2021, Vol. 42
2. 北京大学城市与环境学院, 北京 100871
, WANG Zhan-xiang1 , LI Ji-xiang1 , GAO Hong1
, HUANG Tao1 , MAO Xiao-xuan1 , MA Jian-min2
2. College of Urban and Environmental Science, Peking University, Beijing 100871, China
大气污染物排放清单是指污染源在一定时间跨度和空间区域内排放到大气中各种污染物的量的集[1].大气污染物排放清单可为大气污染成因研究以及空气质量预报预警、减排方案模拟等提供重要的基本信息和基础数据.近年来随着我国经济的快速发展、城市化的急剧进程和机动车保有量的迅猛增加, 大气污染日趋严重, 多区域大面积雾-霾等重污染天气现象频繁发生.为了响应《先进的环境监测预警体系建设纲要(2010-2020年)》以及《打赢蓝天保卫战三年行动计划》(国发〔2018〕22号文)等国家、地方对于改善大气环境质量的要求和目标, 提供更精确的空气质量预报预警等基础数据, 理清兰-白城市群主要大气污染物的排放量、空间排放特征及各个排放源的贡献是极其必要的.白银市与兰州地域接壤, 兰-白城市群在《“十二五”重点区域大气污染联防联控规划》被确定为重点区域, 兰州市空气质量与白银市空气质量联防联控对于区域大气污染防治意义重大.
国外对于大气污染物排放清单的研究起步较早, 20世纪70年代美国环保署(environmental protection agency, EPA)就开始对主要大气污染物的排放因子进行研究, 并不断完善排放因子库[2].自20世纪90年代美国环保署开始建立国家排放清单(national emissions inventory, NEI)[3], 包括美国EPA监测范围内的所有大气污染物, 该清单每隔3a发布一次, 现已更新的最新国家排放清单NEI为NEI2017.全新的NEI2017由美国环保署利用各个州、地方、航空机构以及排放清单系统(emissions inventory system, EIS)提供的数据构建.欧洲借鉴美国排放清单发展的经验和方法, 于2000年7月开始实施污染物排放登记制度(european pollutant emission register, EPER)[4], 根据EPER的规定, 成员国每3年提交一次报告包含50种必须上报的污染物种类, 欧洲环境保护署(european environment agency, EEA)负责不断完善欧洲污染物排放清单.亚洲较为完整的污染物排放清单是日本国立环境研究院于2007年编制的亚洲排放(regional emission inventory in asia, REAS)清单, 近年来出现的全球网格化人为排放的羰基硫清单[5]等表明全球清单趋于不断细化的趋势.
我国研究者自20世纪90年代开始对大气污染物排放清单的研究, 2001年清华大学估算并分析了我国1995~1998年中国氮氧化物排放清单以及空间排放特征[6]; 2006年有学者建立了一个自下而上的人为源大气污染物排放清单, MEIC和MIX清单即该团队的研究成果之一, MEIC和MIX清单公布以后使得国内污染物排放清单更加多元化, 提供了全国范围内网格化排放清单, 为科研机构以及全国环保机构的科研和预报预警提供了较可靠的清单数据.在此基础上, 各区域排放清单也逐步完善, 郑君瑜等[7]建立了珠三角地区包括SO2、NOx、PM10和VOCs这4种(类)大气污染物的排放清单; 2012年朱佳雷等[8]建立了长三角地区秸秆燃烧排放清单; 2018年李莉莉等[9]建立了黑龙江省秸秆露天焚烧污染物排放清单.清单种类日趋丰富及多元化发展, 为我国区域大气污染来源解析和空气质量预报预警等大气污染防治工作提供了重要的科学基础数据.
兰州市是我国西北地区重要的重工业基地和交通枢纽, 地处黄河上游, 市区南北群山环抱, 具有带状河谷盆地型城市的特征, 由于其地理条件的特殊性导致兰州常年静风, 污染物排放后不易扩散.兰州以石油化工、金属冶炼和制药等为主要产业, 工业排放较为严重, 干旱少雨, 缺乏大气污染清除机制, 冬季供暖期长, 导致兰州空气污染严重, 也是我国最早发现光化学烟雾的城市, 曾被列为中国PM10污染最为严重的十座城市之一.近年来兰州市大气污染防治卓有成效, 重污染天气逐年下降, 空气质量优良天数逐年提升, 但近年来机动车的迅猛增加, 兰州市大气污染类型逐步转变为以臭氧等二次污染为主要问题的复合型污染, 大气污染面临新的严峻考验.
