环境科学  2021, Vol. 42 Issue (2): 523-533   PDF    
区域气象条件和减排对空气质量改善的贡献评估
武文琪, 张凯山     
四川大学建筑与环境学院, 成都 610065
摘要: 区域气象条件和减排与空气质量的变化关系密切.区域污染天气的发生不只受人为排放的影响,其与气象条件也密切有关.我国地处全球的主要季风气候区,大气环流具有明显的季风气候变化特征,区域气象条件受年际气候变化影响显著.研究通过分析不同气候条件下京津冀地区、成渝地区、长三角和珠三角城市群2001~2018年主要气象要素及其污染天气的变化趋势,利用KNN大数据挖掘算法量化分析区域气象条件和减排对大气污染的贡献率.结果表明,2001~2018年间全球气候变化异常频繁,厄尔尼诺/拉尼娜非正常气候占比近一半.减排与气候变化均对空气质量的改善起促进作用.在非正常气候条件下,气象对空气质量改善的贡献更为明显.例如,非正常气候时京津冀地区气象条件对空气质量改善的贡献约为51%,而正常气候时约为30%.对于长三角和珠三角城市群,其气象条件在非正常气候时的贡献达到了50%左右,几乎与减排贡献相当.此外,各区域2015~2018年的减排贡献均高于2001~2012年的平均水平,表明随着我国实施大气污染物排放控制措施力度的增大,减排对空气质量改善的贡献显著.但气象条件对空气质量改善的贡献仍不容忽视,区域减排控制仍然任重而道远.
关键词: 厄尔尼诺      拉尼娜      空气质量      K近邻算法(KNN)      空气质量指数(AQI)      空气污染指数(API)     
Contributions of Emissions Reduction and Regional Meteorological Conditions to Air Quality Improvement
WU Wen-qi , ZHANG Kai-shan     
College of Architecture and Environment, Sichuan University, Chengdu 610065, China
Abstract: Regional meteorological conditions and emissions reduction are closely related to air quality. China has a monsoonal climate and regional meteorological conditions are significantly impacted by interannual climate variability. The objective of this study was to evaluate the contributions of meteorological conditions and emissions reduction to regional improvements in air quality. Trend analyses of key meteorological factors and air pollution for the Beijing-Tianjin-Hebei region, Chengdu-Chongqing region, Yangtze River Delta, and Pearl River Delta urban agglomeration areas were performed for the period from 2001 to 2018, and K-Nearest Neighbor (KNN) models were constructed for each calendar year. The analysis showed that approximately half of the years between 2001 and 2018 experienced abnormal global-scale climate conditions, i.e., El Niño and La Niña. Both emissions reduction and climate changes contributed to the improvement of air quality during the study period. The contribution of meteorological conditions to air quality improvement under abnormal climate conditions was 51% compared to 30% under normal climate conditions in the Beijing-Tianjin-Hebei region; for the Yangtze River Delta and Pearl River Delta regions, meteorological conditions contributed approximately 50% to the improvement of air quality under both abnormal and normal climate conditions. In addition, the contribution of emissions reduction to air quality improvement was higher in the study areas during 2015-2018 compared to 2001-2012. This indicates that emissions reduction has played an increasingly important role in air quality improvements largely due to the implementation of a variety of emission control measures. However, the contribution of meteorological conditions to air quality improvement cannot be ignored.
Key words: El Niño      La Niña      air quality      K-nearest neighbor (KNN)      air quality index (AQI)      air pollution index (API)     

近年来随着我国大气污染控制减排措施力度的加大, 我国环境空气质量开始呈现改善趋势, 区域空气重污染天数也有所减少, 尤其是以细颗粒物(PM2.5)为首要污染物的污染超标天数明显降低.以京津冀、长三角和珠三角地区为例, 到2019年, 这3个区域的细颗粒物平均浓度分别比2013年下降了55%、39%和40%[1], 区域空气质量状况有所改善.

