2021, Vol. 42
2. 中国环境科学研究院湖泊水污染治理与生态修复技术国家工程实验室, 北京 100012;
3. 中国环境科学研究院国家环境保护饮用水水源地保护重点实验室, 北京 100012;
4. 中国环境科学研究院国家环境保护湖泊污染控制重点实验室, 北京 100012
, LU Yi-ren1 , LI Hui2,3,4 , ZHENG Tian-jiaozi2,3,4 , CHENG Yun-xuan2,3,4 , JIAO Li-xin2,3,4
2. National Engineering Laboratory of Lake Water Pollution Control and Ecological Restoration Technology, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
3. State Key Laboratory of Environmental Protection for Drinking Water Sources, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
4. National Key Laboratory of Environmental Protection Lake Pollution Control, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China
持久性有机污染物(persistent organic pollutants, POPs)是一类天然、人工合成的有毒有机污染物, 因为高毒性、半挥发性、生物累积性和持久残留性等特性, 能通过环境介质如大气、水和生物等进行远距离迁移, 对人类健康具有严重的危害.含有两个或两个以上稠环的多环芳烃作为这一类典型的POPs, 其中已有16种PAHs被美国环保署(EPA)列为优先控制污染物[1].一般来源于煤、石油和天然气或烟草及碳化肉类等有机质所不完全燃烧的产物[2].通常情况下, 除了燃烧源外, 多环芳烃另一常见人为来源是化石燃料泄漏, 这包括原油及成品油(如汽油、柴油), 以及工厂废水排放和炼焦等[1, 3, 4].在自然环境中, 多环芳烃广泛分布于大气、土壤、水体、生物体等环境介质中.多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)由于其具有低溶解性和疏水性[5], 因此在水体中容易吸附到微粒上并自然沉降而后富集[6, 7].沉积物是环境中PAHs潜在的污染源, 富集的PAHs能够缓慢释放到水体环境中, 从而引起"二次污染"[8, 9].富集后的PAHs可通过食物链传递出去, 由于其具有的"三致"作用而最终对人类及其他生物体生存与发展构成威胁.因而对水环境中的沉积物PAHs研究目前已成为热点, 这将会帮助人们更全面地了解PAHs在湖泊环境中的污染状况及潜在的负面生态效应, 并能了解到人类经济发展对PAHs污染机制的生态影响, 从而可以采取相应措施消除PAHs对湖泊环境的影响, 这对水环境预防与保护有着重要意义.
衡水湖、于桥水库和大伙房水库是津冀辽地区重要的水源地.本文选取这3个湖库作为津冀辽地区代表性调查研究对象.衡水湖坐落于河北省衡水市境内, 作为华北平原唯一的国家级湿地和鸟类自然保护区, 也是华北唯一保存下来的内陆淡水湿地生态系统, 衡水湖对维持物种多样性和生态平衡具有重要作用, 对调节周边及京津地区气候环境有着重要意义.于桥水库位于天津市蓟州区城东, 是国家重点大型水库之一, 已被水利部列为全国重要饮用水水源地.水库周边及与水环境密切相关的村庄有111个, 人口约为9万人.作为天津市饮用水水源地, 其水环境质量安全关系着天津市饮用水安全.大伙房水库位于辽宁省东北部, 是辽宁省的重要饮用水水源地, 其水质健康状况关系到沈阳、抚顺、鞍山和大连等7座城市的居民的饮用水安全, 地位极其重要[10].
近年来国内外对各地主要水域(如河流、湖泊和海湾)等沉积物中有机污染物的分布特点及污染来源的研究不断增多[11~14].然而, 针对衡水湖、于桥水库和大伙房水库沉积物多环芳烃的分析研究鲜见报道, 因此开展多环芳烃污染物的系统调查与生态风险评估, 解析其来源对水环境治理及环境保护具有重要指导作用.本文以衡水湖、于桥水库和大伙房水库表层沉积物中PAHs为研究对象, 通过采集的沉积物样品对PAHs进行检测, 探讨3个湖库中典型POPs的污染特征及来源解析.
1 材料与方法 1.1 样品采集分别在2016年10月、2016年11月和2017年7月在津冀辽地区(衡水湖、于桥水库及大伙房水库)进行了表层沉积物样品的采集, 以基本覆盖水面的原则选取流域有代表性的区域进行采样, 采样点坐标由GPS系统定位, 采样点分布见图 1, 选用抓斗式采样器采集表层沉积物, 深度范围约为0~10 cm.在采样现场将采集到的沉积物样品封存于密封的金属盒子中, 随后运回实验室放入冰柜低温冷冻, 以待进行后续的检验处理工作.
