2021, Vol. 42
缓流水体的富营养化是目前全世界最为严重的水环境问题之一.氮和磷是引起缓流水体富营养化的两种关键营养元素[1~3].切断外源性氮磷的输入是降低水体中氮磷浓度和控制富营养化的首要关键.但是, 在外源性氮磷得到有效控制之后, 切断内源性氮磷的输入, 也就是控制底泥中氮磷的释放, 就成为了降低水体中氮磷浓度水平的重要措施[4~6].目前, 国内外主要的底泥内源磷释放控制技术有底泥疏浚[7]、铝盐钝化[8]、曝气供氧[9]、惰性材料覆盖[10]、硝酸盐添加[11]和活性材料覆盖[12]等.其中, 硝酸盐添加和活性材料覆盖是两种目前已引起国内外学者广泛关注的水体内源磷释放控制技术[11~16].当前, 国内外主要的水体底泥中氮释放控制的技术有底泥疏浚[17]、植物修复[18]和活性材料覆盖[19]等.其中, 活性材料覆盖被认为是一种很有前景的底泥中内源氮释放控制技术[19~21].
选择高效、经济和安全且制备方便的活性覆盖材料是应用活性材料覆盖技术控制底泥中氮磷释放的首要关键.近年来, 许多材料已经被开发出来用于水体内源磷释放的控制, 如镧改性膨润土[22]、镧改性沸石[23]、铝改性沸石[24]、铝改性凹凸棒土[25]和锆改性沸石[26]等.其中, 锆改性沸石被认为是一种很有前景的钝磷活性覆盖材料[26~31].这是因为锆改性沸石不仅对底泥-水系统中的磷具有良好的钝化能力, 而且安全环保.另外, 锆改性沸石也可作为活性覆盖材料用于控制底泥中氨氮的释放[30].如果将锆改性沸石覆盖技术和硝酸盐添加技术进行组合, 所获得的基于锆改性沸石和硝酸盐组合技术预计可用于底泥中氮磷释放的同步控制.所添加的硝酸盐可渗透进入深层底泥中, 促进深层底泥中反硝化过程的进行, 使得深层底泥中FeS被氧化为三价铁化合物, 抑制深层底泥中磷的释放[16].而锆改性沸石覆盖对表层底泥中磷的钝化效果较佳, 但其对深层底泥中磷的钝化效果却较差[26].因此, 与单一的锆改性沸石覆盖相比, 锆改性沸石和硝酸盐的组合技术预计对深层底泥中磷的钝化效果更佳.
需要指出, 对于硝酸盐注射技术而言, 其硝酸盐的泄漏风险是制约其应用的一个关键问题.因此, 想法设法降低基于锆改性沸石和硝酸盐组合技术的硝酸盐泄漏风险仍然是非常必要的.先前的研究发现, 向底泥中添加反硝化细菌可以加速底泥中硝酸盐的反硝化过程[32], 从而有望降低底泥中硝酸盐的泄漏风险.因此, 将锆改性沸石、硝酸盐和反硝化细菌进行组合, 所构建的组合技术预计不仅可用于底泥中氮磷释放的同步控制, 而且与锆改性沸石和硝酸盐组合技术相比有望降低硝态氮的二次污染风险, 预计其应用前景更为广阔.揭示基于反硝化细菌、硝酸盐和锆改性沸石组合技术对底泥中氮磷迁移转化的影响规律, 并了解其硝态氮释放风险, 对于应用其控制底泥中氮磷释放而言, 是非常必要的.但是, 目前国内外关于这方面的研究尚鲜见报道.为此, 本研究的主要目标是考察基于锆改性沸石、硝酸盐和反硝化细菌的组合技术对底泥中氮磷迁移转化的影响规律, 并评估其硝态氮的释放风险, 以期为应用该技术控制水体内源氮磷释放提供科技支撑.
1 材料与方法 1.1 材料本实验中的底泥取自上海市浦东新区某景观缓流水体, 底泥采集之后将其搅拌均匀, 然后采用80目的筛子对其进行过筛, 继而将其风干.将风干后的底泥进行研磨, 并采用100目的筛网再次进行过筛, 混合.本实验所用的化学药品均由中国国药集团化学试剂有限公司提供, 均为分析纯, 不需再进一步纯化.本实验中所用到的天然沸石来自中国浙江省缙云县, 过200目筛后备用.本实验中配制溶液及制备材料所用到的水均为去离子水.锆改性沸石的制备过程为：称取100 g天然沸石和10 g八水氧氯化锆, 将两者倒入锥形瓶中, 再向其中加入100 mL的去离子水, 反应30 min, 再滴加1 mol ·L-1 NaOH溶液, 将锥形瓶中溶液的pH值调至8, 然后清洗3遍, 105℃烘干.本实验中所采用的反硝化细菌来自碧沃丰生物科技有限公司.平板式ZrO-Chelex薄膜扩散梯度膜(DGT)装置来自南京智感环境科技有限公司.
1.2 锆改性沸石吸附实验配制初始磷浓度分别为5、10、15、20、25和30 mg ·L-1的磷酸盐溶液.配制初始氮浓度分别为5、10、15、20、25和30 mg ·L-1的氨氮溶液.将磷酸盐或氨氮溶液的pH值调节至7.移取25 mL的磷酸盐或氨氮溶液置于锥形瓶中, 再向锥形瓶中加入50 mg的锆改性沸石.然后, 将锥形瓶放置到水浴恒温振荡器中(150 r ·min-1和25℃)反应24 h.反应结束后, 离心分离, 然后测定上清液中残留磷和氨氮的浓度.
1.3 底泥培养实验本实验所采用的底泥培养反应器为内部直径10 cm、容量1.8 L的玻璃柱.将完全混合均匀的底泥加入到10根准备好的玻璃柱中, 每个玻璃柱中底泥的高度均为6 cm.然后, 将玻璃柱中的底泥按照以下5种方式进行处理(图 1, 每个处理组设置2个平行)：①不加任何处理, 作为对照组(control check, CK); ②将2 g Ca(NO3)2 ·4H2 O(calcium nitrate, CN)注入底泥中, 作为CN处理组; ③将2 g Ca(NO3)2 ·4H2 O和0.5 g反硝化细菌(denitrifying bacteria, DB)注入底泥中, 作为CN+DB处理组; ④将2 g Ca(NO3)2 ·4H2 O注入底泥中, 再将10 g锆改性沸石(zirconium-modified zeolite, ZZ)加到CN处理过底泥的上方形成覆盖层, 作为CN+ZZ处理组; ⑤将2 g Ca(NO3)2 ·4H2 O和0.5 g反硝化细菌注入底泥中, 再将10 g锆改性沸石投加到CN和DB联合处理过底泥的上方形成覆盖层, 作为CN+DB+ZZ处理组.配制含10 mmol ·L-1 NaCl、1 mmol ·L-1 NaHCO3和1 mmol ·L-1 CaCl2的溶液, 并将其pH值调节至7.5.然后将所配制的溶液加入到玻璃柱中, 直到溶液充满底泥上方的整个空间.而后将所有玻璃柱用橡胶塞密封, 再置于室温条件下避光培养137 d.当底泥培养到第65 d时, 将2 g Ca(NO3)2 ·4H2 O再次加入到CN组和CN+ZZ组的底泥中, 并将2 g Ca(NO3)2 ·4H2 O和0.5 g反硝化细菌再次加入到CN+DB组和CN+DB+ZZ组的底泥中.
