太原市城乡居民区采暖季室内灰尘中重金属的污染特征及其生态风险评价

引用本文

黄浩, 徐子琪, 严俊霞, 赵秀阁, 王丹璐. 太原市城乡居民区采暖季室内灰尘中重金属的污染特征及其生态风险评价[J]. 环境科学, 2021, 42(5): 2143-2152.

HUANG Hao, XU Zi-qi, YAN Jun-xia, ZHAO Xiu-ge, WANG Dan-lu. Characteristics of Heavy Metal Pollution and Ecological Risk Evaluation of Indoor Dust from Urban and Rural Areas in Taiyuan City During the Heating Season[J]. Environmental Science, 2021, 42(5): 2143-2152.

太原市城乡居民区采暖季室内灰尘中重金属的污染特征及其生态风险评价

黄浩¹, 徐子琪², 严俊霞¹, 赵秀阁³, 王丹璐³

1. 山西大学黄土高原研究所, 太原 030006;
2. 北京化工大学环境科学与工程系, 北京 100029;
3. 中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室, 北京 100012

收稿日期: 2020-08-05; 修订日期: 2020-11-13

基金项目: 重点地区环境与健康调查、监测和风险评估项目（2111101）；山西省高等学校"服务产业创新学科群建设计划"项目（20181401）

作者简介: 黄浩(1994~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为污染生态学, E-mail: 15035649467@163.com

通信作者: 严俊霞, E-mail: yjx422@sxu.edu.cn

摘要: 室内灰尘中的重金属元素会对人体造成不利影响.为了解采暖季太原市城乡居民区室内灰尘中重金属的污染特征，对太原市城区和农村居民区室内灰尘样品中11种重金属元素的含量水平进行分析，用地累积指数和污染载荷指数法评价室内灰尘中重金属的污染特征，用富集因子和主成分分析法探讨了重金属的来源，利用潜在生态危害指数对室内灰尘中的重金属的潜在生态风险进行了评价.结果表明：①除Co、Mn和V外，室内灰尘中Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、As、Zn和Hg含量均超过了山西省土壤背景值；Co、Cr、Cu、Mn、Ni和Hg含量在城乡之间存在显著差异（P < 0.05）.②整体上室内灰尘中重金属表现为城区中度污染，农村轻度污染.城区居民区室内灰尘中Co、Mn和V未受到污染，As、Ni和Hg受到轻度污染，Cd、Cr、Cu、Pb和Zn为偏中度污染；农村室内灰尘中除Hg和V外，其余9种元素的污染程度都低于城区.③太原市城区和农村居民区室内灰尘中As、Cd、Cu、Pb、Zn和Hg含量主要受人为源的影响.城区主要来自于交通污染源和重工业污染源，而农村主要来自于燃煤和吸烟产生的烟尘和煤灰沉积；太原市城区和农村居民区室内灰尘中的Co、Cr、Mn、Ni和V含量主要受自然源的影响.④太原市城区和农村居民区室内灰尘重金属污染处于较高生态风险水平，综合生态风险指数分别为359.43和471.02，Cd和Hg贡献率最大.

关键词: 室内灰尘重金属来源生态风险评价太原市

Characteristics of Heavy Metal Pollution and Ecological Risk Evaluation of Indoor Dust from Urban and Rural Areas in Taiyuan City During the Heating Season

HUANG Hao¹ , XU Zi-qi² , YAN Jun-xia¹ , ZHAO Xiu-ge³ , WANG Dan-lu³

1. Institute of Loess Plateau, Shanxi University, Taiyuan 030006, China;
2. Department of Environmental Science and Engineering, Beijing University of Chemical Technology, Beijing 100029, China;
3. State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China

Abstract: The presence of heavy metals in indoor dust is a world-wide concern owing to its negative impact on humans. In this study, we collected indoor dust samples from urban and rural residential areas during the heating season in Taiyuan City. We then identified the concentrations of 11 heavy metals (Cd, Co, Cr, Pb, Mn, Ni, Cu, Zn, V, As, and Hg) using inductively coupled plasma-mass spectrometry. Based on the concentrations, we categorized the pollution levels of indoor dust using the geo-accumulation index and the pollution load index. We further identified the sources of heavy metals using the enrichment factor and principal component analysis. Finally, we evaluated the potential ecological risks of heavy metals via the potential ecological index. The results illustrated that ① with the exception of Co, Mn, and V, the mean concentrations of Cd, Cr, Cu, Ni, Pb, As, Zn, and Hg in indoor dust were higher than the soil background values of Shanxi Province. There was a significant difference (P < 0.05) in the concentrations of Co, Cr, Cu, Mn, Ni, and Hg between the urban and rural areas. ② Overall, the pollution degree of heavy metals in indoor dust was identified as moderate in the urban area of Taiyuan City, but slight in the rural area. The indoor dust sample in the urban area was not contaminated by Co, Mn, and V. However, it was slightly polluted by As, Ni, and Hg. In addition, it was close to moderately polluted by Cd, Cr, Cu, Pb, and Zn. In the rural area, the pollution degrees of all the metals, except for Hg and V, in indoor dust were lower than those in the urban area. ③ The As, Cd, Cu, Pb, Zn, and Hg in indoor dust for both urban and rural areas might have mainly originated from anthropogenic sources. The pollution sources were mainly transportation and industry in the urban area and coal combustion and indoor smoking in the rural area. The Co, Cr, Mn, Ni, and V in indoor dust in Taiyuan City might have mainly originated from natural sources. ④ The ecological risk of heavy metal pollution in indoor dust for both the urban and rural areas of Taiyuan City was relatively high, with integrated ecological risk indexes of 359.43 and 471.02 in the urban and rural areas, respectively. In addition, Cd and Hg were the largest contributors.

Key words: indoor dust heavy metal sources ecological risk assessment Taiyuan City

重金属是指密度大于5 g·cm^-3的金属, 具有累积性和难降解等特点, 积累于人体会引发多种危害^[1].室内灰尘是由有机和无机颗粒组成的一种多相和复杂的粒子混合物^[2], 其来源复杂, 是人体重金属暴露的重要途径之一^{[3, 4]}.室内灰尘中的重金属可通过呼吸道、消化道和皮肤接触3种途径对人体健康带来危害^[5].据报道, 人在室内污染物的暴露量约为室外环境的1 000倍^[6], 加上人们待在室内的时间约占1 d总时间的80%以上^[7], 因此, 研究室内灰尘中重金属含量及其来源对人体健康具有重要的意义.

