2021, Vol. 42
近年来, PM2.5仍是我国秋冬季大气污染防治的重点之一. 与平原地区相比, 山地地区起伏较大, 坡度陡峻, 一般多呈脉状分布, 山地型城市一般分布在谷地地区, 地形相对闭塞, 气流容易受阻减速, 导致大气污染物扩散条件较差. 因此, 山地型城市比平原城市更容易发生大气污染物的累积, 引发大气重污染过程, 山地型城市改善空气质量面临更大的挑战. 我国山地面积约650万km2, 约占全国陆地面积的2/3, 我国约1/3的人居住于山地[1], 因此急需研究山地型城市重污染过程的大气污染特征及成因, 更有针对性地治理大气污染.
近年来, 国内外学者已经从浓度时空变化[2~4]、组成成分、形成机制和来源[5, 6]等方面对PM2.5重污染过程进行了大量研究. Liu等[7]对菏泽地区的颗粒物组分进行了研究, 结果显示水溶性离子(SO42-、NO3-、NO4+和Cl-)是该地区PM2.5的主要组分, 在各个季节的占比约为(32.7%~51.7%), PMF来源解析结果显示二次源排放占比最大(26.5%); Song等[8]基于重污染过程了分析了二次生成特征及其反应机制, 结果显示PM2.5与硫氧化率(SOR)、氮氧化率(NOR)呈显著正相关关系; Ye等[9]对常州市重污染特征的分析结果显示, 高湿静稳的不利气象条件是该地区秋冬季重污染频发的重要原因, 二次组分为PM2.5的主要组分, 占比达到52.2%以上. 目前, 大气重污染过程的研究主要集中在平原地区的大城市, 小型山地型城市相关研究则相对匮乏. 山地型城市的显著特征是相对封闭的地形使得大气污染物扩散条件相对较差. 此外, 山地型城市相对湿度较高、温度变化幅度较大等气象特征也对污染物的扩散及转化具有重要影响. 因此, 山地型城市的大气重污染特征及其管控对策可能具有独特性, 有必要对此开展有针对性的研究. 阳泉市位于山西东部山地, 依山建城, 周围有狮脑山和翠枫山等, 是典型的山地型城市(图 1), 其产业以煤炭、电力和水泥等行业为主, 污染物排放量较大. 因此, 本研究选取阳泉市作为典型的小型山地型城市, 分析阳泉市2017~2019年以来最长的大气重污染过程(2018年12月31日~2019年1月14日)的污染特征及形成原因, 并针对性地提出管控建议, 以期为研究和制定山地型城市大气重污染管控措施提供科学支撑.
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图 1 采样点示意 Fig. 1 Location of sampling site |
污染物及颗粒物组分质量浓度等数据来自京津冀及周边综合立体观测数据共享平台(http://123.127.175.60:8765/siteui/index)中阳泉市南庄站点(图 1)2018年12月26日~2019年1月20日逐时自动监测数据, 包括气态污染物(SO2、NO2、CO和O3)质量浓度、颗粒物(PM10和PM2.5)质量浓度、空气质量指数(AQI)、PM2.5水溶性离子组分和碳质组分质量浓度. 逐时温度、相对湿度和风速等气象数据来自山西省阳泉生态环境监测中心.
1.2 仪器信息颗粒物质量浓度测量采用美国Thermo公司开发的颗粒物连续监测仪(TEOM1405F系列), NO2和SO2数据测量分别采用Thermo Scientific Model 42i NOx分析仪和43i SO2分析仪, 每天仪器自动校准, 每周人工校准1次. PM2.5水溶性离子组分(F-、Cl-、NO3-、SO42-、NO4+、Na+、K+、Mg2+和Ca2+)数据测量采用Thermo Fisher URG-9000系列离子色谱在线监测系统, 每周对仪器校准1次, 每月用标准溶液进行校准. PM2.5碳质组分(有机碳OC和元素碳EC)数据测量使用中科天融(北京)科技有限公司开发的大气细颗粒物OC/EC在线分析仪TR20N9型, 每周对仪器校准1次, 每周更换1次膜, 每月清洗1次切割器, 并用标准溶液进行校准. PM2.5碳质组分和水溶性离子组分检出限见表 1.
