2021, Vol. 42
2. 长江水利委员会河湖保护与建设运行安全中心, 武汉 430015;
3. 中国地质调查局武汉地质调查中心, 武汉 430205
, BAO Ke2 , CHEN Zhi-hua1 , HUANG Chang-sheng3
, ZHANG Cai-xiang1 , ZHAO Xin-wen3 , LIU Xue-hao3
2. Safety Center for River and Lake Protection, Construction and Operation, Changjiang Water Resources Commission of the Ministry of Water Resources, Wuhan 430015, China;
3. Wuhan Geological Survey Center, China Geological Survey, Wuhan 430205, China
我国土壤镉(Cd)污染耕地面积达1.3×104 hm2、涉及11个省市的25个地区[1].植物吸收污染土壤中的Cd并在植株体内大量积累, 进而通过可食部分进入食物链[2], 人们长期过量地摄入Cd会使人体受到损伤[3, 4], 越来越多的证据表明, 环境中Cd的暴露与癌症发病率的增加有关[5, 6].珠三角由于污灌、大气沉降、工矿企业固体废弃物堆积浸染以及农用物资使用使Cd不断输入至农田[7], 导致耕地Cd污染呈加剧趋势, 珠江三角洲主要经济区土壤环境质量较差, 大部分区域为三级土壤及劣三级土壤, 面积达9 298.3 km2, 毒害元素以Cd、Hg、As、Cu和F为主[8].与此同时, 珠三角地区农业活动频繁, 降雨丰富, 非饱和带和含水层系统中的地下水及土壤容易受降雨、灌溉和季节等活动影响[9], 从而影响Cd的富集及生物有效性.许多有关Cd在土壤中的赋存形态及其生物有效性的研究表明, Cd在土壤中的性状除与其总量有关外, 主要取决于其在土壤环境中的赋存形态[10, 11], Cd在生态系统和土壤环境中的赋存形态是决定其迁移转化速率快慢及其环境生态效应、生物有效性高低的最关键因素[12, 13], 明确重金属在土壤环境中的形态意义重大.另一方面, 海陆交互沉积环境的pH、Eh、水动力条件和有机质等因素相对陆相均有显著差异, 通常对在陆相条件下稳定迁移的元素构成地球化学障, 导致元素在海陆交互环境中发生沉淀而富集[14].近年来有关土壤重金属Cd吸附-解吸、迁移转化的研究对象多为耕地表层土壤, 往往忽略了不同沉积环境下土壤土体性质, 而要防治和减轻珠江三角洲海陆交互带重金属Cd的危害, 急需对不同沉积环境下土壤Cd生物有效性及生态风险进行评价.
本文以南沙核心区为研究区开展野外钻孔采样和实验室样品分析, 目标是量化和揭示南沙区海陆交互相不同土层中重金属Cd的空间分布格局, 分析影响Cd全量及形态分布的因素, 评价研究区海陆交互相不同土层中土壤Cd的环境生态风险, 以期为环境和农业决策提供很好的依据, 并为土壤污染调查和修复提供理论指导.
1 材料与方法 1.1 研究区域钻孔采样点位于南沙区, 是广东省广州市市辖区, 位于广州市最南端, 地处珠江出海口和大珠江三角洲地理几何中心, 是珠江流域通向海洋的通道.南沙区网状水系发育, 受人类活动干扰强烈.区域属于南亚热带季风性海洋气候, 年平均气温22.2℃, 年平均雨量1 646.9 mm, 年雷暴日数为78.3 d, 属于强雷暴区.主要由平原和丘陵岗地地貌组成, 其中平原区分布面积广, 约540 km2, 占南沙陆域面积的94%, 属于珠江三角沉积地貌单元, 地形平坦, 地势起伏小, 海拔高程一般小于3 m, 地层特征为上部为淤泥或淤泥质土(砂), 下部为河流沉积的砂层.丘陵岗地地貌主要集中分布于黄山鲁、黄阁、大岗地区, 最高海拔295.3 m, 分布面积小, 约30 km2, 仅占南沙陆域面积的6%.
1.2 样品采集与测试分析为明确南沙区第四系海陆交互相沉积物中Cd含量聚集差异及形态变化特征, 本文选取了6个岩心进行分层取样, 采样过程随工程钻探施工同步进行, 采样点分布如图 1.岩心取样包括人工填土层、海相沉积物和陆相沉积物, 各采样点坐标及土样埋深见表 1.