目前, 国内外对室内灰尘中重金属的含量、来源、空间分布和健康风险等进行了许多研究^{[3, 5, 6, 8~12]}.有研究表明, 室内灰尘来源复杂, 主要包括室内和室外来源.对尼泊尔4个主要城市室内灰尘中重金属的含量及其来源研究表明, Ag、Cd、Co、Cr、Cu、Ni、Pb、Sb、Mn和Zn比背景值高2~13倍, Cr、Ni、Sb、Ag、Pb、Cu和Zn主要受人为源的影响, Co、Fe、As、Mn和Cd则主要来自自然源^[8]. Bao等^[9]对甘肃农业大学宿舍的室内外灰尘中重金属的污染状况进行了研究, 发现冬季灰尘样本中重金属的浓度高于夏季, 室内灰尘中的Hg主要来源于建筑材料和室内人为活动.Zhang等^[10]对成都市城区室内灰尘中的重金属研究表明, 室内灰尘中重金属的浓度高于街道尘, 交通污染源和合金腐蚀是导致灰尘中重金属含量升高的重要因素, 成都居民家庭灰尘中重金属存在轻微的非致癌和致癌风险.太原市作为国家的能源重化工基地, 煤炭、冶金、机械、化工和电力为其支柱产业, 一度被列入全国环境污染最重城市之一, 尤其采暖季是灰霾的高发期^[13].目前, 学者们已经对太原市土壤^[14]、大气颗粒物^[15]、蔬菜^[16]和地表灰尘^[17]中重金属的含量水平、污染来源和风险评估进行了报道, 但有关太原市室内灰尘中重金属的污染程度及来源尚未见相关报道.本文对采暖季太原市城乡居民区室内灰尘中11种(Cd、Co、Cr、Pb、Mn、Ni、Cu、Zn、V、As和Hg)重金属的污染程度和污染来源进行分析, 并对各元素的潜在生态风险进行评价, 旨在为太原市室内环境质量的改善提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 研究区域

太原市(37°27′~38°25′N, 111°30′~113°09′E)位于山西省晋中盆地北部, 是全国重要的新材料和先进制造业基地, 以煤炭为主要能源, 其工业门类齐全, 能耗结构具有一定代表性.

1.2 样品采集

室内灰尘样品于2019年1月采集.共采集了72户家庭的室内灰尘样品, 其中太原市城区36户, 农村36户.城区和农村的采样点分别位于太原市山西大学、学府东和双西二社区以及太原市娄烦县的向阳村、童子崖村和潘家庄村.样品采集时, 用无尘毛刷在室内(客厅、卧室)易积累灰尘的柜顶、窗台和桌面等处多点收集, 每户1个样品.同时收集调查家庭活动较频繁的场所的室内灰尘6份.共采集室内灰尘样品78个.样品采集后带回实验室自然风干后过100目尼龙筛备用.采集灰尘的同时, 对各家庭进行了暴露行为模式调查, 调查的主要内容包括居民基本信息, 与环境相关的暴露行为模式和调查对象家庭及工作场所周边环境状况等.

1.3 样品分析

样品经HNO₃-HF-H₂O₂消解后, 用电感耦合等离子体质谱仪(NexlON 350, 珀金埃尔默公司)测定Cd、Co、Cr、Pb、Mn、Ni、Cu、Zn和V的含量, 用原子荧光光度计(AFS-930, 北京吉天)测定As和Hg的含量.测定过程中用10%平行样、国家标准土样(GSS-33)和空白样进行质量控制, 结果达到质量控制要求.

1.4 地累积指数

采用地累积指数评价室内灰尘的重金属污染程度.地累积指数(I_geo)通常称为Müller指数, 该法同时考虑自然地质过程造成的背景值和人为活动对重金属污染的影响^[18], 其计算公式为：

(1)

式中, C_n表示室内灰尘中某一重金属元素的质量分数(mg·kg^-1); B_n为相应重金属元素的土壤背景值(mg·kg^-1), 本文采用山西省土壤元素背景值^[19]; 1.5为修正指数, 通常用来表征沉积特征及其它影响.室内灰尘重金属的污染程度分级标准为：I_geo < 0, 无污染; 0≤I_geo < 1, 轻度污染; 1≤I_geo < 2, 偏中度污染; 2≤I_geo < 3, 中度污染; 3≤I_geo < 4, 偏重度污染; 4≤I_geo < 5, 重度污染; I_geo≥5, 极重污染.

1.5 污染负荷指数法

采用污染负荷指数法(PLI)评价研究区室内灰尘中重金属元素污染的整体水平, 其计算公式如下^[20]：

(2)

(3)

式中, CF_i为元素i的污染指数; C_i为元素i的实测含量(mg·kg^-1); S_i为元素i的背景值(mg·kg^-1), 本文采用山西省土壤元素背景值^[19]; PLI为多种重金属元素的污染负荷指数; n为评价的重金属元素种数.其污染评价标准为：PLI≤1为无污染, 1 < PLI≤2为轻度污染, 2 < PLI≤3为中度污染, 3 < PLI为强度污染.

1.6 富集因子法

富集因子法^[21](EF)常被用来评价金属元素在灰尘或土壤中的富集程度, 可以判断人类活动对环境的扰动程度, 其计算公式如下：

(4)

式中, C_i为室内灰尘中某一重金属元素的含量(mg·kg^-1), C_n为参比元素的含量(mg·kg^-1).本研究选择Mn作为参比元素, 采用山西省土壤元素背景值作为参考值^[19].当EF≤2为无富集或轻微富集, 2 < EF≤5为中度富集, 5 < EF≤20为显著富集, 20 < EF≤40为强烈富集, EF>40为极强富集.

