2021, Vol. 42
2. 环境监测福建省高校重点实验室, 厦门 361024;
3. 华侨大学化工学院, 厦门 361021
2. Key Laboratory of Fujian Universities for Environmental Monitoring, Xiamen 361024, China;
3. College of Chemical Engineering, Huaqiao University, Xiamen 361021, China
土壤中的重金属污染是一个复杂的环境问题, 越来越多学者从环境与健康的角度对其进行研究[1, 2].特别是农田土壤中的重金属, 中国需要用世界7%的农田来养活世界22%的人口, 对作物产量具有更高的要求, 农药化肥的大量使用造成农田土壤重金属污染[3, 4].蓄积在农田土壤中的重金属既可能影响作物产量并通过食物链进入人体, 也可能通过直接暴露途径(经口摄入、呼吸吸入和皮肤接触)进入人体[5, 6].而重金属在人体内累积则可能造成健康危害, 如镉和铅会影响神经系统并导致肾功能衰竭[7].稻米是我国乃至世界人民的主食之一, 世界上以稻米为主食的人口超过一半[8].有研究表明, 稻米中重金属主要来源于其生长的土壤[9, 10], 因此, 研究稻田土壤-水稻系统重金属的健康风险具有重要意义.
对于重金属通过直接暴露和食物链等途径对人体产生的非致癌和致癌风险, 美国环保署(USEPA)已建立了一套完整的评估模型[11, 12].但是, 早期的研究存在一些不足, 一方面, 在进行农田土壤重金属的健康风险评价时, 只考虑土壤直接暴露途径[13, 14], 或者只考虑食物链(稻米)途径[15, 16], 这可能会使评价结果被低估; 另一方面, 大多数研究基于重金属总量进行健康风险评价[17, 18], 但重金属进入人体并不是完全被吸收, 因此, 可能会使评价结果被高估.因此, 在进行重金属健康风险评价时, 应考虑重金属的生物可给性, 即能被胃肠液溶出的重金属占总量的百分比, 用来表征能被人体吸收的重金属相对量, 可通过体外模拟胃肠液提取的方式进行测定[19].大多数重金属的生物可给性部分会在模拟胃液的酸性条件下溶出, 因此, 简单的生物可给性提取法(SBET)可以适用于大部分重金属[20].该方法操作简单, 可短时处理大量样品, 因而被USEPA确立为铅的生物可给性测定的标准方法[21].结合重金属的生物可给性进行健康风险评价, 其结果将更具可比性和准确性.
福建省位于中国东南沿海, 是我国南方主要的粮食产地之一[22].闽西南是福建省的主要水稻种植区域之一, 主要是九龙江流域, 包括龙岩、漳州和厦门等城市[23].该区域农业经济发达, 以约福建省1/8的土地贡献着约1/4的GDP, 其农田土壤-水稻系统重金属污染状况关系着该地区经济的可持续发展及居民身体健康[24~26].
本文以闽西南农田土壤-水稻系统为研究对象, 分析土壤和稻米中重金属含量及生物可给性, 结合健康风险评价, 通过阐明该地区稻米中重金属富集特征以及土壤中重金属通过直接暴露途径与食物链途径对人体的非致癌和致癌风险, 以期为该地区农业生产安全及健康评估提供一定科学依据.
1 材料与方法 1.1 样品的采集及预处理2017年夏季水稻成熟期间, 采集了农田土壤样品71个, 采样期间部分点位的水稻已完成收割, 因此只在其中45个采样点处同时采集了稻米样品, 具体采样点分布见图 1.土壤样品为采样点处周围5个耕层(0~20 cm)土壤样品的混合样, 用竹制铲子进行采样; 稻米样品为对应采样点处周围10株成熟水稻的稻穗的混合样.土壤样品在干净的实验台上自然风干, 之后经碾碎去杂物并研磨, 分别过2 mm筛(用于测定pH等理化参数)和0.075 mm筛(用于测定重金属含量).稻米样品晾干后, 用脱壳机脱壳制成糙米, 然后用粉碎机研磨成粉末.