白银市地处黄土高原和腾格里沙漠过渡地带, 南部与兰州市接壤, 目前被列为资源枯竭型城市.由于存在一定规模的能源类、有色金属类为主导的工业排放源, 以及白银市干旱少雨的气候特征, 导致白银市空气污染也较为严重.
构建兰-白城市群高分辨率大气污染物网格化排放清单, 可为两市的大气污染成因研究、空气质量预报预警及区域减排联防联控提供更加精确的基础数据.本文基于张凯[10]研究的兰州市2009年网格化排放清单和2015年《兰州市空气质量预警预报源清单更新》(未发表)中排放因子, 利用2015年污染源排放相关数据对兰州大气污染物排放清单进行更新, 并首次构建了2016年白银地区大气污染物网格化排放清单, 以期为兰-白城市群地区更加精准的空气质量预报预警及城市群区域大气污染控制减排提供基础数据支撑.
1 材料与方法 1.1 研究区域及数据来源本清单研究主要参考国家生态环境部正式发布的系列大气污染物排放清单编制技术指南[11].所涉及的区域包括兰州辖区内的城关区、七里河区、西固区、安宁区、红古区、永登县、皋兰县和榆中县.白银市辖区范围包括白银区、平川区、靖远县、景泰县以及会宁县.本清单研究需要的基础数据主要来自于文献[12~21], 以及2015年相关项目报告中的数据, 由于兰州、白银在生产类型和工业水平等方面存在差异, 因此兰州和白银采用不同的排放因子.
1.2 污染源分类及处理 1.2.1 污染源分类依据文献[11], 本研究污染源分类主要有：工业面源燃烧源、工业非燃烧过程源、VOCs逸散源、NH3的人为排放源、扬尘源、生物质燃烧源、道路移动源和非道路移动源等.主要污染源具体包括[22, 23]：工业源面源燃烧源包括兰-白城市群地区工业燃烧煤炭、焦炭、汽油和柴油原料油等燃料所产生的大气污染.工业非燃烧过程源包括兰-白城市群地区酒精生产、塑料制造、水泥制造、炼钢和有色金属生产等工艺及流程过程中产生的大气污染. NH3的人为排放源包括禽畜养殖、氮肥使用、污水处理和人体粪便等NH3的排放源.扬尘源包括工业堆场扬尘源和建筑工地扬尘源.生物质燃烧源包括小麦和玉米等当地作物秸秆燃烧排放.道路移动源包括轻型车、中型车、重型车、摩托车和出租车等的排放.非道路移动源包括农业机械、农业运输车和工程机械排放.
1.2.2 目标污染物本清单所涉及的大气污染物包括SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs和NH3, 共7种(类)主要大气污染物.
1.2.3 兰-白城市群主要大气污染物排放量的计算方法 1.2.3.1 排放量计算方法大气污染物排放量计算主要有排放因子法和物料衡算法两种.
(1) 排放因子法 排放因子在相关材料中也称为排放系数, 即污染源生产单位数目的产品或者指消耗单位原料所产生的大气污染物的平均值.排放因子法即在已知排放因子的情况下通过相关资料查找污染源的产品产量以及原料消耗量, 再通过计算得出污染物的排放量的一种方法[24].在确定了污染源之后根据排放因子以及相关产量, 能源消耗量数据等通过以下公式进行主要大气污染物排放量的估算[23, 25]：
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(1) |
式中, E表示兰-白城市群辖区内某种大气污染物的排放量, kg; i表示大气污染物的种类, j则表示大气污染源的种类：Aj, k为排放源活动水平, kg; EFj, k表示排放因子, g·kg-1; η表示污染物的去除率.
