浓度第90百分位数 Fig. 2 The 90th percentile of O3 MDA8 monthly concentrations over East China in 2019 |
图 3为2016~2019年江西省11个设区市O3和PM2.5超标天数分布和年平均浓度变化, 可以看出, 江西省PM2.5超标天数除了南昌市、九江市和鹰潭市在2019年略有上升外其余城市近几年呈下降趋势, 而O3超标天数均逐年上升. 2019年全省O3超标天数年平均达到了43.2 d, 较2018年平均上升了23.6 d.江西省臭氧浓度的空间分布特征为赣东北地区低于其他地区, 南部城市高于北部城市. 2016年全省O3MDA8年平均浓度为80.1 μg·m-3, 2019年全省O3MDA8年平均浓度上升至98.2 μg·m-3, 平均每年上升速率为6 μg·m-3, 其中2019年赣州市O3MDA8年平均浓度为全省最高, 为104.2 μg·m-3.近几年臭氧浓度明显上升, 到2019年已成为继PM2.5后又一影响优良天数的重要因素. 2019年江西省O3超标现象普遍存在, 值得进一步关注.
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图 3 2016~2019年江西省11个设区市O3 MDA8和PM2.5超标天数分布和浓度年变化 Fig. 3 Annual variations in the over-standard days and the average concentration of O3MDA8 and PM2.5 from 2016 to 2019 in Jiangxi Province |
进一步分析可以看出, 江西省不同设区市O3MDA8月均浓度变化差异显著(图 4).O3MDA8月均浓度呈“M”双峰型, 11个设区市O3MDA8月变化特征较为相似, 冬季O3MDA8整体浓度处于较低水平, 但赣州市冬季O3MDA8月均浓度高于其他城市; 春季3~5月, 江西省各设区市O3处于上升阶段; 夏季6~7月, O3浓度有所下降; 而8~9月, 江西省各设区市O3MDA8浓度持续升高, 2019年9月达到4 a中月均浓度最高值, 萍乡市O3MDA8月均浓度(173 μg·m-3)为各设区市中最高, 景德镇市O3月均浓度(126 μg·m-3)为各设区市月均值最低; 在9月达到峰值后O3浓度开始回落.
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图 4 2016~2019年江西省11个设区市O3 MDA8月均浓度变化 Fig. 4 Monthly average distribution of O3 MDA8 from 2016 to 2019 in Jiangxi Province |
图 5为2016~2019年江西省臭氧浓度变化和气象要素的月变化, 从O3MDA8月变化来看, 臭氧浓度存在明显的季节变化特征. 2016、2018和2019年全省O3MDA8月均浓度均在9月达到全年最高, 而2017年最值出现在5月.每年的6~7月臭氧浓度有所降低, 这与进入梅雨期相关; 冬季臭氧浓度较低是由于日照时数减少, 太阳辐射减弱, 气温较低, 导致光化学反应速率降低从而使臭氧浓度大幅度下降.根据2016~2019年江西省逐月的气象要素的变化可以看出, 6~7月江西省正处于梅雨期, 月总降水量明显偏多, 日照时数偏少, 这种气象条件会导致臭氧浓度偏低. 2016~2019年臭氧浓度总体呈上升的趋势. 2016~2018年不同季节O3的平均浓度变化为夏季>春季>秋季>冬季, 春季(4~5月)臭氧浓度较高可能是由于高空出现对流层折叠效应, 有研究表明, 对流层顶折叠会造成平流层与对流层空气交换, 此交换会将平流层臭氧输送到对流层, 造成春季对流层臭氧浓度增加[28, 29]. 2019年不同季节近地面臭氧的平均浓度变化为秋季>夏季>春季>冬季, 秋季近地面臭氧浓度有很大的提升, 这是由于2019年秋季降水量显著减少、日照时数增多和气温偏高等不利的气象条件导致秋季近地面臭氧异常升高.
