环境科学  2021, Vol. 42 Issue (4): 1642-1648   PDF    
引用本文
李冬, 陈建华, 张月帆, 高忠阳, 高健, 张凯, 竹双. 道路扬尘中PM2.5粒度乘数的测定方法及特征[J]. 环境科学, 2021, 42(4): 1642-1648.
LI Dong, CHEN Jian-hua, ZHANG Yue-fan, GAO Zhong-yang, GAO Jian, ZHANG Kai, ZHU Shuang. Determination Method and Characteristics of Particle Size Multiplier of PM2.5 in Road Dust[J]. Environmental Science, 2021, 42(4): 1642-1648.
道路扬尘中PM2.5粒度乘数的测定方法及特征
李冬1, 陈建华1, 张月帆1, 高忠阳2, 高健1, 张凯1, 竹双1     
1. 中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室, 北京 100012;
2. 中国航天科工集团第二研究所, 北京 100854
收稿日期: 2020-09-04; 修订日期: 2020-09-25
基金项目: 国家自然科学基金项目（42075182）；国家重点研发计划项目（2019YFC0214200）；大气重污染成因与治理攻关项目（DQGG0304-05）；中央级公益性科研院所基本科研业务费专项（2016YSKY-025）
作者简介: 李冬(1994~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为大气环境化学, E-mail: lidong_craes@163.com
通信作者: 陈建华, E-mail: chenjh@craes.org.cn
摘要: 粒度乘数是表征道路扬尘中颗粒物粒径分布特征和计算道路扬尘排放量的重要参数.为实现粒度乘数本地化，采用AP-42法和TRAKER法于2019年3月对保定市城区不同类型的道路进行采样和走航监测，利用校正公式计算得到道路扬尘PM2.5粒度乘数（K2.5），对比了两种方法测定的K2.5结果，分析了保定市道路扬尘粒度乘数特征.结果表明：①基于AP-42法和TRAKER法获取的保定市道路积尘的K2.5平均值分别为0.21 g·VKT-1和0.23 g·VKT-1.两种方法获得的道路积尘K2.5具有较高的线性相关性，相关系数约为0.6.分别利用两种方法获得的K2.5计算道路扬尘PM2.5排放因子值差异较小.说明利用基于激光传感器的TRAKER法能够满足测量并计算道路扬尘K2.5的要求.②保定市不同类型道路积尘K2.5特征按其值大小排序表现为：快速路 < 次干道 < 支路 < 主干道，存在显著差异；③保定市各道路扬尘K2.5平均值高于0.15 g·VKT-1，说明若直接借鉴美国环保署的推荐值（K2.5=0.15 g·VKT-1）进行排放清单计算，将会低估保定市的道路扬尘排放量，进而增加排放清单的不确定性.保定市K2.5相对较高，说明保定市道路积尘中微颗粒物含量较多，道路扬尘对城市PM2.5的贡献可能较大.
关键词: 道路扬尘      PM2.5      AP-42法      TRAKER法      粒度乘数      保定市     
Determination Method and Characteristics of Particle Size Multiplier of PM2.5 in Road Dust
LI Dong1 , CHEN Jian-hua1 , ZHANG Yue-fan1 , GAO Zhong-yang2 , GAO Jian1 , ZHANG Kai1 , ZHU Shuang1     
1. State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
2. Second Research Institute of the China Aerospace Science and Industry Group, Beijing 100854, China
Abstract: The particle size multiplier is a valuable parameter for depicting the particle size distribution characteristics of road dust and calculating road dust emissions. In order to realize the localization of the particle size multiplier, the AP-42 and TRAKER methods were used for sampling on typical and different types of roads in Baoding in March 2019. Then, the particle size multiplier of road dust PM2.5 (K2.5) was calculated using the correction formula, and the characteristics were analyzed. The results indicated: ① The K2.5 obtained separately by AP-42 and TRAKER were 0.21 g·VKT-1 and 0.23 g·VKT-1 on average, which correlated well, with a high correlation coefficient of 0.6. The PM2.5 emission factors calculated using the K2.5 of the different methods were almost at the same value, indicating that TRAKER method based on a laser sensor could measure and calculate the K2.5 and could be directly used to obtain the particle size multiplier or be converted using the fitting equation. ② The characteristics of the K2.5 in Baoding were ranked as: Expressway < Secondary roads < Branch roads < Major Roads. ③ Further study results of K2.5 characteristics demonstrated that the average K2.5 was higher than 0.15 g·VKT-1 (the value recommended by US EPA) in Baoding City, which would cause an underestimate of road dust emissions and increase the uncertainty of the emissions inventory if the recommended value from the EPA were adopted. The K2.5 in Baoding City is relatively high, indicating that the road dust contains a significant number of micro particles, increasing the contribution of road dust to urban atmospheric PM2.5.
Key words: road dust      PM2.5      AP-42 method      TRAKER method      particle size multiplier      Baoding City     

