2. 中国科学院西北生态环境资源研究院, 寒旱区陆面过程与气候变化重点实验室, 兰州 730000
2. Key Laboratory of Land Surface Process and Climate Change in Cold and Arid Regions, Northwest Institute of Eco-Environment and Resources, Chinese Academy of Sciences, Lanzhou 730000, China
我国大气污染形势严峻, 每年约有超过100万人因大气污染而死亡[1, 2], 大气污染导致空气质量恶化的经济成本约占全国GDP的1%~8%[3, 4], 以颗粒物为主要污染物的城市及城市群大气环境问题仍很突出[5~9]. 京津冀城市间大气污染影响范围平均可达200 km, 区域扩散与传输导致本地污染受邻近区域影响显著, 邻近地区的PM2.5每升高1%, 将导致本地PM2.5至少升高0.5%[6]. 由于污染物本身具有空间溢出效应[9], 大气污染存在明显的跨区域传输, 单个城市污染物质量浓度不仅受本地污染源排放的影响, 还在一定程度上受外来污染源输送的影响, 探讨区域大气污染输送问题, 研究城市及城市群与周边区域的交互影响, 对制定大气污染区域间联防联控防治措施有重要意义.
近年来, 利用HYSPLIT后向轨迹聚类分析、潜在源贡献因子分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析(CWT)已成为研究大气污染来源和输送的重要方法[10~18]. 长江三角洲[19]、北京[20, 21]、银川[22]和川南自贡市[23]等地不同季节污染物来源和输送研究结果表明, 该方法能较好地模拟大气污染物季节输送特征. 西宁市地处青藏高原河湟谷地南北两山对峙之间, 统属祁连山系, 黄河支流湟水河自西向东贯穿市区, 属于典型河谷盆地地形, 城区多出现不利于污染物扩散的静风天气, 且易受向下游输送亚洲沙尘的影响[24], 同时也是兰西城市群中心城市, 是西部大开发重要工业基地、资源开发基地和交通网络枢纽. 随着兰西城市群经济带和大西宁都市圈的发展, 大气污染问题也趋于严重. 已有学者对西宁市的大气污染问题进行了大量研究, 主要集中在污染特征、成因分析、干湿沉降、来源解析、典型天气过程输送规律和污染气象条件等方面[25~34], 针对较长时间尺度上大气污染输送来源和路径季节变化的研究较少.
基于此, 本文对HYSPLIT计算的后向轨迹进行聚类分析, 结合西宁市2016~2018年PM10和PM2.5质量浓度监测数据, 研究春夏秋冬这4个季节输送来源与路径的变化特征及其与颗粒物浓度的关系, 运用TrajStat软件提供的PSCF和CWT分析西宁市颗粒物潜在源区及对其质量浓度的贡献, 加深对河谷盆地地形污染物输送特征的认识, 以期为不同季节大气污染治理措施制定提供参考.
1 材料与方法 1.1 资料来源PM10和PM2.5质量浓度数据来源于全国城市空气质量实时发布平台, 对应时段为2016年1月1日至2018年12月31日. 为保证数据质量, 对原始数据进行了质控, 剔除原始数据缺失值. 计算日均值时, 若缺失超过4 h则当日数据无效. 后向轨迹计算气象资料为NCEP提供的GDAS资料, 数据分辨率为1°×1°, 时间间隔6 h, 垂直高度层为23层, 包括风场、气温、气压和相对湿度等气象参量.
1.2 研究方法本文主要利用融合HYSPLIT模式可执行文件和GIS功能的TrajStat软件进行后向轨迹计算、聚类分析、PSCF和CWT分析.