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图中阴影部分表示O3MDA8月均浓度第25百分位数到第75百分位数 图 5 2016~2019年江西省11个设区市O3MDA8月均浓度、气温、日照时数和降水量月变化 Fig. 5 Monthly variations in the O3MDA8 average concentration, temperature, sunshine, and precipitation from 2016 to 2019 in Jiangxi Province |
图 6为2016~2019年江西省不同季节污染物浓度小时平均日变化, 结果显示, 臭氧浓度日变化特征呈单峰单谷分布, 臭氧浓度最低值出现在07:00~08:00, 08:00时后臭氧浓度逐渐升高, 到13:00~16:00臭氧浓度最高值出现(夏季臭氧浓度达到最高值出现的时间较早), 达到峰值后臭氧浓度逐渐降低.臭氧的日变化主要分为4个阶段: 臭氧及其前体物的累积阶段、NOx对臭氧抑制阶段、臭氧光化学生成阶段、臭氧消耗阶段.臭氧前体物(NO2)日变化特征呈双峰分布, 第一个峰值一般出现在09:00~10:00这是由于城市早高峰引起的, 日出后太阳辐射增强, NO发生光化学反应生成NO2, 随着太阳辐射的减弱, 生成速率逐渐减慢, 夜间NO和O3发生滴定反应生成NO2, 造成NO2的第二个峰值一般出现在20:00~21:00.
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图 6 2016~2019年江西省不同季节污染物浓度小时平均日变化 Fig. 6 Daily variations in the ozone and nitrogen dioxide concentrations in the four seasons from 2016 to 2019 in Jiangxi Province |
近地面O3浓度变化受气象条件的影响较大, 气象条件在臭氧的形成、传输、沉降和消散均起着重要的作用.由于2019年江西省臭氧浓度增长较快, 显著高于其他年份, 为了更好地得到臭氧浓度和气象条件的关系, 选取2019年的监测数据及同期的气象数据进行分析, 分析近地面O3与日照时数的关系时, 日照时数采用的是日数据, 近地面O3浓度为O3 MDA8浓度.由于降水发生时污染物易发生湿沉降从大气中清除, 不利于臭氧的生成和积累, 导致近地面O3浓度明显偏低, 而夜间生成O3的光反应较弱, 所以夜间近地面O3浓度明显偏低.由于夜间和发生降水时近地面O3浓度明显偏低, 为了更准确分析近地面臭氧与气象要素之间的关系, 小时数据仅采用2019年江西省11个地市08:00~19:00时之间并剔除降水时段的逐时气象观测资料和与之相对应的近地面O3小时浓度数据.
2.2.1 日照时数日照时数在一定程度上反映了太阳辐射对臭氧浓度的影响, 日照为光化学反应的发生提供了良好的反应条件, 日照时数越长, 有利于提高光反应速率, 进而加快了臭氧的生成.图 7为2019年江西省不同日照时数区间下臭氧浓度和超标率变化, 从中可知, 随着日照时数的增加, O3 MDA8浓度增加, O3 MDA8超标率也上升; 当日照时数超过6 h时, 臭氧超标率明显上升; 当日照时数大于10 h时, O3 MDA8平均浓度为150.8 μg·m-3, 超标率达到了43.3%.臭氧浓度与日照时数呈显著的正相关(相关系数为0.69, 在0.01水平上显著相关).但当日照时数小于0.1 h时, 近地面O3 MDA8平均浓度仍有少量超过160 μg·m-3, 超标率为0.6%.近地面臭氧浓度虽然与日照时数有很强的相关性, 但是也受其他的外界条件影响, 这可能与臭氧的水平和垂直输送有关, 还需要进一步研究分析.
