2021, Vol. 42
2. 重庆师范大学重庆市地理信息系统应用研究重庆市高校重点实验室, 重庆 401331;
3. 贵州民族大学生态环境工程学院, 贵阳 550025;
4. 毕节市环境监测中心站, 毕节 551700
2. Key Laboratory of GIS Application, Chongqing Normal University, Chongqing 401331, China;
3. College of Eco-Environmental Engineering, Guizhou Minzu University, Guiyang 550025, China;
4. Environmental Monitoring Center Station of Bijie City, Bijie 551700, China
河流是链接陆地和海洋的重要纽带, 它在物质输运、储存和转化等众多生物地球化学过程扮演着至关重要的作用[1].有研究显示[2, 3], 世界众多河流处于二氧化碳(CO2)饱和状态, 易向大气中排放CO2.普遍认为, 微生物呼吸作用和陆源输入是导致自然水体CO2饱和的主要原因, 而光合作用及水体CO2排放可以消耗水体中的溶解性CO2[4].除此之外, 人为活动和区域岩性等因素对水-气界面CO2交换过程也具有显著的影响[5].然而, 不同区域水体及大气中的CO2浓度具有高度可变性, 其交换趋势及潜力也不尽相同, 因此需要相关参数的规范.
为进一步研究自然水体CO2交换机制, 学者引入CO2分压(pCO2)概念来形容水-气界面CO2的交换方向及量级[6].即当水体pCO2高于大气CO2平衡值则表现为向大气中排放CO2, 反之则吸收大气中CO2.全球评估显示[7], 世界河流pCO2平均值为2 300 Pa, 普遍高于大气平衡值, 且每年向大气中的CO2排放量为(1.8±0.25)Pg ·a-1.目前河流作为大气CO2重要碳源已被广泛认知, 但不同河流水-气界面CO2排放潜力, 特别是特殊河流CO2饱和的控制因素研究仍然不足, 急需相关内容的补充.
当前国内外关于河流水-气界面CO2交换的研究主要集中在一些大江大河[8, 9], 而对于特殊区域典型河流的研究相对较少. Ran等[10]对我国黄河表层水体CO2排放特性进行研究, 结果表明其CO2年排放量为(7.9±1.2)Tg ·a-1, 且人为活动如土地利用改变、大坝修筑、水土流失及植被恢复等均对排放量级造成显著影响. Reiman等[11]对Mississippi River进行研究, 结果显示其表层水体pCO2在526~3 961 Pa范围内, 其CO2年排放量为654 g ·a-1.然而, 当前对全球河流CO2排放量的评估仍在不断更新, 其主要原因是对某些特殊河流的调研缺失所造成的, 因此急需对其准确性进行评估.
喀斯特区域碳酸盐岩(石灰岩、白云岩和泥灰岩等)分布广泛, 且岩石水溶性强, 易造成溶解性碳大量累积[12, 13].因此, 区域岩性与河流水体相互作用显著, 其水-气界面CO2交换具有强烈的区域特征.先前已有部分学者对喀斯特河流进行研究[14, 15], 结果显示该区域CO2释放具有明显的时空格局, 且受区域碳酸盐溶解和沉淀过程影响.另一方面, 已有证据显示水生微生物新陈代谢过程也是喀斯特河流水体CO2饱和的重要原因[16].其中营养物质如氮(N)和(P)主要控制着水体的营养状态, 它们是微生物新陈代谢的主要基质, 对水-气界面CO2交换的生物因素具有一定调控作用.然而, 喀斯特河流水-气界面CO2交换的营养元素调控特性却鲜见报道.
因此本文以我国典型喀斯特河流作为研究对象, 评估了表层水体pCO2及CO2交换特征, 探索了喀斯特河流营养元素与水体pCO2的相关关系, 同时分析了河流营养状态对水-气界面CO2交换特性的影响, 通过突出特殊区域河流在全球碳循环中的重要作用, 以期为我国环境气候问题的调控提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域该研究选择喀斯特区域河流——芙蓉江为野外调研及样品采集对象.该河流源于贵州省遵义市, 流经绥阳、正安和道真等多个县市, 最终于重庆市武隆县汇入乌江, 流域为典型的喀斯特地形地貌特征.