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图 1 于桥水库、大伙房水库和衡水湖采样点位置示意 Fig. 1 Sketch of locations of the sampling sites in Yuqiao Reservoir, Dahuofang Reservoir, and Hengshui Lake |
将采集到的各沉积物样品进行冷冻干燥48 h, 彻底去除残留水分后用玛瑙研钵研磨过100目筛子, 放置于暗处密封避光保存, 以待分析使用.PAHs采用活化硅胶柱和凝胶色谱柱联合进样, 所用试剂、仪器及分析方法均与李慧等[15]的研究报道一致.
沉积物中的PAHs主要检测美国环保署所列的16种PAHs优先控制污染物, 详细情况如表 1所示.
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表 1 于桥水库、大伙房水库和衡水湖表层沉积物中PAHs检测同系物 Table 1 Detection homolog of PAHs in surface sediments of Yuqiao Reservoir, Dahuofang Reservoir, and Hengshui Lake |
1.3 质量与保证(QA/QC)
在采样过程中, 为避免前后点位沉积物样品交叉污染, 每采集一次样品后均对设备进行清洗.在样品前处理过程中, 所用容器(萃取池和鸡心瓶等)分别经过超纯水、甲醇、丙酮和二氯甲烷的3次洗涤烘干后使用.分析过程中, 以5个样品为一组, 每组在测定完成后做一次平行样与方法空白, 以尽可能避免不必要的误差.沉积物样品的PAHs加标回收率为69.3% ~95.6%, 方法检出限为0.12~0.4 ng ·g-1.
1.4 数据分析采用ArcGIS 10.2绘制沉积物采样点分布及PAHs总量空间分布, 利用IBM SPSS Statistics 26进行主成分分析, 并用Origin 2017进行数据统计.
2 结果与讨论 2.1 津冀辽地区典型湖库沉积物ΣPAHs浓度分布于桥水库、衡水湖和伙房水库表层沉积物中PAHs的浓度空间分布如图 2所示, 与国内不同湖库河流PAHs浓度对比见表 2.其中于桥水库表层沉积物中ΣPAHs含量范围在337.3~1 604.1 ng ·g-1之间, 平均值为820.6 ng ·g-1.在京津冀地区的河流湖库中相比较属于中度污染水平, 与其他地区河流湖库对比仍属于中度污染水平.库区YQ-3和YQ-2点位的ΣPAHs含量较高, YQ-7和YQ-8点位的ΣPAHs较低.其中YQ-3点位所测PAHs含量为1 604.08 ng ·g-1; YQ-8号点位PAHs总量为337.27 ng ·g-1, 这分别为9处采样点的最高值与最低值.根据葛宁等[16]的研究, 水库水流整体呈东北向西南走向.分析认为, 于桥水库沉积物PAHs浓度水平分布取决于其周边污染源分布、水域流态走向.临近水库南岸的YQ-3点, ΣPAHs含量最高, 其PAHs浓度可能受临近岸边仅为1 000 m的东十百户村和清池一村及附近旅游产业区排污影响较大.对于水库最东边的YQ-8点位, ΣPAHs最低, 经过排查, 该点周边无村庄, 且没有其它工业外源, 该处主要可能来源于水体中吸附的PAHs颗粒物自然沉降.其余采样点按总量排序为YQ-2>YQ-1>YQ-4>YQ-9>YQ-5>YQ-6>YQ-7.于桥水库沉积物PAH含量整体上由东北向西南呈现持续升高趋势, 这可能跟于桥水库水域流向有关.