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图 1 闽西南农田土壤-水稻采样点分布示意 Fig. 1 Sampling locations of agricultural soils and rice from southwest Fujian Province |
土壤中重金属(Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb)总量采用混酸(HNO3、HCl和HF)湿法消解, 土壤中Hg总量采用王水水浴消解, 消解液经0.45 μm滤膜过滤后, 用2% HNO3溶液定容并于4℃保存.稻米中重金属(Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb和Hg)总量采用混酸(HNO3和HClO4)湿法消解(压力消解罐), 消解液经0.45 μm滤膜过滤后, 用2% HNO3溶液定容并于4℃保存.土壤和稻米中重金属生物可给性采用简单的生物可给性提取法(SBET法)提取.将样品与模拟胃液(0.4 mol·L-1氨基乙酸溶液, 盐酸调节pH=1.5)按1:100的比例混合于离心管中, 在37℃ 100 r·min-1的条件下振荡提取1 h.提取液离心并经0.45 μm滤膜过滤后, 置于4℃保存.
重金属总量消解液及模拟胃提取液中重金属(Cr、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb和As)用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS, Agilent 7700x)进行测定, Hg用原子荧光光谱(AFS, AFS-820)进行测定.各重金属的检出限见表 1.实验过程中, 通过全程空白、平行样测定及标准物质同步分析等手段进行质量控制, 其中, 平行样测定的RSD在5%以下, 标准物质测定的回收率在±10%之内; 测定过程中, 通过内标进行质量控制, 内标回收率在±20%之内.
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表 1 重金属检出限/mg·kg-1 Table 1 Detection limits for the examined heavy metals/mg·kg-1 |
1.3 分析方法 1.3.1 稻米重金属生物富集系数
生物富集系数可以用于评价稻米从土壤中富集重金属的能力, 其计算如式(1)[27]：
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(1) |
式中, BCF为稻米中重金属生物富集系数, CG和CT分别为稻米和土壤中重金属含量, mg·kg-1.
1.3.2 生物可给性SBET方法用于分析胃部环境中可溶解并被生物吸收的重金属部分的比例, 即重金属的生物可给性.土壤和稻米中的重金属生物可给性计算如式(2)[28]：
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(2) |
式中, BA为重金属的生物可给性, %; Ci为模拟胃液中重金属含量, mg·L-1; Vi为模拟胃液体积, L; Cs为土壤或稻米中重金属含量, mg·kg-1; Ms为土壤或稻米的称样质量, kg.
1.3.3 健康风险评价方法健康风险评价方法是用于评估人体经化学暴露后的非致癌风险和致癌风险[29].本研究中, 居民主要通过土壤颗粒经口摄入、皮肤接触、呼吸吸入以及稻米经口摄入这4个途径接触土壤中重金属.
成人和儿童通过这4种暴露途径的日均摄入量计算如式(3)~(6);重金属对人体的非致癌和致癌风险指数计算如式(7)~(8)[18, 30~32]：
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(3) |
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(4) |
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(5) |
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(6) |
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(7) |
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(8) |
式中, ADI为日均摄入量, mg·(kg·d)-1; BA为经胃肠吸收的重金属生物可给性, %; HI和HQ分别为综合及单元素致癌健康风险指数; TCR和CR分别为综合及单元素致癌健康风险指数.公式(3)~(6)中所用参数的含义及取值见表 2; 公式(7)~(8)中所用参数的含义及取值见表 3.
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表 2 日均暴露量(ADI)计算参数 Table 2 Parameters used in the calculation of the average daily intake (ADI) |
重金属的非致癌风险分为无风险(HI/HQ < 1)和有风险(1≤HI/HQ); 致癌风险分为无风险(TCR/CR < 10-6)、有人体可耐受的风险(10-6≤TCR/CR < 10-4)和有人体不可耐受的风险(10-4≤TCR/CR)[37].
2 结果与分析 2.1 土壤和稻米中重金属总量闽西南农田土壤和稻米中重金属总量统计见表 4.土壤中各元素平均含量为Cr(61.80 mg·kg-1)、Ni(12.85 mg·kg-1)、Cu(35.05 mg·kg-1)、Zn(151.71 mg·kg-1)、As(10.22 mg·kg-1)、Cd(0.338 mg·kg-1)、Pb(72.29 mg·kg-1)和Hg(0.167 mg·kg-1).对比福建省土壤元素背景值[38], 除Ni外, 其他元素的平均含量均超过背景值, 且土壤中Cd、Zn、Pb和Cu含量在部分地区(分别占比32.4%、15.5%、14.1%和12.7%)高于农用地土壤污染风险筛选值(GB 15618-2018), 可见, 土壤中部分重金属已存在不同程度的富集, 可能存在污染风险.