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图 1 南沙区采样点位置示意 Fig. 1 Location map of sampling points in Nansha District |
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表 1 钻孔岩心采样点坐标及土样埋深 Table 1 Borehole sampling point coordinates and soil sample burial depths |
所有土壤样品在实验室内自然风干, 磨碎后过2 mm筛, 测定物理化学指标, 包括土壤的pH值、有机质、阳离子交换容量(CEC)以及Cd的全量和形态, 部分土壤测定土壤机械组成. pH值参照文献[15], 用酸度计测出, 检出限0.01;有机质参照文献[16]测出, 检出限2g·kg-1; CEC参照文献[17]测出; 土壤机械组成根据国际制土壤质地分类, 将土粒分为以下3种：黏粒粒径 < 0.002 mm, 粉砂粒粒径0.002~0.02 mm, 砂粒粒径0.02~2 mm, 参照文献[18]; Cd全量参照文献[19], 用等离子体质谱仪测定, 检出限为0.02μg·g-1; Cd的形态采用连续萃取法测定[20], 所用仪器为电感耦合等离子体质谱仪, 具体操作方法见表 2.
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表 2 研究区不同深度土壤中Cd的顺序提取方法[20] Table 2 Sequential extraction methods for Cd at different soils depth |
1.3 评价方法 1.3.1 累积指数法(Igeo)
Müller于1969年[21]最初提出的地理累积指数(geoindex, Igeo), 对沉积物中的金属污染程度进行了评估, 并广泛用于研究土壤、沉积物和粉尘中金属富集程度[22~24]. Igeo值由以下等式定义[25]：
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式中, Cn表示样品中测量到的金属含量(mg·kg-1), Bn表示金属的地球化学底值(mg·kg-1), 引入因子k(k=1.5)是为了减小背景值可能变化的影响, 背景值可能是人为因素造成的. Igeo由7类组成, 其中：Igeo≤0, 未受污染; 0＜Igeo≤1, 轻度污染; 1＜Igeo≤2, 中度污染; 2＜Igeo < 3, 中度-重度污染; 3≤Igeo < 4, 重度污染; 4≤Igeo < 5, 重度-极度污染; Igeo≥5, 极度污染.
1.3.2 潜在生态危害指数法(Er)潜在生态危害指数法(potential ecological risk index, Er)以沉积学理论为基础, 最初由Hakanson[26]提出, 不仅考虑了各元素的富集程度, 还考虑了其独特的毒性和综合生态危害[27, 28]. Er值计算方法如下[29]：
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式中, T0为毒性因子, 假设Cd为30, Ci为土壤中Cd的测量含量(mg·kg-1), Bi为土壤中Cd的地球化学背景含量(mg·kg-1).然后将Er分为：低危害(Er < 40)、中等危害(40≤Er < 80)、较高危害(80≤Er < 160)、高危害(160≤Er < 320)、非常高潜在生态危害(Er≥320)[29, 30].
1.3.3 风险评估编码法Perin等[31]于1985年提出了风险评估编码法(risk assessment code, RAC), 目前该方法已广泛应用于土壤(沉积物)潜在环境风险评估[32]. RAC法以化学形态分析为基础, 一般根据其可能被生物利用部分所占比例, 判定其所具有的环境风险性, 具体由以下公式定义[33]：
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式中, Ai表示土壤Cd形态中酸可提取态含量(mg·kg-1), Ti表示土壤Cd总量(mg·kg-1).风险评估编码法(RAC)将重金属生态风险分为5级：比值小于1%, 为无风险; 比值1%~10%, 为低风险; 比值11%~30%, 为中等风险; 比值31%~50%, 为高风险; 比值大于50%, 为极高风险.
1.4 数据分析使用Excel 2010 (Redmond, WA, USA)进行描述性统计分析, 变异系数(CV)是标准差与均值的比值, 它反映了某一属性在每个采样点的平均变异程度.一般认为总样本在CV小于10%时空间变异性较低, 在10%~100%时空间变异性一般, 在CV大于100%时空间变异性较强[34].使用IBM SPSS Statistics(20.0.0版本)进行相关性分析.
2 结果与分析 2.1 海陆交互相土壤基本理化性质钻孔揭示的第四系沉积物类型及其特征如下：人工填土(Q4ml)分为素填土和杂填土, 均是以粉质黏土为主, 干强度中等.海相沉积物(Q4m)主要揭示两类：①灰色淤泥质粉质黏土, 饱和、流塑-软塑、有砂质感, 切面稍光滑, 干强度低, 局部为淤泥质粉砂; ②灰色淤泥层, 饱和、流塑-软塑、局部含有较多牡蛎壳或贝壳碎屑.冲-洪积层(Qal+pl)主要揭示3类：①灰色黏土, 湿、可塑、切面光滑、干强度高; ②灰色和褐黄色砾砂, 主要成分为石英, 磨圆度好、呈次圆状、分选性好; ③灰白色中砂, 主要成分为石英, 磨圆度好、呈次圆状、分选性好.残积层(Qel)主要揭示两类：①褐黄色和褐红色砂质黏性土, 湿、坚硬、成分以粉质黏土为主, 含较多石英砂砾; ②青灰-橘红色砾质黏性土, 硬塑、局部可见少量未风化石英颗粒, 干强度高(图 2).
