环境科学  2021, Vol. 42 Issue (1): 368-377   PDF    
引用本文
杨茹, 陈馨睿, 张颖, 崔俊义, 武立权, 马友华, 廖江, 何海兵. 干湿交替灌溉制度下纳米修复材料对杂交籼稻籽粒Cd累积及产量的影响[J]. 环境科学, 2021, 42(1): 368-377.
YANG Ru, CHEN Xin-rui, ZHANG Ying, CUI Jun-yi, WU Li-quan, MA You-hua, LIAO Jiang, HE Hai-bing. Effects of Nano Material on Cadmium Accumulation Capacity and Grain Yield of Indica Hybrid Rice Under Wetting-drying Alternation Irrigation[J]. Environmental Science, 2021, 42(1): 368-377.
干湿交替灌溉制度下纳米修复材料对杂交籼稻籽粒Cd累积及产量的影响
杨茹1, 陈馨睿1, 张颖1, 崔俊义2, 武立权1,3, 马友华2, 廖江4, 何海兵1     
1. 安徽农业大学农学院, 合肥 230036;
2. 安徽农业大学资源与环境学院, 合肥 230036;
3. 江苏省现代作物生产协同创新中心, 南京 210095;
4. 重庆市武隆区农业农村委, 重庆 408500
收稿日期: 2020-05-18; 修订日期: 2020-07-24
基金项目: 国家重点研发计划项目(2016YFD0300505, 2017YFD0301305);安徽省重点研究与开发计划项目(1804h07020150);安徽省自然科学基金项目(1908085MC67)
作者简介: 杨茹(1986~), 女, 硕士, 助理实验师, 主要研究方向为水资源高效利用与稻米安全生产, E-mail:yangru@ahau.edu.cn
通信作者: 何海兵, E-mail:hhb_agr@ahau.edu.cn
摘要: 干湿交替灌溉具有节水高产特性，但在重金属Cd污染稻田，干湿交替灌溉常导致稻米Cd含量>0.20 mg·kg-1，通过添加钝化剂可能对水分高效利用及优质稻米生产具有显著的调控效应.为此，本研究以吸收能力较强的籼型亚种为试材，在前期筛选出的高积累品种（深两优1813）和低积累品种（两优6206）基础上，于Cd轻度污染稻田设置灌溉制度和钝化剂双因素多水平处理开展大田小区试验.结果表明，干湿交替灌溉下，成熟期土壤有效态Cd含量较移栽前降低17.13%~61.01%，而传统淹灌水稻的降低幅度为-43.45%~21.07%，干湿交替灌溉较传统淹灌表现出显著降低土壤有效态Cd含量（P < 0.05）.水稻植株地上部各器官Cd含量则表现为干湿交替灌溉处理明显高于传统淹水灌溉处理.不同钝化剂处理相比较，多孔纳米陶瓷+石灰处理对于降低土壤有效态Cd含量和籽粒Cd含量效果最好，显著优于多孔纳米陶瓷、石灰+有机肥、石灰+生物炭、石灰及不施任何钝化剂处理（P < 0.05）.深两优1813和两优6206在多孔纳米陶瓷+石灰组合修复模式下的籽粒Cd含量分别为0.23~0.24 mg·kg-1和0.16~0.21 mg·kg-1.产量在灌溉制度、品种、钝化剂处理间差异不显著（P>0.05）.干湿交替灌溉的籽粒Cd含量在多孔纳米陶瓷+石灰组合模式下存在超标风险（深两优1813品种为0.24 mg·kg-1；两优6206品种为0.21 mg·kg-1），但通过选用低积累品种，籽粒Cd含量具有可预见性的达标（< 0.20 mg·kg-1）潜力.因此，干湿交替灌溉+多孔纳米陶瓷和石灰组合修复模式+低积累品种可视为Cd轻度污染稻田节水高产优质稻米的调优生产模式.
关键词: 杂交籼稻      干湿交替灌溉      混合钝化      纳米材料      镉(Cd)     
Effects of Nano Material on Cadmium Accumulation Capacity and Grain Yield of Indica Hybrid Rice Under Wetting-drying Alternation Irrigation
YANG Ru1 , CHEN Xin-rui1 , ZHANG Ying1 , CUI Jun-yi2 , WU Li-quan1,3 , MA You-hua2 , LIAO Jiang4 , HE Hai-bing1     
1. College of Agriculture, Anhui Agricultural University, Hefei 230036, China;
2. School of Resources and Environment, Anhui Agricultural University, Hefei 230036, China;
3. Jiangsu Collaborative Innovation Center for Modern Crop Production, Nanjing 210095, China;
4. Agricultural and Rural Committee of Wulong, Chongqing 408500, China
Abstract: Wetting-drying alternation irrigation (WDI) can harvest high grain yield under effective irrigation water saving conditions. However, the kernel cadmium (Cd) content usually exceeds the national standard of 0.20 mg Cd per kg kernel in WDI. Applying a passivating agent with high-efficient repairing capabilities could be a feasible approach to reduce Cd content lower than 0.20 mg·kg-1 in WDI. Therefore, a field experiment was conducted with different irrigation regimes and passivating agents in a mildly