2021, Vol. 42
2. 北京工业大学环境与能源工程学院, 区域大气复合污染防治北京市重点实验室, 北京 100124
2. Key Laboratory of Beijing on Regional Air Pollution Control, College of Environmental and Energy Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China
随着我国国民经济的高速发展、能源消耗日趋增长以及城市化进程的加快, 多种大气污染物排放量显著增加, 导致我国大气污染形势日益严峻, 对大气能见度[1]、人体健康[2]、国民经济发展[3]以及气候变化[4, 5]都造成了极大的威胁.由于PM2.5在大气中可以稳定存在数天至数周时间, 能随着大气传输至数百公里以外[6], 因此某一城市或区域的大气PM2.5污染既包括本地排放生成, 同时也包括周边地区的外来传输贡献, 具有显著的区域性、复合型污染特征[7], 引起了国内外研究学者的广泛关注.如何定量识别PM2.5污染跨界传输规律, 也成为有效改善区域空气质量和实现大气污染联防联控的当务之急.
目前, 用于开展大气PM2.5传输量化研究的方法主要有立体观测和数值模型模拟两种. Lv等[8]在2016年10月5日采用车载激光雷达开展了北京五环的走航观测实验, 发现来自上风向(西北方向)的高海拔输入通量强度[95 μg·(m2·s)-1]高于近地面强度[64 μg·(m2·s)-1], 气团向西南方向输出明显. Yang等[9]基于后向轨迹模型对北京市一次重污染过程进行了气团轨迹的定性分析, 发现500 m高度处的气团对PM2.5浓度影响最大, 1 500 m高度主要表现为长距离传输, 而3 000 m高度的气团对此次重污染影响很小.薛文博等[10]采用CAMx-PSAT来源示踪法定量模拟了全国PM2.5跨界传输规律, 结果显示, 京津冀、长三角、珠三角地区和成渝城市群外来源传输对本地PM2.5浓度的贡献达到14%~37%, 浙江、江苏、吉林和海南PM2.5年均浓度受外来源贡献超过45%, 北京、天津和石家庄等典型城市PM2.5年均浓度受外来源贡献达33%~42%, 表明跨界传输对我国多个城市群和区域PM2.5浓度贡献显著. Zhang等[11]采用WRF-CAMx跨边界传输通量法定量模拟了2015年10月北京与周边城市PM2.5传输通量特征, 发现北京流入通量主要来自保定和廊坊, 而流出通量主要去往承德. Chen等[12]利用CMAQ模式中ISAM模块(integrated source apportionment method)对山东省德州市进行了来源解析研究, 结果表明, 本地排放对PM2.5浓度贡献仅为15.4%, 周边相邻城市贡献28.1%, 远距离传输贡献31.6%. Wang等[13]基于MM5-CMAQ模式中的强力削减法(BFM)对北京、石家庄和邯郸PM2.5的空间来源进行了分析, 结果表明, 2013年1月区域传输对3个城市的贡献为27.5%~28.6%, 其中北京、天津及河北北部地区是主要的外来源贡献者; 石家庄PM2.5污染有4.2%来自邢台和邯郸, 而邢台PM2.5污染有19.5%来自石家庄和邯郸, 邯郸PM2.5污染有14.6%来自石家庄和邢台. Lu等[14]采用NAQPMS模式定量评估了2014年两次重污染武汉受区域传输的影响, 其研究表明, 第一次短期重污染武汉PM2.5受长距离传输贡献为60.6%, 远高于武汉局地和近周边的贡献(32.7%); 第二次长期重污染武汉PM2.5受长距离和短距离传输贡献分别为24.8%和29.2%, 表明区域传输对武汉重污染形成至关重要.但是, 目前已有的PM2.5跨界传输规律研究多局限于近地面, 缺乏基于不同传输定量评估方法开展的PM2.5近地面和高空多尺度跨界输送量化规律研究, 尚难以为我国重点地区大气污染的联防联控提供有效的技术支撑.