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图 1 实验装置示意 Fig. 1 Schematics of experimental devices |
在底泥培养期间, 定期检测各反应器中上覆水体的溶解氧(DO)浓度和pH值.同时, 从上覆水体中取出一定量的上覆水, 并对其溶解态活性磷(SRP)、铵态氮(NH4+-N)和硝态氮(NO3--N)浓度进行监测.在底泥培养至第132 d时, 将平板式ZrO-Chelex DGT装置插入到底泥中, 反应24 h后将DGT装置取出, 用去离子水清洗所取回的DGT装置中固定膜.在底泥培养结束后, 将每个玻璃柱中的底泥从上到下按照1 cm一层的方式逐层取出, 即得到：0~10、10~20、20~30、30~40、40~50和50~60 mm底泥样品.然后通过离心分离的方式获得间隙水样品, 并对其Fe2+、SRP和NO3--N浓度进行分析.然后采用批量吸附实验研究各实验组底泥对水中磷酸盐和氨氮的吸附性能.最后, 采用高通量测序技术对对照组、CN组和CN+DB+ZZ组中底泥的微生物多样性和群落结构进行分析.
1.4 底泥吸附实验配制含5 mg ·L-1磷和10 mg ·L-1氮的磷酸盐和氨氮混合溶液, 并将其pH值调节至7.移取25 mL所配制的溶液置于锥形瓶中, 再加入200 mg的底泥样品, 在150 r ·min-1和25℃条件下振荡反应24 h.反应结束后, 离心分离, 测定上清液中残留磷和氨氮的浓度.
1.5 化学分析采用便携式pH计和DO仪分别测定水样的pH值和DO浓度.分别采用钼锑抗比色法、纳氏试剂比色法和紫外分光光度法测定水样的SRP、NH4+-N和NO3--N浓度.采用分级提取法对底泥中的氯化铵溶液提取态磷(NH4Cl-P)、碳酸氢钠和连二亚硫酸钠混合溶液提取态磷(BD-P)、氢氧化钠溶液提取态(NaOH-rP)、盐酸溶液提取态磷(HCl-P)和残渣态磷(Res-P)进行分析, 具体步骤为：将底泥样品依次与氯化铵溶液(1 mol ·L-1)在25℃条件下反应2 h, 碳酸氢钠和连二亚硫酸钠混合溶液(浓度分别为0.11 mol ·L-1和0.11 mol ·L-1)在25℃条件下反应1 h, 氢氧化钠溶液(1 mol ·L-1)在25℃条件下反应16 h, 盐酸溶液(0.5 mol ·L-1)在25℃条件下反应16 h, 氢氧化钠溶液(1 mol ·L-1)在85℃条件下反应1 h; 然后采用钼蓝比色法测定提取液中SRP浓度[29].底泥中DGT有效态磷和铁的测定步骤为[33]：将ZrO-Chelex DGT装置中的固定膜从曝露窗口处切开, 按垂向方向用陶瓷切片刀切成长条状, 宽度为2 mm; 然后将条状固定膜依次放到离心管中, 再加入1 mol ·L-1 HNO3溶液(0.8 mL), 获得HNO3提取液, 并转移至另外的空白的离心管中; 然后再将1 mol ·L-1 NaOH溶液(0.8 mL)加入到盛有条状固定膜的离心管中, 获得NaOH提取液.采用邻菲啰啉比色法测定HNO3提取液中的Fe2+浓度.采用磷钼蓝比色法测定NaOH提取液中的磷浓度.
1.6 微生物分析根据E.Z.N.A.® soil DNA kit(Omega Bio-tek, Norcross, GA, U.S.A.)说明书进行微生物群落总DNA抽提, 并利用1%的琼脂糖凝胶电泳检测DNA的提取质量, 采用NanoDrop2000测定DNA的浓度和纯度.使用338F (ACTCCTACGGGAGGCAGCAG)和806R(GGACTACHVGGGTWTCTAAT)对16S rRNA基因V3-V4可变区进行PCR扩增.PCR扩增程序为：95℃预变性3 min, 27个循环(95℃变性30 s, 55℃退火30 s, 72℃延伸30 s), 然后72℃稳定延伸10 min, 最后在4℃进行保存(PCR仪：ABI GeneAmp® 9700型).之后利用Illumina公司的MiSeq PE300平台进行测序(上海美吉生物医药科技有限公司).然后使用Trimmomatic软件原始测序序列进行质控, 使用FLASH软件进行拼接.使用的UPARSE软件, 根据97%的相似度对序列进行运算分类单位(operational taxonomic unit, OTU)聚类并剔除嵌合体.然后进行多样性指数分析和群落结构统计分析.
1.7 数据处理采用公式(1)计算各处理技术对上覆水中SRP和NH4+-N的削减率(RE, %)：
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(1) |
式中cK和cT分别是对照组和处理组上覆水中SRP和NH4+-N的浓度(mg ·L-1).
通过公式(2)计算锆改性沸石或者底泥对水中磷酸盐和氨氮的单位吸附量(Q, mg ·kg-1)：
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(2) |
式中, ci和cf分别代表吸附反应之前和之后溶液中磷或氨氮的浓度(mg ·L-1); V代表溶液的体积(L); m是锆改性沸石或底泥的质量(kg).
采用Langmuir和Freundlich等温吸附模型对吸附平衡数据进行拟合.非线性的Langmuir和Freundlich等温吸附模型公式分别见公式(3)和(4).
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(3) |
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(4) |
式中, Qe为锆改性沸石对水中磷酸盐或氨氮的吸附量(mg ·g-1); ce为水中磷酸盐或氨氮的平衡浓度(mg ·L-1); Qm为锆改性沸石对水中磷酸盐或氨氮的最大单层吸附量(mg ·g-1); KL为Langmuir常数(L ·mg-1); KF和1/n均为Freundlich常数.
2 结果与讨论 2.1 锆改性沸石对水中磷酸盐和氨氮的吸附等温线图 2为锆改性沸石对水中磷酸盐和氨氮的吸附等温线.表 1为计算得到的Langmuir和Freundlich等温吸附模型参数及相关系数.从图 2和表 1中可见, Langmuir和Freundlich等温吸附模型均可以用于描述锆改性沸石对水中磷酸盐和氨氮的吸附平衡数据.根据Langmuir模型计算得到的锆改性沸石对水中磷酸盐和氨氮的最大单层吸附量分别为3.43 mg ·g-1和6.69 mg ·g-1.这说明, 锆改性沸石对水中磷酸盐和氨氮的吸附性能良好.计算得到的锆改性沸石吸附磷酸盐和氨氮的1/n值分别为0.298和0.380, 位于0~1.这说明锆改性沸石对水中磷酸盐和氨氮的吸附属于优惠吸附[34].
