2021, Vol. 42
2. 天津师范大学地理与环境科学学院, 天津 300387
2. School of Geographic and Environmental Sciences, Tianjin Normal University, Tianjin 300387, China
水化学是水体在循环过程中与周围环境长期相互作用的结果, 对其所流经的环境具有指示意义, 如可以反映岩石风化和人为活动的影响[1~3].水体中的主要离子组成是水化学性质的重要方面, 可识别控制该水体化学组成的因素.地下水和地表水中水化学组分的形成与其补给、径流、周边环境等多种因素有关, 充分利用水化学分析可以揭示地下水和地表水的形成、演化特征, 以及地表水和地下水的转化关系[4, 5].
近年来, 国内外各学者结合地质背景、气候条件和人类活动等, 对流域水体的水化学特征进行了大量研究, 并探讨了流域水化学的主要控制机制[6, 7].现有研究大多针对地下水, 如对沿海地区的地下水水化学特征的分析表明, 大部分地下水不适合灌溉, 且水化学性质受海水与人类活动影响大[8, 9]; 对岩溶地下水的大量研究表明, 水化学特征主要受水-岩作用、阳离子交替吸附作用及气候影响[10, 11].也有学者对湿地地表水与地下水的水化学特征及离子来源进行了相关研究, 发现不同地区、不同类型的湿地水体水化学特征不同, 其离子来源与人类活动与自然因素有关[12~14].
七里海湿地是天津古海岸与湿地国家级自然保护区核心区的一部分, 对促进当地的水分循环、调节当地气候以及繁衍各种水生生物起着重要的作用[15].近年来七里海湿地水环境形势严峻, 沉积物测定分析表明七里海湿地已经受到重金属轻度污染[16]; 七里海沼泽水的水质为Ⅳ类, 水质较差[17].而且, 强烈的人工干扰导致湿地水生植物群落多样性处于较低水平[18], 进而影响湿地的湿地系统.由于受人类活动及自然因素(蒸发作用)的影响[19], 七里海面临着湿地面积日益萎缩, 湿地水质变差, 生态服务功能下降的问题.因此系统有效地分析七里海湿地的水化学特征并甄别其影响因素, 是湿地水环境改善和管理的基础.
本研究于2016~2018年采集潮白新河、蓟运河及永定新河河水、七里海湿地沼泽水以及周边的地下水, 测定水化学中的主要阴阳离子组成, 采用描述性统计分析、Piper三线图、Gibbs图和主成分分析等方法对各水体的水化学进行分析, 研究水化学特征的动态变化, 分析主要离子来源及影响因素, 探讨地质岩性、人为活动等对水化学的影响, 成果可深化认识湿地水化学时空特征, 可对七里海湿地或滨海地区湿地的水环境评价等提供依据.
1 研究区概况七里海湿地(39°16′N~39°19′N, 117°27′E~117°38′E)地处天津市宁河区西南部, 位于国家自然保护区内, 是一个半封闭式潟湖, 湿地水靠外来水补充.七里海湿地地表径流有潮白新河、蓟运河和永定新, 总面积约为200 km2, 距离渤海湾约60 km.七里海湿地气候属于暖温带半干旱湿润季风气候, 全年的蒸发量高达1 800 mm, 年降水量约为500~600 mm, 集中在6~8月, 年平均气温为11.2℃.七里海是天津非常重要的水产品养殖基地之一, 受人类活动影响, 七里海湿地面积不断减少, 水体受到严重污染[15, 19].
研究区河水流向为从山区向海洋, 即由西北向东南(图 1), 途经七里海湿地, 汇入渤海湾.研究区水文地质剖面如图 2所示, 该地区第四系含水岩相组属于松散岩类, 孔隙含水层分布较广, 且在水平和垂向上岩相变化大.根据埋藏条件、水质和开发状况等, 将孔隙水划分为4个含水层, 第Ⅰ含水层属于浅层地下水系统, 第Ⅱ~Ⅳ含水层属深层地下水系统, 地下水总体流向为由西向东.