京津冀地区是我国的“首都经济圈”, 同时也是PM2.5污染的“重灾区”, 尤其是秋冬季, 京津冀多个城市频繁出现PM2.5重污染事件[15, 16], 给自然和社会环境带来了巨大影响.而PM2.5污染与区域跨界输送密切相关, 定量分析PM2.5跨界传输规律是开展大气PM2.5污染防治的有效手段.因此, 本文以2016年1月冬季代表月为研究时段, 基于大气环境监测数据, 分析京津冀地区大气污染特征.同时, 采用WRF-CAMx模式, 从近地面和高空两个方面对PM2.5传输进行定量模拟评估, 建立了近地面PM2.5传输矩阵, 并分析了北京、石家庄与各自相邻城市的行政边界处PM2.5传输通量的垂直演变特征, 以期为我国区域大气复合污染联防联控的有效实施提供重要的科学依据.
1 材料与方法 1.1 模型设置本研究气象场模拟采用WRF v3.5.1[17], 空气质量模式采用美国ENVIRON公司在UAM-V模式基础上开发的CAMx v6.3.0[18], 以此开展PM2.5多时空尺度传输特征研究.模拟时段为2016年1月1~30日, 模拟结果输出时间间隔为1 h. CAMx模式采用Lambert投影坐标系, 中心经纬度坐标为39.02°N, 116.47°E, 设置三层嵌套, 分辨率分别为36 km×36 km、12 km×12 km和4 km×4 km, 如图 1所示.其中第一层(Domain1)覆盖中国东部和中部大部分地区, 第二层(Domain2)覆盖京津冀区域、山东省、山西省、河南省以及部分内蒙古自治区、辽宁省、陕西省、湖北省、安徽省、江苏省、浙江省和上海市, 第三层(Domain3)覆盖京津冀13个地级及以上的城市以及周边相邻城市的部分地区.基于CAMx-PSAT来源示踪模块, 建立京津冀地区城市PM2.5传输矩阵.共设置13个受体, 即京津冀地区13个地级及以上城市; 18个源体, 包括京津冀地区13个地级及以上城市、山东省、山西省、河南省、内蒙古自治区和模拟区域内除上述17个分区外的其他区域.
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图 1 CAMx模式三层嵌套区域示意 Fig. 1 Schematic diagram of three nested domains of the CAMx model |
WRF模式采用的模拟时段、投影坐标系和两层嵌套网格的分辨率均与CAMx模式相同, 模拟范围大于CAMx的模拟范围.垂直方向上, 两种模式均设置为28个气压层, 采用相同的δ坐标, 各气压层从低到高对应的δ坐标分别为: 1.000、0.994、0.988、0.981、0.969、0.956、0.944、0.926、0.902、0.881、0.852、0.828、0.796、0.754、0.704、0.648、0.589、0.546、0.495、0.445、0.387、0.287、0.187、0.136、0.091、0.061、0.020和0.000. CAMx模型中的气相和气溶胶化学反应机制分别选用CB05和CF机制, 水平平流方案选用PPM, 计算方法调用欧拉反向迭代法EBI. WRF模型中的参数化设置如表 1所示.
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表 1 WRF模式的参数化方案 Table 1 Parameterization schemes of the WRF model |
1.2 数据来源
本研究采用的京津冀城市大气污染物(PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO)质量浓度数据来自中国空气质量在线监测分析平台(https://www.aqistudy.cn/historydata), 用于京津冀区域大气污染特征研究与模型模拟结果验证.北京和石家庄两城市的温度、相对湿度和风速等常规气象数据来自中国气象局发布的MICAPS气象数据[19].初始气象场和边界条件采用美国国家环境预报中心(NCEP)提供的6 h 1°×1°分辨率的全球对流层分析数据. CAMx模式所需的大气污染源排放清单物种主要包括SO2、CO、NOx、NH3、VOCs、PM2.5和PM10等污染物, 其中京津冀地区采用课题组自下而上建立的高分辨率污染源排放清单[20], 京津冀以外地区采用清华大学MEIC排放清单[21].