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图 2 于桥水库、大伙房水库和衡水湖PAHs污染物空间总量分布 Fig. 2 Spatial distribution of the total PAHs pollutants in Yuqiao Reservoir, Dahuofang Reservoir, and Hengshui Lake |
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表 2 国内河流和湖泊沉积物中PAHs污染水平比较/ng ·g-1 Table 2 Comparing PAHs pollution level in domestic river and lake sediments/ng ·g-1 |
衡水湖表层沉积物中PAHs含量范围介于461.12~1 497.53 ng ·g-1, 平均值为932.26 ng ·g-1.张嘉雯等[17]测得衡水湖2018年8月和2019年3月ΣPAHs均值分别为875.5和1 010.2 ng ·g-1, 这说明在历史污染水平上, 衡水湖表层沉积物污染程度变化并不大, 在京津冀地区、国内其他河流湖库对比均处于中度污染水平.其中湖内PAHs浓度最高值出现在靠近碧水湾大酒店的HSH-1(1 497.5 ng ·g-1).近些年来, 由于周边旅游产业的蓬勃发展导致周边大量未经处理的生活污水排入湖内, 这极有可能是造成该处PAHs含量明显高于其他点位的原因.其次为HSH-10点(1 231.0 ng ·g-1).最低值出现在HSH-6点(461.1 ng ·g-1), 经过调研, 这可能与当时周边环境尚无外来污染源有关.HSH-4与HSH-5两个位点虽然距离甚远, 但是其PAHs污染浓度却相差不大(相差24 ng ·g-1), 这可能与两处相似的水文条件有关.
在辽宁省重要水源地-大伙房水库表层沉积物中检测到PAHs含量在不同点位差异较大, 浓度范围介于102.29~2 240.49 ng ·g-1, 均值为564.88 ng ·g-1.Lin等[18]在2010年1月对大伙房水库表层沉积物测定其PAHs含量平均值为592 ng ·g-1.本次研究测定PAHs浓度与先前报道的污染水平相差不大.与京津冀地区、国内其他河流湖库对比均处于中度污染水平.其中水库表层沉积物PAHs浓度最大值出现在DSH-1点, 然而附近并没有村庄及相应旅游产业, 可能是因为库区水域流态、大气降水吸附及PAHs本身疏水、低溶解特性等导致沉积物浓度自然累积.最小值在DSH-9点, 处于浑河入库口附近, 可能是因为浑河入库的水力冲刷作用, 导致大量的沉积物随着水流转移到别处, 其PAHs浓度自然也较低.
Baumard等[19]利用PAHs含量不同对其污染程度进行了分级, 以100、1 100和5 000 ng ·g-1为中度、重度和严重这3种污染程度等级分界线.当沉积物中PAHs含量少于100 ng ·g-1时为轻度污染; 处于100~1 100 ng ·g-1之间为中度污染; 若是1 100~5 000 ng ·g-1即为重度污染; 超过5 000 ng ·g-1则认为是严重污染.分析认为, 于桥水库、衡水湖和大伙房水库表层沉积物样品整体PAHs污染水平属于中度污染, 个别点位属于重度污染.
2.2 津冀辽地区典型湖库沉积物PAHs组成特征分析津冀辽地区典型湖库沉积物PAHs检测结果可知, 各湖库16种美国环保署优先控制的PAHs均有不同程度地检出.所测位点PAHs各组分分布情况见图 3.不同地区PAHs检出低浓度组分具有相似性, 3个湖库PAHs的检出组分Acy均为最低值, 其均值分别为2.8、3.7和1.0 ng ·g-1.而高浓度组分检出情况却各有差异, 其中于桥水库BaP最高(均值为156.1 ng ·g-1), 衡水湖DahA最高(均值为116.2 ng ·g-1), 大伙房水库PAHs单体检出BaP最高(均值为122.8 ng ·g-1).
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图 3 于桥水库、衡水湖和大伙房水库PAHs组分分布情况 Fig. 3 Distribution of PAHs in Yuqiao Reservoir, Hengshui Lake, and Dahuofang Reservoir |
以不同环数对检出的PAHs结果进行分类, 把16种PAHs分成2~3、4和5~6环PAHs.图 4为3个湖库16种PAHs各环数相对含量.3个湖库在各环数相对含量上表现出一致性, 均以高环数的PAHs为主, 这初步说明3个湖库有着相似的污染来源.其中3个湖库4~6环PAHs占比分别为于桥水库86%、衡水湖83%和大伙房水库91%, 3个湖库低分子量(2~3环)与高分子量(4~6环)PAHs两者差别较大.一般认为, 低分子量的PAHs比高分子量的PAHs在自然条件下由于其不稳定性更容易发生降解, 而高环数的PAHs由于其疏水性、亲脂性等特性难以降解[41], 因而容易被沉积物吸附所累积[42].
