2021, Vol. 42
2. 萨斯喀彻温大学土壤学系, 加拿大萨斯卡通市 S7N5A8
2. Department of Soil Science, University of Saskatoon, SK S7N 5A8, Canada
汾河是黄河流域的第二大支流, 位于我国北方生态环境极为脆弱的黄土高原, 同时又是山西省乃至我国重要的化工能源基地[1].受降水稀少、蒸散发大、水土流失严重和人类活动强烈等因素的影响, 黄土高原已成为我国水资源供需矛盾极为突出的地区之一[2].地下水是黄土高原生活、工农业生产和生态系统需水的重要水资源[3, 4], 然而近年来在部分地区呈现出地下水位下降[5]、地表径流减少[2]和水质退化[6]等一系列水环境问题, 在一定程度上加剧了区域水资源危机.在此背景下, 黄土高原地下水补给方式及水质演化备受关注, 已成该区域水资源可持续利用与开发管理的研究重点和热点[7, 8].
地下水补给是一个十分复杂的生态水文过程, 受大气、土壤、植被及人类活动等多因素的影响[9].利用氢氧稳定同位素(δD和δ18O)结合水化学技术是地下水补给及水质演化的一种有效示踪方法[10].氢氧稳定同位素可以揭示不同水体的补给来源及相互转化关系[11, 12].例如, Xiang等[11]利用稳定同位素揭示了活塞流是黄土高原长武地区的主要补给机制.Li等[12]通过分析地下水与地表水的氢氧同位素特征发现, 黄土高原地区地下水主要接受7~9月雨季降水补给.水化学特征记录了流域气候[6]、土壤及岩性[13]、植被覆盖[14]和人类活动[15]等因素对水循环过程的影响, 其结果可以对氢氧稳定同位素示踪进行补充; 同时通过溶质质量守恒原理可以定量分析大气输入、人类活动及岩石风化对水文过程的影响[16, 17].例如, Li等[16]利用水化学及同位素特征探究银川地区地下水水化学演化过程及控制因素.Zhao等[17]利用水化学及同位素特征研究杭州湾新区地下水时空演化特征, 并对其形成机制与更新能力进行评价.因此, 结合氢氧稳定同位素和水化学特征对于理解水文地球过程和保护生态环境具有重要指示意义.
在黄土高原, 诸多研究分析了6个典型流域(渭河、泾河、洛河、延河、窟野河和无定河)的地下水水化学特征[15, 18, 19], 少数研究利用氢氧稳定同位素技术揭示了黄土塬区[20]、黄土丘陵区[21]和5条典型河流(渭河、泾河、洛河、延河和无定河)地下水补给来源与方式, 但缺乏对汾河流域地下水同位素和化学风化地球化学循环过程系统的研究.为更全面和充分地认识黄土高原地下水补给方式和水质演化过程, 本研究通过对汾河流域浅层地下水的水化学和氢氧稳定同位素进行测定, 分析地下水水化学和氢氧稳定同位素的分布特征及控制因素, 揭示汾河流域地下水补给方式和水质演化及影响因素, 以期为促进可持续开发利用汾河流域地下水资源提供依据, 并服务于黄土高原乃至黄河流域水资源可持续管理.
1 材料与方法 1.1 研究区域概况汾河流域位于东经110°30′~113°32′, 北纬35°20′~39°00′(图 1), 是山西省最大的河流, 也是黄河第二大支流, 沿岸每年从汾河取各类水资源24.3亿m3, 占全省水资源利用总量的46%[22].流域东西宽188 km, 南北长412.5 km, 干流全长694 km, 流域面积3.94×104 km2, 占全省面积的25.5%, 黄河流域的6.2%[23, 24].汾河流域位于山西省中部, 主要由东部的太行山区, 中部的太原盆地和西部的吕梁山区构成, 总体地势呈北高南低, 四周高中间低[23], 地层总体向东南方向倾斜, 其中古生界碳酸盐岩构成泉域岩溶地下水含水层[25].本研究以太原北郊区上兰村和洪洞县石滩为界限, 将汾河流域分为上中下游三段[23].此外, 汾河流域属温带大陆性季风气候, 为半干旱、半湿润气候过渡区, 气候变化明显.全流域多年(1956~2000年)平均降水量为504.8 mm, 水面蒸发量介于1 000~1 200 mm[24, 26].