虽然排放源减少、排放速率降低等大气污染减排措施能够使大气污染物的浓度有所下降[2], 但是也常发生污染物排放量下降而空气污染加重的情况.例如2020年初我国暴发新型冠状病毒疫情, 出于疫情控制需要, 各类产生污染物排放的工业活动大幅下降, 各地空气中的二氧化氮含量明显减少.但京津冀及周边地区仍多次出现重污染天气过程[3].可见, 污染发生与否并非只受人为排放影响, 而是同时与区域气象条件密切有关.区域气象条件变化由大气内部动力学驱动并受年际气候变化影响[4, 5].

已有研究表明, 我国降水、气温和风的异常均与东亚季风有关[6, 7].中国所在的东亚是全球的主要季风气候区之一, 其大气环流具有明显的季风气候变化特征.与此相关的赤道太平洋厄尔尼诺-南方涛动(El Niño-southern oscillation, ENSO)现象的海表温度不规则振荡会导致东亚季风的异常[8~10]. ENSO是代表年际气候变化的最强信号, 它以2~7 a的周期不断循环, 并在暖位相和冷位相分别表现为El Niño(厄尔尼诺)和La Niña(拉尼娜)事件[11]. ENSO对东亚季风的影响可以通过改变近地面风和降水等大气条件来影响我国空气污染物的浓度分布.因此, 全球气候变化与区域气象及空气质量的关系如何?区域减排或气象条件变化对空气质量改善的贡献有多大?以上问题的解决将有助于区域大气污染特征分析和相关政策的制定, 最终达到改善空气质量的目的. Zhang等[12]采用GRAPES-CUACE模型量化区域气象条件和减排对PM2.5浓度下降的贡献, 结果显示北京地区2016~2017年冬季气象条件变化较其他中东部城市更为有利, 气象条件对北京地区颗粒物浓度下降的贡献达到50.9%. Zhang等[13]通过引入气溶胶污染气象条件指数分析北京国际田径联合会世界田径锦标赛期间“北京蓝”形成过程, 发现大约70%~74%的“北京蓝”来自有利天气条件, 专项综合减排措施对其贡献为26%~30%. Xu等[14]利用WRF/CMAQ模型量化2000~2017年气象条件对我国PM2.5时空分布的贡献, 指出气象条件变化是PM2.5浓度变化的重要驱动力, 且其对各省份PM2.5浓度变化的贡献为9.3%~55.1%.

本研究以成渝地区、京津冀地区、长三角和珠三角城市群为例, 收集各区域历史气象和环境监测数据, 利用统计分析方法讨论历年厄尔尼诺/拉尼娜非正常气候变化特征及其与区域气象条件和空气质量的关系, 并结合大数据挖掘技术量化分析区域气象条件和减排对空气质量改善的贡献, 以期为区域空气质量预测预防提供科学依据.

1 材料与方法

为评估不同气候背景下区域气象条件和减排对空气质量改善的贡献, 本研究收集历年气象条件、环境监测数据及太平洋海表温度等用于后续数据分析.本部分的主要内容如下:①2001年以来全球厄尔尼诺/拉尼娜非正常气候变化特征统计; ②2001~2018年区域空气质量变化趋势及其与厄尔尼诺/拉尼娜非正常气候的关系分析; ③区域气象条件和减排对空气质量改善的贡献评估.详细的数据来源、相关统计分析方法和数据挖掘算法具体分述如下.

1.1 数据来源和研究区域

研究所用的气象数据为中国气象数据共享网(http://data.cma.cn/)下载的“中国地面气候资料日值数据集(V3.0)”.该数据集包含我国699个基本气象站自1951年以来气压、气温、降水量和风向风速等各类气象要素的日值数据.研究选取该数据集中京津冀、成渝、长三角和珠三角地区共101个站点的历史气压、气温、风速、降水量、日照时数和相对湿度等气象要素的日值数据.研究所用的环境监测数据为中国环境监测总站(http://www.cnemc.cn/)下载的各地区城市2001~2012年API逐日监测数据和2014~2018年AQI逐日监测数据.研究有关海表温度资料来源于美国国家环境预测中心(national centers for environmental prediction, NCEP)和中国国家气候中心(https://cmdp.ncc-cma.net/).资料经过异常值检验和缺测剔除, 数据完整性和质量情况较好.