1.3 传输通量计算PM2.5传输通量定义为单位时间内通过某一垂直截面PM2.5的质量[22, 23], 用来开展目标城市与周边相邻城市跨边界PM2.5传输通量研究.由于CAMx属于欧拉三维网格模式, 每个网格具有固定的三维位置, 模式可以分别提供各个网格内的气象数据和PM2.5浓度数据.因此, 本研究选取模型垂直分层中12层以下的高度(离地约1 800 m)作为垂直空间传输通量研究范围, 以北京和石家庄为目标城市, 其中与北京相邻的城市为张家口、保定、廊坊、天津和承德, 与石家庄相邻的省市为保定、山西省、邢台和衡水.在此基础上, 只需将各相邻垂直截面处的网格单元进行离散化, 根据传输通量的计算公式(1), 计算各网格单元内风速、浓度和面积的数量积, 再对整个截面进行积分, 即可得到通过整个垂直截面PM2.5的传输通量.传输通量计算如下：
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(1) |
式中, Flux为PM2.5传输通量(t·d-1), h为垂直方向研究的最高层, 即第10层, l为两个毗邻城市的边界线(无量纲), L为模拟网格分辨率(m), Hk为在垂直层k和k+1层间的高度差(m), c为PM2.5浓度(μg·m-3), v为风向(°)和风速(m·s-1), n为通过垂直截面的法向量(无量纲).单位时间周边城市向目标城市流入PM2.5的质量为PM2.5流入通量, 用“+”表示; 单位时间由目标城市流向周边城市PM2.5的质量为PM2.5流出通量, 用“-”表示; PM2.5流入与流出通量的矢量和为PM2.5净通量.
2 结果与讨论 2.1 京津冀区域大气污染特征2016年1月京津冀各城市大气污染物月均浓度如图 2所示.结果表明, 2016年1月京津冀区域PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3的平均浓度分别为89.5 μg·m-3、135.61 μg·m-3、57.55 μg·m-3、60.79 μg·m-3、2.12 mg·m-3和42.49 μg·m-3, 除PM2.5月均浓度超过了国家二级日均浓度标准的18.73%外, 其余污染物均达到国家二级日均浓度标准.以PM2.5为例, 污染最严重的前3位城市为保定、衡水和石家庄, PM2.5浓度分布为149.26、133.68和130.77 μg·m-3; 秦皇岛、张家口和承德污染较轻, PM2.5浓度均在45 μg·m-3以下.
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图 2 2016年1月京津冀城市大气污染物月均浓度 Fig. 2 Monthly concentrations of atmospheric pollutants in each city of the Beijing-Tianjin-Hebei region in January 2016 |
图 3统计了2016年1月京津冀各城市大气污染物达标率及优良天与重污染天数, 结果显示：2016年1月京津冀区域PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO日均浓度达标率分别为55.83%、67.74%、98.51%、78.19%和100%.以达标率最低的PM2.5为例, 秦皇岛、张家口和承德达标率均在90%以上, 北京、天津、唐山、沧州和廊坊达标率在50%~70%之间, 而石家庄、邯郸、保定、邢台和衡水达标率均不足40%.根据《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)评价, 各城市达到或优于二级的优良天数平均为17.31 d, 占比55.84%;重污染及以上天数平均为13.69 d, 占比为44.16%.秦皇岛、承德和张家口的优良天数均不少于28 d, 而衡水、邢台、保定和石家庄重污染及以上天数均在20d以上.以上结果表明, 河北省中部和南部城市PM2.5污染较严重, 且沿着邯郸-邢台-石家庄-保定-北京呈带状污染分布, 与太行山脉和燕山山脉连线一致, 这与河北省中南部城市较高的污染物排放量和地理位置有关[24, 25].