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箱线图中每个箱的上缘、上边缘、中线、小三角、下边缘和下缘分别代表上限、上四分位、中位数、平均值、下四分位和下限,下同 图 7 2019年江西省不同日照时数区间下O3 MDA8浓度和超标率变化 Fig. 7 Variations in O3 MDA8 concentration and the over-standard rate with different sunshine hours in 2019 in Jiangxi Province |
太阳辐射是臭氧发生光化学反应的重要条件之一, 而气温能够较好地反映太阳辐射强度的变化, 因此统计分析了2019年江西省不同温度区间下臭氧浓度和超标率变化.如图 8所示, 随着气温的增加, 近地面O3平均浓度也增加, O3超标率也上升, 当气温小于15℃时, 臭氧的平均质量浓度均小于60 μg·m-3, 无臭氧超标现象出现; 当气温大于15℃时, 臭氧开始出现超标现象; 当温度为20~25、25~30和30~35℃时, 臭氧超标率分别为0.2%、2.9%和8.2%; 当温度超过25℃时, 臭氧超标率开始大幅上升; 当气温大于35℃时, 臭氧的平均质量浓度为150.6 μg·m-3, 臭氧超标率达到了13.2%.近地面臭氧浓度与温度进行拟合分析可以得出, 近地面臭氧浓度与气温呈显著的正相关性, 相关系数为0.68, 在0.01水平上显著相关.
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图 8 2019年江西省不同温度区间下臭氧小时浓度和超标率变化 Fig. 8 Variations in the ozone concentration and the over-standard rate with different temperatures in 2019 in Jiangxi Province |
大气中的水汽通过影响太阳辐射从而影响臭氧发生光化学反应, 大气中的水汽在一定的条件下可通过反应消耗臭氧[30].因此统计分析了2019年江西省不同相对湿度区间下臭氧质量浓度和超标率变化, 由图 9可知, 随着相对湿度的增加, 近地面O3平均浓度减少, O3超标率也减少.当相对湿度低于60%时, 臭氧的平均质量浓度均大于100 μg·m-3; 当相对湿度为20%~30%时, 臭氧的平均质量浓度为146.9 μg·m-3, 臭氧超标率达到了13.6%; 当相对湿度为30%~40%、40%~50%和50%~60%时, 臭氧超标率分别为10.3%、7.8%和3.7%; 当相对湿度大于50%, 臭氧超标率急剧下降.另外, 高相对湿度也有利于发生湿沉降作用, 使臭氧浓度降低, 因此高相对湿度不利于近地面臭氧浓度的积累.
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图 9 2019年江西省不同湿度区间下臭氧小时浓度和超标率变化 Fig. 9 Variations in the ozone concentration and the over-standard rate with different relative humidities in 2019 in Jiangxi Province |
图 10为2019年江西省不同湿度和温度条件下对应的O3小时浓度分布, 将近地面O3小时浓度与相对湿度进行拟合分析可以得出, 近地面O3小时浓度与相对湿度呈显著的负相关性, 相关系数为-0.67, 在0.01水平上显著相关.由图 10可知, 当气温高于30℃、相对湿度在20%~40%区间易出现高浓度臭氧污染.同一相对湿度条件下, 臭氧高污染区主要发生在温度的高值区域内.
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实线代表O3小时浓度和相对湿度的线性拟合线, 虚线表示O3小时浓度的超标临界值 图 10 2019年江西省不同湿度和温度条件下对应的臭氧小时浓度分布 Fig. 10 Ozone concentration distributions under different temperature and humidity conditions in 2019 in Jiangxi Province |
风向和风速对臭氧的浓度有一定的影响, 不同的风向决定臭氧污染物的传输的来向, 而不同的风速决定臭氧污染物的输送效率或者清除效率, 风速在一定程度上反映了大气边界层内稳定度的强度[31].图 11为2019年江西省不同风速区间下臭氧浓度和超标率变化.从中可知, 当风速小于3 m·s-1时, 随着风速的增加, 近地面臭氧的超标率也增加; 当风速在2~3 m·s-1时, 臭氧小时平均浓度为103.2 μg·m-3, 臭氧超标率最大, 达到了4.3%; 当风速大于3 m·s-1时, 臭氧小时平均浓度略有下降, 但臭氧超标率随风速的增加呈显著地下降趋势; 当风速为3~4、4~5和5~6 m·s-1时, 臭氧超标率分别为3.5%、3.1%和1.1%; 当风速大于7 m·s-1时, 无臭氧超标现象发生.当风速较大时, 水平扩散作用又会使得臭氧浓度减少[32].