本文的研究区域包括成渝地区、京津冀地区、长三角城市群和珠三角城市群.其中成渝地区包括重庆市及下属的万州、涪陵和渝中区等31个区县以及四川省的成都、德阳和绵阳等15个市[15]; 京津冀地区包括北京、天津以及河北省所有城市; 长三角城市群包括上海市及江苏、浙江和安徽这3个省份中的南京、杭州和合肥等26市[16, 17]; 珠三角城市群包括广州、深圳、珠海、佛山、江门、东莞、中山、惠州和肇庆[18].

以上4个地区或城市群既是我国经济较发达区域, 也是大气污染防治的重点区域, 其经济发达且人口密集, 地区内各城市动态关联构成了一个个以城市为节点的复杂网络结构.以上城市或区域的气象条件和空气质量研究成果, 将对我国大气污染区域联防联控工作提供重要的数据支撑.

1.2 厄尔尼诺/拉尼娜非正常气候与区域气象条件及空气质量的关系分析

本研究利用统计分析方法和数据挖掘算法分析评价全球气候变化与区域气象条件及空气质量的关系, 并量化区域气象条件和减排对空气质量改善的贡献.研究所用的统计分析方法和贡献分析模型介绍如下.

1.2.1 ENSO非正常气候的判定

ENSO非正常气候的判定主要是确认厄尔尼诺和拉尼娜发生的年份.厄尔尼诺/拉尼娜发生的评判标准通常以赤道太平洋海温监测值的距平变化作为依据.当海温距平值高于正常值超过2个季度时, 全球发生厄尔尼诺现象, 则该年确定为厄尔尼诺年, 反之, 全球则发生拉尼娜现象, 该年确定为拉尼娜年[19, 20].赤道太平洋海温监测区中NINO3.4区海表温度与多年气候平均值的差即为NINO3.4区指数[21~23].

厄尔尼诺和拉尼娜年的具体辨别如下:① NINO3.4区指数3个月滑动平均的绝对值达到或超过0.5℃; ②持续至少5个月.满足这两个条件即判定为一次厄尔尼诺/拉尼娜事件(NINO3.4指数≥0.5℃为厄尔尼诺事件; NINO3.4指数≤-0.5℃为拉尼娜事件)[24].

NINO3.4指数满足厄尔尼诺/拉尼娜事件判别的最早月份和最晚月份分别认定为事件的开始/结束时间.事件起始直至结束的总月数为持续时间.

厄尔尼诺/拉尼娜事件过程中, NINO3.4指数3个月滑动平均的绝对值达到最大的时间和数值分别定义为事件的峰值时间和峰值强度(出现数值相同的多个峰值时, 以首次出现的峰值为准)[25].事件强度的判别依据为事件峰值强度的绝对值(用f表示), 具体标准如表 1所示.

表 1 厄尔尼诺和拉尼娜事件强度判别标准1) Table 1 Intensity classifications of El Niño and La Niña

本文依据上述定义, 确定2001~2018年全球厄尔尼诺/拉尼娜非正常气候的发生时间和强度用以后续的分析.

1.2.2 空气污染程度分类

对于各研究区域, 依据其每日的空气质量指数(air quality index, AQI)或者空气污染指数(air pollution index, API)判定其当日的空气质量状况或空气污染程度. AQI指数是根据大气污染物的不同采用24h均值或者小时均值加权计算的无量纲指数.依据AQI大小将空气质量分为优、良、轻度污染、中度污染、重度污染和严重污染等六级[26].当空气质量达到轻度及以上污染时, 易感人群甚至是健康人群都可能会出现某些刺激症状, 尤其是对于儿童、老年人及心脏病、呼吸系统疾病的患者, 此时应避免较长时间和高强度的户外锻炼.