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图 4 于桥水库、衡水湖和大伙房水库16种PAHs各环数相对含量 Fig. 4 Relative contents of ring numbers of 16 PAHs in Yuqiao Reservoir, Hengshui Lake, and Dahuofang Reservoir |
环境中PAHs的来源比较复杂, 不同成因的多环芳烃具有结构和组分上的差异, 因此可利用PAHs某些同分异构体的质量浓度比值来判断PAHs的来源.拟采用[Ant/(Ant+Phe)、Fla/(Fla+Pyr)、BaA/(BaA+Chr)和InP/(InP+BghiP)]的比值来指示PAHs在环境介质的来源[43, 44], 从而辨析出沉积物PAHs中污染贡献.当Ant/(Ant+Phe)＜0.1时, 说明其主要来源于石油污染, 否则为燃烧源.当Fla/(Fla+Pyr)＜0.4, 说明为石油燃烧源污染; 若Fla/(Fla+Pyr)＞0.5, 说明来源于煤、木材和草等生物质的燃烧; 否则来源于油类燃烧.当BaA/(BaA+Chr)＜0.2, 说明来源是石油污染; 若BaA/(BaA+Chr)＞0.35, 说明来源是燃烧源, 否则为油污染与燃烧污染混合源.当InP/(InP+BghiP)＜0.2说明其来源是石油源污染, 若InP/(InP+BghiP)＞0.5说明其来源是煤、木材和草等燃烧; 否则为石油类燃烧源[44].
津冀辽地区典型3个湖库表层沉积物中的上述指标见图 5.可以看出, 不同湖库污染来源差异比较明显.于桥水库、衡水湖的BaA/(BaA+Chr)数值多数处于0.2~0.35范围内, InP/(InP+BghiP)也多数处于0.2~0.5之间, 表明两者污染主要以石油燃烧源为主; 而大伙房水库的BaA/(BaA+Chr)多数大于0.35, 且InP/(InP+BghiP)绝多数大于0.5, 这说明其主要来源于煤及生物质燃烧.Fla/(Fla+Pyr)值在各湖库分布较为广泛, 在各个区间都有, 这说明石油污染、石油燃烧污染和煤及生物质燃烧在各湖库均有涉及; 然而94%点位的Ant/(Ant+Phe)值均大于0.1, 这说明3个湖库受石油类燃烧污染较为明显.综合分析来看, 衡水湖、于桥水库和大伙房水库沉积物中PAHs污染主要以石油燃烧源、煤及生物质燃烧源为主, 部分为石油源.
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图 5 衡水湖、于桥水库和大伙房水库沉积物PAHs污染来源判别指数分布 Fig. 5 Distribution of pollution source discrimination index of PAHs in sediments of Hengshui Lake, Yuqiao Reservoir, and Dahuofang Reservoir |
不同的PAHs单体由于其结构组成有许多类似之处, 因此利用分子比值法判断来源其结论尚不完全正确, 有时候甚至会得出截然相反的结论[45].本研究利用主成分分析(PCA)和多元线性逐步分析法进一步解析了16种PAHs化合物的主要来源贡献[45].由图 6和图 7可见, 16种PAHs化合物最大方差旋转后得到3个主成分因子(PC1、PC2和PC3), 其对总方差解释累计达到76.7%.其中PC1中16种PAHs化合物以BbF、BkF和BaP具有最高的载荷(>0.9), 这些化合物主要来源于汽油和柴油不完全燃烧污染[46~49], 贡献达到了51.40%. PC2中16种PAHs化合物以Nap和Acy具有最高的载荷(>0.9), 二者通常代表石油化工和油类泄漏污染来源[29], 贡献为26.29%. PC3中16种PAHs化合物以Phe、Ant和Pyr具有较高的载荷(>0.75), 主要反映了煤和薪柴燃烧污染来源[29], 贡献为22.31%.主成分分析表明, 3个湖库的PAHs污染主要是燃烧源.其中有51.4%的污染贡献来源于交通源(汽油和柴油不完全燃烧污染), 22.31%的贡献来源煤和薪柴燃烧.
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图 6 衡水湖、于桥水库和大伙房水库沉积物16种PAHs化合物主成分载荷 Fig. 6 Principal component loadings of 16 PAHs compounds in sediments of Hengshui Lake, Yuqiao Reservoir, and Dahuofang Reservoir |
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图 7 衡水湖、于桥水库和大伙房水库沉积物PAHs污染来源贡献 Fig. 7 Source Contribution of PAHs in sediments of Hengshui Lake, Yuqiao Reservoir, and Dahuofang Reservoir |
在京津冀地区, 于桥水库、衡水湖PAHs来源与其他湖库河流有着基本相当的结论, 均主要以燃烧源(包括化石燃料燃烧、煤及生物质燃烧)为主.这与京津冀地区的能源结构有相当大的关系, 京津冀地区属于北方地区, 城郊居民冬天均依靠散煤及燃煤锅炉取暖, 由于燃烧设备陈旧等原因导致大量未经处理的PAHs等污染物直排大气.随着人们生活水平不断提高, 汽车保有量不断攀升.据2015年6月5日的北京日报报道, 京津冀及周边地区机动车保有量为6 000万辆左右, 机动车燃油不完全燃烧的排放也逐渐成为京津冀地区环境中PAHs的重要来源.