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图 1 研究区地理位置及采样点分布示意 Fig. 1 Geographical location of the study area and the distribution of the sampling sites |
2019年9月25~29日, 在汾河流域共收集到55个浅层地下水水样(浅层指埋藏较浅, 未经深层岩石过滤, 直接受大气降水和地表水补给的潜水), 主要为泉水(16个)和埋深较浅的(井深大多在30 m以内)居民饮用水井水(39个), 具体采样点分布状况如图 1所示.在地下水取样点选择时, 首先进行详细地调查以确保地下水水样为浅层地下水, 同时排除有其他水源污染的情况(例如, 灌溉和生活污水等).泉水样点的采样直接于泉眼出露位置进行, 井水样点首先利用电动水泵抽水10 min以上, 排出前期滞留在水井中的水以确保所取井水样为新鲜的地下水.在每个地下水取样点取样前, 将性质稳定、耐酸碱腐蚀的250 mL聚乙烯样品瓶充分涮洗2~3次, 取样后立即密封瓶口, 避免水样泄漏或被污染, 并尽快将样品带回室内4℃冷藏.
地下水pH、氧化还原电位(ORP)和总固体溶解量(TDS)测定分别使用梅特勒-托莱德pH和TDS计; 地下水SO42-、NO3-、Cl-测定采用离子色谱仪(USA, ThermoFisher Scientific, ICS-1100), 精度为20 μg·L-1; 地下水HCO3-、CO32-采用酸碱平衡法测定; 地下水K+、Ca2+、Na+和Mg2+的测定采用电感耦合等离子体发射光谱仪(USA, ThermoFisher Scientific, ICAP6300), 精度为20 μg·L-1; 地下水δD和δ18O采用液态水同位素分析仪(IWA-45EP, LGR, USA)测定, 测量精度分别为1‰和0.2‰, 测量结果以维也纳标准平均海水(VSMOW)为标准的千分差[δ(‰)]表示.以上所有实验分析均在西北农林科技大学中国旱区节水农业研究院进行.
1.3 数据分析 1.3.1 地下水补给来源地下水lc-excess值可以反映其在补给过程中经历的蒸发及非平衡分馏程度[27, 28], 通过以下公式计算：
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(1) |
式中, a和b分别为当地大气降水线(LMWL)的斜率和截距.lc-excess表示由蒸发导致的地下水同位素偏离LMWL的程度, 一般认为降水的lc-excess为0, 其值越小说明地下水受到的蒸发程度就越强烈[29].
1.3.2 地下水离子来源首先利用Piper图分析地下水的水化学类型[30], 利用相关性分析揭示地下水中各离子间的相关关系[31], 利用主成分分析法筛选出影响地下水水化学组成的主要变量[32].其次, 利用Gibbs模型定性判断地下水水化学组成的来源, 包括蒸发结晶、岩石风化和大气输入[33], 并利用指标1(指标1=Ca2++Mg2+-HCO3--SO42-)与指标2(指标2=Na+-Cl-)的相关比值判断是否发生阳离子交替吸附作用[34].最后, 利用正向演替模型进一步量化大气输入、人类活动和岩石风化(碳酸盐岩、硅酸盐岩和蒸发盐岩)对地下水水化学组成的相对贡献[35], 主要等式如下：
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(2) |
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(5) |
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(6) |
式中, 人类活动和岩石风化中各离子组成利用元素X(K+、Ca2+、Na+、Mg2+、SO42-、NO3-和Cl-)的质量守恒进行计算：
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(7) |
本研究中大气输入的离子组成采用汾河流域附近龙门和头道拐两个站点的数据[36].由于地下水氯浓度的最低值(0.124 mmol·L-1)明显高于经蒸发修正后[37]的大气输入的氯浓度(0.060 mmol·L-1), 采用公式(8)对地下水中各离子浓度进行修正：
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(8) |
式中, X大气输入、X地下水和X地下水*分别表示大气输入、修正前和修正后的地下水离子浓度, mmol·L-1.