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图 2 锆改性沸石对水中磷酸盐和氨氮的吸附等温线 Fig. 2 Adsorption isotherms of phosphate and ammonium on zirconium-modified zeolite |
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表 1 锆改性沸石吸附水中磷酸盐和氨氮的Langmuir和Freundlich等温吸附模型参数及相关系数 Table 1 Parameters and correlation coefficients of Langmuir and Freundlich isotherm models for phosphate and ammonium adsorption onto zirconium-modified zeolite |
2.2 上覆水DO浓度、pH值和NO3--N浓度的变化
图 3为各实验组中上覆水DO浓度、pH值和NO3--N浓度的变化.从图 3(a)中可以看出, 对照组、CN+DB组和CN+DB+ZZ组上覆水中DO浓度均处于较低的水平, 而CN组和CN+ZZ组上覆水中DO自第13 d开始均处于较低的浓度水平.这说明, 本研究中的底泥自第13 d始均处于缺氧状态.从图 3(b)中可以看出, 对照组和各处理组上覆水的pH值均在6.2~8.0范围内波动, 且CN、CN+DB、CN+ZZ和CN+DB+ZZ处理对上覆水pH值不会产生太大的影响.从图 3(c)中可以看出, 对照组的上覆水体NO3--N的浓度水平非常的低, 几乎可以忽略不计.对于CN组而言, 上覆水中NO3--N的浓度明显高于对照组, 位于67.3~289 mg ·L-1.这说明, 向底泥中添加硝酸钙会导致上覆水中硝态氮浓度的升高, 造成硝酸盐的二次污染.对于CN+ZZ组而言, 上覆水中的NO3--N浓度亦明显高于对照组, 位于35.6~211 mg ·L-1.这说明, 向底泥中注入硝酸钙并同时覆盖锆改性沸石, 仍然会导致上覆水的硝酸盐二次污染.对于CN+DB组和CN+DB+ZZ组, 添加进底泥中的硝酸盐在开始阶段也会大量的释放出来并进入上覆水中, 但是随后会快速地下降.另外, CN+DB组上覆水中NO3--N浓度明显低于CN组, CN+DB+ZZ组上覆水中NO3--N浓度则明显低于CN+ZZ.这说明, 反硝化细菌的加入会有效降低底泥中硝酸盐向上覆水体的泄漏风险.
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图 3 各实验组中上覆水DO浓度、pH值和NO3--N浓度的变化 Fig. 3 Change in DO concentration, pH value, and NO3--N concentration of the overlying water in different columns |
图 4为各处理技术对上覆水中SRP和NH4+-N浓度的影响以及削减率.从图 4(a)中可见, 对于对照组, 当底泥培养时间由4 d增加到50 d时, 上覆水中SRP浓度逐渐从0.024 mg ·L-1增加到1.35 mg ·L-1; 但是当底泥培养时间从50 d增加到81 d时, 上覆水SRP浓度却出现了一定程度的下降; 当底泥培养时间继续从81 d增加到122 d时, 上覆水SRP浓度又出现了上升, 由1.35 mg ·L-1增加到了1.98 mg ·L-1.这说明本研究所用的底泥在缺氧条件下会向上覆水释放出大量的磷.这个现象与先前的研究报道是一致的[35, 36].从图 4(a)还可见, 各处理组(CN、CN+DB、CN+ZZ和CN+DB+ZZ)上覆水中SRP均处于低的浓度水平, 并且除第4 d外, 上覆水中SRP浓度明显低于对照组.另外, CN、CN+DB、CN+ZZ和CN+DB+ZZ处理对上覆水中SRP削减率分别位于95.6% ~99.3%、53.3% ~99.3%、96.5% ~99.8%和72.2% ~99.7%[图 4(c)].这说明, CN、CN+DB、CN+ZZ和CN+DB+ZZ处理均可以有效地控制底泥中磷向上覆水体中的释放.
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图 4 各处理技术对上覆水中SRP和NH4+-N浓度的影响以及削减率 Fig. 4 Effect of various treatment technologies on the concentrations of SRP and NH4+-N in the overlying water and the reduction efficiencies of the overlying water SRP and NH4+-N by different treatment technologies |
从图 4(b)中可以看出, 当底泥培养时间由4 d增加到95 d时, 对照组上覆水中NH4+-N浓度逐渐由2.23 mg ·L-1增加到20.2 mg ·L-1, 此后出现轻微的下降.这说明, 本研究所用的底泥在缺氧条件下会大量释放出氨氮并进入上覆水体中.从图 4(b)还可见, CN组和CN+DB组上覆水中NH4+-N浓度总体上高于对照组.这说明, 向底泥中单独加入硝酸钙以及向底泥中同时加入硝酸钙和反硝化细菌, 均非但不能控制底泥中氨氮向上覆水体的释放, 相反会促进底泥中氨氮向上覆水体的释放.由图 4(b)还可见, 当底泥培养时间为13~122 d时, 与对照组相比, CN+ZZ组和CN+DB+ZZ组上覆水中NH4+-N浓度较低.根据计算CN+ZZ和CN+DB+ZZ处理对上覆水中NH4+-N的削减率分别为39.2% ~64.0%和18.8% ~53.6%.这说明CN+ZZ和CN+DB+ZZ处理均可以有效地控制底泥中氨氮的释放.或者说, 利用锆改性沸石作为覆盖材料可以弥补单独硝酸钙处理技术和硝酸钙与反硝化细菌联合处理技术无法控制底泥中氨氮释放的缺陷.锆改性沸石对水中氨氮具有良好的吸附能力[图 2(b)和表 1].从底泥中释放出来的氨氮会被锆改性沸石覆盖层所吸附, 从而达到底泥中氨氮释放控制的目的.
2.4 各处理技术对孔隙水中NO3--N、SRP和Fe2+浓度的影响图 5为各处理技术对孔隙水中NO3--N、SRP和Fe2+浓度的影响.从图 5(a)中可以观察到, 对于对照组而言, 不同深度处孔隙水中NO3--N浓度可以忽略不计.但是, 对于CN组而言, 不同深度处底泥孔隙水中NO3--N浓度明显高于对照组.这说明, 添加到底泥中的硝酸钙会向孔隙水中大量释放出硝态氮.分子扩散是底泥孔隙水中溶解态物质向上覆水体中释放的重要机制[37].孔隙水中存在的大量硝态氮会通过分子扩散的机制进入上覆水体中, 导致CN组上覆水中硝态氮浓度的增加[图 3(c)].对于CN+DB组而言, 不同深度处底泥孔隙水中NO3--N浓度类似于对照组, 也是可以忽略不计的.这说明, 向底泥中添加反硝化细菌会加速底泥孔隙水中硝态氮的消耗.反硝化细菌对底泥孔隙水中硝态氮的消耗, 使得孔隙水中硝态氮向上覆水中迁移的速率降低, 从而使得CN+DB组上覆水中硝态氮浓度明显低于CN组.对于CN+ZZ组而言, 不同深度处底泥间隙水中NO3--N浓度明显高于对照组.这说明, 向底泥中添加硝酸钙并同时覆盖锆改性沸石仍然会导致底泥孔隙水中硝态氮浓度处于较高的水平.CN+ZZ组中孔隙水中存在的大量硝态氮会进一步向上覆水迁移, 从而导致CN+ZZ组底泥上覆水中硝态氮浓度明显高于对照组.从图 5(a)还可见, CN+DB+ZZ组不同深度处底泥孔隙水中NO3--N浓度明显低于CN+ZZ组.CN+DB+ZZ组底泥孔隙水中硝态氮浓度降低, 导致了孔隙水中硝态氮向上覆水迁移速率的下降, 最终导致了CN+DB+ZZ组上覆水中硝态氮浓度明显低于CN+ZZ组.由此可见, 反硝化细菌的添加可以弥补CN+ZZ处理技术导致底泥中硝酸钙向上覆水中大量释放硝态氮的缺陷.