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表 1 碳质组分和水溶性离子组分检出限 Table 1 Detection limits of carbonaceous components and water-soluble ions |
1.3 PMF模型原理
采用正定矩阵因子分析模型(positive matrix factorization, PMF)对阳泉市区冬季颗粒物进行定量的源解析. 其基本原理是将受体矩阵分解为源成分谱矩阵、源贡献矩阵和残差矩阵. PMF计算过程中的基本公式为:
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(1) |
式中, Eik为k次观测的污染物i的浓度; j为因子, Aik和Bik分别为源成分谱和源贡献; εik为残差. PMF主要是计算目标函数Q的最小值, 目标函数为:
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(2) |
式中, εik为样品的不确定性偏差. 样品的不确定度U计算公式为:
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(3) |
式中, E为误差比例, M为检测限, c为污染物的浓度.
1.4 硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)可以指示大气中SO2和NO2的转化程度[10], 计算公式如下:
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(4) |
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(5) |
式中, n-SO42-、n-SO2、n-NO3-和n-NO2分别表示SO42-、SO2、NO3-和NO2的浓度(mol·m-3).
1.5 总碳、一次有机碳和二次有机碳基于EC和OC观测数据, 可计算出总碳(TC)浓度. 根据Turpin等[11]提出的经验公式可进一步估算出污染源直接排放的一次有机碳(POC)和挥发性有机物在大气中被氧化生成的二次有机碳(SOC)的大气浓度.
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(6) |
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(7) |
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(8) |
式中, TC为计算得到的TC质量浓度, POC和SOC分别为估算得到的POC和SOC的质量浓度, (OC/EC)pri为一次源排放的OC/EC比值, 本研究中(OC/EC)pri用研究时段OC/EC质量浓度比值的最小值估计.
2 结果与讨论为研究不同污染条件下的大气污染特征, 本研究选取2018年12月26日~2019年1月20日为研究时段, 根据《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)中的空气质量等级, 将优良天视为清洁天, 其他为污染天, 从而将研究时段划分为清洁阶段Ⅰ(2018年12月26~30日)、污染阶段(2018年12月31日~2019年1月14日)和清洁阶段Ⅱ(2019年1月15~20日). 污染阶段中, 空气质量在1月8日明显好转, 达到轻度污染, 随后污染程度又逐渐加重(图 2), 因此进一步将污染阶段分为污染阶段Ⅰ (2018年12月31日~2019年1月8日)和污染阶段Ⅱ (1月9~14日). 以下将从大气污染特征、地形气象因素影响、PM2.5组分变化特征和成因分析以及来源解析等方面逐一阐述.
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图 2 大气主要污染物(PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO和O3)、AQI值和气象因素(温度、相对湿度和风速)时间序列 Fig. 2 Time series of main air pollutants (PM2.5, PM10, NO2, SO2, CO, and O3), AQI, and meteorological conditions(temperature, relative humidity, and wind speed) |
本研究时段的重污染天数为6 d, 污染时长达362 h, 首要污染物均为PM2.5. 污染阶段中PM2.5、PM10、NO2、SO2和CO的平均质量浓度分别为140 μg·m-3、204 μg·m-3、77 μg·m-3、72 μg·m-3和2.4 mg·m-3, 清洁阶段Ⅰ和Ⅱ的平均值分别为50 μg·m-3、96 μg·m-3、47 μg·m-3、42 μg·m-3和1.1 mg·m-3, 可见污染阶段各项污染物浓度皆远高于清洁阶段(图 2). 进一步分析不同PM2.5污染程度下的大气主要污染物浓度变化特征发现(见图 3), PM10、NO2、SO2和CO质量浓度在PM2.5为0~75 μg·m-3时分别为91 μg·m-3、44 μg·m-3、41 μg·m-3和1.1 mg·m-3, 随PM2.5污染程度上升而显著增加, 在PM2.5为151~250 μg·m-3时达到260 μg·m-3、88 μg·m-3、89 μg·m-3和2.9 mg·m-3, 仅O3呈现下降趋势, 表明本次污染期间发生了污染物的持续累积. 污染阶段Ⅰ重污染时长(94 h)远超污染阶段Ⅱ(54 h), 但两个污染阶段PM2.5、PM10、NO2和CO平均浓度相当.