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图 3 2016年1月京津冀各城市污染物日均值达标率及优良天与重污染天数分布 Fig. 3 Daily compliance rates of pollutants in each city of the Beijing-Tianjin-Hebei region and distribution of fine days and heavy pollution days in January 2016 |
选取北京和石家庄等两个典型城市的污染与气象观测数据, 将模式模拟的气象要素(包括距地面2 m的温度T2、相对湿度RH和距地面10 m的风速WS)以及PM2.5浓度与观测数据进行对比分析, 验证模式的模拟性能, 如图 4所示.
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图 4 2016年北京和石家庄地面2 m温度、相对湿度、风速和PM2.5浓度模拟与观测值的逐日变化对比 Fig. 4 Daily comparison of simulated and observed temperature, relative humidity, wind speed, and PM2.5 concentrations in Beijing and Shijiazhuang in 2016 |
另外, 本研究参考EPA (Environmental Protection Agency)评价标准, 引入标准化平均偏差(NMB)、标准化平均误差(NME)和相关系数(COR)等3个统计指标[26], 评估WRF-CAMx模式的模拟效果, 如表 2所示.从中可知, 北京和石家庄的3种气象要素模拟值与观测值二者的变化趋势较为一致, 存在显著的正相关性, 相关性系数均在0.6以上.详细来讲, 北京和石家庄T2模拟值略高于观测值, 相关性系数分别为0.96和0.83, NMB和NME值均在0.50%以内; RH模拟值与观测值的相关性系数分别为0.85和0.81, 石家庄比北京的模拟偏差更大一些, NMB和NME分别为-21.59%和26.92%;对WS来讲, 模拟与观测值的相关性系数相对较低, 但仍达到0.62和0.78, 模拟值普遍高于观测值, 北京和石家庄两地WS模拟NMB值分别为29.19%和27.70%, NME值分别为39.73%和31.66%.
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表 2 模拟值与观测值统计指标对比 Table 2 Comparison of statistical indicators between simulated and observed data |
北京和石家庄PM2.5的模拟值与观测值的演变趋势较为一致, 二者的相关性系数均在0.85以上, 但前者普遍低于后者.然而, 两城市PM2.5浓度的NMB值分别为-18.11%和-24.57%, NME值分别为32.17%和34.70%, 标准化平均偏差和标准化平均误差相对于气象要素模拟较大, 这主要是由于重污染期间PM2.5浓度存在低估, 尤其是2016年1月1~3日的重污染过程, PM2.5浓度存在严重低估, 这种现象与国内外许多重污染模拟效果相似[27].造成重污染期间PM2.5浓度低估的原因主要包括以下4点[28, 29]：①气象模式产生的模拟误差会进一步影响空气质量模式模拟, 如：高估的风速会促进PM2.5污染物扩散, 在一定程度上造成PM2.5浓度低估; ②污染源排放清单的不确定性; ③水平与垂直分辨率的影响; ④空气质量模式针对重污染时段二次污染物转化机制有所欠缺, 不能完全表征SO42-、NO3-和二次有机气溶胶的反应过程, 造成PM2.5模拟浓度的低估.详细地说, 不充分的模拟氧化剂或缺失的化学反应可能低估光化学氧化过程将气态前体转化为二次污染物的过程[30].综合考虑各项验证指标, 本研究采用的WRF和CAMx模式对气象条件和PM2.5浓度的模拟效果较好, 误差在可接受范围内, 可以用于下一步PM2.5多时空尺度传输规律的模拟研究.
2.3 近地面PM2.5传输量化分析 2.3.1 PM2.5城市传输矩阵研究图 5展示了2016年1月京津冀区域各城市PM2.5本地排放和区域传输贡献率和贡献浓度矩阵.从中可知, 除廊坊外, 京津冀城市均以本地贡献为主, 本地贡献率和贡献浓度范围是50.4%~69.9%和16.5~87.4 μg·m-3; 而廊坊市传输贡献率和贡献浓度为54.6%和39.9 μg·m-3. 13个城市受京津冀区域内传输贡献率和贡献浓度范围分别是4.8%~49.7%和0.2~6.8 μg·m-3, 京津冀区域传输贡献率和贡献浓度范围分别是4.9%~29.6%和0.1~6.2 μg·m-3.