HYSPLIT是具有处理多种气象要素输入场、多种物理过程和不同类型排放源功能的较完整的输送、扩散和沉降模式, 后向轨迹计算采用拉格朗日方法, 可以直观了解气流或粒子的运动轨迹[35]. 轨迹聚类是将后向轨迹根据气流移速和方向进行分组得到不同的输送轨迹聚类, 直观描述气流来源和输送路径, 依据欧氏距离算法总空间方差TSV的突变点确定聚类数. 以西宁市为轨迹起始点, 进行72 h后向轨迹计算, 每天计算4个时次(02:00、08:00、14:00和20:00 BJT), 轨迹起始点高度为500 m(距地高度AGL).
TrajStat软件可以使用多种轨迹分析方法, 从长期污染观测数据中识别污染物潜在源区和相对贡献[36]. PSCF和CWT是基于气流轨迹的受体模型分析方法. PSCF是经过研究区内某网格ij的污染轨迹数(mij)与经过该网格的所有轨迹数(nij)的比值, 反映的是一种条件概率, 可给出所有可能污染来源位置的概率分布场. 为了减小nij较小时引起的较大不确定性, 当某一网格内nij小于研究区内平均轨迹端点数的3倍时使用权重函数Wij计算PSCF. CWT计算轨迹权重浓度, 确定潜在源区贡献, 反映轨迹的污染程度, 可给出所有可能潜在源区的贡献分布, 同样需要Wij进行CWT的计算, 具体计算公式可参考文献[11, 13].
2 结果与讨论 2.1 颗粒物质量浓度特征图 1为2016~2018年西宁市PM10和PM2.5质量浓度季节变化箱线图. PM10和PM2.5质量浓度冬季最高, 分别为143.51 μg·m-3和68.21 μg·m-3, 春季次之, 分别为116.27 μg·m-3和39.90 μg·m-3, 夏季最低, 为60.66 μg·m-3和26.90 μg·m-3, 秋季为86.64 μg·m-3和36.42 μg·m-3. PM10和PM2.5质量浓度最高值出现在冬季12月, PM10最低值出现在夏季8月, PM2.5最低值出现在秋季9月. 依据GB 3095-2012日均值和年均值标准, 利用指数法[37]计算出PM10和PM2.5质量浓度季节二级标准限值分别为84 μg·m-3和42 μg·m-3, 对比可知PM10质量浓度仅在夏季达标, PM2.5仅在冬季未达标, PM10污染程度较PM2.5严重.
图 2给出了PM2.5/PM10随时间的变化特征和滑动平均趋势线. 从中可知, PM2.5/PM10平均值为0.45, PM2.5占PM10接近半数, 说明PM2.5和PM2.5~10(粒径为2.5~10 μm的颗粒物)质量浓度相当, PM2.5逐渐在PM10中占主要地位. 有研究表明, PM10受人为源和自然源双重影响, PM2.5则主要受人为源影响, 当PM2.5/PM10小于0.2时, 存在明显沙尘天气过程影响; 当PM2.5/PM10大于0.6时, 存在典型人为源气溶胶影响[38]. 西宁市PM2.5/PM10大于0.6的散点明显多于小于0.2的散点, 说明西宁市受自然源沙尘天气的影响呈减少趋势较少, 受人为源污染影响呈增加趋势明显, 人为源对颗粒物的影响处于突出地位.
图 3为72 h后向轨迹来源点在以受点为中心的4个象限内的分布, 1~4象限分别对应受点的东-北、东-南、西-南和西-北方向. 从中可知, 西-北方向的输送来源最多, 占52.20%, 东-北方向次之, 占23.82%, 西-南方向占14.00%, 东-南方向最少, 仅占9.98%. 在受点周边及邻近区域, 轨迹来源点垂直高度相对较低, 在较远及更远区域轨迹来源点垂直高度相对较高. 统计可知, 来源点分布在1 km以内大气边界层的概率达57.80%, 500 m以内概率为51.54%, 10 m以内概率为34.50%.