Cd-polluted paddy field, of which the irrigation regimes were WDI and traditional flooded irrigation (FI) and the six passivating agents treatments were CK (no passivating agent; T1), slaked lime with 1125 kg·hm-2(T2), 1125 kg slaked lime and 3000 kg biochar per hectare (T3), 1125 kg slaked lime and 3000 kg organic fertilizer per hectare (T4), 1500 kg porous Nano stupalith per hectare (T5), and 1125 kg slaked lime combined with 1500 kg porous Nano stupalith per hectare (T6). Two typical Indica hybrid rice varieties with a high accumulated capacity named cultivar Shenliangyou 1813 and a low accumulated trait named cultivar Liangyou 6206 were utilized. The main reason that Indica hybrid rice cultivars were selected was their higher absorbed and accumulated characteristics than that of Japonica rice. The results indicated that available Cd content of the soil significantly declined with 17.13%-61.01% decreasing amplitude at maturity when compared with pre-transplanting in WDI; however, the reduction was in the range of -43.45%-21.07% for the FI treatment across cultivars and passivating agents treatments. The available Cd content at maturity was significantly greater in FI than in WDI (P < 0.05). In contrast, WDI had higher Cd content on stem, leaf, and kernel organs at maturity than with FI treatment of both cultivars and all of the passivating agents (P < 0.05). Generally, the T1 treatment had the maximum available Cd content in the soil layer and highest accumulated Cd content on different aboveground organs, followed by the T2, T3, T4, T5, and T6 treatments considering both cultivars and irrigation regimes. The Cd kernel contents were 0.23-0.24 mg·kg-1 and 0.16-0.21 mg·kg-1 for cultivars Shenliangyou 1813 and Liangyou 6206, respectively, in the T6 treatment. The higher Cd kernel content was generally related to a larger Cd content in the stem organ. For the grain yield, no significant differences were observed among cultivars, irrigation regimes, or passivating agents treatments (P>0.05). Under WDI, the kernel Cd content was still slightly higher than 0.20 mg·kg-1 in the T6 treatment (0.24 mg·kg-1 for cultivar Shenliangyou 1813 and 0.21 mg·kg-1 for cultivar Liangyou 6206); however, there is a predictability potential to produce lower than 0.20 mg·kg-1 kernel content in the T6 treatment if a cultivar with low accumulated capacity is used. Thus, the combined mode of the WDI+T6+cultivar with accumulated low Cd content could be considered an optimized cultivation scheme to obtain no Cd contaminated kernels with high grain yield and water-use efficiency in mildly polluted paddy fields.
Key words: indica hybrid rice      wetting-drying alternation irrigation      multiple passivation combination      nano material      cadmium (Cd)     