(2) 物料衡算法 所谓物料衡算法[26]即对于产品生产过程中的各个部分即产品生产的工艺、管理和资源的综合利用详细而系统地进行一系列科学的计算, 但该方法需要大量详实的企业内部资料, 所以可操作性差.本研究该法主要用于SO2排放量的估算：
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(2) |
式中, ESO2表示兰-白城市群辖区内SO2的排放量, kg; 64/32表示SO2与S的相对分子质量之比; S表示燃料的含硫率; W表示燃料消耗量, t; C表示燃料中硫的转化率, ηSO2表示所用脱硫设备的脱硫率.
1.2.3.2 白银辖区内排放因子及活动水平的获取工业面源燃烧源指工业生产过程中燃烧产生的面源排放, 其排放因子如表 1所示, 来源于文献[10, 11, 25].工业非燃烧过程源大气污染源指一些工艺环节的大气无组织排放源, 主要包括酒精、炼焦、塑料制造和水泥制造行业等10类工业行业, 其排放因子主要根据相关研究以及编制技术指南获得, 如表 2所示.
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表 1 工业面源燃烧源大气主要污染物排放因子(白银) 1) Table 1 Emission factors of major criteria air pollutants for industrial combustion sources (Baiying) |
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表 2 工业非燃烧过程源大气主要污染物排放因子(白银) 1) Table 2 Emission factors of major criteria air pollutants for industrial non-combustion sources (Baiying) |
民用燃烧源排放因子来源于文献[10].VOCs逸散源排放因子主要来自于文献[10, 27].氨(NH3)的人为源排放主要包括农业排放如化肥施用和生活排放如垃圾处理量等, 其排放因子的数据主要来源于文献[10, 28].扬尘源排放因子主要来自于文献[10, 29].非道路移动源排放因子主要来自于文献[25, 30~32].道路移动源排放因子主要来自于文献[10, 33].生物质燃烧源排放因子主要来自于文献[34, 35], 如表 3所示.
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表 3 生物质燃烧源大气主要污染物排放因子(白银) /g·kg-1 Table 3 Emission factors of major criteria air pollutants for biomass combustion sources (Baiying)/g·kg-1 |
1.2.3.3 兰州辖区内排放因子及活动水平的获取
工业如电力、热力生产和供应业以及制造业中CO、VOCs和NOx排放因子主要参照相关技术手册, 如表 4所示, 其中煤炭燃烧产生的SO2、PM10和PM2.5排放量根据物料衡算法进行计算, 其余污染物排放因子见文献[27~29, 32~33, 35~36].民用源各类污染物排放因子来自于文献[10], 如表 5所示.机动车尾气排放因子由基准排放因子结合实际情况修正获得, 非道路移动源的排放因子参考相关技术手册, 如表 6所示.
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表 4 电力、热力生产和供应业燃烧大气主要污染物排放因子(兰州) 1) Table 4 Emission factors of major criteria air pollutants for combustion sources in electric power and heat production supply industries (Lanzhou) |
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表 5 民用源燃烧大气主要污染物排放因子(兰州) 1) Table 5 Emission factors of major criteria air pollutants for civil sources (Lanzhou) |
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表 6 非道路移动源大气主要污染物排放因子(兰州) Table 6 Emission factors of major criteria air pollutants for non-road mobile sources (Lanzhou) |
1.2.3.4 清单网格化
利用ArcGIS对兰-白(兰州和白银)城市群地区7种(类)大气污染物的排放量进行网格化处理, 分别通过人口密度、夜间灯光和土地利用数据分别将生活源、工业源、农业源排放量分配到分辨率为1 km×1 km的网格中, 其中人口密度数据和土地利用类型数据来源于CIESIN(center for international earth science information network), 夜间灯光数据来源于NOAA(national oceanic and atmospheric administration)并分析其空间分布特征[38, 39].
2 结果与讨论兰(2015年)-白(2016年)城市群年排放量计算结果如表 7, CO排放量最大为561 770.46 t, NH3排放量最小为45 292.16 t.经过计算本次统计工业非燃烧过程源排放量最大, 7种(类)污染物一共为586 205.95 t, VOCs逸散源最小为2 330.80 t, NH3的人为面源排放源最大为34 251.50 t.