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1.杂填土; 2.素填土; 3.淤泥; 4.淤泥质粉质黏土; 5.粉质黏土; 6.黏土; 7.粉砂; 8.粗砂; 9.砂质黏性土; 10.砾质黏性土; 11.层底深度(m) 图 2 海相沉积物剖面示意 Fig. 2 Profile of marine sediments |
研究区内的6个钻孔揭示的人工填土层(Q4ml)为地表至地表以下埋深1.6~5.0m, 海相沉积物(Q4m)为埋深1.6~5.0m至埋深11.25~34.2 m, 两种土层采集的样本数分别为24组和25组, 为分析两层土壤基本理化性质之间的差异性, 绘制了四分位距(interquartile range, IQR)箱图(图 3), 结果显示, 海相沉积物阳离子交换量(CEC)与有机质含量普遍高于人工填土层, 其中Q4ml和Q4m土壤CEC变异系数分别为43.8%和30.0%, Q4ml和Q4m土壤有机质变异系数分别为60.9%和42.95%.土壤机械组成中, 人工填土层黏土含量(< 0.002 mm)及粉砂含量(0.002 mm~0.02 mm)均低于海相沉积物, 砂含量(0.02 mm~2 mm)显著高于海相沉积物. Q4ml与Q4m土壤CEC、有机质与土壤机械组成空间变异性均属于一般, 人工填土层土壤基本理化性质空间变异性稍强.陆相沉积物采集的样本数为5组, CEC与有机质均低于人工填土和海相沉积物, 均值分别为7.86 cmol·kg-1和6.74g·kg-1, 土壤机械组成中粒径 < 0.002 mm的颗粒平均占17.9%, 粒径0.002~0.02 mm的颗粒平均占18.2%, 粒径0.02 mm~2 mm的颗粒平均占63.9%.
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图 3 Q4ml(n=24)和Q4m(n=25)不同地层CEC、有机质及土壤机械组成对比箱图 Fig. 3 Comparison box diagram of CEC, organic matter, and soil machinery composition between Q4ml(n=24)and Q4m(n=25) |
各钻孔不同埋深Cd含量如图 4所示, 人工填土样共有24组, Cd含量为0.07~0.77 mg·kg-1, 平均含量为0.37 mg·kg-1, 变异系数51%, 其中Cd含量低于0.3mg·kg-1的土样有10组, 主要取自编号NSGC03、NSGC21和NSGC23的钻孔, 岩土类型为杂填土, 其主要成分除粉质黏土外, 还有碎石、砖块等; 而Cd含量超过0.3mg·kg-1的土样有14组, 主要取自编号NSGC12、NSGC10和NSGC31的钻孔, 岩土类型为素填土, 主要成分为粉质黏土, 是南沙区发展种植业主要耕作土.钻孔中共有25组土样为海相沉积物, Cd含量为0.08~0.65mg·kg-1, 平均含量为0.36 mg·kg-1, 变异系数44%, 5 m以浅海相沉积物中Cd含量通常比5 m以深更高.陆相沉积物中Cd含量显著低于海相沉积物, Cd含量为0.03~0.24mg·kg-1, 平均含量为0.10 mg·kg-1, 变异系数73%.
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图 4 各钻孔海陆交互相土壤Cd含量散点图 Fig. 4 Soil Cd content diagram of each borehole |
学界一致认为, 土壤重金属对人类和环境的危害作用不仅取决于其总含量, 而且主要取决于其存在的化学成分.重金属离子进入土壤后, 大部分与其中的无机、有机组分发生吸附、络合和沉淀等作用, 形成弱酸提取态、可还原态和可氧化态等形式, 只有少部分以水溶态存在, 水溶态可有效地影响土壤微生物的代谢活性[35, 36].各组分对总含量的贡献率如图 5, 在所有岩心剖面中弱酸提取态Cd占比最高, 为25.8%~72.5%, 均值为55.6%, 变异系数为15.4%, 属中等空间变异性; 其次是可还原态Cd, 占比为13.1%~37.2%, 均值为23.9%, 变异系数为25.1%, 属中等空间变异性; 水溶态占比最小, 仅占0.1%~3.2%, 变异系数为78%, 同样属于中等空间变异性, 但比其它4种形态变异性强.环境中重金属的水溶态和弱酸结合态对环境的变化较为敏感, 活动性较强, 更易迁移, 而可还原态、可氧化态和残渣态在环境中的性质相对稳定, 其活动性较弱, 因此, 用水溶态、弱酸提取态之和的比例来表征元素的不稳定性, 称为不稳定Cd.南沙区人工填土层及海相沉积物中不稳定Cd占总Cd的比例范围是29%~73%, 平均占比56.3%, 沉积物中的Cd具有很强的活性.