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表 4 闽西南农田土壤和稻米中重金属含量统计 Table 4 Statistics of the heavy metal content in agricultural soil and rice from southwest Fujian Province |
稻米中各元素平均含量为Cr(0.362 mg·kg-1)、Ni(0.266 mg·kg-1)、Cu(4.122 mg·kg-1)、Zn(26.29 mg·kg-1)、As(0.158 mg·kg-1)、Cd(0.103 mg·kg-1)、Pb(0.067 mg·kg-1)和Hg(0.003 mg·kg-1).根据国家标准(GB 2762-2017和NY 861-2004), 谷物中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb和Hg的含量限值分别为1、0.4、10、50、0.7、0.2、0.2和0.02 mg·kg-1.研究区域稻米中Cd、Ni和Cu分别有8.9%、4.4%和2.2%超出标准限值, 其余元素含量均在标准限值之内, 可见, 稻米中个别重金属已存在累积, 应引起重视.
2.2 土壤和稻米中重金属生物可给性闽西南农田土壤和稻米中重金属生物可给性结果见图 2.土壤中各重金属的生物可给性顺序为：Cd(65.01%±16.40%)>Pb(37.44%±15.11%)>Cu(28.31%±11.52%)>Zn(17.46%±10.46%)>Hg(14.71%±7.21%)>As(11.67%±6.60%)>Ni(7.12%±3.45%)>Cr(0.53%±0.36%).这一顺序与李继宁等[39]的研究结果相似.不同重金属的生物可给性差异较大, 平均生物可给性最高的Cd(65.01%)是最低的Cr(0.53%)的约123倍.这一结果说明重金属进入人体后能被吸收的比例不同, 可能与重金属的种类及其在土壤中的赋存形态等有关.例如, 本研究中Cd的生物可给性最高, 其在研究区土壤中主要以弱酸溶态存在(46.2%), 而Cr的生物可给性最低, 其在研究区土壤中主要以残渣态存在(78.4%)[40].
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图 2 土壤和稻米中重金属的生物可给性 Fig. 2 Bioaccessibility of heavy metals in agricultural soils and rice |
稻米中各重金属的生物可给性顺序为：Pb(77.85%±14.04%)>Cd(72.86%±13.40%)>Zn(69.51%±9.82%)>Cu(59.96%±13.44%)>Ni(55.68%±6.67%)>As(53.88%±12.54%)>Hg(43.62%±8.37%)>Cr(11.29%±2.78%).与土壤类似的是, 不同重金属的生物可给性差异较大; 不同的是, 各重金属生物可给性的大小顺序不一致, 且稻米中各重金属的生物可给性均大于土壤中对应重金属的生物可给性, 这一结果说明, 稻米中重金属相对于土壤更容易被人体吸收, 一旦食物受到重金属污染, 其摄入的潜在健康危害较大, 农产品中重金属的健康风险不容忽视.
2.3 土壤和稻米中重金属健康风险闽西南农田土壤-水稻系统中重金属的非致癌风险指数和致癌风险指数计算结果见表 5.不同重金属元素对人体的健康风险以及重金属通过不同暴露途径对人体的健康风险的贡献见图 3.
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表 5 不同重金属及暴露途径的致癌和非致癌风险指数1) Table 5 Results of non-carcinogenic and the carcinogenic risk of the different pathways and elements |
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图 3 不同重金属及暴露途径对健康风险指数的贡献 Fig. 3 Contributions of various exposure pathways and different metals to the health risk index |
只考虑单一重金属时, As对成人和儿童的非致癌风险指数(HQ)大于1, 说明存在非致癌风险, 而其他元素对成人和儿童的非致癌风险指数(HQ)均小于1, 说明无非致癌风险.但是, 考虑多元素时, 重金属对成人和儿童的综合非致癌风险指数(HI)平均值分别为2.71和4.06.对于成人和儿童, 在所研究样品中的HI均大于1, 说明该地区可能存在由重金属引起的综合非致癌风险.