图 4和图 5为轨迹来源点垂直高度在不同区域时间序列及年、季节变化特征. 从中可知, 2016~2018年, 4个象限输送源点垂直高度均呈下降趋势, 输送源点垂直高度有明显的年际和季节差异. 从逐年平均高度可知, 西-北和西-南方向高度较高, 东-北和东-南方向高度较低, 其中2016年西-南方向最高, 2018年东-北方向最低. 东-北和东-南方向输送来源逐年增多, 夏季来源最多, 秋季次之, 冬季最少; 西-南方向输送来源逐年减少, 冬季最多, 秋季次之, 夏季最少; 西-北方向输送来源明显下降后又略有上升, 春季最多, 冬季次之, 夏季最少.
将2016~2018年春夏秋冬4季后向轨迹聚类为6类, 进行气流输送路径特征分析(图 6). 输送路径和方向表示气流到达受点前经过的区域, 输送距离可判断气流移动速度[17]. 结果可知, 聚类轨迹出现概率、途经区域、移动速度和输送距离存在明显季节差异. 在春季, 最主要的输送路径来自青海东北部的短距离西北路径(聚类2), 占轨迹总数的比例最大, 为33.06%, 其次是源自新疆中部的较长距离西北路径(聚类1); 在夏季, 来自青海东部的短距离偏北路径(聚类4), 占比最大, 为37.17%, 其次是源自甘肃北部的较长距离西北路径(聚类2); 在秋季, 来自青海东北部的短距离偏北路径(聚类3) 占比最大, 为45.92%, 其次是源自新疆南部的较长距离偏西路径(聚类2); 在冬季, 来自新疆中南部的较短距离西北路径(聚类3), 占比最大, 为28.97%, 其次是源自甘肃中部短距离偏东路径(聚类2).
春冬季多为西北气流和偏西气流, 秋冬季轨迹移动速度快, 输送距离较春季远, 这可能与东亚冬季风的传播有关, 夏季轨迹输送距离最短; 除春季外, 夏秋冬3季西宁都出现了近距离输送的影响, 且秋季出现概率高于夏季, 输送路径上有明显转向折回, 冬季概率最小; 春夏秋冬4季最主要的输送路径分别来源于青海东北部、青海东部、青海东部和新疆中南部, 且青海北部是各类主要轨迹必经之地, 青海省内输送对西宁市大气污染的影响占主要地位.
图 7为2016~2018年4季聚类轨迹72h移动过程中垂直方向气压均值变化曲线, 用来反映轨迹到达西宁前气流垂直混合特征. 可以看出, 从输送源点至受点垂直混合呈3种变化趋势: 第一种是先上升后下降, 符合此类趋势的输送路径最多; 第二种是先下降后上升; 第三种是整体上升, 此类路径最少.四季垂直输送高度的峰值范围为520~350 hPa, 秋季峰值最大, 春季最小. 春夏冬3季垂直输送高度峰值对应最长输送路径, 秋季对应较长输送路径, 最低高度对应最短路径. 长距离轨迹移速快, 高度高, 出现比例低; 短距离轨迹移速慢, 高度低, 出现比例高. 长距离路径将跨区域颗粒物输送至西宁, 短距离路径将临近省市(州)颗粒物输送至西宁, 易受到近地面污染源的影响.
当轨迹对应的PM10(PM2.5)质量浓度大于二级标准限值150 μg·m-3(75 μg·m-3)时划分为污染轨迹, 反之则为清洁轨迹. 图 8给出了西宁市4季聚类轨迹对应的PM10和PM2.5平均质量浓度箱线图, 表 1给出了污染轨迹出现比例和平均质量浓度的统计特征. 结果显示, 聚类轨迹PM10和PM2.5平均质量浓度和污染轨迹PM10和PM2.5平均质量浓度有显著差异.
