2021, Vol. 42
2. 中国科学院大学, 北京 100049
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
底泥是湖泊生态系统中氮、磷、有机质及重金属等污染物重要的蓄积库, 在外源污染物进入水体初期时, 通过吸附、转化和沉降过程发挥汇作用, 对于湖泊水体具有净化作用[1, 2].但随着污染物不断排入, 底泥中污染负荷增加最终成为湖泊内源污染源, 通过再悬浮等过程向上覆水体释放污染, 从而对湖泊水体造成长期持续的污染影响[3, 4].目前治理湖泊内源污染主要有物理、化学和生物这3种手段, 生态清淤疏浚是其中一种重要的物理手段, 指通过工程技术将污染底泥去除, 达到减少湖泊内源污染负荷和生态风险的目的, 具有增加库容, 能彻底治理多种污染的优势[5~7].
巢湖位于我国东部地区的安徽省, 是我国五大淡水湖之一, 除了为周边城市提供重要的饮用水源外, 同时在渔业、工农业灌溉、防洪等方面发挥着重要作用[8].巢湖多年来受人类活动和自然环境影响, 水质不断恶化, 1995年以来一直处于严重富营养化状态, 成为中国污染最严重的3个淡水湖之一, 其中西半湖的污染状况更为严重[3, 8~10].南淝河作为巢湖西半湖污染最为突出的入湖河流, 流经合肥市向东南注入巢湖, 沿途汇入多条支流, 吸纳大量生活污水及工、农业废水, 导致其入湖河口长期处于富营养状态, 底泥污染物种类多且污染程度严重, 并且污染物有随水流向湖心方向蔓延的趋势[11, 12], 引起了相关部门的重视并拟采取生态清淤工程进行治理.
生态清淤疏浚工程可以同时快速消除底泥内源的多种污染物, 提升水质, 在过去的数十年被广泛应用于世界各地多个受污染湖泊底泥的治理过程, 如美国的Lake Erie与Lake Ontario[13]、瑞典的Lake Trummen[14]、以及我国的太湖[15]、滇池[16]和玄武湖[17]等湖泊均开展过不同规模的疏浚工程.生态清淤疏浚需要去除污染的底泥层, 适当的疏浚深度可以形成环境良好的新生表层, 减少底泥内源污染释放.疏浚工程的实施通常需要耗费大量的人力和物力, 疏浚不当还可能损害湖泊生态系统, 因此在底泥疏浚前需开展大量前期工作调查污染物类型及污染程度, 以避免资源的过度使用及底泥污染的快速回复[18].本研究对南淝河河口拟疏浚区域进行了底泥淤积分布和污染状况调查, 掌握其底泥中总氮(TN)、总磷(TP)、有机质(OM)及重金属污染物的平面和垂直分布规律, 评估营养盐污染状况, 分析重金属生态风险指数及浸出毒性状况, 并对底泥中氨氮(NH4+-N)和TP的静态释放特征进行研究, 以期为确定疏浚面积、开挖深度及淤泥后续处理提供理论依据.
1 材料与方法 1.1 样品采集研究区域为巢湖西半湖南淝河入湖河口航道以东、巢环路侧的汇流湾区, 疏浚水域面积约10 km2. 2019年11月, 在该河口大于拟疏浚区域范围, 使用手持GPS定位设置41个采样点(采样点分布情况见图 1), 用柱状采样器(Φ 85 mm×1 000 mm)采集无扰动柱状样品并在现场记录各点位的泥深.柱状样品采集后根据实际底泥深度按照0~10、10~20、20~30、30~50和50~100 cm使用上顶法对其进行垂向分层分割处理, 每层样品取其具有代表性的混合样品带回实验室分析, 并另在S5、S13、S16、S21和S24点位采集柱状样品进行静态释放分析.