我国是水稻主要产出国和消费国, 近十年来, 我国水稻总产维持在2.0亿t左右, 平均总消费量约为1.9亿t, 供需关系基本处于平衡状态, 自给率较高[1], 消费需求由数量型(高产)向质量型(优质丰产)转变.重金属作为评价卫生品质重要组成部分, 是衡量优质稻米的最基本指标.在众多重金属污染中, 镉(Cd)污染现象尤为严重, 每年将近1 417 t镉通过大气沉降、家畜粪便、化肥以及灌水等途径进入农田[2], 且Cd输入量按年4 μg·kg-1的增量进入土壤, Luo等[3]以1990年土壤背景值为基准, 预估至2040年, 我国所有耕地的Cd含量均可能将高于农用地土壤污染风险值0.30 mg·kg-1, 其中长江三角洲, 珠江三角洲和东北老工业基地等部分区域土壤污染问题较其他地区突出[4].长江三角洲和珠江三角洲是我国籼稻主产区, 考虑到籼稻Cd吸收能力显著高于粳稻[5], 因此, Cd污染稻田籼稻安全生产直接关系到我国粮食安全和人类健康安全.

我国土壤Cd含量明显低于欧美发达国家水平, 但因我国土壤酸化现象严重, 土壤中可被作物直接吸收的有效态Cd含量显著增加, 进而增大了我国“Cd大米”生产风险, 当土壤pH值小于5.3时, 即便在健康土地上, 稻米Cd含量仍出现超标现象[2], 因此, 减少土壤有效态Cd含量相对于降低土壤Cd绝对量对于稻米安全生产是更高效和更直接途径.原位钝化修复是指向污染土壤增施钝化剂改变土壤理化性质如pH值和氧化还原电位, 以期通过钝化材料与Cd发生吸附、络合、氧化还原、拮抗及沉淀等机制, 达到降低土壤Cd有效态含量的目的, 被视为中度和轻度污染农田高效低成本的修复手段[6].常见钝化剂分为无机类、有机类和有机-无机结合类, 石灰、有机肥和生物炭分别是各分类下应用相对较广以及研究频率较高的钝化剂[7~9], 但其对土壤Cd的钝化效果以及减少作物对Cd的吸收的调控效应与土壤类型、污染程度以及基因型等存在明显差异[10].总体来讲, 复合钝化剂的使用较单一钝化剂在应对不同土壤背景下均表现出更高效的修复效果[11~13].近年来研究表明, 纳米材料在对土壤Cd吸附和钝化作用方面具有明显优势[14].崔俊义等[15]通过在轻度污染稻田比较多孔纳米陶瓷材料、石灰和生物炭等钝化材料的修复效果, 结果表明多孔纳米陶瓷材料较石灰和生物炭显著降低稻田土壤有效态Cd含量和籽粒Cd含量, 多孔纳米陶瓷和石灰耦合较单一修复或其他组合模式表现出更好的修复效果.因多孔纳米陶瓷材料介孔结构复杂、数量繁多、比表面积高以及在pH 2~11范围内均带负电荷等特性, 确保其具有超强吸附能力[14], 基于多孔纳米陶瓷材料的复合修复模式可能是未来稻田安全高效修复的重点方向之一.

稻田水分管理是影响土壤有效态Cd含量以及各器官Cd含量的农艺调控措施.在水资源紧缺条件下, 节水高产的高水分利用效率生产模式是应对水资源危机的重要保障[16].相对于传统淹水管理, 采用干湿交替灌溉的节水栽培后, 稻田土壤有效态Cd含量由8.0%~16.9%上升到21.8%~28.5%[17], 但也有研究认为, 干湿交替灌溉的稻田土壤有效态Cd含量较淹灌呈持平甚至下降趋势[18, 19].对于水稻植株各器官吸收和累积Cd来说, 有研究认为灌浆期干湿交替灌溉较淹灌增加了根系Cd的累积量, 同时显著降低了茎叶和籽粒等器官的Cd含量; 全生育期干湿交替灌溉会显著增加地上部各器官Cd含量[20~22].同时也有研究表明, 干湿交替灌溉下籽粒Cd含量与传统淹灌模式差异不显著[18, 23], 造成节水栽培对土壤有效态Cd含量和籽粒累积Cd含量差异的原因可能与补充灌溉下限标准、气候类型以及基因型差异均有关.

尽管节水灌溉的水稻栽培方式对重金属污染稻田的修复能力存在较大争议, 但通过在节水管理稻田里增加不同类型的钝化剂均能进一步降低土壤有效态Cd含量以及籽粒Cd的累积量[24~27].在单一灌溉制度下, 干湿交替灌溉土壤有效态Cd显著高于淹水灌溉, 但通过加入石灰钝化剂处理, 两种灌溉制度下土壤有效态Cd含量甚至可低至相同水平[25].由此表明, 通过添加适宜钝化剂, 可在Cd污染稻田实现节水高产安全稻米生产.那么, 对于具有高吸收能力的籼稻而言, 基于干湿交替灌溉的纳米及其他复合钝化剂的混合修复技术是否具有高效地修复能力尚不清楚.为此, 本研究拟选用不同Cd吸收能力的籼稻品种, 设置干湿交替灌溉和包含纳米钝化材料的复合钝化处理, 通过探明基因型、灌溉制度以及钝化剂对土壤有效态Cd及籽粒Cd累积量的耦合调控效应, 以期提出Cd污染稻田中籼杂交稻优质高产水分高效利用(Cd＜0.20 mg·kg-1)的调优栽培制度.

1 材料与方法 1.1 试验地概况

本试验在安徽省内Cd轻度污染稻田(Cd含量为0.33 mg·kg-1)进行, 试验地块土质为中壤土, 土壤全氮含量1.49 g·kg-1, 速效钾含量106.67 mg·kg-1, 有效磷含量为17.30 mg·kg-1, 有机质含量为18.11 g·kg-1, 土壤pH值为6.10.