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图 5 各岩心重金属Cd元素形态百分比堆积 Fig. 5 Accumulation of Cd fractions percentage in each core |
窦磊等[37]在多目标地球化学调查工作成果的基础上对海陆相沉积的元素含量特征进行了归纳, 发现偏海相的沉积环境下大部分元素含量较高, 而以陆相为主的沉积环境中元素含量偏低.大多数人认为pH变化是影响Cd迁移转化的最重要因素之一[10], 但由于本次钻孔采集样品中测试土壤样品酸碱度基本呈中性-弱碱性, pH与Cd全量相关系数虽然均为负值, 相关性却不显著.南沙区内各钻孔土样Cd全量、黏土百分比、阳离子交换量(CEC)和有机质变化情况如图 6所示, 人工填土层土壤Cd含量变化曲线与CEC接近, 二者存在中度相关, 相关系数为0.52(P < 0.05), 与土壤有机质含量和黏土、粉砂占比相关性不显著, CEC与有机质存在中度相关, 与黏土占比和粉砂占比存在高度相关, 相关系数分别为0.76、0.91和0.91, (P < 0.01).海相沉积物以弱碱性为主, Cd含量与pH相关性不显著, 其变化曲线与有机质含量和粉砂占比较接近, 存在低度相关, 相关系数分别为0.49和0.39(P < 0.05), 与CEC相关性不显著.
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CEC单位为cmol·kg-1; 有机质单位为g·kg-1；占比对应D < 0.002 mm, 单位为% 图 6 各钻孔土样Cd全量与黏土百分比、阳离子交换量(CEC)和有机质含量对比 Fig. 6 Comparison of total Cd in soils alongside clay percentage, cationic exchange capacity (CEC), and organic matter content |
人工填土层土壤弱酸提取态Cd、可还原态Cd和可氧化态Cd均与Cd全量存在中度相关(P < 0.01), 相关系数分别为0.65、0.58和0.69, 与CEC、有机质含量、黏土占比和粉砂占比等土壤基本理化性质相关性不显著(图 7).海相沉积物土壤弱酸提取态Cd、可还原态Cd和可氧化态Cd均与Cd全量存在中度相关(P < 0.01), 相关系数分别为0.76、0.79和0.75, 弱酸提取态Cd与CEC、黏土占比和粉砂占比均存在低度相关(P < 0.05), 相关系数分别为0.36、0.46和0.47, 与有机质含量存在中度相关(P < 0.01), 相关系数0.55.以上结果说明, 南沙区土壤Cd物质来源整体上与土壤基本理化性质相关性差, 受岩土本身Cd含量控制较小, 主要来源于外源人类工程活动, 例如施肥、污水灌溉或具高强度Cd含量的铅锌多金属矿区冶炼等. Cd全量对土壤Cd的形态分布具有很大的影响, 土壤理化性质对Cd全量的影响不大, 但对Cd有效态的影响显著, 这与前人研究结果一致.例如, 张炜华等[38]的研究表明, 重金属有效态与重金属总量呈正相关性, 且重金属有效态受土壤性质的影响.季辉等[39]的研究表明, 土壤重金属有效态与重金属总量呈显著相关关系, 但是重金属总量又不能完全解释重金属有效态含量, 重金属有效态含量还取决于土壤pH和有机质含量等因素[40].