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图 1 七里海湿地位置及采样点分布 Fig. 1 Location of the Qilihai wetland and distribution of sampling sites |
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图 2 研究区水文地质剖面[20] Fig. 2 Hydrogeological cross-section profile of the study area |
本次采样时间为2016~2018年的枯水期(4月)和丰水期(10月), 分别采集河水样品26个(R1~R26)、沼泽水样13个(S1~S13)以及地下水样10个(G1~G10, 见图 1).其中河水采样点布设于潮白新河上游和下游、永定新河及蓟运河, 沼泽水采集于七里海湿地, 地下水采集于七里海湿地周边的农业灌溉区和农村生活水井, 除采样点G7和G8(第Ⅱ含水层)外, 其余地下水采样点位于第Ⅳ含水层, 属于深层地下水系统.在丰水期与枯水期, 丰水期河水的采样点位置与枯水期相近, 沼泽水采样点位置与枯水期几乎相同.地下水采样点位于河水采样点附近, 其中枯水期地下水采样点位于潮白新河上游附近.
用GPS(Garmin Oregon 550)测定采样点的经纬度; 通过多参数水质分析仪(YSI)对电导率(EC)、总溶解性固体含量(TDS)和pH值进行现场测定; 用于测定阴阳离子的水样采集后进行密封, 装入聚乙烯瓶中, 在天津市水资源与水环境重点实验室进行测定.用稀硫酸-甲基橙滴定法测定HCO3-离子的含量, 测定精度为1%.在测定阴阳离子之前, 先用0.2 μm滤膜过滤水样, 然后稀释.水样中的主要阳离子(Ca2+、Mg2+、Na+和K+), 用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES, Perkin-Elmer Optima 8300DV)测定, 采用离子色谱仪(ICS-600, Dionex)测定主要阴离子(SO42-、Cl-和NO3-), 绝大多数水样的阴阳离子测试误差在5%以内.
2.2 数据分析方法对各水体参数进行描述性统计分析, 讨论研究区水化学特征和年际变化特征.运用ArcGis制作采样点分布图, 利用AquaChem软件制作Piper图阐明水化学类型, 通过Origin软件绘制Gibbs模型图、离子比值分析以及主成分分析法定性探讨各水体离子主要来源及控制因素.
3 结果与讨论 3.1 水化学组成特征七里海湿地不同类型水体在不同水期的化学参数统计表见表 1.研究区各水体pH值介于7.7~8.9之间, 平均值为8.4%, 87.7%的水样为碱性水.河水、沼泽水和地下水的电导率取值范围分别为：562~4 220、1 115~2 910和373~1 387 μS·cm-1.水体阳离子以Na+为主, 占阳离子总质量浓度的80.7%, 阴离子以Cl-、HCO3-和SO42-为主, 分别占阴离子总质量浓度的44.5%、31.1%和20.8%.不同类型水体阳离子的质量浓度大小依次为Na+>Ca2+>Mg2->K+, 阴离子的质量浓度大小顺序为Cl->SO42->HCO3->NO3-.沼泽水的SO42-和Cl-的质量浓度明显高于河水与地下水, 这可能与水面蒸发浓缩作用和水体的滞留效应有关[21].
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表 1 不同水体的描述性统计 Table 1 Descriptive statistics of the different water bodies |
丰水期水库水的电导率最高, 枯水期河水的电导率最高, 可能是因为丰水期雨量大, 河水流动性大, 沼泽水受蒸发的影响导致电导率较高[22].地下水各离子的质量浓度受水期影响小, 丰水期河水、沼泽水各离子质量浓度标准偏差较枯水期大.枯水期河水的阴离子质量浓度高低顺序为Cl->SO42->HCO3->NO3-, 丰水期河水阴离子质量浓度的高低顺序为HCO3->Cl->SO42->NO3-.大部分河水的Na+、HCO3-和Cl-的质量浓度比在枯水期低, 除HCO3-外, 沼泽水其他离子的质量浓度丰水期明显低于枯水期, 这可能是由丰水期降雨量增加产生的稀释作用所致[23].