污染源排放清单对了解大气污染的成因、污染过程及污染源分布具有重要意义[1~3].污染源数据的准确度和清单计算中参数的确定均影响到污染源排放清单的准确性[4].完善相关计算参数等对建立精确的污染源排放清单具有重要意义.

道路扬尘排放清单是大气污染源排放清单之一.在道路扬尘排放量计算中, 粒度乘数是重要参数之一[5~7].我国道路扬尘排放清单的编制主要参照《防治城市扬尘污染技术规范》(HJ/T 3932007), 其中, 粒度乘数的取值主要依靠美国环保署(EPA)的AP-42指导文件[8].为实现PM2.5粒度乘数的本地化, 我国学者开展了一系列研究, 主要利用降尘法和积尘负荷法(AP-42法)采集道路积尘样品, 并通过颗粒物再悬浮装置及颗粒物分级采样而获得粒度乘数[9~12].然而, 这两种方法均按照一定的间隔采样, 不能够实现连续采样.采样过程需要耗费大量人力物力、不安全, 且采样的活动水平有限.此外, 道路积尘样品在再悬浮过程中难以模拟车辆激发扬尘的真实情况.近年来, TRAKER法成为道路扬尘排放检测的主流方法之一, 它通过在车辆上搭载颗粒物检测仪对道路扬尘进行实时快速地检测[13].国外学者主要在车上搭载Dusttrak仪器检测道路扬尘排放的PM10浓度状况, 进而获得道路扬尘排放潜势, 了解城市道路扬尘排放特征[14~17]; 近年来国内学者也开始结合PM2.5和PM10颗粒物分级采样切割头来研究道路扬尘中的PM2.5和PM10对大气环境的影响[18].然而, Dusttrak仪器价格相对高昂, 且无法克服车辆在行驶过程中的等速采样问题, 易导致道路扬尘颗粒物浓度的监测值出现负值情况[19].

保定市道路扬尘污染较为严重, 为更好地获取其道路积尘PM2.5粒度乘数, 本文提出了基于激光传感器的TRAKER法的PM2.5粒度乘数获取方法, 进而实现实时、动态、快速和精确评估.本研究对于实现PM2.5粒度乘数本地化和精准编制城市道路扬尘排放清单具有重要意义.

1 材料与方法 1.1 采样时间、地点及路线

采样时间为2019年3月, 其为保定市春季典型月份, 城市空气质量极易受道路扬尘影响.分别采用AP-42法和TRAKER法对保定市城市道路快速路(北三环, 东三环, 南二环)、主干道(朝阳北大街, 乐凯北大街, 长城北大街)、次干道(天鹅西路, 恒滨路, 复兴中路)和支路(风帆路, 市府后街, 达五道庙)共4种类型道路12条典型路段进行道路积尘采集和走航.AP-42法采样点见图 1.

图 1 道路积尘采样点位示意 Fig. 1 Map of road dust sampling points

1.2 样品采集与处理 1.2.1 颗粒物再悬浮与分级采样处理

AP-42法采样及实验室处理方法参照《防治城市扬尘污染技术规范》(HJ/T 3932007).颗粒物再悬浮及分级采样步骤为：将同一条道路子样品充分均匀混合, 利用再悬浮系统悬浮道路积尘颗粒物, 配备使用16.7 L ·min-1流量的Cyclone旋风采样器进行颗粒物粒径分级采样.被悬浮颗粒物进入Cyclone旋风采样器后, 经PM2.5和PM10旋风分离后将得到PM2.5和PM10组分并采集到Teflon膜(直径为47 mm)上, 进行称重.