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图 3 不同PM2.5质量浓度下大气6项主要污染物(PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO和O3)和气象条件(温度、相对湿度和风速)变化特征 Fig. 3 Concentrations of main air pollutants (PM2.5, PM10, NO2, SO2, CO, and O3), AQI and meteorological conditions(temperature, relative humidity, and wind speed) at different PM2.5 mass concentration ranges |
气象数据分析显示, 污染阶段平均风速(0.5 m·s-1)低于清洁阶段(0.9 m·s-1), 且相对湿度(49%)高于清洁阶段(30%). 进一步分析不同PM2.5污染程度下的气象因素变化特征发现(见图 3), PM2.5为0~75 μg·m-3时的平均相对湿度仅为28%而平均风速为1.1m·s-1, 在PM2.5为151~250 μg·m-3时平均相对湿度高达59%而平均风速仅为0.3m·s-1, 随相对湿度增加和平均风速降低, 污染程度加重. 可见山地型城市相对封闭的地形使得大气污染物扩散条件相对较差, 且山地型城市相对湿度较高、温度变化幅度较大等气象特征是导致PM2.5污染程度加重的主要原因之一. 在风速较小时, 污染物的输送以及近地面的湍流活动较弱, 不利于污染物的稀释扩散, 导致污染物累积聚集[12, 13]; 高湿情况下, 气溶胶含水量大, 空气中的VOCs、SO2和NO2易转化成二次有机气溶胶、硫酸盐和硝酸盐, 加重污染程度[14, 15].
由于大气污染物的浓度受排放强度、气象条件和二次转化的共同影响, 可以用大气污染物与化学性质相对稳定的CO的比值来排除气象条件的影响[16], 分析不同污染物的排放及二次转化情况. 本研究发现, 随着PM2.5浓度升高, PM2.5、NO2、SO2、O3与CO比值变化特征存在显著差异(图 4). 其中, PM2.5与CO比值呈上升趋势, 说明随着污染程度加重, 排放强度增加或二次生成明显; 而NO2、SO2、O3与CO比值整体呈下降趋势, 表明随着污染程度加重, NO2、SO2和O3化学转化明显, 推测NO2和SO2可能被O3等氧化剂氧化生成了硝酸盐和硫酸盐[17]. SO2与CO比值在重污染时略有上升, 这表明冬季燃煤排放在整个污染过程中均有很重要作用.
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图 4 不同PM2.5质量浓度下PM2.5、NO2、SO2、O3与CO质量浓度比值特征分析 Fig. 4 Ratios of PM2.5, NO2, SO2, and O3 to CO at different PM2.5 mass concentration ranges |
在整个观测过程中的平均浓度为(77.2±44.2) μg·m-3, 占PM2.5质量浓度的71.1%, 说明水溶性离子组分是PM2.5的最主要组分. 分析发现, 污染阶段Ⅰ和Ⅱ的水溶性离子组分平均质量浓度为105.2 μg·m-3, 显著高于清洁阶段Ⅰ和Ⅱ的平均值(27.8 μg·m-3, 见图 5). 进一步分析不同PM2.5污染程度下的水溶性离子组分质量浓度及占比变化特征发现(见图 6), 水溶性离子组分质量浓度在PM2.5为0~75 μg·m-3时为25.9 μg·m-3, 随PM2.5污染程度上升而显著增加, 在PM2.5为151~250 μg·m-3时达到146.5 μg·m-3, 增长了约4.7倍. 