1.2 试验设计

在前期品种筛选基础上, 选用镉低积累籼稻品种两优6206(V1)和高积累籼稻品种深两优1813(V2)为参试材料, 设置灌溉制度和钝化剂双因素多水平处理, 其中灌溉制度设置传统淹灌处理(W1)和干湿交替灌溉(W2)处理, 钝化剂设置6个处理, 具体信息详见表 1.

表 1 灌溉制度和钝化剂处理信息1) Table 1 Details of irrigation regimes and passivating agents

本研究采用裂区试验设计, 灌溉制度为主区, 品种为裂区, 钝化剂为再裂区, 每处理3次重复, 每个小区面积为20 m2, 具体试验小区分布见图 1.为防止水分和肥料在各小区间的相互影响, 小区间起田埂并用塑料包膜隔开.整个生育期施肥总量：纯N为210 kg·hm-2, P2O5 90 kg·hm-2, K2O 180 kg·hm-2.氮肥运筹按基肥:分蘖肥:孕穗肥比例为5:2:3;钾肥一半以基肥施入, 另一半以穗肥的形式施入, 磷肥全部基施.对于生物炭和有机肥处理小区, 因其提供肥源, 应折算为NPK后补施相应的氮磷钾肥, 具体用量参照文献[15], 人工拔草, 其他管理参照高产田.

处理编号说明见表 1 图 1 田间试验小区分布示意 Fig. 1 Plot distribution in paddy field

1.3 数据测定与分析方法 1.3.1 土壤有效态Cd含量测定

分别于移栽前和收获期利用5点取样法取0~20 cm土层样品, 将土样置于阴凉通风处让其自然风干.研磨风干土过100目筛, 过筛细土用于有效态Cd含量测定.有效态Cd含量利用原子吸收分光光度计(Z700P)火焰法测定, 具体方法参照国家标准《土壤质量有效态铅和镉的测定原子吸收法》(GB/T 23739-2009).最后计算种植后土壤有效态Cd变化幅度：

土壤有效态Cd变化幅度=(收获后土壤有效态Cd含量-移栽前土壤有效态Cd含量)/移栽前土壤有效态Cd含量×100%.

1.3.2 地上部各器官Cd含量的测定

成熟期于每个小区内获取6穴水稻植株, 按照茎鞘、叶片和籽粒分装, 烘干至恒重, 磨样过筛, 利用德国耶拿Z700P原子吸收分光光度计石墨炉法测定地上部各器官Cd含量, 测定方法参见文献[15].

1.3.3 测产

每个小区实收测产, 稻谷含水量按13.50%计.

1.4 数据计算和统计分析

用Microsoft Excel 2010和SPSS16.0统计分析, LSD法进行多重比较, 一般线性模型(GLM)分析品种、灌溉制度和钝化剂互作效应, 皮尔森双尾检验法进行相关性分析, Origin 8.5软件作图及曲线模拟.

2 结果与分析 2.1 灌溉制度和钝化剂处理对土壤pH值和有效态Cd含量的影响

如图 2所示, 不同灌溉制度和品种的pH值在钝化剂处理下相较对照(T1处理)均有不同程度地提升, 其中T2处理提升幅度最大, pH值显著高于T1处理(P < 0.05).T5处理的提升幅度最小, 与T1处理差异不显著(P＞0.05).在同一钝化剂处理下, pH值在不同水分处理间和品种间的差异不显著(P＞0.05).

同一水分处理下不同小写字母表示在5%水平差异显著, 下同 图 2 不同灌溉制度下钝化剂对土壤pH值的影响 Fig. 2 Effects of different passivating agents on pH at soil layer in different irrigation regimes

品种、钝化剂以及灌溉制度均对土壤有效态Cd含量有显著影响(P＜0.05, 图 3), 其中钝化剂和灌溉制度对降低土壤有效态Cd含量有显著的互促效应(P＜0.05), 但其他组合模式对土壤有效态Cd含量无显著的互作效应(P＞0.05).在同一钝化剂处理及灌溉制度下, 深两优1813土壤有效态Cd含量均显著高于两优6206品种19.18%(P=0.000 1, 图 3).在不同钝化剂处理间, 两品种和不同灌溉制度均表现为T1处理有效态Cd含量最高, 整体看来, T5和T6处理对降低土壤有效态Cd含量效果最好(图 3).不同灌溉制度相比, W1处理土壤有效态Cd含量高于W2处理37.16%~45.11%, 其中两优6206在处理间的波动较深两优1813更大(图 3).