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图 5 各处理技术对孔隙水中NO3--N、SRP和Fe2+浓度的影响 Fig. 5 Effect of various treatment technologies on the concentrations of NO3--N, SRP, and Fe2+ in the pore water |
从图 5(b)和5(c)可见, 对照组不同深度处孔隙水中SRP和Fe2+浓度均处于较高的水平.这说明, 底泥中磷和铁会同时释放出来进入孔隙水中.先前的研究已经发现, 在缺氧条件下, 底泥中三价铁氧化物/氢氧化物可被微生物还原为二价铁, 进而释放出来进入孔隙水中, 与此同时, 随着铁氧化物/氢氧化物的溶解, 与它们结合的磷也可被释放出来进入孔隙水中, 导致孔隙水中磷和铁浓度的同时上升[38, 39].
本研究所观察到现象与先前研究的发现是一致的.这说明, 铁氧化物/氢氧化物还原导致磷的释放, 是本研究所用底泥在缺氧条件下释放出磷的重要机制.从图 5(b)还可见, 各处理组(CN、CN+DB、CN+ZZ和CN+DB+ZZ)中不同深度处底泥孔隙水SRP浓度均低于对照组.这说明, CN、CN+DB、CN+ZZ和CN+DB+ZZ处理均可以有效阻止底泥中磷向孔隙水的释放.从图 5(c)还可见, 各处理组(CN、CN+DB、CN+ZZ和CN+DB+ZZ)中不同深度处底泥孔隙水Fe2+浓度也均低于对照组.这说明CN、CN+DB、CN+ZZ和CN+DB+ZZ处理均可以有效阻止底泥中铁向孔隙水的释放.孔隙水中硝酸盐的存在, 会抑制微生物对底泥中铁氧化物/氢氧化物的还原, 从而阻止了底泥中铁的释放[11].由于铁磷同步释放是底泥中磷释放的重要机制, 所以CN、CN+DB、CN+ZZ和CN+DB+ZZ处理对底泥中铁氧化物/氢氧化物溶解反应的抑制, 是其控制底泥中磷向孔隙水中释放的重要机制.底泥孔隙水中SRP通过分子扩散机制向上覆水体的迁移, 对于底泥中磷向上覆水体的释放, 是至关重要的[40].因此, CN、CN+DB、CN+ZZ和CN+DB+ZZ对底泥中磷和铁向孔隙水中同步释放抑制, 是其控制底泥中磷向上覆水体释放的重要原因.
2.5 各处理技术对上覆水-底泥垂向剖面上DGT有效态磷和铁的影响图 6为各处理技术对上覆水-底泥垂向剖面上DGT有效态磷和铁的影响.从图 6(a)可见, 上覆水-底泥垂向剖面上DGT有效态磷浓度处于较高的水平, 且底泥中DGT有效态磷浓度总体上高于上覆水.这说明, 在缺氧条件下, 本研究所用底泥会向孔隙水中释放出磷, 进而扩散进入上覆水中, 导致上覆水中磷浓度的增加.从图 6(b)可见, 上覆水-底泥垂向剖面上DGT有效态铁浓度亦处于较高的水平, 并且底泥中DGT有效态铁浓度明显高于上覆水.这说明, 在缺氧条件下, 底泥中铁也会释放出来进入孔隙水中, 进而扩散进入上覆水中, 导致上覆水中铁浓度的上升.综合分析图 6的实验结果, 可以发现铁氧化物/氢氧化物的溶解释放是底泥中磷向上覆水体释放的重要机制.这与孔隙水中SRP和Fe2+的分析结果是相一致的.
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Fig. 6 ffects of different treatment technologies on the concentrations of DGT-labile P and Fe in the profiles of the sediment and overlying water |
从图 6(a)还可见, 各处理组(CN、CN+DB、CN+ZZ和CN+DB+ZZ)中上覆水和底泥DGT有效态磷浓度均明显低于对照组.这说明, CN、CN+DB、CN+ZZ和CN+DB+ZZ均可以有效地阻止底泥中磷向孔隙水的释放, 进而阻止了底泥中磷向上覆水体的释放.先前研究发现, 底泥中有效态磷浓度的降低并形成“磷静止层”, 是基于覆盖材料的内源磷释放控制技术阻止底泥中磷向上覆水体释放的关键[14].由此可见, CN、CN+DB、CN+ZZ和CN+DB+ZZ处理对泥水界面下方底泥中DGT有效态磷释放的阻止, 是其控制底泥中磷释放的重要原因.
从图 6(b)还可见, 各处理组(CN、CN+DB、CN+ZZ和CN+DB+ZZ)中上覆水和底泥DGT有效态铁浓度均明显低于对照组.这说明, CN、CN+DB、CN+ZZ和CN+DB+ZZ处理有效地抑制了底泥中铁氧化物/氢氧化物的溶解, 阻止了底泥中铁释放进入孔隙水中, 进而阻止了孔隙水中铁向上覆水体的释放.因此, CN、CN+DB、CN+ZZ和CN+DB+ZZ处理对底泥中铁、磷同步释放的抑制并导致“磷静止层”的出现, 是其控制底泥中磷向上覆水体释放的重要机制.