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表 7 兰(2015年)-白(2016年)城市群地区要大气污染物的年排放量1)/t Table 7 Emission amounts of major criteria air pollutants in Lan(2015)-Bai(2016) metropolitan area/t |
2.1 兰-白城市群网格化排放清单及其空间分布特征
图 1为兰-白城市群网格化排放清单, 从中可知, 7种(类)大气污染物中SO2、NOx、PM2.5、PM10、CO、VOCs和NH3的排放大部分都集中在城区.推测主要由于城区车流量较大、上下班高峰期间汽车制动停留时间较长, 带来较严重的汽车尾气及行驶过程中的扬尘排放.根据甘肃省兰州生态环境监测中心近年的监测数据显示, 兰州市PM10日均值多次高达到400 μg·m-3以上, 城区的高污染是由于城区人口聚集区分布有较多的人为源, 同时城区内存在一定规模的工业源.兰州市城区地形较为特殊东西狭长, 南北两边被山脉围绕属于河谷地形, 而城关区、西固区、安宁区和七里河区属于河谷地形的中心, 盆地地形及常年静风逆温等不利的气象条件使得兰州城区排放的大气污染物难以经由大气扩散和稀释.在红古区与永登县交界处及榆中县的部分地区也有较高的污染物排放, 推测与红古区分布有冶金企业的工业点源排放有关.
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(a)~(g)共用图例, (h)和(i)分别为(e)和(f)缩小比例尺后的网格化清单 图 1 兰(2015年)-白(2016年)城市群主要大气污染物网格化排放清单 Fig. 1 1 Gridded emission inventories of major criteria air pollutants in Lan(2015)-Bai(2016) metropolitan area |
NH3的分布相较其他常规大气污染物有所不同, 兰州城区内NH3的分布仍较集中如西固区以及七里河区, 白银市城区内NH3的排放量较其他大气污染物有明显下降.白银区与景泰县的交界处、会宁县和兰州辖区内的榆中和永登等地区NH3的分布较周边其他地区高, 这是由于NH3的主要贡献源是氮肥施用和禽畜排放, 这些地区有大量耕地的存在, 带来较高的NH3排放.
白银辖区内的靖远县北部由于地形较兰州辖区地势要开阔、工厂和车流量较小导致该区域7种(类)污染物排放都相对较小, 而白银辖区内的靖远县南部由于夹在白银市两大城区之间车流人流量均较大, 再之两大城区对其直接影响, 导致其较靖远县北部有较大的排放.
2.2 大气主要污染物排放源贡献占比及减排思路 2.2.1 兰-白城市群地区各类排放源的贡献占比及宏观减排建议图 2为兰(2015年)-白(2016年)城市群各类排放源贡献占比, 具体分析如下.
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图 2 兰(2015年)-白(2016年)城市群各类排放源贡献占比 Fig. 2 Contributions of major emission sources in Lan (2015)-Bai (2016) metropolitan area |
(1) NH3 白银地区NH3的主要贡献源是氮肥施用占32.80%, 白银会宁县等地有大量的耕地, 这些耕地的存在导致氮肥施用量较大; 第二, 牲畜养殖源占比为31.68%, 白银地区牲畜养殖规模大, 根据2016年白银地区的数据羊年末存栏数为189.41万头, 禽类的年末存栏数为480.93万头, 规模较大禽畜养殖贡献了白银地区NH3的较大排放.兰州地区NH3的主要贡献源为氮肥施用占47.50%, 和白银地区类似兰州地区榆中县北部存在大量耕地, 使氮肥施用成为NH3的主要贡献源, 第二贡献源为禽畜养殖占37.76%, 整体来说兰-白城市群地区工业源对其贡献则相对较小, NH3的防控无论是兰州市还是白银市都应重点做到合理高效使用氮肥及控制禽畜养殖过程中NH3的排放.