1.7 生态风险评价

利用瑞典学者Hakanson提出的潜在生态危害指数^[22]对室内灰尘中的重金属潜在生态危害进行评价, 该指数能够综合反映重金属对生态环境的影响, 计算公式如下：

(5)

(6)

(7)

式中, C_fⁱ为第i种重金属的污染系数; Cⁱ为室内灰尘样品中第i种重金属的含量(mg·kg^-1); C_nⁱ为第i种重金属的参比值(mg·kg^-1), 采用山西省土壤元素背景值^[19]; E_rⁱ为第i种重金属的潜在生态风险系数; T_rⁱ第i种重金属的毒性系数, 本研究分别取30(Cd)、5(Co)、2(Cr)、5(Cu)、1(Mn)、5(Ni)、5(Pb)、10(As)、1(Zn)、40(Hg)和2(V)^[23]; RI为多种重金属的综合潜在风险指数.潜在生态风险分级标准详见表 1.

表 1 潜在生态风险评价指标分级标准 Table 1 Grading standards of the potential ecological risk index

1.8 统计分析

用SPSS 19.0(IBM, USA)进行数据的描述统计分析和污染来源分析.用单样本柯尔莫哥洛夫-斯米洛夫(one-sample Kolomogorov, K-S)检验数据是否符合正态分布, 当P_K-S>0.05时, 则认为数据服从正态分布.符合正态分布的数据采用独立样本t检验、不符合正态分布的数据采用独立样本曼-惠特尼U检验来分析城、乡室内灰尘重金属含量均值的差异程度.利用皮尔逊相关系数来分析不同重金属元素之间的相关性, 利用主成分分析来揭示重金属元素的污染来源.所有的图用SigmaPlot 14.0软件绘制.

2 结果与讨论 2.1 重金属含量 2.1.1 室内灰尘重金属含量

太原市居民区采暖季室内灰尘中11种重金属元素的含量见表 2.总体看, 除Co、Mn和V元素外, 其余8种元素含量的几何均值均大于山西省土壤背景值中对应元素的含量值, 表明重金属元素在居民区室内灰尘中存在一定程度的富集.Cd和Zn含量达到背景值的4倍以上, Hg和Pb达到背景值3倍以上(表 2), 表明这些元素在灰尘中富集程度较重; 相反Cr、Cu、Ni和As富集程度较轻.曹冬霞^[17]对太原市城区地表灰尘中重金属的研究结果表明, Cr、Cu、Ni、Pb和Mn均超过了土壤背景值, 并具有一定的空间分布特点.参照中国土壤环境质量标准^[24], 选用二级标准(维护人体健康的土壤限制值)判断重金属含量对人体的危害性, 发现Cd和Zn含量超过限定标准, 其余重金属元素含量均未超标.

表 2 太原市室内灰尘重金属含量¹⁾/mg·kg^-1 Table 2 Heavy metal content of indoor dust in Taiyuan City/mg·kg^-1

元素	P_K-S	最小值	最大值	算术均值	几何均值	变异系数	标准差	背景值	倍数¹⁾	国家标准
Cd	0.20	0.08	1.20	0.56	0.49	0.47	0.26	0.10	4.81	0.30
Co	0.20	4.28	12.09	8.19	8.02	0.19	1.59	10.10	0.79	—
Cr	0.00	4.80	492.42	133.92	82.21	1.03	137.30	55.30	1.49	200.00
Cu	0.00	8.10	282.68	68.40	53.62	0.76	52.15	22.90	2.34	100.00
Mn	0.20	255.21	711.49	443.94	431.68	0.24	106.92	532.00	0.81	—
Ni	0.00	5.55	103.47	40.46	34.69	0.56	22.61	29.90	1.16	50.00
Pb	0.02	5.01	128.13	50.29	44.84	0.44	21.97	14.70	3.05	300.00
As	0.20	9.63	28.61	17.42	16.97	0.23	4.00	9.10	1.86	30.00
Zn	0.20	31.81	645.96	291.60	255.21	0.47	136.85	63.50	4.02	250.00
Hg	0.00	0.00	0.57	0.10	0.07	0.98	0.10	0.02	3.12	0.50
V	0.20	23.29	66.62	48.79	47.89	0.18	8.92	63.40	0.76	—
1)倍数为重金属元素含量的几何均值与土壤背景值的比值

表 2 太原市室内灰尘重金属含量¹⁾/mg·kg^-1 Table 2 Heavy metal content of indoor dust in Taiyuan City/mg·kg^-1

2.1.2 城乡居民区室内灰尘重金属含量差异性分析

11种重金属元素中, 除Pb、Hg和V外, 其余8种元素含量均表现为城区高于农村的特点.其中Co、Cr、Cu、Mn和Ni含量表现为城区显著大于农村的特点(P < 0.05), Hg含量城区显著低于农村(P < 0.05) (表 3).其余元素含量城区和农村之间没有显著差异(P>0.05).城乡之间重金属元素含量的差异可能与城乡之间交通流量、采暖方式、燃料类型和工业生产等因素的差异有关.有研究表明人类活动的强度对街道灰尘中重金属的含量具有正累积效应^[25].本研究中农村3个采样点均位于娄烦县, 该县是太原市最重要的水源地和绿色生态屏障区, 也是国家扶贫开发重点县, 受工业和交通的影响相对城区来说较小, 人类活动的干扰强度弱于城区.此外, 根据本研究问卷调查的结果, 农村采样点约90%的调查户采用土暖、10%采用烧煤炉的采暖方式, 冬季燃煤是做饭和取暖的主要燃料, 而城区采样点均实现了集中供暖, 做饭的燃料类型以天然气为主.日常生活和室外环境的差异导致了城乡之间室内灰尘中重金属含量的差异.