2.6 各处理技术对不同深度处底泥磷形态的影响图 7为各处理技术对底泥中磷形态的影响.从中可以观察到, 对照组和各处理组(CN、CN+DB、CN+ZZ和CN+DB+ZZ)底泥中NH4Cl-P含量很低, 可以忽略不计.从总体上看, CN和CN+DB组底泥中BD-P含量高于对照组.这说明单独的硝酸钙处理和联合的硝酸钙与反硝化细菌处理均可以抑制底泥中BD-P的释放.这主要是因为：在缺氧条件下, 底泥中铁氧化物/氢氧化物会还原溶解, 导致底泥中BD-P含量的下降[41]; 而在硝酸盐的作用下, 底泥中铁氧化物/氢氧化物的还原溶解得到抑制, 从而阻止了底泥中BD-P含量的下降[11, 42]; 这两方面的因素最终导致CN组和CN+DB组中BD-P含量高于对照组.由图 7(b)可见, CN+ZZ组的0~40 mm底泥中BD-P含量低于对照组, 特别是0~20 mm深度处底泥中BD-P的含量明显低于对照组.另外, CN+DB+ZZ组的0~60 mm底泥中BD-P含量也低于对照组.这说明, 硝酸钙和锆改性沸石的联合处理以及硝酸钙、反硝化细菌和锆改性沸石的联合处理均会降低表层底泥中BD-P的含量.这主要归功于锆改性沸石的存在.将锆改性沸石覆盖到表层底泥上方后, 反硝化作用产生的氮气会扰动底泥, 导致覆盖层中的锆改性沸石会向底泥中迁移, 而锆改性沸石进入底泥中后会对底泥产生改良作用(促进底泥中BD-P向其他形态磷的转化)[27], 从而降低了底泥中BD-P的含量.
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图 7 各处理技术对底泥中磷形态的影响 Fig. 7 Effects of various treatment technologies on the P speciation of the sediment |
从图 7(c)可见, 从总体上看, CN和CN+DB处理对底泥中NaOH-rP含量的影响较小.而CN+ZZ处理会显著增加0~20 mm底泥中NaOH-rP含量, CN+DB+ZZ处理会显著增加0~30 mm底泥中NaOH-rP含量.从图 7(d)中可以看出, CN和CN+DB处理对底泥中HCl-P含量的影响较小.CN+ZZ和CN+DB+ZZ处理对30~60 mm底泥中HCl-P含量的影响同样较小.但是, CN+ZZ和CN+DB+ZZ处理会显著降低0~30 mm底泥中的HCl-P含量.从图 7(e)可见, CN和CN+DB处理对底泥中Res-P含量影响较小.CN+ZZ和CN+DB+ZZ处理对30~60 mm底泥中Res-P含量的影响同样较小.但是, CN+ZZ和CN+DB+ZZ处理会显著增加0~30 mm底泥中的Res-P含量.以上结果说明了, CN和CN+DB处理并不会引起底泥中NaOH-rP、HCl-P和Res-P含量的改变.这主要是因为：NaOH-rP和HCl-P属于较稳定的磷形态, Res-P属于非常稳定的磷形态, 在缺氧条件下它们均难以被释放出来[43].以上结果也说明了, 硝酸钙和锆改性沸石的联合处理以及硝酸钙、反硝化细菌和锆改性沸石的联合处理均会增加表层底泥中NaOH-rP和Res-P的含量并降低HCl-P的含量.或者说, 硝酸钙和锆改性沸石的联合处理以及硝酸钙、反硝化细菌和锆改性沸石的联合处理, 引起了表层底泥中BD-P和HCl-P向NaOH-rP和Res-P的转变.这种现象的发生同样应该归因于覆盖层中的锆改性沸石向底泥中的迁移.
需要指出的是, BD-P是底泥中潜在可移动态磷的主要组成, 在缺氧条件下容易被释放出来[43].表层底泥中BD-P含量的降低, 对于应用CN+ZZ和CN+DB+ZZ处理技术控制底泥中磷向上覆水体的释放, 是非常重要的.
2.7 各处理技术对不同深度处底泥吸附氮磷能力的影响图 8为各种处理技术对底泥吸附水中磷酸盐和氨氮的影响.从图 8(a)可见, CN和CN+DB处理非但不会增加底泥对水中磷酸盐的吸附能力, 反而降低了底泥吸附水中磷酸盐的能力.但是, CN+ZZ和CN+DB+ZZ处理则显著增强了表层底泥(0~20 mm)对水中磷酸盐的吸附能力.与对照相比, CN+ZZ作用下0~10 mm和10~20 mm底泥对水中磷酸盐的单位吸附量分别增加了55%和155%, CN+DB+ZZ作用下0~10和10~20 mm底泥对水中磷酸盐的单位吸附量分别增加了46%和81%.这主要归因于：①锆改性沸石对水中磷酸盐的良好吸附能力; ②覆盖层中锆改性沸石向表层底泥中的迁移.由图 8(b)可见, CN和CN+DB处理要么降低了底泥吸附水中氨氮的能力, 要么对底泥吸附水中氨氮能力的提升效果有限.CN+ZZ和CN+DB+ZZ处理显著提升了表层底泥(0~20 mm)对水中氨氮的吸附能力.与对照组相比, CN+ZZ作用下0~10和10~20 mm底泥对水中氨氮的单位吸附量分别增加了4.87倍和20.6倍, CN+DB+ZZ作用下0~10和10~20 mm底泥对水中氨氮的单位吸附量分别增加了6.39倍和15.6倍.在CN+ZZ和CN+DB+ZZ作用下表层底泥吸附氨氮能力的提升, 主要归功于锆改性沸石对水中氨氮的良好吸附能力、覆盖层中锆改性沸石向表层底泥中的迁移.显然, 经CN+ZZ或CN+DB+ZZ组合处理技术修复后表层底泥吸附磷酸盐和氨氮能力的提升, 对于其控制底泥中氮磷的释放而言, 是极为重要的.
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图 8 各处理技术对底泥吸附氮磷的影响 Fig. 8 Effects of different treatment technologies on the phosphorus and nitrogen adsorption abilities for the sediment |
图 9为对照组、CN处理组和CN+DB+ZZ处理组中底泥微生物OTU水平的韦恩图.从中可以看出, 3组中底泥样品微生物存在一定数量的区别.这说明, CN处理和CN+DB+ZZ处理对底泥中微生物多样性会产生一定的影响.计算得到的多样性指数见表 2.从中可见, 此次测序的覆盖率超过98%, 这说明本次测序结果能够代表底泥样品中微生物的真实情况.Ace和Chao指数可以用来表征微生物种群的丰富度.Ace和Chao指数越大, 表明群落的丰富度越高.CN处理组和CN+DB+ZZ处理组中底泥的Ace和Chao指数要大于对照组.这说明CN处理和CN+DB+ZZ处理增加了底泥中微生物种群的丰富度.Shannon和Simpson指数可以被用来评估样品内微生物群落的多样性.Shannon值越大, 说明微生物群落多样性越大.CN和CN+DB+ZZ处理组中底泥的Shannon指数要小于对照组.这说明, CN和CN+DB+ZZ处理会降低底泥中微生物群落的多样性.Simpson值越大, 说明微生物群落多样性越低.CN处理组中底泥的Simpson值要大于对照组, 这进一步证明了CN处理会降低底泥中微生物群落的多样性.CN+DB+ZZ处理组中底泥的Simpson值要小于对照组, 这说明CN+DB+ZZ处理会增加底泥中微生物群落的多样性.这与根据Shannon指数所得出的结论是相反的.这有待于进一步研究.