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图 1 研究区域采样点分布示意 Fig. 1 Sampling sites in the studied bay |
取混合均匀底泥分层样品放入坩埚中, 60℃烘干至恒重, 前后称量测其含水率; 另取部分样品放入-20℃冰箱冷冻后进行冷冻干燥处理, 去除样品中的沙石和动植物残体, 研磨后过100目(0.154 mm)尼龙分样筛装入密封袋中, 贮存于-20℃冰箱中备用.所有底泥样品均需测定TN、TP及OM含量; 另选取8个典型采样点(S5、S13、S14、S16、S21、S24、S27、S30)的分层底泥样品测试pH和重金属含量、浸出毒性(Cd、Cr、Cu、Zn、Ni、Pb、As、Hg).
底泥中pH、总氮、总磷及有机质的测定采用文献[19]中的方法; 重金属的测定参考文献[20]; 底泥浸出毒性的测试采用文献[21]中的浸提方法进行浸出后测定浸出液中重金属含量, 其中Cd、Cr、Cu、Zn、Ni、Pb和As的测定使用7700X型电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS), Hg的测定使用Hydra-c型全自动测汞仪.
1.3 沉积物静态释放通量的测定使用虹吸法去除原位柱状样品的上覆水, 再用虹吸法沿采样管侧壁无扰动缓慢加入滤去颗粒物的原位巢湖水样1 L, 标注水面刻度, 并将同采样点采集的不同柱状样品稳定24 h后开始7次取样, 取样时间分别为0、6、12、24、36、48和72 h, 每次在沉积物水界面处取样100 mL, 取样后加入原位巢湖水样100 mL并确认水面恢复至相同标注刻度.采用文献[19]中的方法测试取出水样中TP和NH4+-N浓度并采用文献[12]中的公式计算水-沉积物界面的释放通量.底泥中NH4+-N、TP释放通量的计算公式如下:
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式中, r为释放通量, mg ·(m2 ·d)-1; V为上覆水体积, L; Cn、C0和Cn－1分别为第n次、初始和第n-1次采样时某物质的质量浓度, mg ·L-1; Ca为水样中所添加物质的质量浓度, mg ·L-1; V n－1为第n-1次采样体积, L; A为水-沉积物界面面积, m2; t为释放天数, d.
1.4 营养盐状况评价有机污染指数法是目前采用最多的底泥营养盐评价方法, 但缺乏对底泥中磷的评价, 而污染指数法可以反映单个因子的污染状况.本研究采用有机污染指数法对底泥中C、N污染进行评价, 污染指数法对TP的污染状况进行评价, 计算方法和评价标准如下[22]:
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式中, OC为有机碳质量分数, %; OM为有机质质量分数, %; ON为有机氮质量分数, %; OI为有机污染指数; PI为污染指数; Ci为污染因子(TP)的含量, mg ·kg-1; Cis为TP在底泥中的标准值, 本研究根据之前的报道采用420 mg ·kg-1[23]. OI和PI的评价标准见表 1.
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表 1 有机污染指数(OI)及污染指数(PI)评价标准 Table 1 Assessment standards for the sediment organic pollution index (OI) and pollution index (PI) |
1.5 潜在生态风险状况评价
瑞典学者Hakanson提出的潜在生态风险指数法[24]能综合反映采样区域沉积物中8种重金属的污染程度及潜在生态影响[25, 26], 计算公式如下:
单项重金属污染指数:
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式中, Cf为重金属i的污染指数, C为重金属i的实测含量, Cn为重金属i的评价参比值, 采用安徽省土壤重金属环境背景值(表 2).
单项重金属i的潜在生态风险指数:
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表 2 重金属元素背景值及其毒性系数(Ti) 1) Table 2 Background content and toxicity coefficients (Ti) of heavy metals |
式中, Er为单项重金属i的潜在生态风险指数; Ti为重金属毒性系数(表 2).
多种重金属的综合潜在生态风险指数为各单项重金属潜在生态风险指数的和:
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Er和RI的潜在生态风险等级如表 3所示.