1.2.2 TRAKER法采样设备及处理方案

本研究采用北京市无线电测量研究所研发的车载式道路扬尘监测系统, 该系统采用激光传感器技术测量道路扬尘颗粒物浓度.为克服普通激光传感器的自身局限性[20, 21](如：数据易发生漂移造成数据不准确和易受湿度影响等)和满足道路扬尘颗粒物浓度的检测需求, 其对激光传感器做出如下改进：①内置伺服电机和流量计, 根据车速闭环控制进气速度, 使传感器采样速度与被动进气速度(车速)相同, 以避免大颗粒物因惯性沉积管路导致的不等速采样问题; ②内置流量计, 可真实测得进气体积, 以便精确计算颗粒物浓度; ③可根据车速自主控制是否采样, 以提高采样数据的有效性.④装有颗粒物过滤装置, 可过滤大颗粒灰尘及柳絮等干扰杂质, 同时根据温湿度计算露点, 以避免湿度对传感器的干扰.

目前, 该传感器已与Dusttrak仪器进行联合校正, 并对采用闭环流量控制前后的颗粒物浓度变化进行对比和验证.发现该传感器加入闭环流量控制后, 颗粒物浓度变化平缓且稳定, 传感器性能良好, 能够满足监测道路扬尘颗粒物浓度的需求.

本研究采用激光传感器同时计数PM2.5和PM10粒子, 可保证相同时间内采样气流流速一致和颗粒物来源一致, 进而同时获得颗粒物中PM2.5和PM10的含量.具体步骤为：通过安置在车顶的采样口测量大气背景浓度, 安置在车底轮胎处的采样口测量车辆行驶激发的扬尘浓度, 二者差值即代表道路扬尘中PM2.5和PM10的浓度, 该道路积尘监测系统实时将数据传输至计算机, 通过计算可获得道路扬尘的PM2.5粒度乘数.

1.3 数据处理 1.3.1 再悬浮及分级采样后样品数据处理

将利用AP-42法采集的样品, 通过再悬浮处理及分级采样后, 得到各道路积尘粒径分布数据, 按照公式(1)计算PM2.5粒度乘数.

(1)

式中, K2.5为修正后的PM2.5粒度乘数; l2.5和l10分别为通过再悬浮及颗粒物分级采样所获得的空气动力学当量直径小于2.5 μm和10 μm的颗粒物浓度; K10为美国环保署AP-42文件中给出的PM10粒度乘数推荐值, 取值0.62 g ·VKT-1(该单位表示一辆机动车行驶1 km所引起的扬尘颗粒污物排放的质量).

1.3.2 TRAKER法数据处理

TRAKER法在原理上认为扬尘颗粒物浓度与车速有关, 对于积尘分布均匀的道路, 车速越大, 则车辆激发并引起的颗粒物浓度越高.本研究选取一条长度约1.2 km、道路积尘分布较为均匀的道路进行测试, 首先验证保定市道路积尘随车速变化的规律.为排除和平衡车速对扬尘的影响, 普遍将速度校正并统一到40 km ·h-1 (不同类型城市道路上平均车速值), 利用以下校正公式分别对获取的道路扬尘中PM2.5和PM10进行校正[22]:

(2)

式中, T′i表示校正后扬尘颗粒物浓度(μg ·m-3); Ti表示由车辆在不同车速下激发引起的颗粒物浓度(μg ·m-3); v表示机动车行驶速度(km ·h-1); b为不定参数, 主要取决于道路的颗粒物粒径及组分组成, 其值在不同城市间存在差异, 需由测试路段进行测定; i表示颗粒物粒径段, 为2.5 μm或10 μm.

颗粒物粒度乘数仍利用公式(1)计算.

2 结果与讨论 2.1 基于TRAKER法测定粒度乘数的方法探讨与构建 2.1.1 颗粒物再悬浮及分级采样获取的道路积尘的K2.5

利用AP-42法对保定市各类型道路上道路积尘采样, 通过再悬浮及分级采样获得的PM2.5粒度乘数如图 2所示.整体来看, 保定市道路积尘的PM2.5粒度乘数为0.15~0.35 g ·VKT-1, 平均值为0.21 g ·VKT-1.从不同类型道路来看, 不同类型道路的K2.5存在显著差异.图 2表明, 不同类型道路的PM2.5粒度乘数值表现为：快速路(0.15~0.23 g ·VKT-1) < 次干道(0.15~0.28 g ·VKT-1) < 支路(0.15~0.29 g ·VKT-1) < 主干道(0.22~0.35 g ·VKT-1).