(2) CO 兰州地区与白银地区CO的主要贡献源不同, 白银地区为工业点源燃烧源占33.26%, 兰州地区为工业非燃烧过程源为主要贡献源, 占34.19%.白银地区工业点源的比重较大主要体现在大量工业燃烧点源的存在, 白银地区的工业点源燃烧源主要集中在热电行业.在白银地区占比第二、三位的分别是道路移动源28.59%和生物质室内燃烧源13.72%.兰州地区CO占比第二的是道路移动源占28.14%, 兰州地区与白银地区相比, 虽然道路移动源贡献占相差不大, 但由于兰州整体CO排放量高于白银, 因此兰州道路移动源的排放高于白银, 推测与兰州地区车流量、汽车保有量都相对白银地区要大、近年来汽车保有量尤其是私家车保有量迅速增加密切相关.根据文献[40], 2015年兰州市机动车总量就已达797 948辆, 其中小型载客车471 542辆.白银2016年机动车总量达375 764辆其中小型客车124 359辆, 大量机动车的存在使得高峰期堵车严重, 导致较高的怠速排放.控制工业非燃烧过程源及机动车尾气源是兰州地区CO减排防控的重点, 白银地区工业点源排放尤其是热电厂对于CO污染贡献较大存在一定的减排潜力, 因此进一步控制点源有组织排放以及工艺过程排放, 有效控制线源对于兰-白城市群CO污染防控有重要作用.
(3) NOx和SO2 兰州地区NOx和SO2的主要贡献源均为工业面源燃烧源, 分别占到38.17%和44.44%, 其中电厂和热力生产行业占比较大.与兰州地区不同, 白银地区NOx和SO2的主要贡献源为工业非燃烧过程源和工业点源燃烧源分别占67.06%和55.14%, 由此可见白银地区NOx的主要贡献来自该地区水泥制造、铝制品制造和硫酸工业工艺过程排放; 而SO2则主要来自工业点源直接排放.兰州地区NOx和SO2占比第二的贡献源均为工业点源分别占24.52%和29.92%, 白银地区NOx第二贡献源仍为工业点源燃烧源占16.85%, 而SO2则为工业非燃烧过程源占33.02%, 对于两地来说, 电力以及热力点源对于NOx和SO2排放贡献占比较高.所以整合电力供应不仅对于白银地区的PM2.5和PM10有减排的作用, 还对于兰-白城市群地区NOx和SO2的减排起着重要的作用.
从整体来看兰州与白银7种(类)污染物受工业非燃烧过程源以及工业面源燃烧源影响大, 受生活燃烧源以及移动源影响相对较少, 着力控制工业源是兰-白城市群大气污染联防联控工作的重点.
(4) VOCs 兰州地区VOCs的主要贡献源为工业非燃烧过程源占43.52%, 分析主要原因为兰州地区石油炼制、储存与加工、黑色金属冶炼、压延加工业、化学原料及化学制品制造业、橡胶及塑料制品业和纺织业等多个工业非燃烧过程都能产生VOCs.白银地区VOCs的贡献率分布相对均匀：主要贡献源除工业非燃烧过程源占25.59%外, 还有道路移动源占22.32%, 可见对于白银汽车尾气导致的VOCs排放贡献也相对较大, 推测白银地区汽车保有量的逐年上升导致道路移动源成为VOCs的主要贡献源之一.此外, 白银地区生物质室内外燃烧源也分别达到了21.20%和10.21%, 说明玉米和小麦等秸秆燃烧以及其他室内外生物质燃烧源在白银地区对于VOCs的排放有较大贡献.由以上可见, 兰州与白银地区的VOCs主要贡献源略有不同, 因此两地区治理与减排VOCs侧重点也应不同, 兰州地区应着重控制工业非燃烧过程源, 而白银地区在控制工业非燃烧过程源的同时, 还应考虑移动源的减排以及对生物质源燃烧的治理.
(5) PM2.5和PM10 兰州地区PM2.5(一次排放)和PM10的主要贡献源均来自扬尘源分别占69.68%和72.08%, 这不仅与该地区黄土高坡的地理环境及较干旱的气象条件相关, 还和近年来城市化的快速进程导致的道路扬尘、施工扬尘有关, 占比第二的均为工业非燃烧过程源分别占16.81%和10.84%, 所涉及的行业有黑色金属冶炼、有色金属冶炼、非金属矿物制品业以及农副产品加工业, 这与兰州地区存在较多的冶炼企业以及其他相关工业面源有关.白银地区PM2.5和PM10的主要贡献源为工业非燃烧过程源分别占到了69.70%和76.18%, 与兰州地区不同白银地区的非燃烧过程源主要来自炼焦、水泥制造行业.兰州地区PM10第三贡献源(占7.72%)与白银地区PM2.5和PM10的第二贡献源(分别占22.45%和19.20%)一样均为工业点源, 其中兰州地区的铝业以及钢铁行业点源对于PM10贡献较大, 白银地区大型电厂对于PM2.5和PM10的排放贡献较大, 这些电厂的长期存在, 对于该地区PM2.5和PM10的排放的影响是长期性的, 因此淘汰落后电厂, 整合优质高效电力供应或能源结构改造、采用清洁能源也许是白银地区颗粒物减排及改善空气质量的最终出路.对于兰州地区除了整合优质电力, 采用清洁能源外, 还可通过人工干预措施如城市绿化、人工洒水等控制扬尘, 以及减少工业排放是治理颗粒物的基本思路.