只考虑单一重金属时, Cd和Ni对成人和儿童以及As对成人的致癌风险指数(CR)大于1×10-4, 说明存在人体不可耐受的致癌风险; Cr对成人和儿童以及As对儿童的致癌风险指数(CR)介于1×10-6和1×10-4之间, 说明存在人体可耐受的致癌风险; 而Pb对成人和儿童的致癌风险指数(CR)小于1×10-6, 说明无致癌风险.考虑多元素时, 重金属对成人和儿童的综合致癌风险指数(TCR)分别为1.42×10-3和5.28×10-4.对于成人和儿童, 在所研究样品中的TCR均大于1×10-4, 说明该地区可能存在由重金属引起的致癌风险.
对于成人和儿童, 不同重金属元素对人体的健康风险以及重金属通过不同暴露途径对人体的健康风险的贡献相似.以成人为例, As的非致癌风险贡献最大, 达到52.90%, 其次为Cd、Cu和Zn, 非致癌风险贡献分别为14.38%、12.41%和12.00%, 而Hg的非致癌风险贡献最小(仅为0.81%).Cd的致癌风险贡献最大, 达到52.81%, 其次为Ni, 致癌风险贡献为30.30%, 而Pb的致癌风险贡献最小, 仅有0.06%.对于成人和儿童, 经口摄入稻米途径的非致癌风险贡献分别达到98.98%和97.33%, 致癌风险贡献分别达到99.57%和98.97%.
3 讨论 3.1 土壤和稻米中重金属相关性特征重金属从土壤到植物可食用部分的迁移和累积是土壤中重金属进入食物链的主要途径[41].稻米中重金属的富集系数分别为Cr(0.006±0.003)、Ni(0.025±0.015)、Cu(0.136±0.066)、Zn(0.196±0.063)、As(0.016±0.006)、Cd(0.370±0.311)、Pb(0.001±0.001)和Hg(0.019±0.006).可见, 研究区稻米从土壤中富集重金属的能力大小顺序为：Cd>Zn>Cu>Ni>Hg>As>Cr>Pb.这一结果与前人研究较为一致[8], 水稻易从土壤中富集Cd, 这使得稻米中镉污染受到极大关注.稻米对Zn和Cu的富集系数也相对较高, 可能是因为Zn和Cu为水稻生长发育的必需营养元素.稻米对Cr和Pb的富集系数较低, 可能是因为水稻植株在吸收土壤中Cr和Pb之后, 主要积累在根部, 而较少迁移到籽粒中[8, 10].
对土壤和稻米中重金属总量及生物可给性含量进行Pearson相关性分析.土壤中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb和Hg含量与稻米中对应元素含量的Pearson相关系数分别为0.213、-0.053、0.185、0.287、0.179、0.310、-0.184和-0.001, 只有Cd元素在土壤和稻米中含量呈现显著相关(P < 0.05), 而其他元素则相关性不显著.这说明稻米中重金属含量并不是只取决于土壤中重金属含量.稻米中重金属还可能受到土壤理化性质和土壤中重金属赋存形态等各方面的影响[42].土壤中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb和Hg的生物可给性含量与总量的Pearson相关系数分别为0.396、0.542、0.880、0.861、0.342、0.949、0.682和0.471, 分别呈显著性相关(P < 0.05);稻米中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb和Hg的生物可给性含量与总量的Pearson相关系数分别为0.812、0.961、0.903、0.795、0.830、0.942、0.924和0.590, 分别呈显著性相关(P < 0.05).这一结果说明, 土壤和稻米中重金属总量是影响其生物可给性含量的重要因素, 部分重金属的相关系数小于0.8, 说明可能还受到其他因素的影响, 如土壤理化性质和pH值等[39].
3.2 基于重金属生物可给性的健康风险评价根据重金属生物可给性分析结果可知, 土壤和稻米中重金属经各种途径进入人体后并不能完全被吸收而产生健康风险, 而是不同介质(土壤和稻米)中各重金属有着不同的生物可给性.因此, 基于重金属生物可给性含量进行健康风险评价可以更准确评估闽西南农田土壤-水稻系统中重金属的健康风险.