3.2 水化学类型Piper三线图直观反映了水体离子的组成情况, 用来分析研究水化学组成特征(图 3).研究区水样中阳离子主要为Na+.河水阴离子以Cl-和HCO3-为主, 分别占阴离子总质量浓度的47.8%、25.3%.永定新河与潮白新河汇合后(宁车沽防潮闸后), 河水的水化学类型为Cl-Na型, 枯水期河水水化学类型为Cl·SO4-Na型, 丰水期河水水化学类型复杂, 以HCO3·Cl-Na·Mg型和Cl·SO4-Na型为主.汇合后的河水采样点靠近渤海湾, 各离子组分与沼泽水相近, 河水从汇合前到汇合后, Cl-在阴离子中的比例从38.8%升高到40%, HCO3-的比例从45.0%下降到7.5%.沼泽水的水化学组分较为集中, 阴离子以Cl-和SO42-为主, 分别占阴离子总质量浓度的58.2%、26.7%, 其水化学类型都为Cl·SO4-Na型.地下水阴离子以HCO3-为主, 占阴离子总质量浓度的80.9%, 水化学类型为HCO3-Na型和HCO3-Na·Ca型.
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图 3 七里海湿地不同类型水体的水化学Piper图 Fig. 3 Piper diagram for the chemical composition of the Qilihai wetland |
通过对河水、沼泽水和周边地下水的水化学组成进行分析, 发现七里海湿地各水体之间有明显的差异性, 表明水体之间存在转化关系.基于收集的数据资料, 本次以研究区水文地质条件为基础, 结合采样点的位置分布、水化学数据, 对河水、沼泽水和地下水间的转化关系进行定性分析.电导率反映了水体离子强度的大小, 在流域水循环过程中可以指示水体滞留时间和径流途径, 是一种定性确定地表水与地下水转化关系的一种快速方法[24].
七里海湿地为半封闭式潟湖, 靠外来水进行补充, 地表径流以潮白新河为主.湿地附近采集的河水(R12和R19)的电导率与各离子浓度值处于沼泽水与潮白新河上游河水之间, 表明河水与沼泽水体进行了交换, 潮白新河河水对沼泽水进行了补充.沼泽水电导率高于潮白新河上游河水与地下水, 这可能与水面蒸发浓缩作用和水体滞留效应有关[22]. G7和G8为丰水期浅层地下水, 采样点所处地质环境为粉砂土, 其电导率值与同时期附近河水大致相同, 表明浅层地下水与河水存在密切的水力联系[25].
河水与周边地下水之间的转化关系也可以通过电导率空间变化特征来定性指示.南里自沽节制闸将潮白新河上游来水蓄存, 使节制闸下游水量减少.关闭的防潮闸阻断了潮白新河向永定新河的汇入, 使下游河水的电导率比上游大.研究河段内河水的电导率为797~2 120 μS·cm-1, 河流附近地下水电导率变化范围在393~736 μS·cm-1之间, 分析其沿程变化可以看出(图 4), 河水与周围地下水的变化趋势保持一致, 从南里自沽节制闸到湿地间的河段内, 河水周围地下水电导率值缓慢升高, 湿地到宁车沽防潮闸内地下水电导率迅速升高, 可能是由于受到其两侧高电导率值的河水的混合, 河水向地下水发生了大量的转化才导致了地下水电导率的迅速升高.
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图 4 河水和地下水的电导率与距入海口距离的关系 Fig. 4 Relationship between the electrical conductivity of river water and groundwater |
Gibbs图将影响天然水化学成分的因素分为岩石风化控制型、大气降水控制型、蒸发结晶控制型这3种, 通过TDS与Cl-/(Cl-+HCO3-)和Na+/(Na++Ca2+)的关系可以定性判断水化学组成来源[26].以岩石风化作用为主导因素的样点分布在Gibbs图中部偏左侧, 受大气降水作用控制的样点分布在右下角, 受蒸发结晶作用控制的样点分布在右上角[27].
由研究区各水体的水化学Gibbs图可知(图 5), 研究区各样点大多落在蒸发结晶作用带, 少数处于岩石风化作用带, 且都远离大气降水控制区域, 说明各水体化学组成主要受岩石风化作用与蒸发结晶作用控制, 且蒸发结晶作用对水化学离子组成起主导作用, 而受大气降水作用影响不大.七里海研究区年降水量少, 降水对本地区地表水离子的影响不大, 这与Gibbs图中各样点均远离大气降水控制区相一致.
