2021, Vol. 42
随着我国经济的快速发展以及城市化进程的加快, 大气污染问题引起了广泛的关注. 2015~2019年中国城市臭氧浓度整体呈现上升趋势[1], 且绝大多数城市臭氧未达标, 2019年168个地级及以上城市中以臭氧为首要污染物的超标天数占总超标天数的46.4%[2], 在夏季, 近地面臭氧已成为我国大部分区域的首要污染物.有研究表明, NOx和VOCs等前体物的排放是导致臭氧污染的根本原因[3], 臭氧生成与前体物之间存在着非线性响应关系, 不同VOCs和NOx浓度及其比值显著影响着臭氧生成的敏感性[4].因此, 明确研究区域臭氧生成敏感性及其与前体物的关系, 对科学制定臭氧污染防控方案至关重要[5, 6].通过设定不同的污染物排放模拟情景, 三维空气质量模型(如WRF-Chem和WRF-CMAQ等)可以量化污染物排放量与臭氧浓度之间的关系, 揭示臭氧生成的气象成因和化学机制, 评价控制措施的可行性, 并确定科学的减排方案[7].
对各个因素的每一种水平组合进行试验的全面试验方法可准确评价各因素对结果的影响程度, 但由于过多的试验次数及计算、时间资源的限制制约了该方法在实际中的应用; 单因素试验可考察某一因素对结果的影响, 但无法确定因素间的交互作用.正交试验是一种从总体样本中挑选出具有“均匀”和“整齐”特征的代表性样本, 有效减少试验次数并能反映出整体变化规律及因素间交互作用的试验方法[8], 已被广泛地应用于工业生产与科学研究领域[9~11].郭康[12]通过正交试验研究得到影响2013年拉萨、舟山和绍兴PM2.5浓度的主次因素顺序为：机动车保有数量>工业增加值>城市面积; 肖晔[13]利用正交试验对2017~2018年供暖季哈尔滨某居住区内PM2.5浓度分布进行了研究, 结果表明交通流量、下垫面构成、车型比例和建筑密度及其高度、布局等对PM2.5浓度呈现明显的非线性影响, 且交通流量影响程度最大; Mohan等[14]采用正交试验揭示了蒂鲁帕蒂地区PM10及其微量成分间的交互作用对环境质量的影响, 研究表明虽然CO对环境质量的影响相对较低, 但Co(钴)和其他元素(如Ni、Cr等)的协同影响却有着最高的污染指数.
在臭氧污染成因的研究中前体物之间同样对臭氧生成存在交互作用[15], 尚未发现利用正交试验研究臭氧及其前体物非线性关系的相关报道.本文首次引入正交试验方法, 研究不同前体物在不同排放水平下对臭氧生成的影响程度, 使用区域大气动力-化学耦合模式(WRF-Chem)并以2018年8月17~20日发生在乌海地区的一次臭氧污染过程为例进行研究, 通过直观分析与方差分析方法判断影响臭氧生成的前体物及其交互作用的大小, 从而确定臭氧污染的最佳控制方案, 以期为臭氧污染管控提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 模式简介及参数设置WRF-Chem模式是由美国大气研究中心(NCAR)、美国国家海洋及大气管理局(NOAA)等共同开发的中尺度大气动力-化学耦合模式, 最大的特点是气象与化学模块使用相同的传输方案、模拟网格及时间步长, 并且在次网格传输中也使用相同的物理参数化方案, 实现了物理与化学过程的实时双向耦合, 从而更好地反映大气中的真实情况[16].因此, WRF-Chem模式被广泛应用于大气污染成因、来源解析及控制方案制定的研究[17, 18].
本研究采用WRF-Chem 3.6.1版本, 积分时段为2018年8月16日00:00~8月23日00:00(UTC), 其中前24 h作为模式spin-up时间, 时间分辨率1 h.模式采用MOZART+GOCART化学机制, 物理方案采用Lin微物理方案、Grell 3D积云参数化方案、RRTMG长短波辐射方案、ACM2边界层方案及Pleim-Xiu陆面过程方案等.气象输入数据采用美国国家环境预测中心NCEP的FNL全球1°×1°数据, 时间分辨率为6 h.模拟区域以(40.50°N, 103.882 5°E)为中心点, 设置分辨率分别为27、9、3及1 km的4层嵌套网格, 如图 1所示.