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图 5 2016年1月京津冀13个城市PM2.5传输贡献率与贡献浓度 Fig. 5 PM2.5 transport contribution rates and contribution concentration of 13 cities in the Beijing-Tianjin-Hebei region in January 2016 |
北京、天津、石家庄、唐山、保定和张家口PM2.5浓度受本地贡献较为显著, 贡献率分别为65.2%、60.9%、61.4%、69.9%、63.2%和65.6%, 均超过60%.这主要是由于冬季采暖燃煤、机动车发动机内燃烧过程不充分等原因导致各项污染物排放量增加; 另外, 冬季稳定的大气层、低风速、多重或单层逆温等不利气象条件, 使得本地污染物浓度持续积累, 最终导致本地贡献较大.其次本地排放贡献较高的是秦皇岛、邢台、承德、沧州、衡水和邯郸, 贡献率范围是50.4%~58.6%.
相比之下, 张家口、承德和秦皇岛PM2.5污染区外传输高于区内传输, 区外传输贡献率分别高达29.6%、28.4%和26.3%, 尤其是内蒙古自治区对张家口和承德的传输贡献分别高达25.7%和13.8%.一方面与位于河北省北部边界的特殊地理位置有关, 另一方面也归因于城市本地污染排放量低, 在冬季季风气候的影响下, 城市北部的区外传输贡献由此增强.其余城市PM2.5污染的区内传输贡献均高区外传输, 尤其是邢台、廊坊和衡水这3地, 京津冀区域内传输对其贡献分别高达32.8%、49.7%和30.6%.此外, 与山东省相邻的沧州、衡水、邢台和邯郸等城市受到来自山东省传输贡献也不容忽视, 贡献率分别高达10.1%、12.9和6.5%.
同时还发现, 相邻城市间的相互传输影响比较明显, 京津冀中部城市如北京主要受唐山(4.5%)、天津(3.2%)和保定(2.7%)影响, 天津主要受唐山(6.5%)、北京(5.1%)和廊坊(3.5%)影响, 廊坊主要受保定(13.1%)、天津(13.0%)和北京(9.9%)影响; 京津冀南部城市如石家庄主要受保定(8.6%)、衡水(3.6%)和邢台(3.4%)影响, 其中保定向石家庄传输PM2.5的浓度贡献为9.5μg·m-3.而邢台和邯郸两城市存在明显的相互传输现象, 邢台月均PM2.5浓度受邯郸贡献12.3%, 而邯郸PM2.5浓度受邢台贡献13.4%.综上所述, 1月京津冀多数城市以本地贡献为主, 其中北部城市受区外传输影响较大, 中部和南部城市相互有较强的传输, 区内传输贡献显著.
2.3.2 风场对区域传输的影响区域大气PM2.5污染跨界输送除了受地理位置、下垫面的影响之外, 气象条件也是影响区域传输的重要因素.风速与风向的协同作用对区域大气污染传输影响显著, 低风速或静风会使污染物持续积累, 一般会导致重污染天气; 高风速则有利于污染物扩散稀释, 若上风向地区污染物浓度较低, 清洁气团的输入会稀释本地的大气污染物, 导致本地污染物浓度下降, 若上风向地区污染物浓度较高, 则会导致更多的污染物传输到本地, 造成污染物浓度上升[31].