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表 3 单项(Er)及综合潜在生态风险评价指数(RI)与分级标准 Table 3 Individual (Er) and general (RI) indices and grades of potential ecological risk assessment |
1.6 数据分析
文中采样点的绘制使用Surfer 12.0软件完成; 折线图及柱状图的绘制使用Origin 8.5软件完成; 相关性分析使用SPSS 23.0软件完成; 疏浚面积确定使用Google Earth定位测量.
2 结果与讨论 2.1 底泥中氮、磷及有机质的分布特征 2.1.1 底泥氮、磷及有机质空间分布特征研究区域底泥中TN、TP和OM含量见图 2, 所有沉积物样品中TN含量为719~2 788 mg ·kg-1, 平均值1 461 mg ·kg-1.根据美国环保署(EPA)制定的沉积物TN污染评价标准[29], 此调查湾区底泥TN平均值在1 000~2 000 mg ·kg-1之间, 属于中度污染.各采样点表层底泥中TN含量相差较大, TN含量较高的采样点(S29、S30)含量超过2 000 mg ·kg-1, 属于重度污染, 且与南淝河入湖水流方向一致, 表明南淝河入湖对其河口区底泥总氮污染贡献较大; TN含量最低值为河口右侧近岸处的S6, 可能是由于该区域经历过多次环保疏浚.
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图 2 表层底泥中TN、TP和OM含量空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of TN, TP, and OM in surface sediments |
研究湾区底泥中TP含量为200~890 mg ·kg-1, 平均值为438 mg ·kg-1, 根据美国环保署(EPA)制定的沉积物TP污染评价标准[29], 属于中度污染.如图 2所示, 各采样点表层沉积物的TP含量在空间分布上差异较大, 表层沉积物TP含量最高区域为中心区域处的S25和S28采样点, 均超过800 mg ·kg-1, 属于重度污染区域.该湾区右侧近岸区域的TP含量相对较低, 而远离河口区域的TP含量升高, 可能是此处水流趋于平缓, 底泥开始淤积导致.
湖泊底泥中的有机质是内源污染的重要指标之一, 也是反映湖泊有机营养程度的重要标志, 在氮、磷的迁移释放过程起着重要作用[30, 31].调查湾区沉积物中OM如图 2所示, 占底泥的质量分数整体在0.11% ~4.86%, 均值为1.77%, 空间分布上表现为中心区域含量较高, 河口与湖心区域较低.有研究表明, 湖泊底泥中OM一般来自城市生活污水和死亡生物有机残体的沉积[30, 31], 南淝河流经合肥市区且属于蓝藻暴发严重区域, 因此该入湖河口区域的OM含量可能与合肥市生活污水及冬季死亡蓝藻分解有关, 需及时治理避免引起湖泛现象.
2.1.2 底泥氮、磷及有机质垂直分布特征对拟疏浚区域内底泥中TN、TP和OM含量进行了垂向分析, 因为研究湾区各点位的垂向变化相似, 以S24点位的为例, 如图 3所示.其中各点位0~10 cm底泥TN含量为948~2 559 mg ·kg-1, 平均值为1 771 mg ·kg-1, 10~20 cm底泥平均值为1 629 mg ·kg-1, 0~10和10~20 cm底泥TN的平均含量差异较小, 超过30 cm的底泥含量趋于稳定, 总体呈现随深度增加而降低的趋势.表层底泥中TP含量最高, 在424~890 mg ·kg-1之间波动, 平均值为628 mg ·kg-1, 属于中度污染, 10~20 cm底泥处平均值为430 mg ·kg-1, 相比表层下降较多, 30~100 cm深度TP平均含量较表层样品降低50%左右, 总体呈现随深度增加而降低的趋势.在相对空间变化而言, OM的垂向变化较明显, 表层沉积物OM质量分数介于1.46%和2.98%之间, 平均值2.40%, 具有较高的释放风险, 0~10 cm与10~20 cm的有机质质量分数较高, 10~20 cm处开始出现明显下降, 超过30 cm部分沉积物中有机质质量分数均值为0.55%, 远低于表层沉积物中OM的质量分数.