图 2 基于AP-42法获取的道路积尘的K2.5 Fig. 2 The K2.5 of road dust based on AP-42 method

2.1.2 TRAKER法获取的道路积尘的K2.5

为确保TRAKER法能够有效测定道路扬尘颗粒物浓度, 首先对道路扬尘颗粒物浓度与速度的关系进行校正.将道路扬尘颗粒物中PM10的浓度与车速进行拟合, 如图 3所示.结果表明颗粒物浓度(T)随着车速(S)的增加而增加, 颗粒物浓度(T)与车速(S)之间具有良好的相关性, 相关系数约为0.87.根据相关研究, 拟合方程中的幂指数2.197 1即为公式(2)中的b值[23].

图 3 道路扬尘PM10浓度与车速之间的关系 Fig. 3 Relationship between PM10 concentrations of road dust and vehicle speed

根据公式(2), 将不同车速下的浓度值进行校正处理, 得到校正后的浓度值如图 4所示.从中可知, 道路上积尘分布并不均匀, 在个别路段会出现颗粒物浓度高值现象.同时也说明在采用AP-42法进行道路积尘采样时, 采样间隔过大将会影响采样精度, 进而影响颗粒物粒度乘数的测定精度.

图 4 校正后道路扬尘颗粒物浓度 Fig. 4 PM10concentrations of road dust particles after correction

TRAKER法走航获得道路积尘的PM2.5粒度乘数如图 5所示.结果表明, 基于激光传感器的TRAKER法走航获得道路积尘的K2.5中位值表现为：快速路(0.18 g ·VKT-1) < 次干道(0.23 g ·VKT-1) < 支路(0.26 g ·VKT-1) < 主干道(0.26 g ·VKT-1), 测定道路的K2.5的平均值为0.23g ·VKT-1.然而, TRAKER法测定的K2.5的最大值浮动范围存在较大差异(图 5).特别是在主干道上, K2.5的最大值均在0.6左右, 说明部分路段的积尘PM10中PM2.5占比在90%以上, 主干道各粒径段积尘分布并不均匀, 可能在个别路段细微颗粒物污染严重.

图 5 TRAKER法走航获得道路积尘的K2.5 Fig. 5 The K2.5 of road dust obtained using TRAKER method

2.1.3 两种不同方法获得的道路积尘K2.5对比

对分别采用两种方法获得的道路积尘的K2.5结果进行对比, 如图 6所示.两种方法获得的道路积尘K2.5具有较好的一致性.然而, AP-42法在大部分快速路及主干道上测得的粒度乘数比TRAKER测得的数值略微偏大.这是由于快速路及主干道上车辆速度较快, 地面积尘中的细微颗粒物极易在车辆流速的带动下扬起并飘散, 进而导致激光传感器获得的细微颗粒物含量较少, 所以TRAKER获得的粒度乘数较小.而在市府后街及达五道庙等支路上, 由于支路狭窄、细微颗粒物积尘较多、车速相对较慢, 所以测得的PM2.5含量相对较高, 所以TRAKER获得的粒度乘数相对较高.因此, 控制并保持TRAKER的车速均匀对于获取道路积尘的粒度乘数十分关键.

图 6 基于两种不同方法获得的K2.5的结果对比 Fig. 6 Comparison of K2.5 results based on two different methods

为进一步定量研究两种不同方法获得的道路积尘K2.5, 对两组数据进行拟合分析, 结果显示, 采用两种方法获得的道路积尘K2.5具有较高的线性相关性, 相关系数约为0.6(图 7), 说明利用基于激光传感器的TRAKER法能够满足测量并计算道路扬尘K2.5的要求, 可直接利用TRAKER获取粒度乘数或利用经验公式转换.该方法将使得PM2.5粒度乘数的测定更加快速、简便和高效.

图 7 基于两种不同方法获得的K2.5的相关性 Fig. 7 Correlation of K2.5 values of two different methods

2.1.4 两种不同方法获得的道路扬尘PM2.5排放因子对比

为对比两种方法获得的粒度乘数对排放因子的影响, 结合道路的平均车重、实测的道路积尘负荷和K2.5, 参照文献[24]可计算道路扬尘排放因子, 见表 1.结果表明, 根据两种不同方法获得的K2.5计算排放因子, 其值差异较小, 说明基于激光传感器的TRAKER法是获得道路扬尘K2.5的有效替代方法.