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图 11 2019年江西省不同风速区间下臭氧小时浓度和超标率变化 Fig. 11 Variations in the ozone concentration and the over-standard rate with different wind speeds in 2019 in Jiangxi Province |
臭氧质量浓度的变化与风场和不同城市的下垫面特征如地形起伏、地表粗糙度等密切相关, 不同地形下的近地面风速、风向的变化对臭氧的影响十分复杂.图 12为2019年江西省11个设区市臭氧小时超标污染下不同风向的风向频率和平均风速, 从中可知, 在臭氧浓度超标的情况下, 江西大部分城市的主导风向为偏北风. 江西省地形较为复杂, 东、西、南三面环山, 中部丘陵和河谷平原交错分布, 北部为鄱阳湖.不同城市由于地形的不同导致臭氧污染气象条件存在明显差异(图 1).臭氧出现超标现象时, 对应不同风向时的平均速度基本在1~3 m·s-1之间, 但抚州市位于江西中部, 与其他城市相比在臭氧超标情况下整体风速偏高, 在N~NNE和NNW~N风向区间时, 风向频率分别为20%和36%, 平均风速分别为3.8和4.1 m·s-1, 同时上游地区对应南昌和鹰潭市也属于臭氧浓度高值区, 当抚州市风速为3~4 m·s-1、风向为偏北风时, 受上游污染源的影响容易造成本地臭氧浓度的增加, 产生臭氧高浓度的污染.而赣州市在臭氧超标情况下, 偏北风和偏南风出现的频率均很高, 赣州市风向变化较为复杂.
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图 12 2019年江西省11个设区市臭氧小时超标污染下不同风向的风向频率和平均风速 Fig. 12 Variations in the wind direction frequency and average wind speed under ozone over-standard pollution conditions in 2019 in Jiangxi Province |
2019年赣州市臭氧为首要污染物的天数达到了161 d, 超标天数达到了50 d, 年平均浓度为104.2 μg·m-3, 均高于其他设区市.赣州市位于江西省南部, 臭氧污染较为严重, 为了更深地了解气团运动轨迹及污染物输送对本地臭氧浓度变化的影响, 利用后向轨迹及PSCF对赣州市臭氧浓度进行分析, 本研究时段为2019年臭氧污染较重的季节(春季、夏季和秋季, 由于冬季臭氧质量浓度较低且无超标天数故不做分析), 从区域尺度分析大气污染物输送对本地臭氧浓度的影响.图 13为2019年赣州市不同季节后向轨迹聚类和WPSCF分析.由图 13和表 1可知, 春季聚类后得到的5条轨迹ρ(O3)的平均值为70.8 μg·m-3, 其中轨迹1主要来自粤中和粤北部地区, 对应的ρ(O3)最大, 为85.1 μg·m-3, 出现的概率为20.0%; 轨迹2、3和4均来自北部地区, 其中轨迹3路径较长, 表明风速较大易将苏西北、安徽、赣北等途经地区的污染物输送至本地, 轨迹2来自江西省赣北地区, 对赣州市臭氧污染有一定的影响; 夏季聚类后得到的6条轨迹ρ(O3)的平均值为89.8 μg·m-3, 受东南季风影响, 赣州偏南气流加强, 但是ρ(O3)浓度较高还是受偏北气流影响, 其中轨迹6对应的ρ(O3)最大, 为113.1 μg·m-3, 出现的概率为14.7%, 轨迹从安徽东南部经江西北部地区到达赣州, 这条轨迹虽然不是影响赣州的主要气团轨迹, 但是气团沿该路径到达赣州, 对赣州的臭氧浓度影响较大; 轨迹2、4和5均来自南部地区, 轨迹4和轨迹5的气团来自海上, 由于海上的气团较清洁, 所以这两条轨迹对应的臭氧浓度较低; 秋季偏南气流逐渐减弱, 偏北气流逐渐加强, 聚类后得到的5条轨迹ρ(O3)的平均值为98.1 μg·m-3, 轨迹1~4的气团来源均来自北方, 来自北方的概率总和为91.4%, 其中轨迹4对应的ρ(O3)最大, 为111.9 μg·m-3, 出现的概率为10.9%; 轨迹2来自江西中部地区, 路径较短, 表明风速小, 扩散稀释能力较弱, 易将江西中部等途经地区的污染物输送至赣州; 轨迹1的气团来源主要还是来自江西北部地区, ρ(O3)的平均值为95.3 μg·m-3, 出现概率为53.9%.轨迹5来自南方向, 此路径污染物的来源主要是由广东北部输送至赣州形成聚积, ρ(O3)的平均值为101.6 μg·m-3, 出现概率为8.6%.