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图 3 底泥中TN、TP和OM含量垂向分布 Fig. 3 Vertical distributions of TN, TP, and OM in sediments |
通过有机污染指数法和污染指数法对调查区域底泥的营养盐状况进行评价, 表层底泥(0~10 cm)有机污染指数范围为0.11~0.53, 平均为0.26, 由图 4可以看出, 有机污染的空间分布差异较大, 虽整体处于尚清洁等级, 但调查区域东部近湖心区域处于有机污染等级. 10~20 cm有机污染指数均值为0.2, 与表层底泥等级一致, 而超过30 cm处底泥降为较清洁等级.表层底泥(0~10 cm)TP的单项污染指数为1.01~2.11, 平均为1.5, 其中39%样点属于严重污染等级, 如图 4所示分布在调查区域中心位置和西北部样点. TP的污染指数与有机污染指数在垂向变化上保持一致, 30 cm以下的底泥降为轻度污染等级.
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图 4 底泥中OI和TP的PI指数 Fig. 4 OI and PI of TP in sediments |
调查区域沉积物中重金属含量如图 5所示, 8种重金属的平均含量从大到小依次为Zn (167 mg ·kg-1)>Cr (62 mg ·kg-1)>Pb (36.9 mg ·kg-1)>Ni (26.2 mg ·kg-1)>Cu (26.0 mg ·kg-1)>As (9.44 mg ·kg-1)>Cd (0.44 mg ·kg-1)>Hg (0.17 mg ·kg-1), 除Cr和Ni外, 其余6种重金属的平均含量均超过安徽省土壤背景值, 其中Zn、Cd、Pb和Hg平均含量超过中国土壤背景值.其中Cu、As、Zn、Cd、Pb和Hg的均值分别是安徽省土壤背景值的1.28、1.05、2.69、4.54、1.39和5.17倍; Zn、Cd、Pb和Hg的均值分别是中国土壤背景值的1.67、2.20、1.05和1.14倍.从底泥样品中重金属的最大含量来看, 所有重金属含量的最大值都超过了安徽省土壤背景值和中国土壤背景值.其中Cd和Hg的最大值分别为安徽省土壤背景值的14.1和14.0倍, 分别为中国土壤背景值的6.85和3.10倍.调查区域的重金属具有一定空间差异, 如Cu、Zn、Pb、Cd和Hg的最大值均出现在S27, Cr、As和Ni的最大值出现在S30, 均为调查区域靠近湖心的采样点, 与南淝河河流入湖水流方向一致.以上结果表明巢湖南淝河入湖河口汇流湾区底泥中有不同程度的重金属污染, 其中Cd和Hg的超标最严重, 各种重金属均在南淝河入湖水流方向上逐渐积累, 这与之前巢湖和南淝河流域的重金属污染调查结果相似[26, 32, 33], 说明调查区域Cd和Hg导致的重金属内源污染长期存在.
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图 5 表层底泥中重金属含量 Fig. 5 Contents of heavy metals in the surface sediment |
8种重金属含量的垂向变化大致相同, 体现在0~10 cm和10~20 cm含量较高, 随深度增加含量减少, 图 6以S24采样点中各种重金属元素含量的垂向分布为代表.各种重金属含量在20~30 cm处开始明显降低, 其中污染最严重的Cd和Hg在20~30 cm处急剧下降, 下降比例最大时分别为10~20 cm含量的26%和24%.根据之前的研究, 底泥重金属含量峰值一般出现在0~8 cm段, 这种积累情况与底泥扰动导致的再悬浮及沉降等过程相关[34, 35], 表层重金属在此过程向上覆水体释放造成水体污染需引起重视.