选取北京和天津作为典型城市, 基于风场气象数据获取了1月两城市的风向玫瑰图(图 6), 并进一步分析了风速和风向对PM2.5区域传输的影响. 图 6(a)显示了北京市的主导风向为西北风、北风和东北风, 风向在西北至东北偏东方向之间的频率为60.3%.因此, 位于北京以北的内蒙古自治区对其传输影响较大, 贡献率为8.4%;虽然张家口和承德也位于北京北部, 且与北京接壤, 但由于两城市污染排放较小, 是京津冀地区污染较轻的两个城市, 因此对北京的污染传输贡献仅为1.4%和0.6%.位于北京西南方向的保定对北京的传输贡献为2.7%, 这是由于西南偏南至西南偏西的风向频率为15.4%, 且保定是京津冀地区1月PM2.5污染最严重的城市, 在小风等稳定的气象条件下, 对北京存在污染输送. 图 6(b)显示了天津地区1月的主导风向为北风, 其次为东风, 风向频率分别为22.2%和10.7%, 其中高于3 m·s-1的北风和东风频率为13.6%和6.6%.一方面使天津受北京和唐山传输影响较大, 分别为5.1%和6.5%, 同时也促进了天津本地污染物的扩散, 本地贡献为60.9%.
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图 6 1月北京和天津风玫瑰图 Fig. 6 Windrose plots for Beijing and Tianjin in January |
观测与模拟数据均显示, 2016年1月1~3日京津冀多个城市出现了PM2.5污染.为定量研究风场对区域传输的影响, 本研究选取北京和天津作为典型受体城市, 将重污染时段两城市的空间来源解析结果与风速和风频相结合并进行对比分析, 如图 7所示.结果显示, 重污染时段北京盛行风向为南风、东北风和东北偏东风, 风向频率百分比分别为20.83%、16.67%和20.83%, 明显高于整月对应的风向频率, 即3.64%、9.31%和11.74%.上述3种风向中风速高于2 m·s-1的频率和为29.17%, 尤其是东北偏东, 2~3 m·s-1的风速频率百分比为16.67%.由于北京位于保定、廊坊和唐山的下风向, 重污染期间较高的风频使得上述城市对北京的传输贡献明显增加, 贡献率分别为4.20%、5.10%和5.90%, 是月均贡献率的1.58、1.56和1.31倍.对于天津来讲, 重污染时段主要盛行北风、东南偏南风、南风和东风, 风向频率百分比分别为16.67%、20.83%、16.67%和12.50%, 均高于整月平均对应风向的频率占比.受北风与偏北风影响, 北京和廊坊位于天津上风向, 虽然重污染时段正北风频率较高, 但仍低于整月期间的偏北风频率和(西北偏北+正北+东北偏北), 所以重污染期间北京和廊坊对天津的传输贡献率(8.45%)与月均贡献率(8.54%)相当.值得注意的是, 重污染时段天津东南偏南与南风的频率和明显增加, 占比高达37.50%, 其中风速高于2 m·s-1的频率占比为29.17%.一方面促进了位于其上风向的沧州对天津传输的影响, 另一方面, 也使得来自山东省的跨海传输贡献有所增加, 二者传输贡献率分别为5.91%和2.89%, 是月均贡献率的2.15和1.61倍.因此, 风场对PM2.5跨界传输贡献发挥着重要的作用.
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图 7 重污染时段北京和天津的风玫瑰图与空间来源解析结果 Fig. 7 Windrose plots and spatial source analysis results for Beijing and Tianjin during heavy pollution periods |
图 8展示了北京和石家庄与各自相邻城市PM2.5总流入、流出和净通量的变化情况.对北京来讲, 2016年1月PM2.5总流入、流出和净通量分别为1 915.38、-1 417.01和498.36 t·d-1, 总流入通量高于总流出通量, 表明北京1月受周边城市传输影响高于自身对周边城市的传输贡献.总流入通量中, 主要来自张家口和保定, 通量强度分别为867.94 t·d-1和425.48 t·d-1.其中来自张家口较强的流入通量主要是由于受冬季季风影响, 京津冀地区盛行较强西北风, 因此, 虽然张家口PM2.5浓度较低, 但较高的风速也会造成较强的流入通量[32].而保定流入通量较高是受到京津冀冬季西南-东北污染传输通道和本地PM2.5浓度较高的共同影响所致.总流出通量中, 北京主要向廊坊和承德输出PM2.5污染, 通量强度分别为-554.21 t·d-1和-311.02 t·d-1, 这也正与冬季季风气候和西南-东北传输通道相呼应.总净通量中, 北京主要向廊坊和天津净流出, 总净通量分别为-218.57 t·d-1和-141.59 t·d-1, 而主要接收张家口和保定的净流入, 总净通量分别为794.86 t·d-1和175.71 t·d-1.