2.2.2 兰-白城市群地区重要排放源贡献差异及减排重点图 3为兰-白城市群与白银、兰州排放源贡献柱形堆积比较, 以辅助分析排放源的贡献差异.对NOx而言兰州地区工业非燃烧过程源较白银及兰-白城市群低, 而工业面源燃烧源较兰-白城市群高, 所以兰州市NOx的防治重点在于工业面源燃烧源即煤炭、焦炭、原油和天然气的工业燃烧排放.而对于SO2整个兰-白城市群地区应重点进行工业源点源、面源减排.对于VOCs白银地区生物质燃烧贡献明显高于兰州地区, 因此白银地区VOCs的减排首先考虑对生物质燃烧源的管控, 其次考虑工业非燃烧过程源和道路移动源的减排.而兰州则主要通过控制工业非燃烧过程源、工业点源及移动源来减排VOCs.对于CO, 白银地区受工业非燃烧过程源影响较小, 但兰州地区受工业非燃烧过程源影响较大贡献源占比达到了34.19%, 这与兰州地区和白银地区工业类型以及工厂数目、规模有关.兰州地区PM2.5及PM10比白银明显受扬尘源影响, 所以兰州地区PM2.5及PM10两类颗粒物防治应该严格管控工地扬尘及工业粉尘, 并采取人工措施如绿化降低自然扬尘及通过机动车限行等管控降低尾气颗粒物排放.白银地区则主要应通过控制工业非燃烧过程源来防治PM2.5及PM10的污染.对于NH3而言控制氮肥合理科学使用及治理禽畜养殖排放应为兰-白城市群地区NH3防治的重点.
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图 3 兰州辖区(LZ)、白银辖区(BY)及兰-白城市群(LB)排放源贡献占比比较 Fig. 3 Comparison of emission sources in Lanzhou District (LZ) with emission sources in Baiying District (BY) and Lan-Bai metropolitan area (LB) |
为了验证该清单的准确性以及有效性, 将本清单与清华大学2016年MEIC清单数据进行了对比[41~43](如图 4), 在排放总量水平上, 本清单CO与MEIC清单差异相对较小, 相对偏差为1.91%.其他大气污染物总量存在一定差异, VOCs和NH3相对偏差分别为-14.19%和22.87%, 其他污染物相对偏差在30.10% ~67.47%之间.推断差异较大的原因除年际及分辨率差异外, 没有使用本地化排放因子, 以及活动水平数据存在偏差同样使两个清单个别污染物相对偏差较大.MEIC清单的分辨率为0.25°×0.25°即28 km×28 km, MEIC团队经过相关验证得出该分辨率是现有算法下最科学的分辨率[44], 但是对某一区域的MEIC清单尤其是较小的地区来讲, 由于MEIC清单网格较大, 对于边界不规则的区域, 总量的提取会有一些差异, 而本清单分辨率约为1 km×1 km, 两个清单存在分辨率差异.此外, 还对工业源以及交通源进行了对比, 对于工业源：CO和VOCs的相对偏差相对较小分别为13.63%和-15.38%, 其他污染物的工业源相对偏差较大, 其中NH3的差异达82.15%, 推断这与工业源计算过程中活动水平数据缺乏有直接关系.对于交通源：VOCs和NOx与MEIC清单相比差异较小, 相对偏差为-7.89%和-8.85%, CO的相对偏差也较低为16.71%, 但NH3的相对偏差较大为57.48%, 对于PM2.5工业源和交通源的排放总量, 本清单与MEIC清单相差较大, 分析与两清单的计算方法以及排放因子的差异有关.清华MEIC清单由于没有可以直接获取的PM10数据, 所以PM10只与北大清单进行了比较, 从2.3.2节可知, 交通源排放两清单差异较小, 这与交通源数据较为公开有很大相关性.