表 3 太原市城乡室内灰尘重金属统计/mg·kg^-1 Table 3 Statistics of the heavy metals in urban and rural indoor dust in Taiyuan City/mg·kg^-1

2.2 污染水平

采暖季太原市城乡居民区室内灰尘中重金属污染的I_geo评价结果见图 1.从中可以看出, 城区居民区所有室内灰尘样品中Co、Mn和V的I_geo均小于0, 未受到污染; Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、As、Zn和Hg的I_geo的变化范围分别为-0.85~2.98、-4.11~2.57、-2.08~3.04、-3.01~1.21、-2.14~2.54、-0.44~1.07、-1.58~2.76和-1.01~1.60.从I_geo的中位数来看, As、Ni和Hg受到轻度污染, 其I_geo分别为0.39、0.15和0.52, Cd、Cr、Cu、Pb和Zn为偏中度污染, 其I_geo分别为1.98、1.47、1.43、1.14和1.71[图 1(a)].与城区相比, 农村居民区室内灰尘样品中除Hg和V外, 其余9种元素的I_geo的平均值都低于城区[图 1(b)], 其中Cr、Cu、Ni和Hg达到极显著水平(P < 0.01), 其余元素的I_geo无显著差异(P>0.05).Cr、Cu、Ni和Hg的污染程度与城区不同, 分别为无污染、轻度污染、无污染和偏中度污染, 其余元素的污染程度城区和农村相同.从污染负荷指数看, 城区居民区室内灰尘样品中重金属PLI的变化大于农村, 变异系数分别为31.58%和21.42%, 变化范围分别为0.50~3.78和0.84~2.63, 表明城区的变异较大, 受人为活动影响大于农村.城区有7.5%的样品中的重金属未受到污染、15.0%轻度污染、52.5%中度污染和25%强度污染, 农村2.56%未受到污染、66.67%轻度污染和30.77%中度污染.太原市城区居民区室内灰尘中重金属的PLI的平均值为2.51, 呈现中度污染; 农村为1.89, 呈现轻度污染(图 2).

图 1 太原市城区和农村居民区室内灰尘地累积指数(I_geo)评价结果 Fig. 1 Boxplots of the geo-accumulation index (I_geo) for 11 heavy metals in indoor dust of urban and rural areas in Taiyuan City

图 2 太原市城区和农村居民区室内灰尘污染载荷指数(PLI)评价结果 Fig. 2 Pollution load index (PLI) for heavy metals in indoor dust of urban and rural areas in Taiyuan City

2.3 重金属来源 2.3.1 富集因子法

采暖季农村居民区室内灰尘重金属富集因子从小到大依次为V < Co < Cr < Ni < As < Cu < Pb < Zn < Cd < Hg, 其中V、Co、Cr和Ni的EF的中位值均小于2(图 3), 表明这些元素主要来源于地壳, 主要受自然因素影响; As、Cu和Pb的EF的中位值介于2~5之间, 属于中度富集, 主要受自然因素影响, 同时一定程度上也受到人为因素影响; Zn、Cd和Hg的EF介于5~20之间, 属于显著富集, 表明这些元素受到自然因素和人为因素双重影响, 并且EF值越大, 受到的人为干扰越大.采暖季太原市城区居民区室内灰尘重金属的富集因子从小到大依次为V < Co < Ni < As < Hg < Pb < Cr < Cu < Zn < Cd, 其中V、Co、As、Pb、Cu、Zn、Ni和Cd的富集程度与农村相同, Cr的富集程度显著高于农村(P < 0.01)为中度富集, Hg的富集程度显著低于农村(P < 0.01)为中度富集.

图 3 太原市城区和农村居民区室内灰尘富集因子(EF)评价结果 Fig. 3 Boxplots of the enrichment factor (EF) for heavy metals in indoor dust of urban and rural areas in Taiyuan City

2.3.2 相关性分析

相关性分析可以确定重金属是否来自同一污染源^[26].城区居民区室内灰尘中Cd-Cr-Cu-Ni-Pb-Zn-Hg、Co-Cr-Mn-Ni-Pb-V、Cr-Mn-Ni-Pb-V、Cu-Ni-Pb-Zn-Hg、Mn-V、Ni-Pb-Zn-Hg和Pb-Zn-Hg之间为极显著正相关(P < 0.01), Cr-Cu-Hg之间呈显著正相关(P < 0.05). 11种元素中, As仅与Zn之间具有显著正相关关系, 与其他元素相关性不显著, 表明As和Zn可能有相似的来源.但是V与Cu、Zn呈显著、极显著负相关, 表明V与Cu和Zn的来源不同.农村居民区室内灰尘中Co-Cr-Mn-V、Cr-Cu、Cu-Pb-Zn、Mn-V和Ni-V之间为极显著正相关, Cd-Cu-Pb-Zn、Cr-Mn-Ni-V和As-V之间显著正相关.Hg与各元素之间均无显著相关性, 推断Hg可能与其它重金属的来源不同(表 4).

表 4 太原市城乡居民区室内灰尘中11种重金属含量相关性¹⁾ Table 4 Correlations between the heavy metal contents in indoor dust of urban and rural areas in Taiyuan City

区域	元素	Co	Cr	Cu	Mn	Ni	Pb	As	Zn	Hg	V
	Cd	0.22	0.50^**	0.71^**	0.25	0.50^**	0.80^**	0.17	0.61^**	0.65^**	-0.08
	Co	1	0.71^**	0.04	0.60^**	0.51^**	0.43^**	0.31	0.04	0.18	0.73^**
	Cr		1	0.37^*	0.54^**	0.69^**	0.55^**	0.10	0.17	0.38^*	0.57^**
	Cu			1	-0.04	0.49^**	0.69^**	0.22	0.72^**	0.53^**	-0.35^*
	Mn				1	0.28	0.27	-0.05	0.05	0.03	0.46^**
城区	Ni					1	0.52^**	0.22	0.56^**	0.46^**	0.01
	Pb						1	0.30	0.64^**	0.59^**	-0.00
	As							1	0.40^*	-0.01	0.01
	Zn								1	0.40^*	-0.50^**
	Hg									1	-0.06
	V										1
	Cd	0.03	0.21	0.42^*	0.03	0.28	0.42^*	-0.02	0.34^*	0.07	0.20
	Co	1	0.53^**	-0.01	0.60^**	0.50^**	0.21	0.31	-0.11	-0.21	0.80^**
	Cr		1	0.43^**	0.40^*	0.29	0.41^*	-0.05	-0.01	0.03	0.37^*
	Cu			1	0.12	0.28	0.52^**	0.02	0.47^**	0.32	-0.12
	Mn				1	0.31	0.27	0.03	-0.05	-0.14	0.43^**
农村	Ni					1	0.28	0.25	0.29	-0.02	0.51^**
	Pb						1	-0.12	0.56^**	0.18	-0.03
	As							1	-0.14	-0.18	0.37^*
	Zn								1	0.12	-0.24
	Hg									1	-0.17
	V										1
1)*表示P < 0.01, 表示P < 0.05