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图 13 2019年赣州市不同季节臭氧的后向轨迹聚类和WPSCF分析 Fig. 13 Backward trajectories and WPSCF model analysis in different seasons in Ganzhou in 2019 |
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表 1 2019年赣州市不同季节后向轨迹聚类结果及其对应的O3平均质量浓度 Table 1 Trajectory clustering characteristics and corresponding concentration of ozone in Ganzhou in 2019 |
使用PSCF方法对赣州市O3污染物进行潜在源区分析, 赣州市WPSCF分布具有明显的季节性特征.春季WPSCF高值区主要分布在广东中部和江西北部地区; 夏季潜在源区高值区主要位于赣州以北地区, 主要分布在江西北部地区, 夏季潜在源区高值区分布范围较大; 秋季潜在源区高值区主要分布在安徽中部和广东北部地区.这也能更好地解释赣州市近地面O3浓度变化.
3 结论(1) 江西省近几年臭氧污染日益严重, 从2018年开始以O3 MDA8为首要污染物的天数已超过以PM2.5为首要空气污染物的天数, 成为江西省最主要的大气污染物.江西省O3浓度的空间分布特征为赣东北地区低于其他地区, 南部城市高于北部城市. 2019年全省O3MDA8超标总天数占总超标天数的72.6%. 2016~2019年全省O3MDA8平均每年上升速率为6μg·m-3, 到2019年全省O3MDA8年平均浓度上升至98.2 μg·m-3. 2019年江西省9~11月O3MDA8浓度第90百分位数在华东区域处于较高水平, 这与江西省秋季异常高温少雨干燥的气候特征相关.
(2) 江西省臭氧月变化呈现双峰型, 在5月和9月出现峰值, 日变化特征呈单峰单谷分布. 2016~2018年不同季节O3的平均浓度变化为夏季>春季>秋季>冬季, 2019年不同季节近地面臭氧的平均浓度为秋季>夏季>春季>冬季, 这是由于2019年秋季日照时数增多、降水量显著减少和气温上升等不利的气象条件导致秋季近地面臭氧浓度异常升高.
(3) O3浓度总体与气温、日照时数呈正相关, 与相对湿度呈负相关, 当气温高于30℃、相对湿度在20%~40%区间、风速在2~3 m·s-1区间时易出现高浓度O3污染, 且当偏北风为主导风向时, 江西省大部分城市易出现O3浓度超标情况.
(4) 结合后向轨迹HYSPLIT和潜在源解析PSCF对赣州市进行分析, 发现广东、安徽和江西北部地区为赣州市O3污染的主要潜在贡献源区, 春季O3污染的外来输送源主要来自广东中部和江西北部地区, 夏季O3污染的外来输送源主要来自江西北部地区, 秋季O3污染的外来输送源主要来自广东北部和安徽中部地区.
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