图 3 不同灌溉制度下钝化剂对土壤有效态Cd含量的影响 Fig. 3 Effects of different passivating agents on available Cd content at soil layer in different irrigation regimes

移栽前土壤有效态Cd平均含量为0.13 mg·kg-1.从图 4可以看出, 收获后两品种及不同钝化剂处理的土壤有效态Cd含量在干湿交替灌溉(W2)处理下均有所降低, 降幅为17.13%~61.01%.淹水灌溉(W1)处理的土壤有效态Cd含量除了两优6206品种的T3、T4、T5和T6处理较移栽前降低外, 其他均呈现增加的趋势.总体看来, T4、T5和T6处理相较其他钝化剂处理能够有效降低土壤有效态Cd含量, 其中T6与W2耦合处理效果最好, 降幅高达37.86%~61.01%.两品种相比较, 两优6206较深两优1813更能够有效降低土壤有效态Cd含量.

图 4 灌溉制度和钝化剂作用下土壤有效态Cd种植前后变幅 Fig. 4 Ratio of available Cd from preplant to harvest of different passivating agents and irrigation regimes of cultivar SLY1813 and cultivar LY6260

2.2 灌溉制度和钝化剂处理对水稻地上部各器官Cd含量的影响

钝化剂处理显著影响各器官Cd含量(P＜0.05, 图 5), 其中T5~T6处理下各器官Cd含量显著低于其他处理, 茎鞘、叶片和籽粒分别较对照显著降低4.30%~42.96%、14.29%~48.39%和40.00%~45.45%.深两优1813各器官Cd含量显著高于两优6206(P＜0.01), 其中茎器官Cd含量差异最大, 高出34.03%, 籽粒和叶片Cd含量分别高出12.48%和32.11%.不同灌溉制度下, W2处理各器官Cd含量明显高于W1处理.深两优1813在两种灌溉制度下籽粒Cd含量表现为T1＞T2＞T3＞T4＞T5＞T6, 所有钝化处理的值均高于国家安全标准(0.20 mg·kg-1).两优6206在淹水灌溉(W1)条件下T2、T3、T4、T5和T6处理籽粒Cd含量均低于该标准, 其中T4、T5和T6处理小于0.16 mg·kg-1(图 5); 干湿交替灌溉(W2)条件下, 钝化剂处理的籽粒Cd含量显著低于对照处理, 其中T6处理最低, 均值为(0.21±0.01) mg·kg-1, 有1个小区的测定值低于0.20 mg·kg-1标准(图 5).互作分析表明, 除钝化剂和灌溉制度对茎秆和叶片Cd含量有显著的互作效应外(P＜0.05), 品种、灌溉制度和钝化剂对地上部各器官Cd含量均无显著的互作效应(P＞0.05).

LSD(0.05)表示在5%差异水平的LSD(最小显著性差异法)值; ns表示无显著差异 图 5 不同灌溉制度下钝化剂对不同镉吸收能力水稻品种地上部各器官Cd含量的影响 Fig. 5 Effects of different passivating agents on Cd content on stem, leaf, and spikelet organs of cultivar SLY1813 and cultivar LY6260 under different irrigation regimes

2.3 土壤有效态Cd含量与水稻地上部各器官Cd含量的相关性分析

由表 2可知, 土壤有效态Cd含量与其种植前后的变化幅度(P=0.01, R2=0.94)及籽粒Cd含量(P＞0.05, R2=0.15)呈现正相关关系, 与茎、叶Cd含量呈负相关关系.籽粒Cd含量与土壤有效态Cd含量、土壤有效态Cd含量种植前后的变化幅度、茎鞘Cd含量、叶片Cd含量均呈正相关关系, 其中与茎鞘Cd含量呈显著正相关关系(P=0.01, R2=0.77).深入分析表明, 籽粒Cd含量(y)与茎鞘Cd含量(x)满足y=0.087x+0.098线性函数关系, 但存在显著的基因型差异, 两优6206的籽粒Cd含量与茎鞘Cd含量呈线性关系, 而深两优1813品种的籽粒Cd含量与茎鞘器官Cd含量呈现指数函数关系(图 6).