不同重金属对人体的非致癌风险贡献顺序为As>Cd>Cu>Zn>Pb>Cr>Ni>Hg, 而不同重金属对人体的致癌风险贡献顺序为Cd>Ni>As>Cr>Pb.重金属对人体的非致癌风险主要由As贡献, 致癌风险主要由Cd贡献.从前述结果与分析可知, Cd在部分土壤和稻米中存在超标现象, 而As在土壤和稻米中均低于标准限值, 可见, 即使未超标的元素也可能具有健康风险.同时, 对单个重金属的非致癌风险, 除了As外, 其他重金属的非致癌风险指数(HQ)均小于1, 说明无非致癌风险, 但综合的非致癌风险指数(HQ)却大于1, 因为重金属在土壤-水稻系统中是复合存在的, 因此, 多种重金属综合作用下的非致癌风险不容忽视.在进行重金属健康风险评价时, 应全面考虑各重金属的风险贡献.
通过对比不同暴露途径对人体的健康风险可知, 经口摄入稻米途径的非致癌风险指数和致癌风险指数均比土壤直接暴露途径的高出几个数量级.因此, 通过食物经口摄入可能是该地区土壤-水稻系统中重金属产生健康风险的主要途径.一方面, 根据土壤和稻米中重金属含量及人体暴露参数[30, 34, 35], 人体通过经口摄入稻米途径摄入的重金属含量高于土壤暴露途径; 另一方面, 根据前述讨论可知, 稻米中各重金属的生物可给性均大于土壤中对应重金属的生物可给性, 人体更易从稻米中吸收重金属.这一发现与王世玉等[17]和Doabi等[43]报道的“土壤-农作物”系统中重金属的健康风险结果类似.因此, 在重金属健康风险管理中应重点关注饮食暴露途径的风险.
对比分析重金属对不同人群的健康风险.重金属对儿童的非致癌风险高于成人, 这与前人研究的结果相似, 可能因儿童特殊的生理和行为特征(如吮吸手指、呼吸频率较高等)使其更易受到重金属的健康危害[17, 18].与非致癌不同的是, 重金属对成人的致癌风险高于儿童(约为2.6倍).这可能与成人的暴露时间较长、稻米摄入量较大等因素有关.
4 结论(1) 闽西南农田土壤中Cd、Zn、Pb和Cu含量在部分区域(分别占比32.4%、15.5%、14.1%和12.7%)高于农用地土壤污染风险筛选值(GB 15618-2018), 可能存在污染风险.稻米中Cd、Ni和Cu分别有8.9%、4.4%和2.2%超出标准限值, 其余元素含量均在标准限值之内, 个别重金属已存在累积.研究区稻米从土壤中富集重金属的能力为Cd>Zn>Cu>Ni>As>Cr>Pb.
(2) 农田土壤和稻米中重金属的生物可给性顺序分别为：Cd(65.01%)>Pb(37.44)>Cu(28.31%)>Zn(17.46%)>Hg(14.71%)>As(11.67%)>Ni(7.12%)>Cr(0.53%)和Pb(77.85%)>Cd(72.86%)>Zn(69.51%)>Cu(59.96%)>Ni(55.68%)>As(53.88%)>Hg(43.62%)>Cr(11.29%), 不同重金属的生物可给性差异较大.稻米中各重金属的生物可给性均大于土壤中对应重金属的生物可给性, 稻米中重金属更容易被人体吸收.
(3) 该地区可能存在由重金属引起的非致癌风险, 且儿童的风险高于成人.非致癌风险主要由As引起, 其贡献分别为52.90%(成人)和52.47%(儿童).同时, 该地区可能存在由重金属引起的致癌风险, 且成人的风险高于儿童.致癌风险主要由Cd引起, 其贡献分别为52.81%(成人)和52.59%(儿童).通过食物经口摄入可能是该地区土壤-水稻系统中重金属产生健康风险的主要途径.