由于2012年之前, 我国一直使用API确定空气质量等级, 因此, 本研究依据国家《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)[26]及国家标准中API对应的空气质量状况, 确定空气质量等级并与以AQI为基准的空气质量等级对应, 用于后续的数据分析.具体来说, 2001~2012年区域污染天气的判定以当日API大于100为依据; 对于2014~2018年, 则采用如下两种方法判定:①以当日AQI大于100为依据; ②依据区域每日环境监测数据, 先计算其API[27], 再按其相应标准判定.具体如表 2所示.本研究将污染天气分为A、B和C这3种类型用于区域气象条件和减排贡献模型的计算.

表 2 API和AQI的范围及相应空气质量状况 Table 2 Ranges of API and AQI and corresponding air quality

1.2.3 区域各种气候条件下极端天气的判定

全球厄尔尼诺和拉尼娜非正常气候对区域气象条件的影响常表现在区域极端天气出现的频率.例如, 在全球气候变暖背景下, 以旱涝为主的灾害事件发生频率日益增加.分析不同气候背景下区域极端天气的发生情况, 不仅有利于解读区域气象条件和减排对空气质量改善的贡献, 还可以结合历年气温和降水等气象要素的分析综合判定非正常气候与区域气象的关系.

一般而言, 当气象要素(如气温和降水量等)达到定义的极值时, 便可认为极端事件发生[28].而对于这一极值的选取, 目前国际上主要有两种处理方法, 即绝对极值和相对极值.其中绝对极值根据绝对物理界限值来定义极端天气气候事件, 如寒潮和霜冻日数、大雨和暴雨日数等, 这种阈值能较好地表征极端事件的特征和变化规律[29].但同时, “极端天气和气象”常具有时空相对性, 例如, 日均风速3m·s-1在北京地区为正常水平, 而在成渝地区已达到极端水平.因此, 本研究根据气候变化监测和指标专家小组(expert team on climate change detection and indice, ETCCDI)推荐的指数体系, 综合考虑研究区域自身的特点, 选取包括中雨天数、大雨天数和大风天数作为判定极端天气的指标.其中, 中雨天数指日降水量大于等于10 mm的天数, 大雨天数指日降水量大于等于20 mm的天数[30]; 大风天数的定义则按区域而定:对于成渝地区, 其指的是平均风速大于2m·s-1的天数, 对于京津冀、长三角和珠三角地区, 其则指平均风速大于4m·s-1的天数.大风天气通常利于大气污染物的扩散, 从而改善区域的空气质量.

1.3 区域气象条件和减排对空气质量改善的贡献评估

为了量化区域气象条件和减排对空气质量改善的贡献, 本研究利用K近邻(K-nearest neighbor, KNN)模型对区域历年的污染天气类型进行预测. KNN模型是采用分类与回归分析相结合的监督式算法[31], 构建目标变量和模型变量之间的映射关系, 并利用该映射关系根据模型变量的观测值预测目标变量的一种方法.采用KNN模型, 利用气象数据预测当天相应空气污染等级或类别的准确率高达91.8%[32].当两个相邻年份的气象条件类似而空气污染的天数不同, 特别是预测年份的空气污染天数较基准年份少时, 通过计算实际污染天数与预测天数的差别就可以估算气象和减排对空气质量改善的贡献.本部分的主要内容包括:KNN模型构建原理以及气象条件和减排对空气质量改善的贡献评估.

1.3.1 KNN模型的构建原理

假定SAi(i=1, 2, …, n)个天气样本组成的环境空气质量监测数据集, 每个天气样本由m个属性变量(xi, m)及1个标志量(Li)构成, 即:

(1)

其中, 属性变量指的是影响空气质量的各种要素, 这里主要指气象条件, 而标志量指的是表征空气质量的要素, 一般为非连续的离散指标, 这里主要指以空气污染指数(API)或者空气质量指数(AQI)为基准划分的空气质量等级.本研究选取日均海平面气压、日均温度、日均风速、日均降水、日均变温及日均变压等要素为属性变量, 以表 2中所述的污染天气类型为标志量.