芙蓉江地理位置为28°00′57″~29°14′23″N, 107°10′03″~107°52′42″E, 具体采样点分布如图 1所示.该河流全长231 km, 流域面积为7 406 km2.研究区域亚热带季风性气候特征显著, 年平均降雨量在900~1 300 mm范围, 且86%的降雨集中于雨季(5~9月).芙蓉江多年径流量在15~58 m3 ·s-1之间, 其平均值为34 m3 ·s-1.
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图 1 研究区域及采样点示意 Fig. 1 Map of the study site location of the Furong River, China |
野外工作：于2019年12月对芙蓉江干流(21个样点)和支流(12个样点)进行样品采集工作.为限制日变化(光照及温度)对样品采集的影响, 野外工作于每日上午(09:00~12:00)及下午(14:00~18:00)开展.表层水体于距离河流表面以下10 cm左右采取, 并保存于50 mL或100 mL高密度聚乙烯塑料瓶中.瓶盖仔细检查盖严以避免出现顶空空气.采样现场使用CyberScan PCD 650多参数水质分析仪(Eutech, 美国)对原位水温和pH进行测定.利用浮标法测定实时水流速度(w).同时, 原位风速(Uz)及气温(Tair)利用Testo 410-1测定(Testo, 德国).用于总有机碳(TOC)测定的样品事先用2 mol ·L-1盐酸酸化, 用于总氮(TN)和总磷(TP)测定的样品事先用浓硫酸进行酸化.由于采样周期较短(一周以内)且样品在运输过程中置于4℃冰柜冷藏, 并未对待测样品进行毒化处理.
样品预处理：当天利用抽滤装置和玻璃纤维膜(GF/F 47 mm, 0.45 μm, Whatman)对原水样进行过滤处理, 并将滤液置于超纯水润洗过的50 mL或100 mL高密度聚乙烯塑料瓶中, 盖紧瓶盖并仔细检查防止顶空出现空气.另取25 mL滤液置于锥形瓶中, 利用MColortestTM碱度测定盒(Merck, 德国)进行碱度(Alk)滴定.
实验室分析：样品TOC浓度利用varioTOC cube select总碳分析仪(Elementar, 德国)进行测定; TN浓度通过碱性过硫酸钾消解-紫外分光光度法进行测定(GB 11894-1989); TP浓度通过过硫酸钾消解-钼酸铵分光光度法进行测定(GB 11893-1989).
1.3 数据分析该研究溶解性无机碳(DIC)、重碳酸盐(HCO3-)和水体pCO2均采用CO2SYS软件进行计算.该软件基于水体中的碳酸盐平衡系统(Alk、DIC、pCO2和pH), 并通过输入上述4种参数的其中两项来求解出另外两项.该方法当前已被广泛使用, 并具有显著的精确性和可靠性[17].
水-气界面CO2排放通量(F)由薄边界层模型[式(1)]进行计算：
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(1) |
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(2) |
式中, k为水-气界面CO2交换速率, m ·d-1; pCO2water为水体中的CO2分压(本文若无特殊提示, 写为pCO2), Pa; pCO2air为大气中的CO2分压, 本文该值取410 Pa. Kh为CO2的亨利常数, 其值可以通过原位水温进行校正[式(2)], mmol ·(m3 ·Pa)-1.
自然水体k值与众多水文条件(流速、水深和坡度等)密切相关, 且具有较高的可变性.先前的研究探索了河流k值的调控因素, 并总结出了一系列经验模型[18, 19].其中Alin等[20]的经验模型[式(3)、(4)和(5)]主要适用于中小型河流, 因此本研究选取该模型来进行河流表层水体k值的估算.
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(3) |
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(4) |
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(5) |
式中, kT为原位水温(℃)为T时的k值, cm ·h-1; SCT为施密特常数, 无量纲; k600是20℃时标准化的kT值, cm ·h-1.
1.4 统计方法数据正态分布和连续性分别利用Kolmogorov-Smirnov和Levene's test进行验证, 并将不符合正态分布的数据进行自然对数转换.碳酸盐平衡参数(pH、水温、Alk、DIC、HCO3-和pCO2)、营养物质(TN和TP)和TOC的显著性差异分析利用独立样本t检验(t-test).线性回归分析用以探索河流表层水体pCO2与营养状态潜在的联系.统计基于SPSS 19.0及OriginLab OriginPro(2017), 所有图形绘制利用SigmaPlot 12.5和Origin 2017完成.