| [1] | Pourret O, Bollinger J C. "Heavy metal"-What to do now:to use or not to use?[J]. Science of the Total Environment, 2018, 610-611: 419-420. |
| [2] | Tóth G, Hermann T, Da Silva M R, et al. Heavy metals in agricultural soils of the European Union with implications for food safety[J]. Environment International, 2016, 88: 299-309. |
| [3] |
帅鸿, 欧阳迪庆, 陈玉成. 基于文献计量的我国农地重金属研究热点分析[J]. 农业环境科学学报, 2018, 37(4): 688-695. Shuai H, Ouyang D Q, Chen Y C. Hotspot issues of heavy metals in China's farmland based on bibliometrics[J]. Journal of Agro-Environment Science, 2018, 37(4): 688-695. |
| [4] | Zhao F J, Ma Y B, Zhu Y G, et al. Soil contamination in China:current status and mitigation strategies[J]. Environmental Science & Technology, 2015, 49(2): 750-759. |
| [5] | Lu Y L, Song S, Wang R S, et al. Impacts of soil and water pollution on food safety and health risks in China[J]. Environment International, 2015, 77: 5-15. |
| [6] |
姬超, 侯大伟, 李发志, 等. 耕地土壤重金属健康风险空间分布特征[J]. 环境科学, 2020, 41(3): 1440-1448. Ji C, Hou D W, Li F Z, et al. Assessment and spatial characteristics analysis of human health risk of heavy metals in cultivated soil[J]. Environmental Science, 2020, 41(3): 1440-1448. |
| [7] | Bandara J M R S, Wijewardena H V P, Bandara Y M A Y, et al. Pollution of River Mahaweli and farmlands under irrigation by cadmium from agricultural inputs leading to a chronic renal failure epidemic among farmers in NCP, Sri Lanka[J]. Environmental Geochemistry and Health, 2011, 33(5): 439-453. |
| [8] |
蒋逸骏, 胡雪峰, 舒颖, 等. 湘北某镇农田土壤-水稻系统重金属累积和稻米食用安全研究[J]. 土壤学报, 2017, 54(2): 410-420. Jiang Y J, Hu X F, Shu Y, et al. Accumulation of heavy metals in the soil-rice system and assessment of dietary safety of the rice produced in the paddy fields-a case study of a town in the northern part of Hunan Province, China[J]. Acta Pedologica Sinica, 2017, 54(2): 410-420. |
| [9] |
郑宏艳, 姚秀荣, 侯彦林, 等. 中国土壤模式-作物系统重金属生物富集模型建立[J]. 农业环境科学学报, 2015, 34(2): 257-265. Zheng H Y, Yao X R, Hou Y L, et al. Establishment of heavy metal bioaccumulation model of soil pattern-crop system in China[J]. Journal of Agro-Environment Science, 2015, 34(2): 257-265. |
| [10] | Mao C P, Song Y X, Chen L X, et al. Human health risks of heavy metals in paddy rice based on transfer characteristics of heavy metals from soil to rice[J]. CATENA, 2019, 175: 339-348. |
| [11] | US EPA. Risk assessment guidance for superfund volume Ⅰ: Human health evaluation manual supplemental guidance[R]. Washington, DC: US EPA, 1989. |
| [12] | US EPA. Risk assessment guidance for superfund: volume Ⅲ-Part A, process for conducting probabilistic risk assessment[R]. Washington, DC: US EPA, 2001. |
| [13] |
李春芳, 曹见飞, 吕建树, 等. 不同土地利用类型土壤重金属生态风险与人体健康风险[J]. 环境科学, 2018, 39(12): 5628-5638. Li C F, Cao J F, Lü J S, et al. Ecological risk assessment of soil heavy metals for different types of land use and evaluation of human health[J]. Environmental Science, 2018, 39(12): 5628-5638. |
| [14] | Wang F F, Guan Q Y, Tian J, et al. Contamination characteristics, source apportionment, and health risk assessment of heavy metals in agricultural soil in the Hexi Corridor[J]. CATENA, 2020, 191: 104573. |
| [15] |
田美玲, 钟雪梅, 张云霞, 等. 矿业活动影响区稻田土壤和稻米中重金属含量及健康风险[J]. 环境科学, 2018, 39(6): 2919-2926. Tian M L, Zhong X M, Zhang Y X, et al. Concentrations and health risk assessments of heavy metal contents in soil and rice of mine contaminated areas[J]. Environmental Science, 2018, 39(6): 2919-2926. |