表 4 太原市城乡居民区室内灰尘中11种重金属含量相关性¹⁾ Table 4 Correlations between the heavy metal contents in indoor dust of urban and rural areas in Taiyuan City

2.3.3 主成分分析

根据特征值大于1的原则, 采暖季太原市城区居民区室内灰尘中11种重金属提取了4个主成分, 累计方差贡献率为87.66%(表 5).主成分1的方差贡献率为38.23%, Cd、Cu、Pb、Zn和Hg的载荷较高, 分别为0.90、0.86、0.88、0.89和0.73. Cu、Pb和Zn是交通污染源的标志性元素^[27], 汽车轮胎磨损也会释放Zn和Cd^[28].煤炭燃烧、汽车尾气排放、焦化和钢铁冶炼等会释放Hg和Pb.此外, 乳胶漆除含有Pb外, 其杀菌剂中也含有Cu和Zn^[10].太原市是以煤炭、冶金、机械、化工和电力为支柱产业的资源型重工业城市, 其汽车保有量呈逐年增加的趋势, 据文献[29], 2019年末全市民用汽车保有量168.37万辆.因此, 主成分1可能主要受人为源影响, 主要来源于交通污染源、工业生产和室内环境等.主成分2为Co、Cr、Ni和V组合, 其方差贡献率为28.05%.结合前述分析可知, 太原市城区Co、Ni和V基本未受到污染, 属于无富集或轻微富集; Cr的EF的变化范围从0.11~8.15, 同时受到自然源与人为源的作用, 在主成分1上也有一定的正载荷(0.34), 因此, 主成分2主要来源于成土母质, 为自然源.主成分3的方差贡献率为10.89%, As的载荷最高为0.91.As是燃煤尘的标志性元素. 11种元素中, As仅与Zn之间具有显著相关关系, 与其他元素相关都不显著, 表明As和Zn可能有相似的来源, 说明主成分3代表人为源, 可能为燃煤尘.主成分4的方差贡献率为10.48%, Mn的载荷最高为0.93.Mn是地壳标志性元素, 受外界干扰影响较小, 主要受成土过程和土壤流失影响^[30].本研究中太原市城区室内灰尘中Mn的几何均值低于山西省土壤背景值, Mn与Co和V呈极显著正相关(表 4).因此, 主成分4主要来源与主成分2相同, 为自然源.综上所述, 采暖季太原市城区居民区室内灰尘中As、Cd、Cu、Pb、Zn和Hg含量主要受人为源的影响, 而Co、Cr、Mn、Ni和V含量主要受自然源的影响.

表 5 太原市城乡居民区室内灰尘中重金属含量因子分析的旋转成分矩阵 Table 5 Rotated component matrix for the heavy metal content data of indoor dust of urban and rural areas in Taiyuan City

元素	城区					农村
	因子				变量共同度	因子					变量共同度
	1	2	3	4	变量共同度	1	2	3	4	5	变量共同度
Cd	0.90	0.19	-0.01	0.11	0.86	0.12	0.19	-0.09	0.15	0.89	0.87
Co	0.37	0.86	0.25	0.08	0.95	0.94	0.09	0.14	-0.10	0.16	0.93
Cr	0.34	0.87	-0.06	0.23	0.92	0.92	0.20	0.09	0.11	-0.04	0.90
Cu	0.86	0.20	0.13	0.18	0.83	0.32	0.60	0.16	0.55	-0.04	0.80
Mn	0.11	0.22	-0.01	0.93	0.92	0.65	0.14	0.56	-0.16	0.12	0.80
Ni	0.44	0.82	-0.04	0.18	0.90	0.57	0.51	-0.04	0.26	-0.25	0.72
Pb	0.88	0.17	0.16	-0.01	0.82	0.21	0.72	0.03	0.07	0.43	0.76
As	0.20	0.20	0.91	0.01	0.91	0.13	-0.14	0.94	0.05	-0.12	0.93
Zn	0.89	0.07	0.27	0.23	0.92	-0.17	0.88	-0.18	-0.01	0.12	0.85
Hg	0.73	0.27	-0.24	-0.32	0.77	-0.10	0.04	-0.03	0.92	0.17	0.88
V	-0.25	0.81	0.36	-0.04	0.84	0.85	-0.34	0.11	-0.02	0.17	0.88
特征值	4.21	3.09	1.20	1.15		3.41	2.15	1.30	1.30	1.16
解释总方差/%	38.23	28.05	10.89	10.48		30.96	19.58	11.85	11.78	10.56
累积解释总方差/%	38.23	66.28	77.18	87.66		30.96	50.53	62.38	74.16	84.72