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图 5 七里海湿地不同类型水体的Gibbs图 Fig. 5 Gibbs diagram of in the Qilihai wetland waters |
地下水的TDS均值为227mg·L-1, 离子来源与岩石风化相关.沼泽水TDS值较高, Cl-/(Cl-+HCO3-)比值在0.7~1之间, Na+/(Na++Ca2+)比值在0.8~1之间, 除靠近潮白新河的S13位于岩石风化与蒸发结晶区中间外, 沼泽水各样点分布集中, 主要落在Gibbs模型上端, 表明离子主要受蒸发作用明显.河水的Cl-/(Cl-+HCO3-)比值在0.2~1之间, Na+/(Na++Ca2+)比值在0.5~1之间, 各样点散布于Gibbs图中上方, 主要处于岩石风化区与蒸发结晶区.其中, 枯水期河水TDS均值890mg·L-1, Cl-/(Cl-+HCO3-)均值为0.86, Na+/(Na++Ca2+)均值为0.89, 样点主要分布在蒸发结晶区; 丰水期河水TDS均值为613mg·L-1, Cl-/(Cl-+HCO3-)均值为0.54, Na+/(Na++Ca2+)均值为0.75, 样点落在岩石风化区与蒸发结晶区之间, 说明丰水期河水主要受岩石风化作用和蒸发作用共同影响, 枯水期河水较丰水期河水受到的蒸发作用更强.
3.4.2 岩石化学风化过程不同岩石的风化会产生不同的离子, 利用Ca2+/Na+与Mg2+/Na+的关系可以揭示各离子是来源于何种矿物的溶解[28].来自硅酸盐岩风化产生的Ca2+/Na+和Mg2+/Na+摩尔浓度比值分别为0.35±0.15和0.24±0.12, 碳酸盐岩风化产生的Ca2+/Na+和Mg2+/Na+摩尔浓度比值分别为50±20和20±8, 来自蒸发盐岩风化产生的Ca2+/Na+和Mg2+/Na+摩尔浓度比值分别为0.17±0.09和0.02±0.01[29].七里海湿地河水、沼泽水、地下水水样点落在蒸发盐岩和碳酸盐岩区的中间(图 6), 表明河水、沼泽水、地下水受碳酸盐岩风化和蒸发盐岩风化等水岩相互作用的影响, 其中以蒸发盐岩风化作用为主.下面运用离子比值具体分析主要离子来源.
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图 6 Mg2+/Na+与Ca2+/Na+的关系 Fig. 6 Relationship between Mg2+/Na+and Ca2+/Na+ |
利用(Na++K+)与Cl-的比值关系可判断水体中的Na+与K+的主要来源[30].蒸发盐岩溶解产生(Na++K+)与Cl-的比值为1, 而硅酸盐岩风化产生的(Na++K+)/Cl->1.图 7(a)中, 研究区各水体样点主要分布于(Na++K+)/Cl-=1比值线附近偏右侧, 且各样点(Na++K+)/Cl-的平均值都大于大气降水和海水比值[(Na++K+)/Cl-=0.86], 说明七里海湿地水体受大气降水的影响小, Na+、K+主要来源为蒸发盐岩溶解或蒸发浓缩的影响.
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图 7 各离子比值关系 Fig. 7 Ion ratio relationships |
图 7(b)显示了(SO42-+Cl-)与HCO3-的关系, 据此可以判断蒸发盐岩和碳酸盐岩风化对离子的贡献程度, 当(SO42-+Cl-)/HCO3->1时, 水体中化学成分主要来自蒸发盐岩的溶解, 反之来自碳酸盐的溶解[31].由图 4(b)可见, 河水与沼泽水采样点落在(SO42-+Cl-)/HCO3-=1的上方, 说明蒸发盐岩(石膏和NaCl等)的溶解对七里海河水、沼泽水的水化学形成起主要作用; 地下水采样点位于1:1直线下侧, 说明地下水以碳酸盐岩的溶解为主.