1.3.3 地下水水质评价本研究根据《地下水质量标准》GB/T 14848-2017, 按照饮用水标准, 采用以离子类型和化学参数为基础的WQI法对流域地下水水质进行评价：
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(9) |
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(10) |
式中, wi表示元素的权重, 其依据污染物对人体健康影响程度取值介于1~5[38]; ∑wi表示元素的权重之和; Wi表示元素权重的相对比例; ci表示测定的元素浓度[39]; Si表示世界卫生组织WHO的离子浓度标准[39, 40].根据WQI值将水质分为5类[6, 40]：Ⅰ类水(WQI < 50)、Ⅱ类水(50≤WQI < 100)、Ⅲ类水(100≤WQI < 200)、Ⅳ类水(200≤WQI < 300)和Ⅴ类水(WQI≥300).
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表 1 WQI法中不同离子的wi、Wi和Si参数 Table 1 Parameter value of wi, Wi, and Si for different ions in the WQI method |
2 结果与讨论 2.1 地下水基本理化性质
汾河流域地下水pH和硬度TH值(钙镁毫克当量总数乘以50)均未呈现明显的地带性空间分布规律[图 2(a)和图 2(c)].流域地下水整体上呈弱碱性, pH介于7.16~8.24, 平均值为7.63; 硬度TH介于85.7~1 754.3 mg·L-1, 平均值为320.8 mg·L-1(表 2); TDS介于265~1 800 mg·L-1, 平均值为680 mg·L-1, 中下游的地下水TDS最低明显大于上游[图 2(b)].根据水硬度类型划分, 汾河流域地下水主要以微硬水为主(TH>150 mg·L-1), 占比81.8%.利用WQI法对地下水水质进行评价, 结果显示流域内Ⅰ~Ⅴ类水质分别占比25%、53%、16%、4%和2%, Ⅰ~Ⅲ类水质占比超94%, 表明汾河流域地下水水质整体上状况良好, 同时不难发现, 汾河流域上游的地下水水质好于中游和下游[图 2(d)], 原因是中下游属于人口聚居的盆地地区, 其地下水较上游更易受到人类活动的影响[41].
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图 2 汾河流域浅层地下水化学参数及主要离子的空间分布 Fig. 2 Spatial variations of the chemical parameters and major ions of the shallow groundwater in the Fenhe River Basin |
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表 2 汾河流域浅层地下水基本理化性质尧稳定同位素和水化学组成统计特征 Table 2 Analytical results of the groundwater parameters, isotope, and chemistry in the Fenhe River basin |
2.2 地下水氢氧稳定同位素特征
黄土高原降水量及氢氧稳定同位素组成呈现明显的季节性变化[42], 为利用同位素技术分析地下水补给来源提供了基础.为分析汾河流域地下水的补给来源, 本研究从国际原子能机构获得位于汾河流域及邻近地区两个观测站长期的月尺度大气降水同位素数据(西安, N=48; 太原, N=20).结果表明, 汾河流域月降水氢氧稳定同位素值变化较大, δD和δ18O变化范围分别为-88.8‰~-23.3‰和-13.2‰~-1.2‰, 算术平均值分别为-54.3‰和-7.7‰, 雨量加权平均值分别为-52.8‰和-7.8‰.进一步按月份进行雨量加权平均, δD和δ18O变化范围分别为-67.9‰~-29.8‰和-10.8‰~-4.9‰; 整体上看, 月加权平均同位素值呈现明显的季节变化(图 3), 7月~次年2月同位素值相对贫化, 而3~6月同位素值相对富集.