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图 9 对照组、CN处理组和CN+DB+ZZ处理组中底泥微生物OTU水平的韦恩图 Fig. 9 Venn diagram of OTU of microbes in the sediments in the control, calcium nitrate treatment, and calcium nitrate/denitrifying bacteria/zirconium-modified zeolite combined treatment columns |
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表 2 对照组、CN处理组和CN+DB+ZZ处理组中底泥微生物多样性指数 Table 2 Diversity index of microbes in the sediments in the control, calcium nitrate treatment, and calcium nitrate/denitrifying bacteria/zirconium-modified zeolite combined treatment columns |
图 10为CN处理和CN+DB+ZZ处理对底泥中微生物结构组成的影响.从图 10(a)中可见, 3组底泥样品在门分类水平上的群落均包括放线菌门(Actinobacteria)、变形杆菌门(Proteobacteria)、绿弯菌门(Chloroflexi)、厚壁菌门(Firmicutes)、拟杆菌门(Bacteroidetes)、酸杆菌门(Acidobacteria)、芽单胞菌门(Gemmatimonadetes)、Patescibacteria菌门和蓝细菌门(Cyanobacteria).与CK组相比, CN和CN+DB+ZZ组中的放线菌门(Actinobacteria)的占比显著增加.放线菌门中存在具有反硝化功能的微生物[44].因此, 图 10(a)结果证明了单一的CN处理和CN+DB+ZZ联合处理均促进了底泥中反硝化微生物的繁殖, 从而促进了反硝化反应的进行.从图 10(b)中可见, 3组样品在纲分类水平上的群落包括放线菌纲(Actinobacteria)、α-变形菌纲(α-Proteobacteria)、厌氧绳菌纲(Anaerolineae)、γ-变形菌纲(γ-Proteobacteria)、梭菌纲(Clostridia)、δ-变形菌纲(δ-Proteobacteria)、拟杆菌纲(Bacteroidia)、KD4-96菌纲、杆菌纲(Bacilli)、Subgroup_6菌纲、芽单胞菌纲(Gemmatimonadetes)、绿弯菌纲(Chloroflexi)、蓝藻细菌纲(Sericytochromatia)和Aminicenantia菌纲.另外, 与CK组相比, CN组和CN+DB+ZZ组中的放线菌纲(Actinobacteria)所占比例显著增加.从图 10(c)中可见, 与CK组相比, CN组和CN+DB+ZZ组中的大理石雕菌属(Marmoricola)和类诺卡氏菌属(Nocardioides)所占比重明显增加.先前的研究发现, 大理石雕菌属和类诺卡氏菌属微生物可以利用硝酸盐和碳源进行反硝化反应[45~47].这进一步证实了单一的CN处理和CN+DB+ZZ的联合处理均可以促进底泥中反硝化微生物的繁殖, 从而促进了底泥中反硝化反应的进行.
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图 10 CN处理和CN+DB+ZZ处理对底泥中微生物结构组成的影响 Fig. 10 Effects of the single nitrate treatment and nitrate/denitrifying bacteria/zirconium-modified zeolite combined treatment on the microbial composition of the sediment |
由以上分析可见, CN处理技术可以有效地控制底泥中磷的释放, 其对底泥中磷和铁同步释放的抑制对于其控制内源磷释放是至关重要的.但是, CN处理技术却会造成底泥中氨氮的释放, 并且还会造成上覆水体的硝态氮二次污染.CN+DB组合技术不仅可以有效地控制底泥中磷的释放, 其对底泥中磷和铁同步释放的抑制是其控制内源磷释放的关键, 而且与单一的CN处理技术相比可以降低底泥中硝态氮的释放风险.但是, CN+DB组合技术却无法有效控制底泥中氨氮的释放.CN+ZZ组合技术可以有效地控制底泥中磷和氨氮的释放, 其对底泥中磷与铁同步释放的抑制、对底泥中BD-P的削减以及对底泥吸附磷酸盐和氨氮能力的增强, 对于其控制底泥中磷和氨氮释放而言是至关重要的.但是, CN+ZZ组合技术却会造成上覆水的硝态氮二次污染.CN+DB+ZZ组合技术不仅可以有效地控制底泥中磷的释放, 而且可以克服CN、CN+DB和CN+ZZ技术的缺陷.也就是说, CN+DB+ZZ组合技术可以在一定程度上克服CN技术无法控制氨氮释放、造成上覆水硝态氮二次污染的缺陷.CN+DB+ZZ组合技术也可以在一定程度上克服CN+DB组合技术无法控制氨氮释放的缺陷.CN+DB+ZZ组合技术也可以在一定程度上克服CN+ZZ组合技术造成上覆水硝态氮二次污染的缺陷.因此, 利用CN+DB+ZZ组合技术用于控制底泥中磷和氨氮的释放, 具有广阔的应用前景.
4 结论(1) 向底泥中单独注入Ca(NO3)2虽然可以有效地抑制底泥中磷的释放, 但是会造成上覆水体的NH4+-N和NO3--N污染.向底泥中联合注入Ca(NO3)2和反硝化细菌虽然可以有效地抑制底泥中磷的释放, 并降低上覆水体的NO3--N二次污染, 但是仍然不可避免地会造成上覆水体的NH4+-N污染.注入Ca(NO3)2并覆盖锆改性沸石虽然可以有效地抑制底泥中SRP和NH4+-N向上覆水体的释放, 但却会造成上覆水体的NO3--N污染.
(2) 向底泥中联合注入Ca(NO3)2和反硝化细菌并覆盖锆改性沸石, 不仅能有效地控制底泥中磷的释放, 有效降低底泥中NH4+-N向上覆水体的释放, 而且与CN和CN+ZZ技术相比又能降低上覆水体的NO3--N二次污染风险.
(3) Ca(NO3)2/反硝化细菌/锆改性沸石组合技术促进了底泥中反硝化细菌的繁殖, 加速了底泥中硝酸盐的消耗, 从而降低了上覆水体的硝态氮二次污染.该组合技术对底泥中磷和铁同步释放的抑制、对表层底泥中BD-P的削减以及对表层底泥吸附磷酸盐和氨氮能力的增强, 对于其控制底泥中磷和氨氮释放, 是至关重要的.