春夏秋冬4季中, 聚类轨迹PM10平均质量浓度范围分别100.59~128.51、54.16~69.36、62.19~122.47和131.11~155.65 μg·m-3, PM2.5平均质量浓度范围分别36.13~42.12、24.76~31.78、27.02~51.35和64.54~78.63 μg·m-3; 春秋冬3季中, 污染轨迹PM10平均质量浓度范围分别215.30~326.41、172.00~381.73和189.85~270.85 μg·m-3, PM2.5平均质量浓度范围分别85.50~119.20、79.17~101.33和92.82~101.08 μg·m-3; 夏季轨迹较清洁, 仅出现一次PM10污染事件, 无PM2.5污染事件. 从表 1季节比例高于20%可知, 春季主要污染轨迹为聚类2, 说明西北气流对西宁颗粒物污染影响最大, 该轨迹源自青海东北部和新疆中部; 秋季主要污染轨迹为聚类2和5, 受西风和偏西气流影响, 轨迹源自土库曼斯坦西部和新疆南部地区; 冬季主要污染轨迹为聚类3和6, 受西风和西北气流影响, 轨迹源自新疆中南部和南部地区. 污染轨迹源地多分布在脆弱地带, 颗粒物随气流被携带至西宁, 与本地污染源排放相互叠加对西宁颗粒物质量浓度造成较大的影响. 冬季污染轨迹最多, 春季次之. 颗粒物污染轨迹有季节对应关系且多出现在各季主要轨迹输送路径上, 秋季污染轨迹路径较长, 冬春季较短. 相对次要输送路径虽然出现比例小, 但也有可能出现较多污染轨迹.
2.5 污染潜在源区分析用PSCF对2016~2018年西宁市颗粒物污染潜在源区进行判断, 计算结果见图 9, PSCF高值所在网格区域即是造成受点污染最主要的潜在源区. 因夏季污染轨迹占比小, 本小节不对其潜在源区进行分析.
西宁市PM10和PM2.5的污染潜在源区分布季节差异明显. 比较而言, 春季潜在源区位置偏北, 秋季偏西南, 春秋季PM10的潜在源区比PM2.5范围广且更集中. 冬季源区范围分布最广, 且PM2.5高值区范围较PM10大. 源区内的气流沿主要轨迹输送路径到达受点, 并影响着受点颗粒物质量浓度, 冬季影响最大, 春秋季次之. 境内而言, 西宁市颗粒物主要污染潜在源区分布在新疆、青海、西藏、甘肃和内蒙古部分地区; 境外而言, 在哈萨克斯坦东和印度北与尼泊尔交界地带、塔吉克斯坦和乌兹别克斯坦及阿富汗三国交界地带、印度北、尼泊尔中、阿富汗北、塔吉克斯坦西和巴基斯坦北等地均有零散分布.
2.6 潜在源区贡献分析对2016~2018年西宁市4季进行PM10和PM2.5权重浓度轨迹分析, CWT计算结果见图 10, CWT高值区域即是对西宁颗粒物高质量浓度有贡献的主要源区. 从中可知, 西宁市PM10和PM2.5的潜在源区贡献季节差异明显, 与PSCF相比, CWT不仅给出了潜在源区分布, 还给出了潜在源区对受点颗粒物质量浓度贡献的大小.
在春季, PM10的CWT高值区主要集中在新疆塔里木盆地、吐鲁番盆地和准噶尔盆地、甘肃河西走廊、青海柴达木盆地、内蒙古巴丹吉林沙漠和乌兰布和沙漠, 对西宁日均PM10质量浓度贡献100 μg·m-3, 局部地区及哈萨克斯坦东南和吉尔吉斯斯坦中东部贡献超过150 μg·m-3甚至200 μg·m-3, 强贡献源区周边为50~100 μg·m-3中等贡献源区. 夏季潜在源区日均PM10质量浓度贡献主要集中在50~100 μg·m-3之间, 与春季相比源区范围和贡献明显较小, 受点以西范围大幅缩小, 以南有扩展现象, 如南方四川源区的输送. 秋季CWT高值区主要分布在新疆南和青海北, 日均PM10质量浓度贡献超过100 μg·m-3, 局部地区及印度北、乌兹别克斯坦和塔吉克斯坦交界地带, 贡献超过150 μg·m-3, 相比春季源区范围明显减小, 同时甘肃、新疆和内蒙古贡献减小. 冬季高值区主要潜在源贡献区分布在新疆大部、青海北、甘肃中和西藏北, 贡献大于150 μg·m-3, 在新疆北、印度北和尼泊尔中有超过250 μg·m-3的贡献区分布, 相比春季, 西部贡献区范围增大, 无内蒙古贡献. 比较而言, 冬季贡献高于100 μg·m-3的区域范围分布最广, 春季次之, 秋季最小.