与此同时, 水溶性离子组分在PM2.5中的质量浓度占比也呈显著地上升趋势(从55.3%增长为78.1%), 这与我国大部分城市中水溶性离子组分的研究结果相一致[18~20]. 各水溶性离子质量浓度自大到小排序为: NO3->NO4+>SO42->Cl->K+>Na+>F->Ca2+>Mg2+. 其中, 山地型城市阳泉的二次离子SO42-、NO3-和NO4+ 是水溶性离子组分的主要成分(共占87.7%), 总占比高于北京(84.9%)[3]、聊城(80.6%)[21]、唐山(59%)[22]和成都(36.9%)[2]等平原城市. 此外, 阳泉市SO42-、NO3-和NO4+这3种离子的质量浓度与PM2.5浓度均呈现显著正相关关系(R=0.927, P < 0.01; R=0.922, P < 0.01; R=0.970, P < 0.01), 均随PM2.5污染程度上升而不断升高, 可见山地型城市重污染过程中二次离子生成的重要性. 此外, SO42-和NO3- 占比随污染程度上升而逐渐增大的同时, 其他离子浓度没有显著变化, 说明硫酸盐和硝酸盐的二次生成是PM2.5浓度快速提升的重要原因. 分析各水溶性离子组分与气象要素的相关性发现, F-、Cl-、NO3-、SO42-、Na+、NO4+、K+、Mg2+和Ca2+皆与风速呈显著负相关关系(R为-0.543~-0.341, P < 0.01), 而与相对湿度呈显著正相关关系(R为0.279~0.634, P < 0.01), 表明高湿静稳的气象条件有利于水溶性离子组分质量浓度的升高.
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图 5 PM2.5中碳质组分和水溶性离子组分质量浓度时间序列 Fig. 5 Mass concentration time series of carbonaceous components and water-soluble ions in PM2.5 |
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图 6 不同PM2.5质量浓度下水溶性离子组分质量浓度及占比变化特征 Fig. 6 Mass concentrations and ratios of water-soluble ions at different PM2.5 mass concentration ranges |
为进一步研究PM2.5中硫酸盐和硝酸盐的生成特征, 用SOR和NOR指示大气中SO2和NO2 的转化程度. 图 7显示, SOR和NOR在PM2.5为0~75 μg·m-3时为0.12和0.07, 随PM2.5污染程度加重而不断上升, 在PM2.5为151~250 μg·m-3时达到0.27和0.25, 增长了约1.2倍和2.4倍; 相关性分析也发现, SOR、NOR与PM2.5浓度皆呈正相关关系(R=0.524, P < 0.01; R=0.831, P < 0.01), 进一步论证硫酸盐和硝酸盐的二次生成是PM2.5浓度增长的重要原因. 此外, 不同污染程度下, SO2转化生成硫酸盐的速率皆高于NO2转化生成硝酸盐的速率, 尤其是污染较轻时, SO2转化生成硫酸盐速率显著高于NO2转化生成硝酸盐的速率, 表明污染较轻时硫酸盐的生成对PM2.5浓度增长贡献更大; 到达中重度污染之后, 两者转化速率相差不大. 此外, SOR和NOR与气象条件的相关性分析表明(图 7和表 2), 两者与相对湿度均呈现显著正相关关系(R=0.729, P < 0.01; R=0.604, P < 0.01), 与风速呈现显著负相关关系, 表明相对湿度和风速等气象条件对二次生成有着重要影响, 高湿静稳的天气更易于二次生成的发生.