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图 6 底泥中重金属含量的垂向分布 Fig. 6 Vertical distributions of heavy metals in sediment |
为探究南淝河入湖河口底泥中重金属的来源, 对8种重金属和TN、TP和OM进行相关性分析, 结果见表 4.从中可知, 8种重金属均与其它重金属元素呈现显著相关性, 说明这8种重金属可能来自于相同的污染源或者存在相似的地球化学过程[36]. TN与除Cd外的7种重金属呈现出显著相关性, TP与所有重金属呈现显著相关性, 有机质与除Ni外的重金属元素呈现显著相关性, 这是因为有机质与重金属存在较强的络合作用, 产生吸附、络合和沉淀等一系列化学反应.
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表 4 沉积物中重金属含量与TN、TP、OM间的相关关系1) Table 4 Correlations between heavy metals, total nitrogen, total phosphorus, and organic matters in sediments |
2.2.3 重金属潜在生态风险评价
采用目前应用广泛的潜在生态危害指数法作为调查区域的评价方法, 以安徽省土壤重金属背景值作为参比, 计算了不同深度底泥中8种重金属单因子生态风险指数(Er)和综合生态风险指数(RI), 结果如图 7所示. 8种重金属Er的平均值从大到小为: Hg(206)>Cd(136)>As(10.5)>Pb(6.93)>Cu(6.38)>Ni(4.40)>Zn(2.69)>Cr(1.87).由均值来看, 单因子潜在生态风险指数最高的是Hg, 达到了重污染等级, 其次是Cd, 达到了较重污染等级, 所以Hg和Cd是主要的生态风险贡献因子.除Hg和Cd之外的6种重金属的单因子生态风险指数均在低污染水平范围内, 可认为在短时间内没有潜在生态风险.各重金属单因子潜在生态风险在垂向分布上基本一致, 0~10与10~20 cm的风险指数相对较高且相差不大, 20~30 cm的风险指数略低于前两层, 超过30 cm的部分最低, 由此可见0~30 cm底泥中的重金属是生态风险指数的主要贡献部分.
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图 7 底泥中重金属综合潜在生态风险指数及等级 Fig. 7 General (RI) indices and grades of potential ecological risk |
南淝河入湖河口区域的RI值在104~876范围中, 平均值为371, 处于重风险等级, 其中24.2%处于低风险, 18.2%处于中风险, 42.4%处于重风险, 15.1%处于严重风险等级.从生态风险的垂向分布来看, 处于0~20 cm的表层样品的潜在生态风险指数全部处于重风险等级以上, 其中S16、S24的0~10 cm样品以及S14、S27、S30的10~20 cm样品处于严重风险等级, 20~30 cm样品都处于中风险等级以上, 而30 cm更深的底泥重金属潜在生态风险整体为低风险等级.南淝河入湖河流存在多种来源的复合污染, 由此导致了以Hg和Cd为主要污染贡献因子的重金属潜在生态风险偏高, 且积累于表层底泥中, 应引起重视并采取污染控制措施, 避免引起扩大至巢湖湖心的更大范围污染.
2.2.4 浸出毒性特征对重金属含量测定样点表层底泥的重金属浸出毒性进行了分析, 结果见表 5.采用文献[37]中的浸出毒性鉴别标准值Cr(15 mg ·L-1)、Ni(5 mg ·L-1)、Cu(100 mg ·L-1)、Zn(100 mg ·L-1)、As(5 mg ·L-1)、Cd(1 mg ·L-1)、Hg(0.1 mg ·L-1)和Ni(5 mg ·L-1)对底泥中重金属的浸出状况进行判别.鉴别结果表明, 8个采样点的表层底泥的8种重金属的浸出浓度均未超标且远小于标准值, 未达到危险废物的标准, 因此虽然表层底泥重金属生态风险指数超标, 但巢湖南淝河河口汇流湾区的底泥不属于危险废物, 可作为一般废物进行处理[38].
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表 5 表层沉积物重金属浸出浓度/μg ·L-1 Table 5 Leaching concentrations of heavy metals of the surface sediments/μg ·L-1 |
2.3 NH4+-N和TP静态释放特征
沉积物-水界面的物质交换过程是确认沉积物中污染物与湖泊污染关系的关键, 底泥“释放”还是“吸收”表明底泥是污染物质的“源”还是“汇”.研究湾区内5个典型点位在短时间内的静态释放速率如图 8所示, 实验结果发现NH4+-N和TP的释放速率在36 h后保持稳定, 这与之前的研究结果相似[12, 39], 因此图 8中及讨论部分所示为各点位36~72 h释放速率均值.