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图 7 人工填土和海相沉积物因子分析成分 Fig. 7 Component diagram of the factor analysis of artificial fill and marine sediment |
从沉积物中重金属的含量可以判断研究区受污染的程度, 研究沉积物重金属的柱状样在不同层位的含量分布, 可了解所研究区域重金属的污染历史, 把柱状样重金属含量与未污染区背景值进行对照, 则可反映出不同历史阶段人类活动对所研究区域重金属的输送量的变化情况, 对沉积物中重金属进行环境风险评价, 可以了解重金属对环境和生物的潜在危害性.采用地质累积指数法(Igeo)和潜在生态危害指数法对研究区第四系沉积物进行环境风险评价, 土壤中Cd的地球化学背景含量取珠江沉积物的含量, 为0.09 mg·kg-1[41].结果显示, 人工填土层(Q4ml)0~0.2 m土壤Cd地质累积指数(Igeo)变异系数高, 离散程度较深层土壤更大, 深层Q4ml土壤地质累积指数以1＜Igeo < 2为主, 主要为中度污染.且Q4ml潜在生态危害指数以80＜Er < 160为主, 其次是160＜Er < 320, 存在较高危害或高危害, 不存在Er>320的非常高潜在生态危害(图 8).海相沉积物层(Q4m)埋深5 m以浅的土壤Cd地质累积指数以1＜Igeo < 2以及2＜Igeo < 3为主, 分别属于中度污染及中度-重度污染, 其潜在生态危害指数以80＜Er < 160为主; 埋深大于5 m的土壤Cd地质累积指数以1＜Igeo < 2为主, 其次是0＜Igeo < 1, 分别属于中度污染和轻度污染, 其潜在生态危害指数以80＜Er < 160为主, 存在较高潜在生态危害(图 9).
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图 8 南沙区Q4ml不同埋深地质累积指数(Igeo)和潜在生态危害指数(Er) Fig. 8 Geological accumulation index (Igeo) and potential ecological risk index (Er) values at different buried depths in Q4ml |
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图 9 南沙区Q4m不同埋深地质累积指数(Igeo)和潜在生态危害指数(Er) Fig. 9 Geological accumulation index (Igeo) and potential ecological risk index (Er) values at different buried depths in Q4m |
特定化学形态的重金属强烈影响其化学行为, 重金属可以因形态中某一个或几个方面不同而表现出不同的毒性和环境行为, 重金属在环境中的移动性、被有机体吸收和产生的毒害作用, 无论在环境中还是在生物体内, 都是表征和了解重金属形态的依据[42].环境学者认为土壤重金属的有效态为其环境生物有效态及环境有效态, 即土壤重金属能被生物吸收利用或产生毒害效应的重金属形态.本文通过风险评估编码法(RAC)来评价南沙区海陆交互相沉积物潜在环境风险, 各钻孔Cd形态中酸可提取态(包括水溶态)在总Cd中所占的比例(质量分数)如表 3所示, NSGC03、NSGC12和NSGC23采集的土样酸可提取态所占比例最小值均大于50%, 均存在极高潜在环境风险; NSGC10、NSGC21和NSGC31采集的土样酸可提取态所占比例最小值分别为45.36%、47.09%和46.17%, 属于高风险, 大多数为极高风险.此外, 所有钻孔酸可提取态占全Cd比例变异系数为7.68%~15.29%, 空间变异性较低至一般, 表明样本不仅存在极高潜在环境风险, 同时这种风险在南沙区海陆交互相沉积物中存在普遍性.
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表 3 各钻孔酸可提取态占全Cd比例描述统计量/% Table 3 Descriptive statistics of the proportion of acid soluble Cd in each drill hole/% |
4 结论
(1) 海相沉积物阳离子交换量(CEC)与有机质含量普遍高于人工填土层, 陆相沉积物CEC与有机质均低于人工填土和海相沉积物.杂填土中Cd含量通常低于0.3mg·kg-1, 素填土中Cd含量通常高于0.3mg·kg-1, 海相沉积物Cd平均含量为0.36mg·kg-1, 5 m以浅海相沉积物中Cd含量通常比5 m以深更高, 陆相沉积物中Cd含量显著低于海相沉积物, Cd平均含量为0.10 mg·kg-1.
(2) 南沙区土壤Cd物质来源整体上与土壤基本理化性质相关性差, 人工填土层土壤Cd与CEC存在中度相关, 相关系数为0.52(P < 0.05), 海相沉积物Cd含量与有机质含量存在低度相关, 相关系数为0.49(P < 0.05). Cd全量对土壤Cd的形态分布具有很大的影响, 土壤理化性质对Cd全量的影响不大, 但对Cd有效态的影响显著.
(3) 地质累积指数(Igeo)显示人工填土层(Q4ml)主要为中度污染, 海相沉积物层(Q4m)埋深5 m以浅属于中度污染及中度-重度污染, 埋深大于5 m的土壤属于中度污染和轻度污染.潜在生态危害指数(Er)显示Q4ml存在较高危害或高危害, Q4m存在较高潜在生态危害.风险评估编码法(RAC)显示, 南沙区海陆交互相沉积物不仅大多存在极高潜在环境风险, 同时这种风险具有普遍性.
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