碳酸与硫酸均广泛参与了自然界岩石的风化过程, (Ca2++Mg2+)与HCO3-的当量浓度比值可以反映碳酸盐岩溶解的特征[32].若(Ca2++Mg2+)与HCO3-的当量比为1, 说明仅碳酸盐岩参与溶解.图 7(c)中, 地下水、河水的大部分样点落在(Ca2++Mg2+)/HCO3-=1比值线左侧, (Ca2++Mg2+)当量浓度大于HCO3-的当量浓度, 表明地下水、河水除了碳酸盐岩(方解石、白云石等)的风化溶解, 还有其他含Ca2+或Mg2+的矿物参与溶解.少部分沼泽水样点分布于比值线右侧, 可知沼泽水中Ca2+、Mg2+的来源部分为碳酸盐岩的风化溶解.图 7(d)显示了(Ca2++Mg2+)与(HCO3-+SO42-)的关系, 其中各水样点分布于(Ca2++Mg2+)/(HCO3-+SO42-)=1下方, 即主要阳离子Ca2++Mg2+的毫克当量浓度与主要阴离子HCO3-+SO42-的毫克当量浓度不平衡, SO42-与部分Ca2++Mg2+是同源的, 但SO42-存在过剩情况, 可能有其它来源的SO42-存在.说明蒸发盐岩(石膏)的溶解参与了水中Ca2+和Mg2+的形成, 但除了蒸发岩盐溶解作用还有其他作用在影响水中主要离子成分.
3.4.3 阳离子交替吸附作用图 7(e)在图 7(d)的基础上加入了Na+与Cl-, 各水体主要阳离子Ca2++Mg2++Na+与主要阴离子HCO3-+SO42-+Cl-的毫克当量浓度基本平衡, 线性关系式为y=0.984x+0.019, 线性相关系数为0.984, 表明研究区水体存在阳离子交换作用. Ca2+、Mg2+与Na+、K+之间的交换是最为常见的阳离子交换过程, 通常用(Ca2++Mg2+-SO42--HCO3-)与(Na++K+-Cl-)的比值表明由阳离子交换吸附作用导致的各阳离子(Ca2+、Mg2+、Na+和K+)的含量变化[33].当水体中的阳离子发生过交换吸附作用, 则(Ca2++Mg2+-SO42--HCO3-)/(Na++K+-Cl-)≈-1, 图 7(f)中的河水分布于(Ca2++Mg2+-SO42-HCO3-)/(Na++K+-Cl-)=-1比值线附近, 关系式为y =-0.965x+0.754, 比值线性相关系数为-0.965, 相关性为R2=0.985, 有较强的负相关关系; 地下水关系式为y =-1.024x-0.482, 相关性为0.876, 说明河水和地下水水化学形成存在阳离子交换作用; 沼泽水各样点稍偏离-1比值线, 阳离子交换作用不明显.
3.4.4 人为输入人为活动的产物会对水体水化学性质产生影响, 其中以农业活动和工业活动影响最为显著.水体中的SO42-和NO3-浓度能够在一定程度上反映人为活动对水体质量的影响[34, 35].由表 1可以看出, NO3-平均值的高低顺序为：河水>沼泽水>地下水, 依据国家饮用水标准, NO3-质量浓度限值为50mg·L-1, 3种水体的NO3-均超标. SO42-平均值从高到低依次是：沼泽水>河水>地下水, 分析发现沼泽水体SO42-含量较高.通过现场调查, 发现湿地周围有大量的养殖基地, 如七里海双扶水产养殖场、腾龙畜禽养殖有限公司、宏旺畜禽养殖合作社等, 且水产个体养殖户较多, 养殖品种主要为基围虾、河蟹、螃蟹等, 排放的污染物加剧了水质污染程度.研究区水样部分落在Gibbs分布模型外(图 5), 也说明七里海水体的水化学组分受到一定人类活动等的影响.
硝酸盐一定程度上可以说明人为输入对水化学的影响过程, 其中利用NO3-/Na+与Cl-/Na+的关系来指示人为活动输入对水体硝酸盐组成的影响[36](图 8).研究区地下水分布于Cl-/Na+摩尔浓度比值0~1和NO3-/Na+摩尔浓度比值0~0.5的范围内, 可知地下水受岩石化学风化作用影响较大.河水与沼泽水Cl-/Na+摩尔浓度比值超过1, 与蒸发盐岩溶解和工业废水输入有关.经实际调查发现, 研究区有许多工业园区, 如九原工业园区、大海北工业园区等, 排放大量工业废水, 且开口渔港有近千艘渔船停泊, 排放的含油污水加剧湿地水质污染.除此之外, 七里海周边的芦苇沼泽湿地近年来逐步被改造成水稻田, 水稻田作业过程中化肥和农药的施用增多, 这些化肥和农药在降雨和排水时注入七里海, 对水体造成污染.研究区水体硝酸盐的具体来源还需进一步借助稳定氮和氧同位素来识别, 从而明确人为输入对研究区内水体离子的影响过程[37].