模型的构建是依据污染天气类型对所有的属性变量进行分类并建立一定的映射关系.预测时, 根据属性变量样本, 在S中找到与该样本最相似(样本之间的相似性通过欧几里德距离表示)的K个近邻及对应的标志量, 按其相似性从大到小排列, 即距离从小到大排列, 选取距离最近的K个近邻中出现次数最多的标志量作为预测结果.计算其相似性时, 需对属性变量进行加权.例如, 定义一个权重向量Wq=(wq1, wq2, …, wqm), q=1, 2, …, 10, q表示10种不同的加权方法, 则加权之后的样本观测值用Hadamard积表示为

(2)

加权后预测样本Xj, m (j=1, 2, …, n)与已知样本Xi, m的欧几里德距离为:

(3)

构建KNN时, 近邻K值的选取对于模型准确率有较大的影响.若K值太小, 则KNN预测结果容易受到噪声的影响; 反之, 若K的取值过大, 则提取的最邻近子集中容易因为包含过多的错误点而对预测准确率产生影响[32].因此, 对于K的选择, 通常采用留一法(leave-one-out, LOO)进行试验, 先设定初始值, 然后根据结果调整K值直至满足模型精度[33].此外, 属性变量的加权方法包括rectangular、triangular、epanechnikov、biweight、triweight、cos、inv、gaussian、rank和optimal[34], 在实际应用中, 也常根据模型的精度确定.

本研究中近邻K值及加权方法的确定均采用留一交叉验证进行[35].即对于输入模型的n个天气个例样本, 每次只取1个样本作为测试集, 其余n-1个样本作为训练集, 循环n次进行测试[36].将K的范围设定为1~10.对于每一个K值, 都分别采用10种加权方法与之对应并用留一交叉验证计算模型的精度, 并最终确定满足模型精度大于0.8的K值及其对应的加权方法.

1.3.2 气象条件和减排的贡献评估

本研究评估气象条件和减排对空气质量改善的贡献采用公式(4)和(5):

(4)
(5)

式中, To表示基准年份实际污染天数; TM表示基于基准年份构建的KNN模型预测的未来年份的污染天数; TR表示未来年份实际的污染天数; QJ表示气象条件与减排对空气质量改善的贡献率, %.

本研究的所有统计分析均使用R软件完成, 其中KNN模型的建立及检验使用KNN工具包[37].

2 结果与讨论

本部分主要介绍2001年以来全球厄尔尼诺/拉尼娜非正常气候的变化特征, 京津冀地区、成渝地区、长三角和珠三角城市群历年污染天气变化趋势以及不同气候背景下区域气象条件和减排对空气质量改善的贡献评估.

2.1 厄尔尼诺/拉尼娜非正常气候变化特征统计

本研究依据前述1.2.1节中的气候背景判定方法及我国气象行业标准《厄尔尼诺/拉尼娜事件判别方法》(QX/T 370-2017)确定自2001年以来厄尔尼诺/拉尼娜事件发生年份及其强度, 结果如表 3所示.这里需要指出的是, 因定义和判定指标的不同, ENSO事件的起止年月和持续时间略有差别, 但在总体趋势上, 表 3的结果与其他结果基本一致[11, 38].

表 3 2001年以来全球厄尔尼诺和拉尼娜事件发生年份及其强度 Table 3 Chronology of El Niño and La Niña phases and their intensity category since 2001

2001~2018年间, 全球气候变化异常频繁, 超过三分之一的年份气候异常.其中有4个年份发生厄尔尼诺现象, 3个年份发生拉尼娜现象.自2009年以来, 厄尔尼诺和拉尼娜几乎交替发生.非正常气候的强度大多数在中等以上, 以厄尔尼诺稍强.