对农村居民区室内灰尘而言, 11种重金属提取的5个主成分的累计方差贡献率为84.72%(表 5).其中, 主成分1的方差贡献率为30.96%, Co、Cr、Ni、V和Mn的载荷较高.结合前述分析可知, 太原市农村Co、Cr、Ni、V和Mn未受到污染, 属于无富集或轻微富集, 因此, 主成分1的主要来源为成土母质, 为自然源.主成分2的方差贡献率为19.58%, Cu、Pb和Zn的载荷较高, 分别为0.60、0.72和0.88, Ni也有一定的载荷为0.51.主成分5的方差贡献率为10.56%, Cd的载荷最高为0.89(表 5).本研究中Cd与Cu、Zn和Pb呈显著正相关, 表明它们有可能有相似的来源.喷洒农药、饲料添加剂、畜禽粪便和施用化肥等农业活动中都含有Pb、Cu、Zn和Cd^[31~33].室内乳胶漆中含有Cu、Zn和Pb^[10].此外, 吸烟是家庭粉尘中重金属最重要的来源之一^[34], 本研究中农村调查对象73.8%的家庭中有吸烟者.据报道, 香烟中Cd、Cu、Ni、Zn和Pb的含量分别为2.71、9.70、17.9、27.0和2.07 mg·kg^-1[35].卷烟中的重金属可以通过吸烟产生的悬浮颗粒物和烟灰释放到室内环境中.本研究中, 与城区不同, 农村采样点附近交通流量小、无重型工业企业, 因此排除交通污染源和工业污染源.故主成分2和5的污染源主要为农业活动和室内源, 为人为源, 如燃煤、室内涂料、施肥、喷洒农药和吸烟等; 主成分3的方差贡献率为11.85%, As的载荷最高为0.94.11种元素中, As仅与V显著正相关, 其富集因子的平均值为2.54, 地累积指数为0.25, 表明As主要受自然因素影响, 同时一定程度上也受到人为因素影响; 主成分4方差贡献率为11.78%, Hg的载荷最高为0.92.煤炭燃烧排放的Hg是环境中Hg的最大来源^[35].本研究中3个农村采样点采暖季室内取暖均采用土暖或烧煤炉的方式, 燃煤是取暖和烹饪的主要燃料来源, 故认为主成分4污染来源于室内燃煤, 属人为污染.综上所述, 采暖季太原市农村居民区室内灰尘中Cd、Cu、Hg、Zn和Pb含量主要受人为源的影响, 而Co、Cr、Ni、V和Mn主要受自然源的影响.

2.4 重金属潜在生态风险评价

采暖季太原市城区和农村居民区室内灰尘中各重金属E_rⁱ的平均值由高到底分别为Cd>Hg>Cu>As>Pb>Ni>Cr>Zn>Co>V>Mn和Hg>Cd>As>Pb>Cu>Ni>Zn>Co>Cr>V>Mn(表 6).除城区Cd、Hg和农村Hg的E_rⁱ在160~320之间、为高生态风险水平, 农村Cd的E_rⁱ在80~160之间、为较高生态风险水平外, 其余重金属的E_rⁱ都低于40, 生态危害级别为轻微.城区和农村RI的平均值分别为359.43和471.02, 表明太原市城乡居民区室内灰尘中重金属污染整体上属于较高生态风险水平.从变化范围来看, 太原市城区的RI的变异系数(36.85%)小于农村(47.82%), 变化范围分别为95.86~654.56和88.14~1154.08, 城区居民区中有10%的调查点重金属生态风险处于轻微生态风险水平, 17.5%处于中等生态风险水平, 67.5%处于较高生态风险水平, 5%处于高生态风险水平.农村居民区分别有2.56%、23.08%、48.72%和5.64%的调查点处于轻微、中等、较高和高生态风险水平(图 4).从不同元素对RI的贡献率来看, 城区和农村居民区室内灰尘中各重金属对RI的贡献率由高到底分别为Cd>Hg>As>Cu>Pb>Ni>Cr>Zn>Co>V>Mn和Hg>Cd>As>Pb>Cu>Ni>Co>Zn>Cr>V>Mn. Cd和Hg分别对城区和农村居民区室内灰尘中重金属RI的贡献率为47.53%、29.96%和35.20%、48.97%, 其余重金属的贡献率都低于7%, 表明Cd和Hg是本研究区域主要的潜在生态风险来源(图 5), 主要原因可能是由于Cd和Hg的土壤背景值较低、毒性系数较高, 表明低浓度的重金属对潜在生态风险的贡献率应该引起重视, 这与赵珍丽等^[36]对电镀厂周边大气的研究结论相一致.

表 6 重金属潜在风险评价结果 Table 6 Potential ecological risk assessment of heavy metals

重金属		城区				农村
重金属		最小值	最大值	平均值	变异系数/%	最小值	最大值	平均值	变异系数/%
	Cd	24.98	354.23	177.96	45.88	35.42	316.41	150.83	44.58
	Co	2.12	5.53	4.12	21.18	2.84	5.99	3.98	16.28
	Cr	0.17	17.81	8.13	63.93	1.06	2.76	1.64	25.59
	Cu	1.77	61.72	21.28	58.21	3.40	26.81	9.21	49.19
	Mn	0.48	1.34	0.94	22.03	0.52	1.10	0.73	16.24
E_rⁱ	Ni	0.93	17.30	9.46	38.34	2.67	6.76	4.28	25.29
	Pb	1.71	43.58	16.75	49.54	7.57	30.01	17.51	32.26
	As	11.09	31.43	20.00	22.76	10.58	26.65	18.33	20.80
	Zn	0.50	10.17	5.07	43.25	1.15	9.67	4.08	46.76
	Hg	29.89	181.46	94.21	40.39	7.16	990.88	258.88	80.22
	V	0.73	1.97	1.51	18.98	1.03	2.10	1.56	16.75
RI		95.86	654.56	359.43	36.85	88.14	1 154.08	471.02	47.82

表 6 重金属潜在风险评价结果 Table 6 Potential ecological risk assessment of heavy metals

图 4 太原市城区和农村居民区各采样点位室内灰尘中重金属元素潜在生态风险指数 Fig. 4 Potential ecological risk indexes (RIs) of heavy metals in urban and rural household dust samples in Taiyuan City

图 5 太原市城区和农村居民区室内灰尘中重金属元素对潜在生态风险相对贡献率 Fig. 5 Relative contribution rates of heavy metals to the potential ecological risk indexes (RIs) of urban and rural household dust in Taiyuan City

3 结论

(1) 采暖季太原市城乡居民区室内灰尘中Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、As、Zn和Hg的含量均超过山西省土壤背景值, Co、Mn和V的含量低于山西省土壤背景值.太原市城区居民区室内灰尘中的Co、Cr、Cu、Mn和Ni的含量均值显著高于农村, Hg的含量显著低于农村(P < 0.05).

(2) 采暖季太原市城区居民区室内灰尘中Co、Mn和V未受到污染, Ni、As和Hg受到轻度污染, Cd、Cr、Cu、Pb和Zn为偏中度污染.采暖季太原市农村居民区室内灰尘中Cr、Cu和Ni的污染程度低于城区, 分别为无污染、轻度污染和无污染, Hg的污染程度高于城区为偏中度污染, 其余元素的污染程度和城区相同.整体上, 采暖季太原市城区、农村居民区室内灰尘中重金属的污染程度分别为中度污染、轻度污染.