| [1] | Schindler D W. Evolution of phosphorus limitation in lakes[J]. Science, 1977, 195(4275): 260-262. DOI:10.1126/science.195.4275.260 |
| [2] | Yang Y, Gao B, Hao H, et al. Nitrogen and phosphorus in sediments in China: a national-scale assessment and review[J]. Science of the Total Environment, 2017, 576: 840-849. DOI:10.1016/j.scitotenv.2016.10.136 |
| [3] |
李如忠, 刘科峰, 钱靖, 等. 合肥市区典型景观水体氮磷污染特征及富营养化评价[J]. 环境科学, 2014, 35(5): 1718-1726. Li R Z, Liu K F, Qian J, et al. Nitrogen and phosphate pollution characteristics and eutrophication evaluation for typical urban landscape waters in Hefei City[J]. Environmental Science, 2014, 35(5): 1718-1726. |
| [4] | Moura D S, Neto I E L, Clemente A, et al. Modeling phosphorus exchange between bottom sediment and water in tropical semiarid reservoirs[J]. Chemosphere, 2020, 246. DOI:10.1016/j.chemosphere.2019.125686 |
| [5] | Zhu Y Y, Jin X, Tang W Z, et al. Comprehensive analysis of nitrogen distributions and ammonia nitrogen release fluxes in the sediments of Baiyangdian Lake, China[J]. Journal of Environmental Sciences, 2019, 76: 319-328. DOI:10.1016/j.jes.2018.05.024 |
| [6] | Zhang L, Wang S R, Wu Z H. Coupling effect of pH and dissolved oxygen in water column on nitrogen release at water-sediment interface of Erhai Lake, China[J]. Estuarine, Coastal and Shelf Science, 2014, 149: 178-186. DOI:10.1016/j.ecss.2014.08.009 |
| [7] | Liu C, Zhong J C, Wang J J, et al. Fifteen-year study of environmental dredging effect on variation of nitrogen and phosphorus exchange across the sediment-water interface of an urban lake[J]. Environmental Pollution, 2016, 219: 639-648. DOI:10.1016/j.envpol.2016.06.040 |
| [8] | Kuster A C, Kuster A T, Huser B J, et al. A comparison of aluminum dosing methods for reducing sediment phosphorus release in lakes[J]. Journal of Environmental Management, 2020, 261. DOI:10.1016/j.jenvman.2020.110195 |
| [9] |
孙士权, 邱媛, 蒋昌波, 等. 原位技术控制湖泊沉积物中磷释放的研究[J]. 中国环境科学, 2011, 31(5): 845-851. Sun S Q, Qiu Y, Jiang C B, et al. Effect of in-situ control technology of phosphorus release in lake sediments by laboratory simulation[J]. China Environmental Science, 2011, 31(5): 845-851. |
| [10] | Xu D, Ding S M, Sun Q, et al. Evaluation of in situ capping with clean soils to control phosphate release from sediments[J]. Science of the Total Environment, 2012, 438: 334-341. DOI:10.1016/j.scitotenv.2012.08.053 |
| [11] | Yamada T M, Sueitt A P E, Beraldo D A S, et al. Calcium nitrate addition to control the internal load of phosphorus from sediments of a tropical eutrophic reservoir: Microcosm experiments[J]. Water Research, 2012, 46(19): 6463-6475. DOI:10.1016/j.watres.2012.09.018 |
| [12] |
龚佳健, 倪兆奎, 肖尚斌, 等. 覆盖材料对洱海不同湖区沉积物溶解态有机磷和无机磷释放影响及差异[J]. 环境科学, 2019, 40(4): 1826-1833. Gong J J, Ni Z K, Xiao S B, et al. Effects and differences of the release of dissolved organic and inorganic phosphorus in different sediments covered by different materials of Erhai Lake[J]. Environmental Science, 2019, 40(4): 1826-1833. |
| [13] |
丁玉琴, 李大鹏, 张帅, 等. 镁改性芦苇生物炭控磷效果及其对水体修复[J]. 环境科学, 2020, 41(4): 1692-1699. Ding Y Q, Li D P, Zhang S, et al. Phosphate control effect and water body remediation of magnesium modified reed biochar[J]. Environmental Science, 2020, 41(4): 1692-1699. |
| [14] | Wang Y, Ding S M, Wang D, et al. Static layer: a key to immobilization of phosphorus in sediments amended with lanthanum modified bentonite (Phoslock®)[J]. Chemical Engineering Journal, 2017, 325: 49-58. DOI:10.1016/j.cej.2017.05.039 |
| [15] | Hansen J, Reitzel K, Jensen H S, et al. Effects of aluminum, iron, oxygen and nitrate additions on phosphorus release from the sediment of a Danish softwater lake[J]. Hydrobiologia, 2003, 492(1-3): 139-149. DOI:10.1023/A:1024826131327 |
| [16] | Sun Q, Lin J, Cao J X, et al. A new method to overall immobilization of phosphorus in sediments through combined application of capping and oxidizing agents[J]. Science of the Total Environment, 2019, 694. DOI:10.1016/j.scitotenv.2019.133770 |
| [17] | Yu J H, Fan C X, Zhong J C, et al. Evaluation of in situ simulated dredging to reduce internal nitrogen flux across the sediment-water interface in Lake Taihu, China[J]. Environmental Pollution, 2016, 214: 866-877. DOI:10.1016/j.envpol.2016.03.062 |
| [18] | Kwon H K, Oh S J, Yang H S. Growth and uptake kinetics of nitrate and phosphate by benthic microalgae for phytoremediation of eutrophic coastal sediments[J]. Bioresource Technology, 2013, 129: 387-395. DOI:10.1016/j.biortech.2012.11.078 |
| [19] | Zhu Y Y, Shan B Q, Huang J Y, et al. In situ biochar capping is feasible to control ammonia nitrogen release from sediments evaluated by DGT[J]. Chemical Engineering Journal, 2019, 374: 811-821. DOI:10.1016/j.cej.2019.06.007 |
| [20] | Zhu Y Y, Tang W Z, Jin X, et al. Using biochar capping to reduce nitrogen release from sediments in eutrophic lakes[J]. Science of the Total Environment, 2019, 646: 93-104. DOI:10.1016/j.scitotenv.2018.07.277 |
| [21] | Huang T L, Xu J L, Cai D J. Efficiency of active barriers attaching biofilm as sediment capping to eliminate the internal nitrogen in eutrophic lake and canal[J]. Journal of Environmental Sciences, 2011, 23(5): 738-743. DOI:10.1016/S1001-0742(10)60469-X |
| [22] |
朱广伟, 李静, 朱梦圆, 等. 锁磷剂对杭州西湖底泥磷释放的控制效果[J]. 环境科学, 2017, 38(4): 1451-1459. Zhu G W, Li J, Zhu M Y, et al. Efficacy of Phoslock® on the reduction of sediment phosphorus release in West Lake, Hangzhou, China[J]. Environmental Science, 2017, 38(4): 1451-1459. |
| [23] |
李佳, 詹艳慧, 林建伟, 等. 镧改性沸石对太湖底泥-水系统中磷的固定作用[J]. 中国环境科学, 2014, 34(1): 161-169. Li J, Zhan Y H, Lin J W, et al. Immobilization of phosphorus in Taihu Lake sediment-water systems by lanthanum-modified zeolite[J]. China Environmental Science, 2014, 34(1): 161-169. |
| [24] | Gibbs M, Özkundakci D. Effects of a modified zeolite on P and N processes and fluxes across the lake sediment-water interface using core incubations[J]. Hydrobiologia, 2011, 661(1): 21-35. DOI:10.1007/s10750-009-0071-8 |