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LB代表本清单, MEIC代表清华大学清单, PKU代表北京大学清单 图 4 本清单与北大、清华清单对比 Fig. 4 Comparing this inventory with the Peking and Tsinghua University's inventories |
本清单与北大2014年清单数据对比见图 4, 结果如下：从排放总量看, CO与本清单相差较大, 相对偏差达-42.64%, 且对于CO的排放总量北大清单与清华清单同样相差较大, 相对偏差为44.18%.本清单与北大清单PM10与PM2.5的差异分别为56.97%和32.94%差距较大, 工业源方面北大清单与本清单差异性较大, NH3和NOx相对偏差均达到50.00%以上, 尤其是NH3达到了83.76%, 因此本清单与北大清单工业源排放NH3相差较大, 分析以上差异原因, 推测是计算过程使用排放因子、计算方法以及分辨率综合作用的结果, 交通源整体较接近, 这与交通源算法固定, 数据来源可靠有关.
由清单比较热图可见(图 5), 对于7种(类)污染物排放量, CO的3个排放清单之间相差较大; NOx、SO2、PM2.5和NH3的3个排放清单之间则相差较小; PM10本清单排放量大于北大清单; VOCs本清单与MEIC清单基本一致.其次, 交通源方面, 除CO略高于其他两类清单外3个清单之间偏差较小.最后, 工业源方面, 北大清单高于本清单及MEIC清单, PM10本清单高于北大清单, 其他污染物3个排放清单之间偏差较小.经分析清单排放量的差异, 主要原因有3个方面, 首先本清单与其他两类清单存在年份差异, 导致了年际变化带来的差异.其次, 本清单与其他两类清单存在分辨率的差异, 以本清单与MEIC清单比较为例分辨率相差将近30倍, 在相对小尺度的兰州地区不确定性较大.最后, 排放因子的差异也会导致3个清单排放量的差异, 由于本研究热图采用比例尺区间较大, 使得一些偏差较大的对比在热图中并不突出, 这方面的工作将会在接下来的研究工作中进行改进.
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白色代表缺省值 图 5 本清单与北大清单、清华MEIC清单的比较热图 Fig. 5 Compare heat map of this inventory with the Peking University inventory and Tsinghua MEIC inventory |
在清单的建立过程中, 由于涉及排放量计算过程中各类数据来源的多样性、替代性以及没有本地化的排放因子等原因, 所建立的清单会存在一定的不确定性[45, 46].本研究利用蒙特卡洛方法对清单的不确定性进行了分析.此外还对导致不确定性的具体原因也进行了详细地讨论.
2.4.1 蒙特卡洛分析利用蒙特卡洛方法分析不确定性, 其置信区间设置为95%, 变异系数均设为0.1的情况下模拟10 000次, 结果见图 6. 7种(类)污染物排放量均呈正态分布, 具体分析如下.
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图 6 兰(2015年)-白(2016年)城市群大气污染物排放量频数分布 Fig. 6 Frequency distributions of emissions for major criteria air pollutants in Lan(2015)-Bai(2016) metropolitan area |
利用蒙特卡洛方法[47~49]模拟得到CO、NH3、NOx、PM10、PM2.5、SO2和VOCs的年排放总量范围分别为462 960~649 390、31 130~58 640、173 410~264 090、371 830~613 310、146 370~231 080、110 500~170 350和63 410~92 880 t.其中NH3的不确定性最大为：-31% ~30%, 其他污染物的不确定性从大到小依次为：PM10 -25% ~24%, SO2 -19% ~24%, PM2.5 -23% ~21%, NOx -22% ~19%, VOCs -18% ~20%, CO -18% ~16%.根据文献[20, 21]得到兰(2015年)-白(2016年)城市群NOx年排放量为143 900 t, 略低于模拟结果排放量范围, SO2排放量为171 600 t基本符合模拟结果, 由此可见, 蒙特卡洛模拟分析表明本清单整体可信度较高.
2.4.2 不确定性原因分析(1) 本清单的活动水平数据主要来自于年鉴以及发展公报, 市级年鉴缺乏的相关数据是按照人口和耕地等比例对城市辖区内的数据进行分配的, 这就使该类数据有一定的不确定性, 从而带来清单的某些不确定性.