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图 1 模拟嵌套网格及乌海市行政区划示意 Fig. 1 Simulate nested domains and the administrative division of Wuhai City |
空气质量监测数据来源于中国环境监测总站的全国城市空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035/)提供的乌海市2018年夏季国控站点臭氧逐小时监测数据.气象站(以M表示, 下同)与国控监测站点均位于乌海市海勃湾市区的城市建成区内, 其中中海勃湾学校站点(Z1)位于城市公园内、周边为居民区; 聚英学校站点(Z2)位于居民区; 市林业局站点(Z3)位于植物园内, 3个国控站点相距较近.
污染源排放数据来源于本课题组建立的乌海市2018年1 km×1 km高空间分辨率大气污染源排放清单(HEI-WH2018), 其中包括化石燃料燃烧源、工艺过程源、农牧业源、溶剂使用源、生物质燃烧源、扬尘源、移动源、煤炭自燃源、废弃物处理源和餐饮源等在内的10类人为源9种污染物, 天然源VOCs排放由MEGAN 2.1模型计算得出[19].乌海之外区域采用由清华大学更新的2016年中国多尺度排放清单模型(MEIC: http://www.meicmodel.org), 目前包括中国大陆地区1990~2015年10种大气污染物和温室气体的排放数据[20~23]. 图 2为乌海市2018年人为源代表性污染物排放量.
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图 2 乌海市2018年人为源代表性污染物排放量 Fig. 2 Emission of representative anthropogenic sources in Wuhai City in 2018 |
综合考虑试验次数和前体物削减后排放的水平, 选取L827正交表(如表 1), 根据对正交表设计及分析方法设计试验方案[24~26].基于对乌海市污染源排放特征及削减方案可行性的分析, NOx因素水平设置为其削减后与未消减排放量的占比, 水平1和2分别为0.8和0.4; VOCs及CO的水平设置为其削减后与未消减排放量的占比, 水平1和2分别确定为0.7和0.4;考虑的因素有NOx、VOCs、CO及其两两之间的交互作用, 交互作用列(如NOx×VOCs和NOx×CO等)反映因素之间的联合作用; 在方差分析中, 不放置因素或交互作用的空白列通常被认为是试验随机误差对结果影响的误差列, 但本研究试验采用模式模拟开展, 因此空白列不是由偶然误差产生的误差列, 通过分析认为是污染物排放量和气象场交互作用的结果, 对空白列的解释可详见2.2.4节; 试验结果定义为削减污染排放情景与未削减污染排放情景模拟臭氧浓度的差值(Δc-O3), Δc-O3越小, 则削减方案的效果越明显.由表 1可知, 乌海市3个国控站点处Δc-O3变化较为一致.
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表 1 正交试验设计表及试验结果Δc-O3/μg·m-3 Table 1 Orthogonal experimental design table and experimental results Δc-O3/μg·m-3 |
除试验组2造成臭氧浓度上升外, 其他7组试验均使臭氧浓度下降, 在试验组5和试验组8的污染物排放水平下臭氧浓度下降最多.
2 结果与讨论 2.1 模拟效果验证检验模式模拟的可靠性常用相关系数R、均方根误差RMSE、归一化平均偏差NMB进行评估, 当R越接近于1、RMSE及NMB越接近于0时代表模拟效果越好[27].模拟时段内温度、相对湿度、风速及臭氧模拟值与监测值的对比结果如图 3所示.从中可知, 模式对相对湿度及温度的模拟相关系数均在0.8以上, NMB处于-18.4%~10.7%之间, 但对10 m风速模拟的NMB为59.2%;研究区域内3个国控站点处臭氧模拟值与监测值的相关系数在0.66~0.72之间, 归一化平均偏差NMB在35.2%~42%之间.因此, WRF-Chem模式能够较好地再现研究时段臭氧污染过程.