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图 8 底泥NH4+-N和TP的释放速率 Fig. 8 Release rates of NH4+-N and TP of sediments |
调查区域沉积物中NH4+-N释放速率为2.83~16.6 mg ·(m2 ·d)-1, 平均值为8.04 mg ·(m2 ·d)-1, 最大释放速率出现在S16采样点, 最小释放强度为S24, 释放风险存在于汇流湾区的中心区域.调查湾区沉积物中TP释放速率为0.02~0.38 mg ·(m2 ·d)-1, 平均值为0.19 mg ·(m2 ·d)-1, 最大释放速率同样为中心区域的S16采样点, 最小释放强度为S5采样点, 与TN释放风险的空间分布一致.综合底泥柱状样NH4+-N和TP释放通量可以看出, 调查区域底泥表现为氨氮、总磷整体存在释放风险, 且释放风险均集中在调查范围的中心区域.因此在调查范围的中心区域进行生态清淤疏浚会减少内源释放风险, 使该区域底泥重新成为污染物的汇, 从而改善水质并减少污染物进一步向巢湖湖心方向扩散, 最终避免更大面积的污染.
2.4 疏浚面积及深度建议根据TN、TP、OM和重金属含量插值分析后的空间分布, 以及有机污染指数、TP污染指数及重金属生态风险评价的结果, 为去除调查区域内现有营养盐及重金属的污染威胁, 建议疏浚去除TN、TP和OM重度污染与重金属中风险等级以上点位的底泥, 范围如图 9所示, 经计算总面积为3.93 km2, 建议疏浚深度为30 cm.调查区域所处南淝河口, 污染物随入湖河流持续输入, 疏浚后应采取措施控制南淝河带来的外源污染并继续监测河口区域的底泥现状, 有效避免污染向巢湖湖心扩散.
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图 9 建议疏浚区域 Fig. 9 Suggested dredging area |
(1) 巢湖南淝河入湖河口底泥TN、TP和OM的平均含量分别为1 461 mg ·kg-1、438 mg ·kg-1和1.77%;表层底泥的平均含量分别为1 692 mg ·kg-1、628 mg ·kg-1和2.40%, 根据EPA标准, 表层底泥TN和TP含量均处于中度污染.有机污染指数和TP的污染指数评价结果分别为尚清洁等级和严重污染等级.
(2) 调查区域底泥均表现为NH4+-N和TP释放源, 静态释放通量均值分别为8.04 mg ·(m2 ·d)-1和0.19 mg ·(m2 ·d)-1, 释放风险较大点位均出现在调查范围的中心区域, 与底泥营养盐污染区域基本一致.
(3) 巢湖南淝河入湖河口汇流湾区底泥中Zn、Pb、Cu、As、Cd及Hg的平均含量均超过安徽省土壤背景, 其中Cd和Hg含量超标最严重.潜在生态风险评估表明Hg和Cd的单因子风险等级分别达到了重污染和较重污染等级, 是主要污染贡献因子. 0~20 cm的表层样品的综合潜在生态风险指数全部处于重风险等级以上.浸出毒性结果表明调查区域的底泥在疏浚后不属于危险废物.
(4) 综上所述, 巢湖南淝河入湖河口汇流湾区底泥TN、TP、OM及重金属存在不同程度污染, 具有向上覆水释放的风险, 且主要集中在0~30 cm的底泥中, 有向巢湖湖心方向蔓延的趋势.结合调查结果, 为避免巢湖进一步受到南淝河入湖污染物的影响, 建议该区域进行生态清淤疏浚工程, 重点疏浚面积为3.93 km2, 疏浚深度为30 cm, 疏浚产生淤泥可做一般废物处理.
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