(2) 由于点源数据公开度低, 以及所获取数据和厂区地理位置对应关系的不确定性等因素导致了清单点源部分一定的不确定性.
(3) 本清单由于本地化排放因子的缺乏造成本清单所得某一类污染物或部分污染物的排放量与本地实际情况有所差异.
3 结论(1) 兰(2015年)-白(2016年)城市群7种(类)主要大气污染物NOx、NH3、VOCs、CO、PM10、PM2.5和SO2的年排放总量分别为2.22×105、4.53×104、7.74×104、5.62×105、4.95×105、1.91×105和1.37×105 t; 其中工业非燃烧过程源是NOx、VOCs、PM10、CO和SO2的主要贡献源, 分析主要由炼焦、原煤生产、水泥制造、炼钢、铝制品制造和铁合金生产等产业在兰-白城市群辖区内较广泛地分布所贡献; PM10和PM2.5受扬尘源影响较大; NH3的排放源贡献中, 氮肥的施用贡献占比最高, 为37.07%, 其次为禽畜养殖的贡献占33.44%, 与其他6种(类)污染物不同的是工业源对于NH3排放的贡献相对较小.
(2) 兰-白城市群网格化清单的空间分布特征表明, NOx、VOCs、PM10、CO、PM2.5和SO2的分布主要集中在城区以内, 主要原因分析如下：首先城区人口较为集中导致人为排放源的集中排放, 也使得汽车尾气以及汽车所带来的扬尘污染增加.其次, 兰-白城市群属于工业老区, 市区分布工厂较多, 这也导致城区污染较为集中, 再者兰州位于河谷地形的中心, 市区的大气污染扩散、稀释较难.此外, 由于NH3的主要贡献源是氮肥的使用及禽畜排放, 所以除了市区外, 存在大量耕地的榆中县北部以及会宁县南部同样排放一定量的NH3.
(3) 经分析兰-白城市群7(种)类污染物的防控重点及减排建议如下：首先对于兰州控制工业非燃烧过程源及机动车尾气源是VOCs、NOx和CO的防控重点.此外, 还应加强兰州地区热电工业面源燃烧排放的控制, 淘汰落后电厂, 整合优质高效电力供应以应对兰州地区NOx和SO2污染.严格控制工地扬尘, 工业粉尘, 做好市政绿化, 适当增加地面湿度对于兰州市颗粒物防治意义重大.其次, 白银地区同样应重点控制工业非燃烧过程源, 对工艺过程产生的污染物严格管控, 对于VOCs、PM10、PM2.5和NOx污染有明显的减排效果.该地区工业点源排放存在一定的减排潜力, 尤其是CO和SO2污染.NH3的防控对于兰-白城市群来说, 要做到合理高效使用氮肥及控制禽畜养殖过程中NH3的排放.最后对于兰-白城市群来说, 受大气水平输送影响, 兰-白城市群大气污染联防联控十分必要, 兰州地区道路移动源对于该地区CO、NOx和VOCs有相当贡献, 分别为: 28.14%、23.53%和20.57%, 对于白银地区也有一定量的贡献, 相应比例为28.59%、5.23%和22.32%. 因此, 应该着力推行“一厂一策”严格控制工业非燃烧过程污染以及道路移动源, 继续推行热电行业整合, 淘汰落后电厂, 使用清洁能源从源头控制污染.
(4) 本清单与北大清单、清华MEIC清单对比发现：除少数污染物如NOx外, 其他污染物与北大、清华清单相比存在一定偏差, 主要与分辨率、计算方法、排放因子、年际差异等的不确定性有关.但本清单分辨率较高(1 km×1 km), 对清华MEIC(28 km×28 km)、北大清单(111 km×111 km)中兰-白城市群区域网格的7种(类)污染物清单是一种补充.
(5) 蒙特卡洛不确定性分析, 将置信区间设置为95%, 变异系数均设为0.1的情况下模拟10 000次, 结果显示, CO的不确定性最小达到了-18% ~16%, 不确定最大的NH3为-31% ~30%, 蒙特卡洛模拟结果表明本清单整体可信度较高.
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