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(a)汾河流域浅层地下水δD和δ18O值关系(数字代表月份, 圆圈半径大小代表月降雨量相对大小); (b)汾河流域降水量和同位素的空间变化 图 3 汾河流域大气降水和浅层地下水氢氧稳定同位素关系 Fig. 3 Stable isotopes relationship between the atmosphirc precipitation and shallow groundwater in the Fenhe River basin |
汾河流域地下水氢氧稳定同位素值的变化范围明显小于降水(图 3).从图 3可以看出, 汾河流域地下水氢氧稳定同位素值与3~6月大气降水同位素值差异较大, 而主要与7月~次年2月的大气降水同位素值相似.由于在7月~次年2月时期内降水主要发生在7~9月, 占78%, 据此可以推断汾河流域浅层地下水主要来源于7~9月的降水, 这与黄土高原的长武黄土塬区[43]、洛川黄土塬区[20]、陇东丘陵山区[44]、榆林子洲岔巴沟流域[45]和几条典型河流(渭河、泾河、洛河、延河和无定河)[12]的研究结果一致.汾河流域受大陆性季风气候的影响, 降水年内分布不均, 约占全年50%以上的降水集中在7~9月, 且多为强降水或持续性降水, 为降水补给地下水创造了有利气象条件[12, 46].由图 4(a)可知, 汾河流域浅层地下水δD由上游到中游呈现出由富集到贫化的趋势特征, 这与汾河流域浅层地下水的径流特征一致[23].
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图 4 汾河流域浅层地下水δD、δ18O和lc-excess空间分布 Fig. 4 Distributions of δD, δ18O, and lc-excess values of the shallow groundwater in the Fenhe River basin |
根据西安和太原两个站点的大气降水氢氧稳定同位素数据, 回归拟合得到汾河流域的大气降水线方程(LMWL)：δD=7.13δ18O+3.06, R2=0.92[图 3(a)].该方程的斜率小于中国大气降水线方程[47]和全球大气降水线方程[48]的斜率, 是因为汾河流域地处我国西北内陆腹地, 大气水汽在运移过程中发生了非平衡分馏作用.汾河流域地下水同位素值仅仅分布于LMWL右下方, 呈明显的线性变化(δD=5.35δ18O-19.09, R2=0.81), 且大部分地下水lc-excess值明显小于降水(lc-excess=0‰), 表明地下水在补给过程中经历了蒸发分馏作用.降水向地下水转化过程中地下水补给受大气、土壤、植被及人类活动等多种因素的影响, 补给路径或方式变得十分复杂, 但通常可以简化为两个过程[11]：活塞流, 降水通过土壤非饱和区缓慢地入渗补给地下水; 优势流, 降水通过土壤非饱和区(例如, 大孔隙和裂隙)或低洼地区等优势通道快速到达含水层补给地下水.从同位素角度出发, 以活塞流方式补给地下水的水分会因为经历土壤蒸发而具有明显的同位素分馏特征, 而优势流通常不具有同位素分馏特征[49].因此, 本研究中大部分地下水保留有明显的同位素分馏特征, 表明活塞流是汾河流域地下水补给方式之一.然而, 地下水lc-excess表示的蒸发分馏特征在整个流域内存在较大变化, 且在部分样点同位素蒸发分馏特征不明显, 意味着地下水以降水快速入渗补给为主, 这可能与局部地区的微地形及地貌条件有关[49].