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图 3 臭氧及2 m温度(T2)、10 m风速(WS10)、2 m相对湿度(RH2)模拟值与监测值比较 Fig. 3 Comparison between simulated and observed values of ozone concentration and T2, WS10, RH2 |
表 2给出了3个国控站点处7个因素的极差分析结果.其中Ki表示任一列上水平号为i(本研究中i =1, 2)时所对应的试验结果之和; 在任何一列上, 极差值为max(K1, K2)-min (K1, K2).极差大小能够反映相应因素对Δc-O3浓度的影响程度.一般来说, 极差大的因素, 意味着前体物在不同排放水平下对Δc-O3造成的差别较大, 通常是主要因素; 极差小的因素, 意味着其不同排放水平对Δc-O3所造成的差别较小, 一般是次要因素.因此可根据极差大小判断影响Δc-O3浓度的因素主次顺序.由于主要因素水平的变化对Δc-O3值影响较大, 可优先按照选取该因素的水平, 交互作用列可通过两因素搭配表的方法计算各个水平搭配下的Δc-O3和, 再从中选取最有利的水平搭配组合, 从而确定最优控制方案.
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表 2 正交试验极差分析结果/μg·m-3 Table 2 Range analysis results of the orthogonal experiment/μg·m-3 |
由结果可知, 在3个国控站点处影响臭氧生成的主次因素顺序基本相同, NOx、VOCs×CO、CO及空白列是影响程度前4位的因素, 其中NOx列极差值均最大, 说明NOx的排放浓度变化显著影响臭氧浓度水平, 即臭氧生成受NOx浓度敏感; 当污染物NOx、CO和VOCs的排放比例组合为0.4、0.7和0.7时, 3个国控站点臭氧平均下降浓度(比例)为12.6 μg·m-3(7.8%), 相比基准试验下降最为显著, 其中在8月19日18:00市林业局站点臭氧浓度(比例)最高可下降88.3 μg·m-3(54.9%), 这正好是试验5所对应的方案.正交试验结果表明, 与仅考虑单因素对臭氧浓度影响相比, 因素间的交互作用对臭氧生成也存在着重要的影响, 甚至VOCs与CO的交互作用大于VOCs或CO单个因素对臭氧生成的影响.
2.2.2 方差分析结果为弥补直观分析法(极差分析)不能准确估计各因素误差大小以及不能量化各因素对试验结果影响程度的不足, 进一步采用方差分析方法, 并通过F检验法对影响因素进行显著性检验, 方差分析结果见表 3.有研究将影响最小的因素作为误差列[28], 在本文中Z1站点处VOCs列均方值最小, Z2及Z3站点NOx×VOCs列均方值最小, 因此将其视为误差列, 不进行显著性分析.在3个国控站点处, NOx均通过了0.01的显著性检验, VOCs×CO、空白列、CO均通过了0.05的显著性检验.因此, 在设定的污染源排放水平下, 影响臭氧生成的主次因素依次为NOx、VOCs×CO、CO、空白列等, 臭氧生成明显受NOx浓度变化的影响, 这与极差分析结果具有较好的一致性. VOCs×CO列的F值远大于CO与VOCs, 表明二者的交互作用比单因素对臭氧的影响更为显著.
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表 3 影响因素方差分析1) Table 3 Variance analysis of influencing factors |
2.2.3 VOCs与CO对臭氧的协同影响分析
在影响臭氧生成的前体物中, NOx与VOCs得到了研究者们广泛关注[29~30].本研究通过正交试验结果分析表明, 在影响臭氧生成的主次要因素中CO的单独作用与协同作用可占至第2~3位.有研究表明CO是臭氧生成的重要前体物[31~34], 可通过与·OH反应从而影响臭氧生成.其中Yarragunta等[35]的研究认为臭氧由NOx、VOCs及CO在太阳辐射的作用下产生, 而大约90%的CO通过与·OH反应被消耗; Christian等[36]的研究表明HO2·浓度对CO较为敏感.因此CO在臭氧生成过程中不容忽视.由于模式模拟采用MOZART-4气相化学机制, 本研究依据Emmons等[37]对MOZART-4机制的描述, 总结了该化学机制中CO对臭氧浓度影响的主要化学反应过程概括如下：
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(1) |
从反应式(1)来看, 当CO浓度增加时, 将导致·OH减少和HO2·增多. MOZART机制中与NO、·OH及HO2·反应相关的VOCs物种主要有：CH4、C2H6、C3H6、C3H8、CH3COCH3、MEK、BIGALK、ISOP、MVK、ONITR、TOLUENE和C10H16.由于这些VOCs物种与·OH、NO与HO2·有着相似的反应过程, 因此这里以丙酮CH3COCH3为例, 见表 4.