2.2 区域历年污染天气变化

图 1为各区域历年污染天数的变化趋势.污染天气的判定以表 2中当日空气质量状况为轻度污染及以上为依据.由于2001~2012年之间我国对空气质量状况的判定以API为主, 而自2013年起, 改用AQI, 因此, 污染天数的累计在2013年后与之前有所区别.

污染天数各数据不包括2013年; 对于2014~2018年, (a)污染天气的判定以当日AQI大于100为依据, (b)以API大于100为准 图 1 各区域历年污染天数变化 Fig. 1 Variation in pollution days in the study regions since 2001

整体看来, 2001~2012年间, 各区域每年的污染天数大致呈下降趋势.京津冀地区历年污染天气的数量相对较多, 成渝地区和长三角城市群次之, 而珠三角城市群相对较少.但个别年份也有所变化.例如, 成渝地区2004年的污染天数在所有区域中最大, 但之后下降速度较快, 2007年后则小于京津冀和长三角地区.此外, 各区域均出现个别年份污染天数较前一年有所增加的情况.

图 1(a)所示, 由于自2014年起我国环境空气质量标准中用AQI代替之前的API, 将PM2.5、O3和CO等污染物纳入新的空气质量评价标准, 因此, 各区域污染天数的估算较以前有明显区别. 2014年的污染天数较之前有较大跳跃, 但这其实并非是空气质量的加剧下降, 而更多是评价标准的不同所致.因此自2014起, 各区域的污染天数再次呈现下降趋势, 这应该与区域大气污染联防联控、减排措施的实施以及区域气象条件的变化密切相关.又如图 1(b), 当2001~2018年区域污染天气的判定均以API为标准时, 2014年后区域污染天数较图 1(a)下降明显.具体来看, 2014年由于环境空气质量标准中各污染物的监测时间和监测站点有所改变, 各区域污染天数较2012年均有所上升, 但自2014年起, 区域污染天数仍大致呈下降趋势.

2.3 区域气象条件和减排对空气质量改善的贡献评估

区域KNN模型近邻参数K和加权方法的频数分布如图 2所示.同时, 表 4列出本研究针对京津冀、成渝、长三角以及珠三角自2001年始逐年构建的KNN模型总结, 即以2001年为基准, 预测2002年; 以2002年为基准, 预测2003年, 以此类推至2017年.对于每一个预测年份的气象和减排贡献等要素均按照对应年份的气候条件划分至正常气候年或非正常气候年的类别.

加权方法:1.rank; 2.rectangular; 3.optimal; 4.biweight; 5.triangular; 6.cos; 7.triweight; 8.epanechnikov 图 2 区域KNN模型近邻参数K和加权方法的频数分布 Fig. 2 Frequency distribution of paramenter K and weighting methods of the developed regional KNN models

表 4 不同气候条件下区域KNN模型构建及气象和减排的贡献评估1) Table 4 Contributions of meteorological conditions change and emissions reduction to air quality improvement by different climate and regions based on the KNN model

图 2所示, 构建KNN模型时, 参数K的选择范围多数居于3~5之间, 占比为62.5%, 且K为3的情况最多; 而加权方法以triangular和rectangular最为常见, 占比近60%.如表 4所示, 当以2001~2018年中任意一年为基准建立KNN模型时, 留一交叉验证的准确率在0.86~0.98之间, 模型预测的准确率在0.93~0.98.构建的KNN模型满足精度要求, 可用于进一步估算区域气象条件和减排对空气质量改善的贡献.

区域历年气象条件和减排对空气质量改善的贡献在不同气候条件下有所区别.整体看来, 厄尔尼诺/拉尼娜非正常气候条件下, 区域气象条件对空气质量改善的贡献要高于正常气候.就京津冀地区而言, 非正常气候时气象条件的贡献约为51%, 而正常气候时约为30%.对于成渝地区, 其气象条件对空气质量改善的贡献高于京津冀地区, 且其非正常气候时气象贡献高于正常气候.对于长三角和珠三角城市群, 其气象条件在非正常气候时对空气质量改善的贡献达到了50%左右, 几乎与减排的贡献相当, 而正常气候时气象贡献约为40%附近, 均低于减排贡献.同时, 对于不同气候条件下区域历年的实际污染天数, 由于2001年以来我国实施大气污染物排放控制措施力度不断增大, 2001~2018年区域实际污染天数的变化范围较大.除长三角外, 京津冀、成渝和珠三角地区在非正常气候时的污染天数均较正常气候小.但长三角则没有呈现出显著性差异.