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图 8 北京和石家庄与周边城市PM2.5总流入、流出和净通量变化 Fig. 8 Variations in PM2.5 inflows, outflows, and net fluxes between Beijing and Shijiazhuang and their surrounding areas |
对石家庄来讲, 2016年1月PM2.5总流入、流出和净通量分别为3 849.73、-3 551.54和298.19 t·d-1, 分别是北京总流入、流出和净通量的2.01、2.51和0.60倍.总净通量为正值, 这表明周边省市对石家庄传输影响要高于石家庄对周边的传输影响.总流入通量中, 主要来自山西省和保定市, 通量强度分别为1 681.62 t·d-1和1 095.27 t·d-1; 总流出通量中, 石家庄主要向邢台和保定输出, 通量强度分别为-1 651.70 t·d-1和-815.40 t·d-1.总净通量中, 石家庄主要对邢台净流出, 流出通量为-1 050.75 t·d-1, 主要接收来自山西的净流入, 通量强度为1 160.46 t·d-1.与北京相比, 石家庄总净通量较弱, 这主要是由于总流入和流出通量强度的绝对值相差较小, 二者相互抵消, 但较强的总流入和流出通量仍表明石家庄与周边省市存在较强的相互传输效应.
2.4.2 PM2.5净通量的垂直分布特征图 9为2016年1月北京和石家庄PM2.5净通量的垂直分布特征.结果表明PM2.5净通量强度随离地高度的不同而不同.对北京来讲, 不同离地高度PM2.5总净通量表现为正值, 表明周边城市单位时间向北京输入PM2.5的质量高于北京向周边城市的输出质量.值得注意的是, PM2.5总净通量从近地面至152 m处逐渐增加, 在152~1 261 m保持较高强度, 并在离地817 m处, PM2.5总净通量强度最大, 达到57.04 t·d-1.这主要是因为受冬季西伯利亚高原的影响, 低空和高空均盛行较强的西北风, 且高空风速更大.通过计算各个离地高度处的流入与流出通量, 在817 m处来自张家口的流入通量显著增加, 而流出通量相对较小, 导致张家口的净通量增幅明显高于其他城市的净通量.总体来讲, 在817 m处来自张家口和保定的净流入通量与去向承德和天津的净流出通量的矢量和则高于其他离地高度, 所以北京PM2.5总净通量在817 m处强度最高.自此高度之后, PM2.5总净通量强度逐渐降低, 但仍在22 t·d-1以上, 这也说明高空传输对北京与周边邻近城市大气污染的影响较为突出.各周边城市净通量总体上随高度增加而呈现增长的趋势, 其中张家口在整个垂直方向净通量贡献均为正值, 强度范围是24.43~112.13 t·d-1, 表明张家口对北京呈较强的净流入, 这主要受较高的风速所致.在距地面611 m以上的高度, 净流出通量主要来自承德和天津, 净流入通量主要来自保定, 三城市净通量强度均在1 782 m达到最高值, 分别为-45.16、-48.28和41.86 t·d-1.对保定和承德来讲, 两城市与北京之间产生的净通量在低空和高空表现相反; 以承德为例, 在离地611 m以下承德对北京表现为较弱的净流入, 强度范围介于0.85~6.89 t·d-1, 而离地611 m以上北京对承德表现为较强的净流出, 强度范围介于-2.62~-45.16 t·d-1, 这与高空与低空下的风向逆转、风速大小和PM2.5浓度等多种因素密切相关.