PM2.5的CWT高值区对应的主要潜在源贡献区与PM10贡献区分布范围有较好的对应关系, 但贡献值有明显季节差异. 春季日均PM2.5质量浓度贡献普遍超过30 μg·m-3, 超过60 μg·m-3贡献区零散分布. 夏季贡献为15~45 μg·m-3. 秋季日均PM2.5质量浓度超过45 μg·m-3的贡献区分布相比春季明显增大, 超过60 μg·m-3贡献区比较分散. 冬季日均PM2.5质量浓度潜在源区分布范围和贡献最大, 普遍超过60 μg·m-3, 在新疆塔里木盆地和吐鲁番盆地、青海柴达木盆地和西宁周边地区、印度北部和尼泊尔中部等地有明显日均贡献超过75 μg·m-3的潜在源区分布.
3 结论(1) 西宁市2016~2018年PM10和PM2.5平均质量浓度有明显季节变化特征. 冬季最高分别为143.51 μg·m-3和68.21 μg·m-3, 春季次之, 秋季再次, 夏季最低, PM10污染程度相比PM2.5较严重. PM2.5/PM10平均值为0.45, 且大于0.6的事件较多, 西宁颗粒物质量浓度受人为源影响较多.
(2) 利用后向轨迹终点位置对应输送来源位置进行输送来源特征分析. 输送来源多分布在受点西-北方向和东-北方向, 出现概率高达76.02%. 垂直方向上, 输送来源高度小于1km的出现概率达57.80%, 多分布于西宁周边及邻近区域. 2016~2018年, 各象限输送来源垂直高度呈下降趋势, 西-北和西-南方向整体高度较高, 东-北和东-南方向较低. 东-北和东-南方向输送来源逐年增多, 夏季来源最多, 冬季最少; 西-南方向输送来源逐年减少, 冬季来源最多, 夏季最少; 西-北方向输送来源明显下降后又略有上升, 春季最多, 夏季最少.
(3) 4季气流输送路径主要受西风、偏西风、西北、西南和偏东气流的影响, 冬季输送路径最长, 春秋次之, 夏季最短.距离短、高度低、移速慢的输送路径出现概率较高, 主要源自青海、新疆和甘肃. 除春季外, 近距离输送的影响显著, 秋季概率最高, 路径上有明显转向折回现象. PM10和PM2.5污染轨迹出现在主要输送路径上. 相对次要输送路径也有可能出现较多污染轨迹. 冬季污染轨迹最多, 春季次之, 夏季轨迹最清洁. 污染轨迹多源自脆弱地带, 气流路径上携带颗粒物向西宁输送, 对西宁颗粒物质量浓度造成较大的影响.
(4) 西宁市PM10和PM2.5的PSCF和CWT区域分布和比值大小有明显季节差异.主要潜在源贡献区分布在新疆大部、青海北部和甘肃中部. 冬季主要潜在源贡献区范围最广且贡献最大, PM10春季贡献区域范围和贡献值次于冬季、秋季再次、夏季最小; 而PM2.5秋季贡献区域范围和贡献值次于冬季、春季再次、夏季最小. 冬季颗粒物污染最严重, 夏季空气最清洁, 仅夏季存在南方源贡献区.
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