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图 7 不同PM2.5质量浓度级别SOR、NOR、SOC和气象因素变化 Fig. 7 SOR, NOR, SOC, and meteorological conditions at different PM2.5 mass concentration ranges |
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表 2 PM2.5、SOC、SOR、NOR与温度、相对湿度、风速间的相关性分析1) Table 2 Correlations between PM2.5, SOC, SOR, NOR, temperature, relative humidity, and wind speed |
2.2.2 碳质组分
本研究时段碳质组分元素碳(EC)和有机碳(OC)平均浓度分别为(6.5±4.1) μg·m-3和(23.9±11.9) μg·m-3, 计算得到总碳(TC)浓度为(30.4±15.4) μg·m-3, 占PM2.5质量浓度的29.9%, 说明碳质组分是PM2.5的主要组分之一. 对比其他平原城市的重污染过程, 阳泉市OC占比显著高于聊城(19.6%)[21]和唐山(25.5%)[22]等平原城市. 其中, EC占TC的比例(21.3%)相对较小, 而OC占TC的比例高达78.7%, 因此OC是TC最主要的组分. 结果显示, SOC平均浓度为(21.7±9.6) μg·m-3, 占到OC的91.0%, 表明SOC是OC的主要组成, 说明碳质组分的二次生成是此次重污染过程中PM2.5的重要来源. 此外, OC/EC比值(为4.8)远大于2, 也进一步证明SOC污染严重. 同时, 利用OC/EC比值可大致判断PM2.5中碳质气溶胶的主要来源, 有研究发现机动车尾气、燃煤和生物质燃烧的OC/EC比值分别为1.0~4.2、2.5~10.5和8.1~12.7[23], 因此推测燃煤也是阳泉市冬季颗粒物的重要来源之一. 分析EC、POC、SOC与气象要素的相关性发现, EC、POC、SOC皆与风速呈显著负相关关系(R为-0.453~-0.462, P < 0.01), 而与相对湿度呈显著正相关关系(R为0.498~0.508, P < 0.01), 表明高湿静稳的气象条件有利于碳质组分质量浓度的升高.
进一步分析不同PM2.5污染程度下的碳质组分EC、POC和SOC质量浓度及占比变化特征发现(见图 8), 3种碳质组分在PM2.5为0~75 μg·m-3时分别为3.1、2.3和10.6 μg·m-3, 随PM2.5污染程度上升而显著增加, 在PM2.5为151~250 μg·m-3时分别达到10.3、7.6和29.9 μg·m-3, 说明一次排放和二次转化生成的碳质组分均是重污染过程中PM2.5的重要组分. 与水溶性离子组分在PM2.5中的质量浓度占比随PM2.5污染程度上升呈显著地上升趋势不同的是, 3种碳质组分占比从PM2.5为0~75 μg·m-3时的6.5%、4.9%和22.7%降低至PM2.5为151~250 μg·m-3时的5.5%、4.1%和15.9%, 进一步侧面印证了山地型城市重污染过程中水溶性离子, 特别是二次离子生成的重要性.
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图 8 不同PM2.5质量浓度下碳质组分质量浓度及占比变化特征 Fig. 8 Mass concentrations and ratios of carbonaceous components at different PM2.5 concentration ranges |
本研究使用EPA(美国国家环保署)PMF 5.0模型定量解析不同污染源对PM2.5的贡献. 经多次程序运行, 测试不确定性参数和调整因子数以确保最小目标函数值和残差矩阵值, 最终识别得到4类排放因子. 运行结果显示, 上述解析结果的Qtrue值和Qrobust值分别收敛于5 142.8和4 844.1, 两者比较接近. 参与拟合的各组分中除SO42-实测浓度与拟合浓度相关性较差外(斜率为0.69, r2=0.78), 其他离子组分实测浓度与模拟浓度相关性皆较高(斜率在0.87~1.07范围, r2皆大于0.8), 且Qrobust/Qtheory=1.18, 说明本次源解析结果合理. DISP分析结果显示, Q值下降0.732, 降幅小于0.1%, 输入4个因子时dQmax水平下皆未发生因子交换; BS分析结果显示: 二次源、燃煤源、机动车源和扬尘源匹配率分别为100%、93%、95%和82%, 表明结果可信. BS-DISP分析结果显示: 二次源、燃煤源、机动车源和扬尘源交换率分别为10%、43%、43%和19%, 其中燃煤源和机动车源谱的相似性导致源交换率较高. 综上所述, PMF模型基础运行方案结果不确定性在可接受的范围内, 结果可靠.