2 结果与分析 2.1 气象水文基础参数对典型喀斯特河流芙蓉江Uz、Tair、w、Kh、SCT和k等气象水文参数进行测定, 其结果如表 1所示.
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表 1 芙蓉江冬季基础气象水文特征 Table 1 Summary of hydrometeorological characteristics in the Furong River, China |
芙蓉江冬季Uz在0.05~1.4 m ·s-1范围内变化, 其平均值为(0.55±0.41)m ·s-1.区域Tair在9.00~17.6℃范围, 其平均值为(13.8±2.16)℃.河流w变化区间较大(0.01~1.6 m ·s-1), 其中位值为0.1 m ·s-1.河流Kh和SCT平均值分别为(0.051±0.002)mmol ·(m3 ·Pa)-1和924.8±63.3, 由此计算得表层水体k值在2.71~13.0 m ·d-1范围内, 其平均值为(4.97±3.14)m ·d-1, 高于世界河流均值[21].
2.2 河流碳酸盐平衡参数对典型喀斯特河流芙蓉江碳酸盐平衡参数(pH、水温、Alk、DIC、HCO3-和pCO2)进行计算, 其结果如图 2所示.其中, 河流pCO2具有显著的空间变化(P<0.05), 而其余参数不具有显著的空间统计性差异(P>0.05).
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黑线、红线、箱体下沿、箱体上沿、上误差棒、下误差棒和散点分别表示中位数、平均值、25%分位、75%分位、5%分位、95%分位数和离群值; T和M分别表示支流和干流数据结果 图 2 芙蓉江碳酸盐平衡参数空间格局 Fig. 2 Spatial patterns of carbonate system parameters in the Furong River, China |
芙蓉江表层水体pH在6.80~8.84范围内变化, 干流和支流的pH分别为7.78±0.50和7.55±0.70, 整体呈碱性.河流水温变化范围较小, 在10.3~15.3℃范围.由于喀斯特区域快速的碳酸盐溶解和沉淀过程, 河流水体Alk普遍高于其它亚热带长江中上游河流[22, 23], 其均值为(2 493.1±435.6)μeq ·L-1.基于以上碳酸盐平衡参数, 计算得河流DIC浓度在1 790.4~5 366.5 μmol ·L-1范围内, 其干流和支流DIC浓度分别为(2 567.2±245.8) μmol ·L-1和(2 738.9±1 034.3) μmol ·L-1.河流HCO3-浓度在1 580.6~4 268.0 μmol ·L-1范围, 其平均值为(2 390.7±464.2) μmol ·L-1, 占DIC总量的91%, 这与其它长江上游河流所得结果相似[24].
芙蓉江表层水体pCO2最小、最大值均出现在支流, 分别为78.5 Pa和21 491.2 Pa.支流pCO2[(6 116.4±6 882.5)Pa]显著高于干流[(2 371.7±2 441.5)Pa, P<0.05].总体来说, 芙蓉江pCO2均值为(3 733.4±4 832.7)Pa, 约79%的样品pCO2高于大气平衡值(410 Pa)[17].
2.3 河流表层水体TOC与营养物质空间变化及其化学计量比典型喀斯特河流芙蓉江TOC和营养物质(TN与TP)的空间变化如图 3所示, 各参数均不具有显著的空间差异(P>0.05).
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绿线、误差棒和散点分别表示平均值、标准偏差和各样点数据; T和M分别表示支流和干流数据结果 图 3 芙蓉江表层水体TOC和营养物质(TN与TP)空间格局 Fig. 3 Spatial patterns of riverine TOC and nutrients (TN and TP) in the Furong River, China |
芙蓉江表层水体TOC浓度变化较小, 在215.4~436.2 μmol ·L-1范围内, 其平均值为(302.8±50.1) μmol ·L-1, 这低于一些人为扰动频繁的喀斯特河流[25].河流TN浓度在81.8~497.7 μmol ·L-1范围内, 其平均值为(128.9±67.9) μmol ·L-1.河流TP浓度在0.05~4.58 μmol ·L-1范围内, 其平均值为(0.65±0.98) μmol ·L-1.与TOC和TN相似, 高浓度TP出现在人为活动频繁的城市河流(如：正安县石梁河), 说明人为扰动对河流TOC及营养元素浓度具有重要影响.