表 1 不同类型道路PM2.5排放因子及相关参数 Table 1 PM2.5 emissions factors and their relevant parameters for the different types of roads

2.2 保定市道路积尘K2.5特征 2.2.1 保定市不同类型道路积尘K2.5特征

保定市不同类型道路积尘K2.5按其值大小排序表现为：快速路 < 次干道 < 支路 < 主干道, 存在显著差异.结合TRAKER法测定结果、AP-42法现场采样调研及相关研究, 对不同类型道路积尘K2.5进行分析.

保定市城区快速路的PM2.5粒度乘数最小, 说明快速路的积尘颗粒物中大粒径颗粒物含量较多.这与张伟等[12]在天津研究的结果较为一致.一方面, 快速路上的车流量大、行驶速度快, 不利于颗粒物的积累, 特别是小颗粒物在机动车的快速带动下, 极易被激发并飘散.另一方面, 保定市快速路多位于城市边缘的空旷地带, 自然风力相对城区中心较强, 不利于小颗粒污物在路面的积累.

主干道的PM2.5粒度乘数最大, 说明主干道的颗粒物中小粒径颗粒物含量较多.主干道的车流量相对较大、车速也相对较快, 由于路面积尘相对较多, 在机动车的碾压下也极易产生小粒径颗粒物.此外, 主干道路面复杂, 积尘来源相对较广, 行驶的重型车辆相对较多, 汽车尾气排放的细小颗粒物随之增多.而主干道车辆的速度又不如快速路快, 相对来说易于小粒径颗粒物的积累, 所以整体上小粒径颗粒物含量相对较多.

次干道的K2.5相对较高的原因与主干道类似.此外, 实际调研发现, 复兴中路等次干道附近存在较多施工活动, 渣土车运输过程中的颗粒物散落以及施工过程引起的扬尘均会对K2.5产生较大影响, 这与王士宝等[11]在乌鲁木齐市的研究结果较为一致.

支路与次干道的PM2.5粒度乘数中位值近似.实际调研发现, 支路附近存在大量的社区和餐饮行业等, 人为活动较多和烹饪产生的油烟等细小颗粒物成分相对较多, 因此会导致K2.5相对较高.

2.2.2 保定市道路积尘K2.5的均值特征

保定市道路积尘K2.5的均值在0.15 g ·VKT-1以上, 说明在计算排放清单时, 若直接借鉴美国环保署的推荐值(K2.5=0.15 g ·VKT-1)进行计算, 将会低估保定市的道路扬尘排放量, 进而增加排放清单的不确定性.因此, 准确地测定保定市道路积尘的PM2.5粒度乘数对保定市道路扬尘排放清单的建立具有积极意义.此外, 黄嫣旻[25]通过校正公式得到的上海市道路扬尘K2.5为0. 9~1. 2 g ·VKT-1; 张伟等[12]研究了天津市春季道路扬尘的PM2.5粒度乘数, 结果为0.04~0. 09 g ·VKT-1; 王士宝等[11]通过校正公式得到的乌鲁木齐市道路扬尘K2.5为0.064~0.091 g ·VKT-1.与上述城市相比, 保定市PM2.5粒度乘数相对较高, 说明保定市道路积尘中微颗粒物含量较多, 道路扬尘对城市PM2.5的贡献可能较大.

3 结论

(1) 基于AP-42法和TRAKER法获取的保定市道路积尘的K2.5平均值分别为0.21 g ·VKT-1和0.23 g ·VKT-1.采用两种方法获得的道路积尘的K2.5结果具有较好地一致性; 定量分析发现其具有较高的线性相关性, 相关系数约为0.6.根据两种不同方法获得的K2.5计算排放因子值差异较小, 说明基于激光传感器的TRAKER法可以作为测定道路扬尘K2.5的有效替代方法.

(2) 保定市不同类型道路积尘K2.5特征按其值大小排序表现为：快速路 < 次干道 < 支路 < 主干道, 存在显著差异.

(3) 保定市道路积尘K2.5的均值在0.15 g ·VKT-1以上, 说明在计算排放清单时, 若直接借鉴美国环保署的推荐值(K2.5=0.15 g ·VKT-1)进行计算, 将会低估保定市的道路扬尘排放量, 进而增加排放清单的不确定性.与相关文献已报道城市相比, 保定市K2.5相对较高, 说明保定市道路积尘中微颗粒物含量较多, 道路扬尘对城市PM2.5的贡献可能较大.

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