2.3 地下水离子来源及控制因素地下水阴离子浓度高低呈现：HCO3->SO42->Cl->NO3-, 阴离子HCO3-占地下水阴离子总量的51%; 阳离子浓度高低呈现：Ca2+>Na+>Mg2+>K+, 阳离子Ca2+占地下水阳离子总量的49%, 表明HCO3-和Ca2+为溶质离子的优势离子, 这与泾河[18]及黄河干流[50]的观测结果一致(表 2).由于地下水中HCO3-主要来源于碳酸盐岩风化[51], 而其在阴离子中占主导地位, 表明碳酸盐岩石风化是地下水溶质的重要来源之一.根据Piper图显示, 汾河流域地下水水化学类型主要有Mg-Ca-HCO3和Mg-Ca-Cl-SO4两种, 分别占取样总数的51%和27% (图 5), 地下水类型由上游山区的Mg-Ca-HCO3型逐渐向中下游盆地中心的Na-K-HCO3型转变且伴随着TDS逐渐增大, 同时优势阳离子由Mg2+和Ca2+逐渐转变为Na+, 原因在于地下水由山区进入盆地后蒸发作用增强, 径流变缓, 引起盐分不断地积累, 使得钙镁矿物沉淀析出等一系列水岩作用引起水中的Na+富集.值得注意的是, 地下水样点在Piper图中位置较为分散, 表明地下水的水化学成分、含量变化较大, 易受外界因素的影响.
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图 5 汾河流域浅层地下水Piper三线图 Fig. 5 Ternary diagrams for ions of the shallow groundwater in the Fenhe River basin |
对汾河流域地下水中水化学组成及参数做相关性分析以及主成分分析, 结果见表 3和表 4. pH与SO42-和Mg2+均具有极显著的相关性(r>0.6, P < 0.01); TDS与Cl-、SO42-、Ca2+和Mg2+均具有极显著的相关性(r>0.6, P < 0.01); WQI与NO3-和Ca2+均具有极显著的相关性(r>0.6, P < 0.01).以上结果说明, 影响pH、TDS和WQI的主要水化学离子不同.此外, 地下水各离子之间：Cl-与Na+具有极显著的相关性(r>0.6, P < 0.01), 且主成分分析显示来源相同(21.45%), 表明这两种离子可能的来源为蒸发盐岩风化[52], 然而Cl-与Na+的比值为1∶2.6, 说明除了大气降水以及蒸发盐岩风化以外还有其他的来源.SO42-与Ca2+和Mg2+两两之间具有极显著的相关性(r>0.6, P < 0.01), 且主成分分析显示具有相同的来源(49.91%), 表明这3种离子可能的来源为硅酸盐和蒸发盐岩风化[20]. NO3-与Ca+具有极显著的相关性(r>0.6, P < 0.01), 且具有相同的来源(14.12%), 表明除岩石风化外, 地下水中离子浓度可能还受到人类活动的影响[53].
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表 3 汾河流域地下水水化学参数间的线性相关矩阵1) Table 3 Correlations matrix between the groundwater hydrochemical parameters in the Fenhe River basin |
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表 4 主成分分析对主要离子的因子荷载1) Table 4 Factor loading of the principal component analysis for major ions |
由图 6可知, 大部分地下水样点位于岩石风化范围内, 表明岩石风化是汾河流域地下水中水化学组成的主要来源.然而, 地下水Na+/(Na++Ca2+)比值变化较大(0.076~0.878), 说明受到了其他因素的影响[54].此外, 部分地下水样点落在三角区外, 表明水化学组成可能受到了人类活动的影响.地下水指标1(Ca2++Mg2+-HCO3--SO42-)与指标2(Na+-Cl-)存在明显的负相关关系(指标1=-1.08×指标2+0.39, R2=0.96).其中, 斜率接近-1[55], 表明在地下水运移过程中发生了阳离子交替吸附作用, 岩石通过与地下水作用, 用Na+置换地下水中的Ca2+和Mg2+, 导致Na+富集.