(3) 采暖季太原市城区和农村居民区室内灰尘中As、Cd、Cu、Pb、Zn和Hg含量主要受人为源的影响, 城区主要来自于交通污染源和重工业污染源, 农村主要来自于燃煤和吸烟.太原市城区和农村室内灰尘中的Co、Cr、Mn、Ni和V含量主要受自然源的影响.由此可见, 采暖季太原市城区居民区室内灰尘主要受室外污染源的影响, 而农村居民区室内灰尘主要受室内污染源的影响.进一步加强这些污染源的控制, 能够有效降低室内灰尘的污染.

(4) 采暖季太原市城区和农村居民区室内灰尘中重金属污染处于较高生态风险水平, 综合生态风险指数分别为359.43和471.02, Cd和Hg贡献率最大.

参考文献

[1]	Zheng N, Liu J S, Wang Q C, et al. Heavy metals exposure of children from stairway and sidewalk dust in the smelting district, northeast of China[J]. Atmospheric Environment, 2010, 44(27): 3239-3245. DOI:10.1016/j.atmosenv.2010.06.002
[2]	Maertens R M, Bailey J, White P A. The mutagenic hazards of settled house dust: a review[J]. Mutation Research/Reviews in Mutation Research, 2004, 567(2-3): 401-425. DOI:10.1016/j.mrrev.2004.08.004
[3]	Yoshinaga J, Yamasaki K, Yonemura A, et al. Lead and other elements in house dust of Japanese residences-source of lead and health risks due to metal exposure[J]. Environmental Pollution, 2014, 189: 223-228. DOI:10.1016/j.envpol.2014.03.003
[4]	Tan S Y, Praveena S M, Abidin E Z, et al. A review of heavy metals in indoor dust and its human health-risk implications[J]. Reviews on Environmental Health, 2016, 31(4): 447-456.
[5]	蔡云梅, 黄涵书, 任露陆, 等. 珠三角某高校室内灰尘重金属含量水平、来源及其健康风险评价[J]. 环境科学, 2017, 38(9): 3620-3627. Cai Y M, Huang H S, Ren L L, et al. Levels, sources, and health risk assessments of heavy metals in indoor dust in a college in the Pearl River Delta[J]. Environmental Science, 2017, 38(9): 3620-3627.
[6]	Hwang H M, Park E K, Young T M, et al. Occurrence of endocrine-disrupting chemicals in indoor dust[J]. Science of the Total Environment, 2008, 404(1): 26-35. DOI:10.1016/j.scitotenv.2008.05.031
[7]	US EPA. Exposure factors handbook[M]. Washington: National center for Environmental Assessment, 1997.
[8]	Yadav I C, Devi N L, Singh V K, et al. Spatial distribution, source analysis, and health risk assessment of heavy metals contamination in house dust and surface soil from four major cities of Nepal[J]. Chemosphere, 2019, 218: 1100-1113. DOI:10.1016/j.chemosphere.2018.11.202
[9]	Bao L L, Wang S L, Sun H L, et al. Assessment of source and health risk of metal(loid)s in indoor/outdoor dust of university dormitory in Lanzhou City, China[J]. Environmental Science and Pollution Research, 2019, 26(31): 32333-32344. DOI:10.1007/s11356-019-06365-7
[10]	Zhang C, Chen L J, Li H H, et al. Characteristics and health risk assessment of heavy metals exposure via household dust from urban area in Chengdu, China[J]. Science of the Total Environment, 2018, 619-620: 621-629. DOI:10.1016/j.scitotenv.2017.11.144
[11]	李良忠, 胡国成, 张丽娟, 等. 矿区家庭灰尘中重金属污染及其潜在生态风险[J]. 中国环境科学, 2015, 35(4): 1230-1238. Li L Z, Hu G C, Zhang L J, et al. The pollution and potential ecological risk assessment of the heavy metals in household dusts from mineral areas[J]. China Environmental Science, 2015, 35(4): 1230-1238.
[12]	李晓燕, 谢馨洁. 我国西南三市家庭灰尘重金属水平及差异[J]. 中国环境科学, 2013, 33(2): 365-371. Li X Y, Xie X J. A study on heavy metals in household dusts in 3 cities in Southwestern China[J]. China Environmental Science, 2013, 33(2): 365-371.
[13]	曹玲娴, 耿红, 姚晨婷, 等. 太原市冬季灰霾期间大气细颗粒物化学成分特征[J]. 中国环境科学, 2014, 34(4): 837-843. Cao L X, Geng H, Yao C T, et al. Investigation of chemical compositions of atmospheric fine particles during a wintertime haze episode in Taiyuan City[J]. China Environmental Science, 2014, 34(4): 837-843.
[14]	刘勇, 岳玲玲, 李晋昌. 太原市土壤重金属污染及其潜在生态风险评价[J]. 环境科学学报, 2011, 31(6): 1285-1293. Liu Y, Yue L L, Li J C. Evaluation of heavy metal contamination and its potential ecological risk to the soil in Taiyuan, China[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2011, 31(6): 1285-1293.
[15]	李丽娟, 温彦平, 彭林, 等. 太原市采暖季PM_2.5中元素特征及重金属健康风险评价[J]. 环境科学, 2014, 35(12): 4431-4438. Li L J, Wen Y P, Peng L, et al. Characteristic of elements in PM_2.5 and health risk assessment of heavy metals during heating season in Taiyuan[J]. Environmental Science, 2014, 35(12): 4431-4438.
[16]	张珍珍, 程滨, 李茹, 等. 太原市市售蔬菜重金属污染状况及健康风险评估[J]. 中国农学通报, 2016, 32(10): 169-175. Zhang Z Z, Cheng B, Li R, et al. Status and health risk assessment of vegetable heavy metal contamination in Taiyuan City[J]. Chinese Agricultural Science Bulletin, 2016, 32(10): 169-175.
[17]	曹冬霞. 太原市地表灰尘重金属的污染状况及环境风险[D]. 太原: 山西大学, 2012. Cao D X. Pollution and environmental risk of heavy metals in surface dust of Taiyuan[D]. Taiyuan: Shanxi University, 2012.