| [16] | Chen X X, Liu Y M, Zhao Q Y, et al. Health risk assessment associated with heavy metal accumulation in wheat after long-term phosphorus fertilizer application[J]. Environmental Pollution, 2020, 262: 114348. |
| [17] |
王世玉, 吴文勇, 刘菲, 等. 典型污灌区土壤与作物中重金属健康风险评估[J]. 中国环境科学, 2018, 38(4): 1550-1560. Wang S Y, Wu W Y, Liu F, et al. Assessment of human health risks of heavy metals in the typical sewage irrigation areas[J]. China Environmental Science, 2018, 38(4): 1550-1560. |
| [18] | Zhang R, Chen T, Zhang Y, et al. Health risk assessment of heavy metals in agricultural soils and identification of main influencing factors in a typical industrial park in northwest China[J]. Chemosphere, 2020, 252: 126591. |
| [19] |
徐笠, 陆安祥, 王纪华, 等. 食物中重金属的生物可给性和生物有效性的研究方法和应用进展[J]. 生态毒理学报, 2017, 12(1): 89-97. Xu L, Lu A X, Wang J H, et al. Research methods and applications of bioaccessibility and bioavailability of heavy metals in food[J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2017, 12(1): 89-97. |
| [20] |
李仪, 章明奎. 三种模拟消化液对土壤重金属的提取性比较[J]. 中国环境科学, 2012, 32(10): 1807-1813. Li Y, Zhang M K. Comparison of soil heavy metals extraction using three in-vitro digestion tests[J]. China Environmental Science, 2012, 32(10): 1807-1813. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2012.10.012 |
| [21] | Rodrigues S M, Cruz N, Carvalho L, et al. Evaluation of a single extraction test to estimate the human oral bioaccessibility of potentially toxic elements in soils:towards more robust risk assessment[J]. Science of the Total Environment, 2018, 635: 188-202. |
| [22] |
尚二萍, 张红旗, 杨小唤, 等. 我国南方四省集中连片水稻田土壤重金属污染评估研究[J]. 环境科学学报, 2017, 37(4): 1469-1478. Shang E P, Zhang H Q, Yang X H, et al. Assessment of soil heavy metal of paddy field in four provinces in southern China[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2017, 37(4): 1469-1478. |
| [23] |
林承奇, 胡恭任, 于瑞莲, 等. 九龙江近岸表层沉积物重金属污染评价及来源解析[J]. 中国环境科学, 2016, 36(4): 1218-1225. Lin C Q, Hu G R, Yu R L, et al. Pollution assessment and source analysis of heavy metals in offshore surface sediments from Jiulong River[J]. China Environmental Science, 2016, 36(4): 1218-1225. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2016.04.038 |
| [24] |
李精精. 福建九龙江流域产业结构的水环境污染效应[J]. 亚热带水土保持, 2017, 29(1): 7-11. Li J J. Pollution effects to water-environment of the industry structure in the Jiulong River Watershed of Fujian Province[J]. Subtropical Soil and Water Conservation, 2017, 29(1): 7-11. DOI:10.3969/j.issn.1002-2651.2017.01.002 |
| [25] | Lin C Q, Yu R L, Hu G R, et al. Contamination and isotopic composition of Pb and Sr in offshore surface sediments from Jiulong River, Southeast China[J]. Environmental Pollution, 2016, 218: 644-650. |
| [26] |
张莉, 祁士华, 瞿程凯, 等. 福建九龙江流域重金属分布来源及健康风险评价[J]. 中国环境科学, 2014, 34(8): 2133-2139. Zhang L, Qi S H, Qu C K, et al. Distribution, source and health risk assessment of heavy metals in the water of Jiulong River, Fujian[J]. China Environmental Science, 2014, 34(8): 2133-2139. |
| [27] | Liu B L, Ai S W, Zhang W Y, et al. Assessment of the bioavailability, bioaccessibility and transfer of heavy metals in the soil-grain-human systems near a mining and smelting area in NW China[J]. Science of the Total Environment, 2017, 609: 822-829. |
| [28] |