表 2 土壤有效态Cd含量和地上部各器官Cd含量相关性 Table 2 Relationships of Cd content among soil layer and aboveground organs

(a)茎鞘与籽粒Cd含量的关系, (b)叶片与籽粒Cd含量的关系 图 6 茎叶器官Cd含量与籽粒Cd含量相关性 Fig. 6 Relationships between the organs of stem, leaf, and spikelet organs

2.4 灌溉制度和钝化剂处理对水稻产量的影响

如图 7所示, 两品种水稻产量差异不显著(P＞0.05), 不同灌溉处理相比较, W2处理产量略高, 比W1处理高出3.2%.就不同钝化剂处理来看, T4和T5处理的产量水平最高, T1处理最低, 处理间的产量差在0.49×103~0.79×103 kg·hm-2.总体表现为W2和T5处理耦合提升产量幅度最大, 为0.61×103~0.79×103 kg·hm-2.

图 7 不同灌溉制度下钝化剂对不同镉吸收能力水稻品种产量的影响 Fig. 7 Effects of different passivating agents on grain yield of cultivar SLY1813 and cultivar LY6260 under different irrigation regimes

3 讨论 3.1 灌溉制度和钝化剂处理对土壤有效态Cd含量的调控效应及机制

土壤pH是调控土壤有效态Cd含量的重要因子, pH增加能显著降低土壤有效态Cd含量[25].本研究中所有钝化剂均属于碱性物质(见试验方法部分), 故添加钝化剂处理的pH值不同程度增加(图 2), 较CK相比, 所有钝化剂处理均降低了土壤有效态Cd含量(图 3), 这与前人研究结果基本一致[12, 25, 28~30].虽然T1处理对土壤pH值增幅效果最优(图 2), 但从最终钝化效果来看, 以T6处理的钝化效果最好(T6处理土壤有效态Cd含量最低), 明显优于T5、T4、T3和T2处理(图 3)[15], 这可能与不同钝化剂材料对土壤Cd含量的吸附-解吸机制不同有关.增加石灰后, 土粒表面负电荷增加, 促使土粒吸附Cd2+, 以此降低有效态Cd含量[31, 32], 增加氧化复合态和残渣态比重[12, 25]; 生物炭具有疏松多孔的结构特征和较大的比表面积、孔径孔容面积, 羧基等含氧官能团较多, 能与镉形成络合物促进Cd由酸溶态向残渣态转化[33]; 有机肥在耗氧过程中, 铁氧化物及锰氧化物还原, 促使有效态Cd含量降低[34]; 纳米陶瓷材料的多孔特征显著增强其对Cd有吸附能力, 高效降低土壤有效态Cd含量[14].从不同钝化剂降低土壤有效态Cd含量的作用途径来看, 本研究中所添加钝化剂显著降低了酸溶态和可还原态Cd含量, 残渣态Cd含量明显增加, 但对可氧化态Cd含量的影响较小[35], 其中T6处理的变幅最大, 酸溶态Cd和可还原态Cd含量降幅大约为26%和32%, 残渣态Cd含量增幅为29.07%~33.79%[35].说明多孔纳米陶瓷材料可能主要通过吸附作用, 能同时使酸溶态和可还原态Cd含量向残渣态转化, 以此降低土壤有效态Cd含量(图 3), 最终减少水稻地上部吸收与累积(图 5).

本研究结果表明W2处理pH值较W1处理轻微增加(图 2), 但W2处理土壤有效态Cd含量明显低于W1处理(图 3), 而前人研究表明, 在干湿交替灌溉下, 土壤有效态Cd含量显著高于传统淹灌处理[17, 25], 与前人研究结果不一致可能与干湿交替灌溉制度差异所引起的土壤水分不同有关[18], 史磊等[25]通过在水稻分蘖期1次和灌浆期2次的落干至重度胁迫复水方式实现干湿交替灌溉目的, 肖思思等[17]则建立水层到水层落干30 d后的方式模拟极度重度的干湿交替灌溉, 而本研究采用水层落干后3~5 d补充灌溉的轻度干湿交替灌溉制度.稻田长时间干旱环境下, 土层更易形成高氧化环境, 进而有利于土壤中有效态Cd含量升高[36].此外, 该研究区域内的中稻分蘖期梅雨季节发生(6月中下旬至7月初), 因受较大降雨影响, 建立干湿交替灌溉制度的起始时间实则推迟至分蘖末期(7月中下旬), 稻田分蘖末期至成熟期建立的干湿交替灌溉制度较传统淹水灌溉处理能有效降低土壤有效态Cd含量[18], 且随着干湿交替灌溉频次的增加, 土壤有效态Cd含量降低幅度越大[19].