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表 4 CH3COCH3与·OH、NO、HO2·的相关反应 Table 4 Reaction of CH3COCH3 with ·OH, NO, and HO2· |
从反应(2)~(5)可知, VOCs物种首先被·OH氧化为过氧烷基自由基, 过氧烷基自由基可替代O3氧化NO, 使得O3不被消耗并累积下来, 与此同时过氧烷基自由基还可与HO2·进一步反应生成有机过氧化物.计算表明, 当温度T=300 K时, RO2·、MACRO2·、PO2·、C3H7O2·、MEKO2·、ALKO2·、ISOPO2·、TOLO2·、TERPO2·与HO2·的反应速率大于与NO的反应速率, 而过氧烷基自由基与HO2·反应生成有机过氧化物的反应速率同样大于有机过氧化物与·OH反应生成过氧烷基自由基的反应速率, 因此有机过氧化物将会相对累积下来.那么·OH减少、HO2·的增加将会从以下两方面影响光化学反应：① ·OH的减少将会导致VOCs物种被氧化为过氧烷基自由基的量减少, HO2·的增加导致有机过氧化物的量增多, 二者均导致过氧烷基自由基氧化NO的量减少, O3氧化NO的量增多, 最终导致O3浓度的下降; ② HO2·可直接代替O3氧化NO, 造成O3浓度的累积[反应(6)].
因此, CO可通过影响·OH、HO2·的量从而影响光化学反应过程.而部分VOCs物种可通过与O3、·OH或NO3等反应或者直接光解的方式进一步生成CO, 因此VOCs、CO与O3之间相互影响, 这也从MOZART气相化学机制的角度解释了正交试验中VOCs与CO的协同作用对O3产生的影响.
2.2.4 空白列由3个站点分析结果可知空白列的重要程度位于第3~4位, 因此很可能忽略了对Δc-O3产生重要影响的某种因素, 需要进一步进行分析.由于WRF-Chem是一个气象模块与化学模块在线耦合、实时反馈的模式[16], 因此当一次前体物排放量发生变化时, 气象场也随之变化, 从而对臭氧等二次生成污染物产生影响.如表 5和图 4所示, 为验证该想法, 提取模式模拟结果中Z1站点处的10 m风速、2 m温度、2 m相对湿度及短波辐射等因子进行对比.由结果可知, 污染物排放量的改变对风速、温度、相对湿度和辐射均产生了影响, 影响程度分别为：-6.7%~6%、-0.8%~0.0%、-1.6%~1.0%和-2.0%~0.6%.其中在同一模拟时刻(8月21日18:00)的不同排放情景下, 风速最大可相差8.1 m·s-1, 这对污染物的传输、扩散和沉降等物理化学过程起着相当大的影响.因此, 排放污染物和气象场的交互作用可能是造成极差较大的原因.
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表 5 源强变化对气象因子(平均值)的影响1) Table 5 Influence of emissions variations of pollution sources on meteorological factors |
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图 4 源强变化对2 m温度(T2)、10 m风速(WS10)、2 m相对湿度(RH2)和短波辐射的影响(Z1站点) Fig. 4 Influence of emissions variation of pollution sources on T2, WS10, RH2, and shortwave radiation (Z1 site) |
(1) 正交试验在研究臭氧与其前体物的非线性响应关系, 特别是量化前体物对臭氧的交互作用具有良好的效果.正交试验具有试验次数少并能反映出整体变化规律的特点, 避免了全面试验带来的计算资源及时间的限制, 具有很好的可行性; 能够更好地揭示各因素及其因素之间交互作用对试验结果的影响.
(2) 正交试验方法能够判断影响臭氧生成的主次要因素, 可用于在设定的污染物排放水平下最佳削减方案的确定.
(3) 通过对正交试验结果分析表明, 在乌海地区CO的单独作用及与VOCs的交互作用对臭氧生成有着不容忽视的影响, 并进一步根据气相化学机制解释了这种协同影响.
(4) WRF-Chem模式中污染物排放量的变化与气象场对臭氧浓度存在明显的交互作用, 这可能是造成空白列极差值较大的原因, 同时也为污染成因研究和数值天气预报的进一步优化提供了新的信息.
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