PMF模型解析出阳泉市4种主要的PM2.5排放源, 分别为: 二次源、燃煤源、机动车源和扬尘源. 各因子的PM2.5源谱如图 9所示, 其中显示了各源对PM2.5的水溶性离子组分、碳质组分以及示踪污染物(NO2和SO2)的重要程度[24, 25]. 因子1主要以Ca2+和Mg2+为主, 分别占总量的58.2%和31.0%, 推测因子1为扬尘源[26, 27]; 因子2对OC和EC的贡献较大, 在相应总量的占比达到38.7%和81.8%. 同时NO2占有一定比例而SO2贡献为0, 故认为是机动车源[28]; 因子3以高贡献的二次无机离子(SO42-、NO3-和NO4+)为特征, NO3-和SO42-主要来自NOx和SO2等气体前体物的二次转化, 故认为因子3是二次源; 因子4在OC和Mg2+占比较高, 同时SO2和NO2占比都较大, 分别为59.2%和53.4%, 且也存在一定NO3-、SO42-、NO4+和EC, 符合燃煤源的特征[28, 29].
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图 9 PMF源解析因子 Fig. 9 PMF Source profiles of PM2.5 |
整个研究时段阳泉市PM2.5来源中二次源、燃煤源、机动车源和扬尘源的占比分别为46.0%、32.6%、19.8%和1.6%(图 10). 其中, 二次源占比最大, 且占比随污染程度加深逐渐增大, 尤其是在重污染期间占比高达57.0%, 与前文分析结果一致, 因此污染期间二次转化严重是导致长时间污染的主要原因. 燃煤源占比也较高, 符合阳泉市燃煤型城市特点, 其贡献随污染程度加深而降低, 这可能与其排放的污染物进行了大量的二次转化有关. 机动车占比相对平稳, 在20%左右波动.
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图 10 整个研究时段及不同PM2.5质量浓度下的PMF解析结果 Fig. 10 Source apportionment results of the whole study period and different PM2.5 mass concentration ranges obtained from the PMF model |
(1) 研究时段阳泉市重污染天数为6 d, 污染时长达362 h, 首要污染物为PM2.5, PM2.5中水溶性离子组分和碳质组分质量浓度随PM2.5污染程度上升而显著增加, 在PM2.5为151~250 μg·m-3时分别达到146.5 μg·m-3和47.8 μg·m-3, 较污染发生初期PM2.5为0~75 μg·m-3时(25.9 μg·m-3和15.5 μg·m-3)增长了约4.7倍和2.1倍. 同时, 水溶性离子组分在PM2.5中的质量浓度占比也呈显著上升趋势(从55.3%增长为78.1%), 而碳质组分占比逐渐下降(从33.1%下降为25.5%), 说明重污染过程中水溶性离子浓度升高对PM2.5贡献更大.
(2) 污染期间, PM2.5水溶性离子组分中二次离子SO42-、NO3-和NO4+ 是主要成分(占离子组分的87.7%), 总占比高于北京(84.9%)、聊城(80.6%)、唐山(59%)和成都(36.9%)等平原城市, 碳质组分中二次有机碳(SOC)是主要成分(71.6%), 这些组分皆与相对湿度呈显著正相关关系而与风速呈显著负相关. 可见山地型城市重污染过程中二次组分, 尤其是二次离子生成是污染的主要原因.
(3) PM2.5为0~75 μg·m-3时的平均相对湿度仅为28%而平均风速为1.1 m·s-1, 而PM2.5为151~250 μg·m-3时平均相对湿度高达59%而平均风速仅为0.3 m·s-1. 随相对湿度增加和平均风速逐渐降低, 污染程度加重, 山地型城市相对湿度较高、温度变化幅度较大等气象特征可能是导致PM2.5污染程度加重的主要原因.另外, 山地型城市相对封闭的地形使得大气污染物扩散条件相对较差也是污染物累积的原因之一.
(4) PMF模型解析结果为: 二次源(46.0%)对PM2.5贡献显著, 其次为燃煤源(32.6%)、机动车源(19.8%)和扬尘源(1.6%). 因此, 山地型城市更应该重视对二次组分, 特别是二次离子形成的前体物的管控.
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