2.4 津冀辽地区3个湖库沉积物PAHs风险评估本研究采用沉积物质量基准法(SQGs)进行风险评价.SQGs是评价淡水、港湾和海洋沉积物质量的有力工具[39]. Long等[50]在进行大量实验后, 提出了效应区间低值(effects range low, ERL)和效应区间中值(effects range median, ERM)用于确定河口、海洋沉积物中有机污染物的潜在生态风险.进而反映沉积物生态风险水平.当污染物含量小于ERL时, 对生物毒副作用不显著(风险概率＜10%); 当污染物含量大于ERM时, 对生物会产生毒副作用(风险概率＞50%), 可能会产生一定的负面生态效应; 当污染物含量在ERL与ERM之间时(风险几率介于10% ~50%), 偶尔会产生负面生态效应[25].
3个湖库表层沉积物中PAHs的生态风险评价结果如表 3所示.值得注意的是InP无最低安全值, 存在于环境中便会对生物产生毒副作用.本研究表明, 于桥水库沉积物中PAHs除Flu、InP物质在以外, 其他采样点发生负面生态效应均处于低风险水平, 但Flu物质有超过一半的位点检出, 说明该物质在于桥水库中存在轻度污染.于桥水库的InP在各个位点均有不用程度检出, 应当引起注意.综上判定于桥水库沉积物中PAHs污染总体上呈现出中低等生态风险水平态势, 建议后续应加强对Flu与InP物质的监测、防控, 做好相应应急预案.
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表 3 表层沉积物中PAHs的生态风险评价结果展示/ng ·g-1 Table 3 Ecological risk assessment of PAHs in sediments/ng ·g-1 |
衡水湖、大伙房水库的生态风险评价结果具有一致性, 表层沉积物除Flu、InP和DahA外其他PAHs单体的浓度均在相应的ERL值内, 表明其他物质对流域内生态环境几乎没有副作用, 产生负面生态效应可能性较低.衡水湖、大伙房水库内各个位点对InP也都有检出, 应当对InP物质重点监测.其中衡水湖HSH-1点检出DahA浓度高于其ERM值, 说明该处出现负面生态效应可能性较大, 风险概率超过50%.另外衡水湖也有一半以上的位点Flu值介入ERL~ERM内, 这说明衡水湖将可能出现由Flu引起的生态风险, 应该注意其潜在影响.大伙房水库有一半位点的DahA检出浓度介入其ERL~ERM内, 表明大伙房水库一半位点可能存在DahA的负面生态效应, 该物质在大伙房水库存在轻度污染.总的来说, 衡水湖、大伙房水库表层沉积物中PAHs总体生态风险处于中等偏低水平, 后续应加强对Flu、InP和DahA这3类物质的监控.
3 结论(1) 津冀辽典型3个湖库(于桥水库、衡水湖和大伙房水库)沉积物中ΣPAHs分别是337.3~1 604.1 ng ·g-1(均值820.0 ng ·g-1)、461.1~1 497.5 ng ·g-1(均值932.3 ng ·g-1)和102.3~2 240.5 ng ·g-1(均值564.9 ng ·g-1).从空间分布看, 于桥水库PAHs呈现出东北向西南持续升高的特征.与国内其他河流湖库相比, 于桥水库、衡水湖、大伙房水库均处于中度污染水平.
(2) 特征比值法与主成分分析均表明, 津冀辽典型3个湖库污染主要以燃烧源(包括石油类燃烧、煤及生物质燃烧)为主, 少部分为石油源.其中汽油和柴油不完全燃烧污染贡献占比51.4%, 煤和薪柴燃烧污染来源贡献为22.3%.湖库捕鱼船只及周边道路汽车尾气排放或为污染主要贡献者, 其次为周边村庄生活起居所用煤炭及薪柴.
(3) 沉积物质量基准法风险评价结果显示, 于桥水库、衡水湖和大伙房水库表层沉积物中PAHs总体处于中等偏低水平, 但后续应加强对Flu、InP和DahA这3类物质的监控.
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