河流TOC、TN和TP的化学计量比(摩尔分数)如表 2所示, 各参数均不具有显著的空间差异(P>0.05).
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表 2 芙蓉江表层水体TOC、TN和TP化学计量比/mol ·mol-1 Table 2 Summary of TOC, TN, and TP stoichiometric ratios (molar ratios) in the Furong River, China/mol ·mol-1 |
河流TOC :TN反映了微生物群落生长速率[26], 该参数在0.88~4.03范围内变化, 干流与支流差异不大, 其均值分别为2.49±0.44和2.66±0.91.类似地, TOC :TP揭示了微生物群落生长情况同时控制了水生生态系统的能量传输, 与先前研究的结果一致[27], 该参数在不同样点具有2个数量级的变化(88.1~6 466.1), 其干流与支流均值分别为936.9±539.2和1 349.4±1 679.4.河流TN :TP说明了水体的营养控制状态(N限制或P限制).一般来说, 微生物TN :TP在16左右则表现为稳定状态, 而该参数高于25则表现为P限制[28, 29].芙蓉江干流与支流TN :TP率分别为377.9±204.6和487.3±587.0, 表现为显著的P限制状态.
3 讨论 3.1 河流pCO2空间变化因素河流表层水体pCO2通常由陆源输入和微生物新陈代谢过程所控制.一般来说, 河流支流发源于山地或土壤裸露的地区, 可能导致大量由土壤携带的陆源CO2或有机碳进入河水, 从而促使其pCO2高于干流[30], 这解释了该研究中支流pCO2较高[(6 116.4±6 882.5)Pa, 图 2]的原因.同时, 支流较大的水流速度及坡度也增加了周围陆源泥土输入的机会, 从而共同促进pCO2的陆源输入.另一方面, 区域岩性也是决定水体pCO2量级的重要因素.对喀斯特河流来说, 区域内碳酸盐岩溶解过程会导致水体Alk[(2 493.1±435.6)μeq ·L-1]和DIC浓度[(2 629.7±642.3)μeq ·L-1]增大, 这会潜在增加区域碳酸盐平衡的缓冲能力, 从而导致各平衡参数无显著的空间变化(P>0.05).先前的研究报道喀斯特区域土壤侵蚀严重[31], 这也是芙蓉江陆源输入显著的重要原因.虽然快速的碳酸盐溶解、沉淀过程会抵消掉部分DIC变化, 但喀斯特河流仍然显示了巨大的pCO2量级[(3 733.4±4 832.7)Pa], 且有79%的样品高于大气平衡值, 表现为向大气中排放CO2(图 2).这与先前在其它喀斯特地区所观测到的结果相似, 说明该区域河流可同时作为大气碳源和碳汇[15].
人为活动可以直接或间接地影响河流pCO2量级.例如, 生活污水的直接排放可能增加水体中的溶解性CO2、TOC、TN和TP浓度.它们一方面向河流直接输入pCO2, 一方面通过调节河流化学荷载来改变pCO2的生物化学环境[32].该研究中, 最大浓度pCO2及营养元素(图 2和3)均出现在城市河流(正安县石梁河), 说明了人为活动对河流pCO2的重要调控作用.除此之外, 土地利用改变破坏了原有的土壤植被类型和生态系统, 对周遭河流pCO2具有巨大影响[33].同时, 农业的耕作与灌溉会影响河流与周围陆地的水-土链接关系, 促使大量的土壤有机碳(SOC)和营养物质进入河流, 进而导致水体pCO2发生剧烈变化[34].
对河流水体内源pCO2来说, 微生物呼吸作用和光合作用控制了其量级大小.当前普遍认为, 河流微生物呼吸矿化TOC生成CO2是pCO2饱和的主要原因[35].然而, 芙蓉江TOC浓度较低[(302.8±50.1) μmol ·L-1, 图 3], 这可能源于以下两方面原因：①微生物呼吸矿化TOC不是芙蓉江pCO2饱和的主要原因, ②芙蓉江TOC正处于有机相和无机相的快速循环当中, 微生物呼吸作用极大地贡献了水体pCO2[24].这两种看似冲突的推论可通过pCO2与营养元素的耦合关系进行验证.事实上, 先前的研究显示, 喀斯特小流域原位微生物新陈代谢是河流CO2释放的主导因素, 并说明长期的碳酸盐岩溶解、沉淀过程与TOC呼吸矿化作用相互独立[16].