3.2 灌溉制度和钝化剂处理对籽粒Cd含量的调控效应及机制

忽略品种和灌溉制度因素, 纳米材料+石灰的组合模式较石灰+生物炭、石灰+有机肥以及其他单一钝化剂施用均表现出更低的籽粒Cd含量(图 5), 这与崔俊义等[15]的研究结果一致.相对于其他钝化剂材料, 纳米材料除了在降低土壤有效态Cd含量和籽粒Cd含量有较高的优势外(图 3和图 5), 其材料本身的Cd含量较低(0.1 mg·kg-1; 见试验设计部分), 仅为常用钝化剂石灰材料和生污有机肥材料的10.05%和18.21%, 说明利用多孔纳米材料钝化剂, 土壤中的外源Cd增加风险系数较低.从经济投入角度看, 以纳米材料+石灰的T6处理的投入成本约为4 200元·hm-2(表 1), 仅占生物炭+石灰及生物有机肥+石灰处理的72%和43%.由此表明, 纳米材料作为Cd污染稻田的钝化剂具有低投入高修复低风险特征.

钝化剂材料结构特征及理化特性决定了其钝化潜力, 而实际钝化效果还与钝化剂的用量有关.在蔬菜作物中, 大幅高效抑制Cd的石灰用量建议为2.25×104kg·hm-2[31], 过高或过低均不利于钝化效应, 生物炭施用量为1×104 kg·hm-2时对稻田的降镉效果最为明显[27].当将石灰、赤泥和高岭土混合修复稻田Cd时, 施用总量为4.50×103 kg·hm-2, 按6:2:4的比例施用在降低籽粒Cd方面能发挥最大互促效应[13].但对于纳米材料和石灰耦合发挥最大互促效应的优化用量目前尚不清楚, 纳米材料+石灰复合钝化效果可能还有一定提升空间.

与传统淹水灌溉相比, 干湿交替灌溉的籽粒Cd含量明显增加[18, 20, 25, 36], 本研究表现出相似规律(图 5).在干湿交替灌溉下, 低吸收品种在纳米材料+石灰组合模式籽粒Cd含量为0.21 mg·kg-1(图 5), 虽然较国标高出0.01 mg·kg-1, 但部分小区已表现出低于0.20 mg·kg-1的结果, 加之优化组合的钝化效果还有挖掘空间, 降低至低于国标值具有明显的可预见性.此外, 干湿交替灌溉能在显著地降低灌溉次数和灌溉用水量下获得高产(图 7), 这在节水高产的同时, 减少了稻田Cd的输入风险和土壤累积风险.因此, 集成全生育期阶段性干湿交替灌溉+低吸收品种+纳米材料+石灰的稻田管理制度是中籼杂交稻优质丰产高效(资源高效和修复高效)以及生态友好协同实现的重要途径.

一般来说, 土壤有效态Cd含量越低, 作物各器官累积Cd含量越小[18, 20, 25], 本研究不同钝化处理间对土壤有效态Cd含量和各器官累积Cd含量的调控效应符合该规律, 即较低土壤有效态Cd含量的钝化剂处理, 其各器官Cd含量也较低(图 3和图 5).从最新研究结果来看, 成熟期土壤有效态Cd含量与地上部器官Cd含量没有严格的一致性[37], 即在低土壤有效态Cd含量下, 地上部累积Cd含量存在更高的现象, 本研究在不同水分处理间发现相似的趋势, 与传统淹灌相比, 干湿交替灌溉在降低土壤有效态Cd含量情况下, 地上部籽粒Cd含量明显增加(图 5), 可能主要受土壤水分变化引起的根系吸收能力与再分配特性所支配.籽粒的Cd受两方面影响, 一是灌浆期直接吸收, 二是抽穗前储存在茎秆和叶器官的再转运, 茎秆抽穗前储存的Cd再转运是籽粒Cd含量的主要来源[38], 本研究结果在一定程度支撑这一观点, 在成熟期, 干湿交替灌溉处理茎秆Cd含量显著高于传统淹水灌溉, 可能与其在抽穗期茎秆累积较高的Cd含量有关, 最终籽粒在干湿交替灌溉下显著高于传统淹水处理(图 5), 说明减少抽穗期茎秆Cd含量可能对于降低籽粒Cd含量具有重要意义.移栽至抽穗期间, 因分蘖期受频繁降雨影响, 干湿交替灌溉次数为3~4次, 较传统淹水灌溉相比, 有限的干湿交替灌溉次数对降低土壤Cd含量有限[19], 为干湿交替灌溉根系充分吸收提供了一定保障, 加之干湿交替灌溉处理下根系吸收能力增加[16], 可能使得干湿交替灌溉下抽穗期地上部各器官累积量显著高于传统淹水灌溉处理, 最终导致干湿交替灌溉在成熟期籽粒中较高的Cd含量.而在灌浆期, 随着干湿交替灌溉频次不断增加, 土壤有效态Cd含量显著降低, 但灌浆期土壤Cd含量的差异对地上部各器官, 特别是籽粒器官的影响有限.该结果表明, 抽穗前采用淹水灌溉减少地上部累积, 而抽穗后干湿交替灌溉减少土壤有效态Cd含量的阶段性控制灌溉处理, 可能对于协同降低籽粒和土壤有效态Cd含量具有积极作用, 后续需针对阶段性控制灌溉制度和钝化剂对籽粒和土壤Cd含量的互作调控效应及其作用机制进行深入研究.