陈廷廷, 侯艳伟, 蔡超, 等. 应用四种体外消化方法比较研究场地土壤中重金属的生物可给性及其人体健康风险[J]. 环境化学, 2018, 37(11): 2342-2350. Chen T T, Hou Y W, Cai C, et al. Bioaccessibility and human health risk assessement of heavy metals in soils by using four in vitro digestion methods[J]. Environmental Chemistry, 2018, 37(11): 2342-2350. DOI:10.7524/j.issn.0254-6108.2017110102 |
| [29] | Li Z Y, Ma Z W, van der Kuijp T J, et al. A review of soil heavy metal pollution from mines in China:pollution and health risk assessment[J]. Science of the Total Environment, 2014, 468-469: 843-853. |
| [30] | US EPA. Exposure factors handbook[R]. Washington, DC: US EPA, 2011. |
| [31] | US EPA. Risk assessment guidance for superfund Volume I: human health evaluation manual[R]. Washington, DC: US EPA, 2004. |
| [32] | US EPA. Supplemental guidance for developing soil screening levels for superfund sites[R]. Washington, DC: US EPA, 2002. |
| [33] | Chabukdhara M, Nema A K. Heavy metals assessment in urban soil around industrial clusters in Ghaziabad, India:probabilistic health risk approach[J]. Ecotoxicology and Environmental Safety, 2013, 87: 57-64. |
| [34] |
环境保护部. 中国人群暴露参数手册(成人卷)[M]. 北京: 中国环境出版社, 2013: 746-796. Ministry of Environmental Protection. Exposure factors handbook of Chinese population (Adults)[M]. Beijing: China Environmental Science Press, 2013: 746-796. |
| [35] |
段小丽. 中国人群暴露参数手册(儿童卷)概要[M]. 北京: 中国环境出版社, 2016: 55-82. Duan X L. Highlights of the Chinese exposure factors handbook[M]. Beijing: China Environmental Science Press, 2016: 55-82. |
| [36] | Chen H Y, Teng Y G, Lu S J, et al. Source apportionment and health risk assessment of trace metals in surface soils of Beijing metropolitan, China[J]. Chemosphere, 2016, 144: 1002-1011. |
| [37] | Fryer M, Collins C D, Ferrier H, et al. Human exposure modelling for chemical risk assessment:a review of current approaches and research and policy implications[J]. Environmental Science & Policy, 2006, 9(3): 261-274. |
| [38] |
陈振金, 陈春秀, 刘用清, 等. 福建省土壤环境背景值研究[J]. 环境科学, 1992, 13(4): 70-75. Chen Z J, Chen C X, Liu Y Q, et al. Study on soil environmental background values in Fujian Province[J]. Environmental Science, 1992, 13(4): 70-75. DOI:10.3321/j.issn:0250-3301.1992.04.001 |
| [39] |
李继宁, 侯红, 魏源, 等. 株洲市农田土壤重金属生物可给性及其人体健康风险评估[J]. 环境科学研究, 2013, 26(10): 1139-1146. Li J N, Hou H, Wei Y, et al. Bioaccessibility and health risk assessment of heavy metals in agricultural soil from Zhuzhou, China[J]. Research of Environmental Sciences, 2013, 26(10): 1139-1146. |
| [40] |
林承奇, 黄华斌, 胡恭任, 等. 九龙江流域水稻土重金属赋存形态及污染评价[J]. 环境科学, 2019, 40(1): 453-460. Lin C Q, Huang H B, Hu G R, et al. Assessment of the speciation and pollution of heavy metals in paddy soils from the Jiulong River Basin[J]. Environmental Science, 2019, 40(1): 453-460. |
| [41] | Sharma S, Nagpal A K, Kaur I. Heavy metal contamination in soil, food crops and associated health risks for residents of Ropar wetland, Punjab, India and its environs[J]. Food Chemistry, 2018, 255: 15-22. |
| [42] |
韩娟英, 张宁, 舒小丽, 等. 水稻对重金属的吸收特性及其影响因素[J]. 中国稻米, 2018, 24(3): 44-48, 54. Han J Y, Zhang N, Shu X L, et al. Absorption of heavy metals in rice and the influence factors[J]. China Rice, 2018, 24(3): 44-48, 54. DOI:10.3969/j.issn.1006-8082.2018.03.009 |
| [43] | Doabi S A, Karami M, Afyuni M, et al. Pollution and health risk assessment of heavy metals in agricultural soil, atmospheric dust and major food crops in Kermanshah province, Iran[J]. Ecotoxicology and Environmental Safety, 2018, 163: 153-164. |