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图 9 北京和石家庄与周边城市PM2.5净通量的垂直分布 Fig. 9 Vertical distribution of PM2.5 net fluxes between Beijing and Shijiazhuang and their surrounding areas |
对石家庄来讲, PM2.5总净通量距地面153 m以下为负值, 表明近地面单位时间石家庄向周边城市输出PM2.5的质量高于周边向自身输入的质量.从离地153~1 261 m, PM2.5总净通量转变为正值且逐渐增加, 说明高空单位时间周边城市对石家庄输送PM2.5的质量高于石家庄向外输出的量; 在离地817 m处, PM2.5总净通量强度达到峰值, 为134.81 t·d-1.这主要是由于在离地1 001 m以下, 净流出通量主要来自邢台, 强度变化幅度较小, 介于-63.34~-111.14t·d-1, 而净通量主要来自山西和保定, 其中离地611 m以下保定净流入贡献最为显著(37.34~66.49 t·d-1), 但在该高度范围内净流入与净流出通量强度相差较小, 导致二者矢量和相互抵消, 总净通量强度较小.在离地611~1 001 m高度范围内, 受偏西风影响, 山西较高的PM2.5浓度输入到石家庄, 使得山西的净流入通量显著增加, 尤其是817 m处通量强度最大, 而此时净流出强度变化较小, 所以在817 m处, 净流入与净流出二者的矢量和叠加最大, PM2.5总净通量强度最高.在离地1 261 m处, 虽然山西的净流入通量继续增加, 但由于邢台和衡水的净流出通量增加显著, 抵消了大部分的净流入通量, 使得在离地817~1 261 m范围内PM2.5总净通量逐渐下降.离地1 481~1 782 m, PM2.5总净通量再次转变为负值, 说明高空石家庄对周边城市的传输影响仍不容小觑.尤其在离地1 782 m处, 总净通量为-133.12t·d-1, 其中石家庄对邢台和衡水的净流出通量均达到峰值, 分别为-147.25 t·d-1和-128.08t·d-1.
3 结论(1) 2016年1月京津冀地区PM2.5污染较为严重, 月均浓度为89.5 μg·m-3, 其中保定、衡水和石家庄PM2.5污染最重, 月均浓度高于130 μg·m-3, 而秦皇岛、张家口和承德PM2.5污染最轻, 月均浓度低于45 μg·m-3.
(2) 京津冀城市近地面PM2.5以本地贡献为主, 贡献率为45.4%~69.9%;外来传输贡献中, 京津冀区域内和区域外贡献率分别为4.8%~49.7%和4.9%~29.6%, 尤其是张家口和承德受内蒙古贡献高达25.7%和13.8%, 衡水和沧州受山东省贡献高达12.9%和10.1%.
(3) 北京(石家庄)与其相邻城市存在明显的传输效应, 总流入和流出通量分别为1 915.38 t·d-1(3 849.73t·d-1)和-1 417.01 t·d-1(-3 551.54 t·d-1), 两城市接受外来输入影响均高于向外传输的影响, 且PM2.5净通量呈现显著的垂直分布特征, 离地1 782 m高度范围内PM2.5总净通量强度范围分别是17.86~64.18 t·d-1和-2.95~134.81 t·d-1.
(4) 北京和石家庄PM2.5总净通量均在离地817 m处达到峰值, 强度分别为64.18 t·d-1和134.81 t·d-1, 其中北京由于来自西伯利亚高原的季风气候带来了较强的西北风, 引起张家口净流入通量显著增加, 而石家庄是受偏西风影响, 导致来自山西高浓度的PM2.5传输至本地, 引起了山西的净流入通量显著增加, 以上是导致两城市PM2.5总净通量在离地817 m达到峰值的主要原因.
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