3.3 品种、灌溉制度和钝化剂修复效果的权重评估及未来研究展望

基于李昂等[7]建立的概率分布算法评估修复效果, 该算法及规则认为：当农产品镉降低率大于57.10%或有效态降低率大于50.10%时, 修复效果评估为优.当农产品镉降低率介于44.50%~57.10%或有效态降低率介于36.70%~50.10%时, 修复效果评估为良; 当农产品镉降低率介于34.50%~44.50%或有效态降低率介于26.90%~36.70%时, 修复效果评估为中; 而当农产品镉降低率小于34.50%或有效态降低率小于26.90%时, 效果可初步评估为差.对于品种而言, 低吸收品种较高吸收品种籽粒Cd和土壤有效态Cd降低率为32.05%和19.18%, 修复等级为差; 干湿交替灌溉较传统淹水灌溉降低了土壤有效态Cd为40.81%, 修复等级为良好, T6复合钝化处理的籽粒Cd和土壤有效态Cd分别较T1处理降低了41.50%和32.08%, 修复等级为良好.而干湿交替灌溉+低吸收品种+T6处理耦合模式下, 籽粒Cd含量和土壤有效态Cd含量分别降低了50.00%和73.40%, 修复等级达到优, 说明基因型+灌溉制度+新型钝化材料的复合钝化作用具有明显的促进效应, 其中灌溉制度和混合钝化在降低籽粒Cd含量的贡献度可能高于基因型, 这可能与灌溉制度与钝化剂之间存在显著的互作效应有关[26, 27].

品种、农艺以及钝化修复是实现Cd污染稻田优质高效安全生产的基础.在农艺方面还有一些潜在的关键种植技术可运用于Cd污染稻田, 以此进一步提高Cd稻田的健康生产.①种植制度, 华中稻区属于长江三角洲核心板块, 该区以籼稻种植为主, 同时该区是我国重要的两熟制地区, 存在稻-麦轮作、稻-油轮作、稻-绿肥轮作以及单季稻冬闲田模式.罗芬等[39]通过3 a的大田定位试验, 提出南方三熟制地区降低水稻籽粒Cd含量轮作模式为稻-稻-油菜, 两熟制地区籽粒低Cd含量的轮作制度有待系统研究.②秸秆全量还田下两熟制周年肥料运筹制度.小麦秸秆还田后, 土壤氧化还原电位降低3.60%~22.40%[40], 对降低土壤有效态Cd具有积极的调控作用.以氮肥为主的肥料周年运筹可能在降低籽粒Cd含量方面具有重要作用, 以尿素为主要N肥源条件下, 增加尿素用量增加了籽粒Cd含量[41, 42], 以缓控释肥为N源, 硫加树脂双层包膜尿素较硫包膜尿素、树脂包膜尿素以及普通尿素降低了籽粒Cd含量, 但当前对肥料调控土壤有效态Cd和籽粒Cd含量机制的认知较欠缺.

4 结论

(1) 在轻度污染稻田, 多孔陶瓷纳米材料+石灰复合修复模式较石灰、生物炭、有机肥、石灰+生物炭、石灰+有机肥及多孔陶瓷纳米材料表现出低投入高修复低风险特征.结合低积累水稻品种, 无论传统淹灌还是干湿交替灌溉处理, 多孔陶瓷纳米材料+石灰复合修复均具有降低籽粒Cd含量低于国标(0.20 mg·kg-1)的潜力.

(2) 轻度污染条件下, 灌溉制度和钝化剂的修复等级为良好, 优于品种差异对稻田的修复能力及籽粒的调控效应, 且灌溉制度和钝化剂之间对降低稻田有效态Cd含量具有明显的互促优势.采用抽穗前期淹水灌溉, 淹水后期干湿交替灌溉的阶段性控制灌溉技术耦合纳米材料的修复组合模式, 可能对于协同降低Cd污染稻田土壤有效态Cd含量和籽粒Cd含量具有较大潜力.

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