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图 8 NO3-/Na+与Cl-/Na+摩尔浓度比值关系 Fig. 8 Plots of NO3-/Na+ and Cl-/Na+(molar) ratios |
为进一步探讨七里海水体主要离子组成在不同时期的控制因素, 利用主要离子进行主成分分析(PCA), 得到两个主成分, 方差累积贡献率为84.3%[图 9(a)].第一主成分方差贡献率为60.2%, 与Cl-、Na+、TDS、K+和SO42-相关性最大, 结合Gibbs图, 推测第一主成分与蒸发盐岩溶解、蒸发浓缩作用以及人为输入有关; 第二主成分方差贡献率为24.1%, 与Ca2+、Mg2+、HCO3-和NO3-相关性最大, 说明碳酸盐岩的溶解与人为活动贡献较大.
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图 9 各水体主要离子的主成分分析 Fig. 9 Principal component analysis of major water ions |
不同类型水体在PC1和PC2上的得分情况如[图 9(b)]所示, 沼泽水与枯水期河水受PC1的影响大, 即蒸发盐岩溶解、蒸发作用以及人为输入; 部分丰水期河水和地下水受PC2影响较大, 即碳酸盐岩溶解与人为活动; 部分丰水期河水分布在PC1与PC2上, 说明了受蒸发盐岩、碳酸盐岩溶解、蒸发作用和人为活动对水体的共同影响, 这与上述Gibbs模型分析结果与离子比值分析结果具有一致性.
4 结论(1) 七里海各水体中阳离子以Na+为主, 阴离子以Cl-、HCO3-和SO42-为主, 丰水期水库水的电导率最高, 枯水期河水的电导率最高.枯水期河水水化学类型为SO4·Cl-Na型, 丰水期河水水化学类型复杂, 以HCO3·Cl-Na·Mg和SO4·Cl-Na为主.沼泽水水化学类型为SO4·Cl-Na型.地下水阴离子以HCO3-为主, 水化学类型为HCO3·Na型和HCO3-Na·Ca型.从2016~2018年, 流域阴离子浓度的变化幅度大于阳离子, HCO3-浓度明显增加, 其余离子变化不明显.
(2) 研究区各水体远离Gibbs图大气降水控制区, 地下水主要离子来源于岩石风化, 沼泽水与枯水期河水受蒸发作用强烈, 丰水期河水受岩石风化作用与蒸发结晶作用的共同影响.
(3) 各水体离子组分受大气降水影响小, Na+和K+来源为蒸发盐岩溶解; 河水、沼泽水各离子组分主要受蒸发盐岩溶解作用; 除蒸发盐岩溶解作用外, 河水中Ca2+、Mg2+和HCO3-部分来源于碳酸盐溶解和其它含Ca2+或Mg2+的矿物溶解, 沼泽水中Ca2+、Mg2+和HCO3-部分来源于碳酸盐岩的溶解; 地下水中Ca2+、Mg2+和HCO3-主要来源于碳酸盐岩溶解, 少部分来源于蒸发盐岩溶解; 河水和地下水的水化学组分受阳离子交换作用明显, 而沼泽水阳离子交换作用不明显; 各水体的SO42-与NO3-受一定人类活动的输入.
(4) 枯水期河水和沼泽水受蒸发岩岩溶解、蒸发作用及人为输入影响大, 丰水期河水大部分受碳酸盐溶解及人为活动影响, 少部分受蒸发盐岩、碳酸盐岩溶解及蒸发作用的共同影响.研究区各水体水质较差, 需减少人类活动的离子输入, 增加补水水量, 降低水体的离子浓度, 改善七里海湿地的水环境.
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