[18]	Looi L J, Aris A Z, Yusoff F, et al. Application of enrichment factor, geoaccumulation index, and ecological risk index in assessing the elemental pollution status of surface sediments[J]. Environmental Geochemistry and Health, 2019, 41(1): 27-42. DOI:10.1007/s10653-018-0149-1
[19]	史崇文, 赵玲芝, 郭新波, 等. 山西土壤元素背景值及其特征[J]. 华北地质矿产杂志, 1994, 9(2): 188-196. Shi C W, Zhao L Z, Guo X B, et al. Background values of soil elements in Shanxi and their distribution feature[J]. Jour of Geol & Min Res North China, 1994, 9(2): 188-196.
[20]	Tomlinson D L, Wilson J G, Harris C R, et al. Problems in the assessment of heavy-metal levels in estuaries and the formation of a pollution index[J]. Helgoländer Meeresuntersuchungen, 1980, 33(1): 566-575.
[21]	Buat-Menard P, Chesselet R. Variable influence of the atmospheric flux on the trace metal chemistry of oceanic suspended matter[J]. Earth and Planetary Science Letters, 1979, 42(3): 399-411. DOI:10.1016/0012-821X(79)90049-9
[22]	Hakanson L. An ecological risk index for aquatic pollution control. a sedimentological approach[J]. Water Research, 1980, 14(8): 975-1001. DOI:10.1016/0043-1354(80)90143-8
[23]	徐争启, 倪师军, 庹先国, 等. 潜在生态危害指数法评价中重金属毒性系数计算[J]. 环境科学与技术, 2008, 31(2): 112-115. Xu Z Q, Ni S J, Tuo X G, et al. Calculation of heavy metals'toxicity coefficient in the evaluation of potential ecological risk index[J]. Environmental Science & Technology, 2008, 31(2): 112-115.
[24]	GB 15618-1995, 土壤环境质量标准[S]. GB 15618-1995, Environmental quality standard for soils[S].
[25]	秦松. 西固城区街道灰尘重金属含量的分布、来源及质量评价[D]. 兰州: 兰州大学, 2008. Qin S. Distribution, source and quality assessment of heavy metals in urban street dust of Xigu region[D]. Lanzhou: Lanzhou University, 2008.
[26]	郝社锋, 陈素兰, 朱佰万. 城市环境大气降尘重金属研究进展[J]. 地质学刊, 2012, 36(4): 418-422. Hao S F, Chen S L, Zhu B W. Review on progress of heavy metal elements in atmospheric deposition in urban environment[J]. Journal of Geology, 2012, 36(4): 418-422.
[27]	肖鹏飞, 李法云, 付宝荣, 等. 土壤重金属污染及其植物修复研究[J]. 辽宁大学学报(自然科学版), 2004, 31(3): 279-283. Xiao P F, Li F Y, Fu B R, et al. Soil contaminated by heavy metal and its phytoremediation[J]. Journal of Liaoning University (Natural Sciences Edition), 2004, 31(3): 279-283.
[28]	李晓燕, 汪浪, 张舒婷. 城市室内灰尘重金属水平、影响因素及健康风险: 以贵阳市为例[J]. 环境科学, 2016, 37(8): 2889-2896. Li X Y, Wang L, Zhang S T. Level and the courses of heavy metals and its risk assessment in indoor dust of city: take Guiyang as a case[J]. Environmental Science, 2016, 37(8): 2889-2896.
[29]	太原市统计局国家统计局太原调查队. 太原市2019年国民经济和社会发展统计公报[N]. 太原日报, 2020-04-13(004).
[30]	Rodríguez Martín J A, Arias M L, Grau Corbi J M. Heavy metals contents in agricultural topsoils in the Ebro basin (Spain). Application of the multivariate geoestatistical methods to study spatial variations[J]. Environmental Pollution, 2006, 144(3): 1001-1012. DOI:10.1016/j.envpol.2006.01.045
[31]	吕晓男, 孟赐福, 麻万诸, 等. 农用化学品及废弃物对土壤环境与食物安全的影响[J]. 中国生态农业学报, 2005, 13(4): 150-153. Lu X N, Meng C F, Ma W Z, et al. Effects of agrochemicals and wastes on soil environment and food safety[J]. Chinese Journal of Eco-Agriculture, 2005, 13(4): 150-153.
[32]	Wu S, Xia X H, Lin C Y, et al. Levels of arsenic and heavy metals in the rural soils of Beijing and their changes over the last two decades (1985-2008)[J]. Journal of Hazardous Materials, 2010, 179(1-3): 860-868. DOI:10.1016/j.jhazmat.2010.03.084
[33]	McBride M B, Spiers G. Trace element content of selected fertilizers and dairy manures as determined by ICP-MS[J]. Communications in Soil Science and Plant Analysis, 2001, 32(1-2): 139-156. DOI:10.1081/CSS-100102999
[34]	Böhlandt A, Schierl R, Diemer J, et al. High concentrations of cadmium, cerium and lanthanum in indoor air due to environmental tobacco smoke[J]. Science of the Total Environment, 2012, 414: 738-741. DOI:10.1016/j.scitotenv.2011.11.017
[35]	Pourkhabbaz A, Pourkhabbaz H. Investigation of toxic metals in the tobacco of different Iranian cigarette brands and related health issues[J]. Iranian Journal of Basic Medical Sciences, 2012, 15(1): 636-644.
[36]	赵珍丽, 赵委托, 黄庭, 等. 电镀厂周边大气PM₁₀中重金属季节性分布特征及生态风险评价[J]. 环境科学, 2018, 39(1): 18-26. Zhao Z L, Zhao W T, Huang T, et al. Seasonal characteristics and ecological risk assessment of heavy metals in PM₁₀ around electroplating plants[J]. Environmental Science, 2018, 39(1): 18-26.


环境科学 2021, Vol. 42 Issue (5): 2143-2152	PDF