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图 6 汾河流域浅层地下水Gibbs图 Fig. 6 Gibbs diagram of the shallow groundwater in the Fenhe River basin |
进一步利用正向演替模型量化大气输入、人类活动和岩石风化(碳酸盐岩、硅酸盐岩和蒸发盐岩)对地下水水化学组成的相对贡献(图 7和表 5).结果表明, 大气输入、人类活动和岩石风化的相对贡献平均值分别为8%±4%、5%±6%和87%±7%, 说明岩石风化是汾河流域地下水溶质的主要来源, 与黄土高原其余6条主要河流, 包括渭河[15]、泾河[20]、洛河、无定河、延河和窟野河[19]的研究结论一致.此外, 汾河流域地下水硅酸盐岩、蒸发盐岩和碳酸盐岩的贡献平均值分别为32%±28%、28%±26%和26%±29%, 说明3种盐岩风化对地下水溶质的贡献相当.前人研究结果显示, 渭河、洛河和窟野河的盐岩风化主要以蒸发盐岩为主[15, 52], 泾河的盐岩风化主要以碳酸盐岩为主[20], 无定河和延河的盐岩风化与汾河流域类似, 3种盐岩风化对地下水溶质贡献相当[19].以上结果说明, 黄土高原主要几条河流地下水溶质主要来源存在一定的空间差异.已有研究表明, 流域气候[6]、土壤及岩性[13]、植被覆盖[14]和人类活动[15]等因素会对地下水溶质来源造成影响.例如, Xiao等[6]利用微量元素表明干旱气候和人类活动是造成在黄土高原地表水水质退化的重要原因. 因此, 需要进一步分析造成上述差异的原因及控制因子, 以更全面和充分地认识黄土高原地下水水质分布特征.
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图 7 汾河流域浅层地下水溶质输入贡献值空间分布 Fig. 7 Spatial variations of the solute contributions of the shallow groundwater in the Fenhe River Basin |
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表 5 黄土高原几条主要河流浅层地下水水化学组成的来源比较 Table 5 Comparison of the shallow groundwater hydrochemistry in several major rivers in the Loess Plateau |
此外, 尽管大气输入及人类活动对汾河流域地下水的溶质贡献较小, 且地下水水质整体状况较好[图 2(d)], 但大部分取样点的地下水NO3-浓度较高[图 2(g)], 且远超WHO饮用水推荐值(20 mg·L-1).一般自然状态下NO3-的环境本底浓度较低, 而造成NO3-浓度升高的原因可能有生活污水、粪便、农业化肥[15, 56, 57]和工矿活动[53].在黄土高原, Li等[15]利用硝酸根氮氧同位素表明, 农业活动中化肥施用是造成渭河流域地表水汛期和枯水期水质退化的重要原因.Xing等[56]利用硝酸根双同位素发现泾河流域地表水水质状况可能与城市、工业及农业空间分布格局有关.汾河流域是山西省农业发达的主要地区, 农业产值占全省的64%, 随着化肥的大量施用, 农业面源污染很可能是引起地下水中硝酸盐含量超标的重要原因.例如, Meng等[57]研究了汾河流域下游地表水NO3-状况, 并证实了农业化肥是造成NO3-浓度较高的主要原因.本研究通过一次取样初步分析了整个汾河流域地下水NO3-的分布状况, 但未分析造成污染的原因.因此, 在未来工作中需要更全面地对该流域地下水NO3-的污染状况进行监测、评估及污染来源分析, 以期实现水资源的可持续管理.
3 结论(1) 汾河流域地下水属弱碱性和微硬水; 优势阴阳离子分别为HCO3-和Ca2+; 水化学类型以Mg-Ca-HCO3和Mg-Ca-Cl-SO4为主; 地下水水质整体较好, Ⅰ~Ⅲ类水占比超94%.
(2) 汾河流域地下水δD和δ18O平均值分别为-70.2‰和-9.6‰, 与7~9月降水同位素值相似, 指示地下水可能主要来源于该时期的降水, 并发现地下水补给方式(优势流和活塞流)存在一定的空间变化.
(3) 岩石风化是地下水溶质的主要来源(87%), 而大气输入和人类活动相对较小, 分别占8%和5%.在岩石风化中, 硅酸盐岩、蒸发盐岩和碳酸盐岩对地下水溶质的贡献相当, 分别占32%、28%和26%.
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