由于研究可用的数据量相对有限, 特别是能对应厄尔尼诺和拉尼娜非正常气候的环境监测数据较少, 本研究只根据现有的监测数据, 重点研究不同气候条件下区域气象和减排对空气质量改善贡献的内在关联.未来随着可用数据的增加, 将有必要探讨具体的异常气候对空气质量的影响, 以更有效地指导并改善空气质量的污染物排放控制工作.

不同气候条件下各区域历年气象条件对空气质量改善贡献的累积概率分布如图 3所示.整体看来, 非正常气候条件下区域气象条件对空气质量改善的贡献较正常气候条件下高, 其95%的置信区间为20%~70%.这说明厄尔尼诺/拉尼娜非正常气候会导致区域气象条件的变化, 而这些气象条件的变化有利于区域大气污染物的扩散和沉降, 从而改善当地的空气质量.

图 3 不同气候条件下区域历年气象贡献的累积频率分布 Fig. 3 Cumulative distribution functions for the contributions of meteorological condition changes by different climate from 2001 to 2018

空气质量的改善除受气象条件影响之外, 理论上讲更多的还是取决于大气污染物排放的减少, 减排在长期改善空气质量方面发挥主导作用.例如图 4所示, 2001~2018年间, 全国各主要城市和区域的二氧化硫和氮氧化物排放基本呈下降趋势, 特别是氮氧化物的排放逐年减少, 而二氧化硫排放量呈现先增加后降低的趋势, 其在2005年达到最大.由于电厂的脱硫, SO2排放量在2006年之后有所下降[39].其后除河北在2011年有突然跳跃之外, 其他地区均逐年下降, 这与更为严格的控制措施有关.特别是2015年后, 各地区的污染物排放量下降速率急剧增大.就各省份的排放而言, 河北省历年污染物排放量最大, 江苏省次之. 2011年起四川省的二氧化硫排放量下降且低于江苏省, 安徽省历年二氧化硫排放水平最低, 而广东的氮氧化物排放量则高于浙江和四川.就直辖市而言, 重庆市历年二氧化硫排放水平较高, 上海次之, 其次是天津和北京; 上海和重庆的氮氧化物排放量也要高于天津和北京.一般而言, 空气质量变差的年份其当年污染物排放量通常也较高.例如, 结合前文图 1所示, 2006年京津冀地区的污染天数较2005年明显增多, 而2006年京津冀地区的二氧化硫排放量也达到历史最高.当然, 区域空气污染发生与否并非只受人为排放影响, 同时也与区域气象条件密切有关.这也是气象条件对空气质量改善的贡献不容忽视, 亟待分析以用于指导空气质量改善政策制定的重要原因.

二氧化硫和氮氧化物的排放数据均来自文献[40] 图 4 各地区历年二氧化硫和氮氧化物排放趋势 Fig. 4 Annual sulfur dioxide and nitrogen oxide emissions of different regions in China from 2001 to 2018

就区域气象条件的变化情况而言, 降水量和风速是影响区域空气质量的主要气象因素, 降水有助于污染物的冲洗和沉降, 而近地面风速则直接影响大气污染物的扩散.在2001~2018年间, 不同气候条件下区域历年极端降水和大风天数对比情况见表 5.

表 5 不同气候条件下区域历年极端天气对比 Table 5 Comparison of regional extreme weather conditions by different climates

表 5所示, 整体看来, 在4个区域中珠三角城市群历年的极端降水天数最多, 但其大风天数则较少; 长三角城市群的极端降水天数次之, 但其大风天数较多; 成渝地区较长三角地区极端降水天数有所减少, 但其大风天数也较多; 对于京津冀地区, 其历年极端降水天数最少, 大风天数略高于珠三角城市群.