| [25] | Yin H B, Ren C, Li W. Introducing hydrate aluminum into porous thermally-treated calcium-rich attapulgite to enhance its phosphorus sorption capacity for sediment internal loading management[J]. Chemical Engineering Journal, 2018, 348: 704-712. DOI:10.1016/j.cej.2018.05.065 |
| [26] | Lin J W, He S Q, Zhang H H, et al. Effect of zirconium-modified zeolite addition on phosphorus mobilization in sediments[J]. Science of the Total Environment, 2019, 646: 144-157. DOI:10.1016/j.scitotenv.2018.07.281 |
| [27] | Yang M J, Lin J W, Zhan Y H, et al. Immobilization of phosphorus from water and sediment using zirconium-modified zeolites[J]. Environmental Science and Pollution Research, 2015, 22(5): 3606-3619. DOI:10.1007/s11356-014-3604-2 |
| [28] | Yang M J, Lin J W, Zhan Y H, et al. Adsorption of phosphate from water on lake sediments amended with zirconium-modified zeolites in batch mode[J]. Ecological Engineering, 2014, 71: 223-233. DOI:10.1016/j.ecoleng.2014.07.035 |
| [29] |
俞阳, 林建伟, 詹艳慧, 等. 静止和水动力扰动状态下锆改性沸石添加对河道底泥磷迁移转化的影响[J]. 环境科学, 2019, 40(3): 1337-1346. Yu Y, Lin J W, Zhan Y H, et al. Effect of zirconium-modified zeolite addition on migration and transformation of phosphorus in river sediments under static and hydrodynamic disturbance conditions[J]. Environmental Science, 2019, 40(3): 1337-1346. |
| [30] |
杨孟娟, 林建伟, 詹艳慧, 等. 锆改性沸石活性覆盖控制重污染河道底泥氮磷释放研究[J]. 农业环境科学学报, 2013, 32(12): 2460-2470. Yang M J, Lin J W, Zhan Y H, et al. Releases of ammonium and phosphorus from river sediments capped with zirconium-modified zeolite[J]. Journal of Agro-Environment Science, 2013, 32(12): 2460-2470. DOI:10.11654/jaes.2013.12.020 |
| [31] | Fan Y, Li Y W, Wu D Y, et al. Application of zeolite/hydrous zirconia composite as a novel sediment capping material to immobilize phosphorus[J]. Water Research, 2017, 123: 1-11. DOI:10.1016/j.watres.2017.06.031 |
| [32] |
刘东方, 王希越, 王伟斌, 等. 天津市原位生物化学法治理修复黑臭底泥的试验研究[J]. 南水北调与水利科技, 2019, 17(1): 70-75, 97. Liu D F, Wang X Y, Wang W B, et al. Experimental study on in-situ biochemical treatment for remediation of black-odor river bottom sediment in Tianjin[J]. South-to-North Water Transfers and Water Science & Technology, 2019, 17(1): 70-75, 97. |
| [33] | Norgbey E, Li Y P, Ya Z, et al. High resolution evidence of iron-phosphorus-sulfur mobility at hypoxic sediment water interface: An insight to phosphorus remobilization using DGT-induced fluxes in sediments model[J]. Science of the Total Environment, 2020, 724. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.138204 |
| [34] | Tran H N, You S J, Hosseini-Bandegharaei A, et al. Mistakes and inconsistencies regarding adsorption of contaminants from aqueous solutions: a critical review[J]. Water Research, 2017, 120: 88-116. DOI:10.1016/j.watres.2017.04.014 |
| [35] | Gibbons K J, Bridgeman T B. Effect of temperature on phosphorus flux from anoxic western Lake Erie sediments[J]. Water Research, 2020, 182. DOI:10.1016/j.watres.2020.116022 |
| [36] | Wang J F, Chen J G, Yu P P, et al. Oxygenation and synchronous control of nitrogen and phosphorus release at the sediment-water interface using oxygen nano-bubble modified material[J]. Science of the Total Environment, 2020, 725. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.138258 |
| [37] | Wang J K, Zeng X L, Xu D Y, et al. Chemical fractions, diffusion flux and risk assessment of potentially toxic elements in sediments of Baiyangdian Lake, China[J]. Science of the Total Environment, 2020, 724. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.138046 |
| [38] | Chen Q, Chen J A, Wang J F, et al. In situ, high-resolution evidence of phosphorus release from sediments controlled by the reductive dissolution of iron-bound phosphorus in a deep reservoir, southwestern China[J]. Science of the Total Environment, 2019, 666: 39-45. DOI:10.1016/j.scitotenv.2019.02.194 |
| [39] | Gao Y L, Liang T, Tian S H, et al. High-resolution imaging of labile phosphorus and its relationship with iron redox state in lake sediments[J]. Environmental Pollution, 2016, 219: 466-474. DOI:10.1016/j.envpol.2016.05.053 |
| [40] | Boström B, Andersen J M, Fleischer S, et al. Exchange of phosphorus across the sediment-water interface[J]. Hydrobiologia, 1988, 170(1): 229-244. DOI:10.1007/BF00024907 |
| [41] | Rydin E. Potentially mobile phosphorus in Lake Erken sediment[J]. Water Research, 2000, 34(7): 2037-2042. DOI:10.1016/S0043-1354(99)00375-9 |
| [42] | Hemond H F, Lin K. Nitrate suppresses internal phosphorus loading in an eutrophic lake[J]. Water Research, 2010, 44(12): 3645-3650. DOI:10.1016/j.watres.2010.04.018 |
| [43] | Meis S, Spears B M, Maberly S C, et al. Sediment amendment with Phoslock® in Clatto Reservoir (Dundee, UK): investigating changes in sediment elemental composition and phosphorus fractionation[J]. Journal of Environmental Management, 2012, 93(1): 185-193. DOI:10.1016/j.jenvman.2011.09.015 |
| [44] |
陈志浩, 覃云斌, 丁帮璟, 等. 宛山荡农田土壤氮迁移过程反硝化与厌氧氨氧化[J]. 环境科学, 2020, 41(1): 412-419. Chen Z H, Qin Y B, Ding B J, et al. Denitrification and anaerobic ammonium oxidation in soil nitrogen migration process in a farmland of Wanshandang Lake[J]. Environmental Science, 2020, 41(1): 412-419. |
| [45] | Anderson C R, Condron L M, Clough T J, et al. Biochar induced soil microbial community change: Implications for biogeochemical cycling of carbon, nitrogen and phosphorus[J]. Pedobiologia, 2011, 54(5-6): 309-320. DOI:10.1016/j.pedobi.2011.07.005 |
| [46] | Ding B J, Luo W Q, Qin Y B, et al. Effects of the addition of nitrogen and phosphorus on anaerobic ammonium oxidation coupled with iron reduction (Feammox) in the farmland soils[J]. Science of the Total Environment, 2020, 737. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.139849 |
| [47] |
魏艳红, 阿不都克里木·热依木, 熊鹰, 等. 三株沙漠放线菌XJSS-21、XJSS-39和XJSS-58的多相分类及特性研究[J]. 微生物学通报, 2009, 36(4): 569-574. Wei Y H, Abdukerim Rehim, Xiong Y, et al. Polyphasic taxonomy and characteristics of three desert actinomycosis XJSS-21, XJSS-39 and XJSS-58[J]. Microbiology, 2009, 36(4): 569-574. |