3.2 河流pCO2的营养调控因素为进一步探索喀斯特河流营养状态及微生物新陈代谢过程影响水体pCO2的证据, 对河流pCO2与TOC、TN和TP及其化学计量比(TOC :TN、TOC :TP和TN :TP)进行线性拟合, 结果如图 4所示.
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图 4 河流pCO2与营养状态参数(TOC、TN、TP、TOC :TN、TOC :TP和TN :TP)之间的关系 Fig. 4 Relationships between pCO2 and nutritional status parameters (TOC, TN, TP, TOC :TN, TOC :TP, and TN :TP) |
芙蓉江pCO2与TOC不具有显著的相关关系(P>0.05), 这可能是由于该河流TOC浓度较低, 其耦合关系被其它环境因子所掩盖, 同样的现象也出现在低TOC浓度的大宁河[24]. pCO2与TN在支流具有显著相关关系(P<0.05), 而干流无明显的统计性相关(P>0.05), 这可能是由于干流不断增大的流量引发了“稀释效应”[36], 从而掩盖了pCO2-TN耦合. pCO2与TP具有显著耦合关系, 表示TP的改变直接影响了河流pCO2, 这说明pCO2与TP可能具有相同的来源或者TP是河流微生物新陈代谢的控制元素.联系该河流的高TN :TP率, 说明芙蓉江是以P限制为主要的营养状态(表 2).因此, 印证了“TP为芙蓉江微生物新陈代谢主控元素”这一猜想, 同时也支撑了喀斯特河流TOC正处于快速循环中的说法.另一方面, 通过pCO2与TOC :TP和TN :TP的强负相关关系(P<0.05)进一步说明喀斯特河流仍以微生物矿化有机质作为水体CO2饱和的主导机制[37].
3.3 典型喀斯特河流水-气界面CO2排放芙蓉江pCO2为(3 733.4±4 832.7)Pa, 这高于先前在长江干流所观测到的pCO2值(1 002~3 438 Pa)[38], 同时也高于我国另一大水系黄河的pCO2值[(2 810±1 985)Pa][10], 说明喀斯特区域特殊的环境生物地球化学特征促使河流溶解性CO2累积.与国外河流相比(表 3), 同属于喀斯特河流的Santa Fe River[25]也具有巨大的pCO2变化区间(169~46 773 Pa), 进一步证明区域岩性对河流CO2饱和具有一定影响.总的来说, 众多世界河流pCO2高于大气平衡, 表现为向大气排放CO2.
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表 3 世界河流水-气界面CO2排放比较1) Table 3 Comparison of CO2 outgassing from world rivers to the atmosphere |
芙蓉江k值为(20.7±13.1)cm ·h-1, 这低于在其它长江支流中所观测到的结果[24], 说明该河流水流速度相对较慢.但高于一些世界大河(如：Mississippi River)[42], 这是由于河流越大其流速越相对稳定, 进而导致与湍流程度密切相关的k值较小.芙蓉江F值为(534.5±801.4)mmol ·(m2 ·d)-1, 高于其它长江支流[21, 39]和一些世界大河[41, 43], 说明喀斯特区域河流具有巨大CO2的排放潜力.未来的研究可进一步具体分析喀斯特河流呼吸作用和光合作用速率与表层水体CO2的排放的关系.
4 结论(1) 喀斯特河流表层水体pCO2受陆源输入、人为扰动和微生物新陈代谢的控制, 其值在78.5~21 491.2 Pa范围内, 且支流pCO2[(6 116.4±6 882.5)Pa]显著高于干流[(2 371.7±2 441.5)Pa].
(2) 水体pCO2与营养元素P及其相关化学计量比具有显著的耦合关系, 说明该河流处于P限制营养状态, 且微生物新陈代谢是河流CO2饱和的主要原因.
(3) 芙蓉江k值为(20.7±13.1)cm ·h-1, F值为(534.5±801.4)mmol ·(m2 ·d)-1, 普遍高于一些世界河流, 说明喀斯特河流具有巨大的CO2排放潜力.
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