同时, 不同气候条件下各区域的极端天气天数分布也有所区别.由于区域极端天气的发生受气候变化等多种条件的影响, 存在一定的不确定性, 但是其在不同气候条件下的分布仍然存在一定的变化趋势.例如, 对于京津冀、成渝和长三角地区, 非正常气候时区域极端降水和大风天数有所上升; 珠三角地区非正常气候时的中雨天数和大风天数其均值也较正常气候多.此外, 除了考虑不同气候背景下极端天气天数的年均值差异外, 也须考虑降水量和风速变化范围的不同.研究时段内区域在非正常气候条件下的年最高降水量和日均最大风速均高于正常气候, 即非正常气候时的降水量和风速变化范围较大.

总的来说, 非正常气候会导致区域极端降水和大风天数增多, 且气象要素的变化范围较大, 有利于加强空气扰动和对污染物的扩散.例如, 如图 5所示, 极端天气的变化与区域空气质量状况密切有关.整体看来, 区域空气质量优良天数随大风天数的增多而上升.不同区域的空气质量优良天数均与大风天数存在不同显著水平的相关性.

由于2001~2012年判定空气质量优良的标准为API, 而2013~2018年则为AQI, 2013年的AQI数据不全, 故空气质量优良天数各数据利用最值归一化方法进行处理[归一化公式为D′=(D-Dmin)/(Dmax-Dmin), 式中, D为空气质量优良天数, Dmin为历年空气质量优良天数最小值, Dmax为历年空气质量优良天数最大值, D′的范围为0~1], 数据不包括2013年 图 5 区域年际空气质量优良天数与大风天数的关系 Fig. 5 Correlations between regional inter-annual days of good air quality days and windy days

图 6则展示了区域年际PM10平均浓度与极端降水天数的关系.整体看来, 区域年际PM10平均浓度与极端降水天数呈负相关关系, 即区域PM10的年均浓度随极端降水天数的增多而降低, 极端降水可以促进大气颗粒物的去除.同时, 不同区域的PM10年均浓度与极端降水天数存在不同显著水平的相关性.虽然个别年份的数据影响了空气质量与天气状态之间的线性关系, 但总的来说, 区域极端降水和大风天数的增多均有利于空气质量的改善.这也是为何非正常气候时区域气象条件对空气质量改善的贡献较正常气候时高的主要原因.

图 6 区域年际PM10平均浓度与极端降水天数的关系 Fig. 6 Correlations between average annual concentration of PM10 and extreme precipitation days

3 结论

(1) 建立的KNN模型在空气污染类型分类预报中的准确率均在80%以上, 能够较好地匹配基准年份的气象和排放背景, 可用于评估区域历年气象条件和减排对空气质量改善的贡献.

(2) 在2001~2012年间, 京津冀、成渝和长三角地区虽然有个别年份污染天数较前一年有所增加, 但整体均呈现下降趋势; 2014~2018年间各地区的污染天数下降趋势明显, 这与区域大气污染联防联控、减排措施的实施以及区域气象条件的变化密切相关.

(3) 不同气候条件下区域历年气象条件和减排对空气质量改善的贡献有所差异.其中, 气象贡献的变化范围为30%~55%, 减排贡献则为45%~70%.区域历年气象条件的贡献在非正常气候时通常较正常气候时高.这主要是因为非正常气候会造成区域极端降水和大风天数增多, 且气象要素的变化范围增大, 有利于大气污染物的去除与扩散.

(4) 不同气候条件下区域历年气象条件和减排对空气质量改善的贡献评估结果表明, 随着我国实施大气污染物排放控制措施力度的增大, 减排对空气质量改善的贡献显著.但气象条件对空气质量改善的贡献仍不容忽视, 区域减排控制仍然任重而道远.

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