2021, Vol. 42
2. 中国科学院水利部成都山地灾害与环境研究所, 成都 610041
2. Institute of Mountain Hazards and Environment, Chinese Academy of Sciences, Chengdu 610041, China
三峡库区位于长江中上游, 库区的水质变化影响着长江下游沿岸居民的生活和经济发展[1, 2]. 20世纪以来, 随着国家对三峡库区点源污染的治理整顿, 引起三峡库区水质降低的主要污染类型从点源污染逐渐转化为非点源污染[3], 非点源污染中农业非点源污染影响更为突出[4~6].三峡库区是典型的低山丘陵地貌, 60%以上的农林用地是坡耕地, 70%以上的土壤为易侵蚀的紫色土, 植被覆盖率低, 受人为影响较大[7, 8].这种特殊的农业生态环境导致大量的氮、磷随地表径流汇入水库, 对三峡库区水质造成极大威胁[9, 10].三峡库区农业非点源污染所引起的库区水质恶化是亟待解决的主要水污染问题.因此, 对三峡库区农业非点源污染的来源与负荷的研究对于非点源污染的治理具有一定的指导意义.
土壤性质、地形地貌和降雨强度等自然因素与施肥方式、耕作措施和土地利用方式等人为因素均是影响农业非点源污染的重要因素[11~14].土地利用方式作为人类利用自然资源最显著的表现形式, 是影响农业非点源污染最关键的因素之一[15].小流域作为三峡库区地形地貌基本单元[16], 诸多学者以小流域为基础单元对农业非点源污染进行了大量研究.谢经朝等[17]通过ArcGIS软件采用空间分析法研究了农业非点源污染氮磷排放特征, 发现种植农业贡献了流域内氮、磷流失76.92%;陈学凯等[18]通过Johnes输出系统模型对非点源污染研究发现, 农业非点源污染造成的氮磷流失贡献最大, 但通过计算机建模对农业非点源污染进行研究具有一定的滞后性和局限性[19].彭梦玲等[20]通过模拟降雨对农业氮、磷流失形态与负荷进行了深入研究, 但Yin等[21]的研究发现由降雨模拟器产生的降雨动能与侵蚀力远低于自然降雨.因此通过野外实地监测自然降雨下地表径流中氮、磷流失的来源与负荷显得尤为重要.尽管朱波等[22]在石盘丘小流域监测发现居民点、柑橘果园与坡耕地是农业非点源污染的主要来源, 但并未对不同土地利用方式下不同形态氮、磷随时间变化的特征进行深入研究.因此, 本文以三峡库区石盘丘典型小流域为研究对象, 选取柑橘园、林地、菜地、旱坡地和水田组成的农业景观小流域, 连续原位监测了2018年小流域内不同土地利用方式下地表径流中氮、磷的流失特征及其动态变化规律, 以期为三峡库区小流域农业非点源污染治理提供理论依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况本研究选取石盘丘小流域为研究区域(图 1), 研究区位于重庆市忠县石宝镇(108°08′~108°12′E, 30°24′~30°30′N), 总面积约为33 hm2, 流域内海拔119~780 m.该地区属暖湿亚热带东南季风区, 年平均日照时数1 327.5 h, 年均温18.2℃, 无霜期341 d, 每年降雨主要集中在夏秋季节, 占全年降雨量的80%左右, 多年降雨量在1 000~1 300 mm之间.研究区内山地起伏, 低山、丘陵、阶地、低洼地和河谷地相间分布.
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图 1 石盘丘小流域地理位置示意 Fig. 1 Experiment site map of the Shipanqiu small watershed |
2018年在三峡库区石盘丘小流域进行试验, 共在流域内选取5种土地利用方式, 每种利用方式设置3~4个重复, 根据不同土地利用方式所处位置及坡度设置不同小区面积, 每个小区四周由水泥板隔离, 水泥板高度高于土面10 cm, 各土地利用方式的土壤养分含量、施肥量、坡度见表 1.试验小区不同土地利用方式农田管理与当地习惯性管理一致, 各土地利用方式详细信息：①林地在当地的优势树种为桉树; ②柑橘园种植美国格兰仕柑橘, 南北向种植密度为60株·(667 m2)-1; ③菜地种植蔬菜为当地时令蔬菜; ④旱坡地在2017年11月开始播种油菜, 次年4月中下旬收获; 5月上旬播种玉米, 9月适时收获玉米; ⑤水田种植一季杂交稻, 生长期为2018年4~9月.
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表 1 不同土地利用方式具体设计、施肥量与理化性质 Table 1 Specific design, fertilizer application, and physical and chemical properties of the different land-use methods |
1.3 样品采集与分析
2018年自然降雨产生的径流数据通过径流汇集桶(图 2)进行采集, 取样时将泥沙与径流水充分搅匀, 并记录桶中水位, 及时加浓硫酸将水样酸化至pH < 2, 并置于温度低于4℃的环境中保存.
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图 2 径流汇集桶示意 Fig. 2 Schematic diagram of the runoff collection barrel |
水样分析指标包括全氮(TN)、硝态氮(NN)、铵态氮(AN)、全磷(TP)、可溶性总磷(DTP)和正磷酸盐(PO43-).测定时先将样品调至pH=7进行检测, 其中TP和TN指标将水样摇匀后取少量液体直接进行测定, NN、AN、DTP和PO43-指标则是将水样以0.45 μm滤膜过滤后进行测定.以硫酸钾氧化-紫外分光光度法测定TN; 以钼蓝比色法测定TP、DTP和PO43-; 以靛酚蓝试剂比色法测定AN; 以紫外分光光度法测定NN[23].
1.4 数据处理不同形态氮、磷流失通量计算公式见文献[23].
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式中, Qi为单次降雨产流中各形态氮、磷流失通量(kg·hm-2); Ci为第i次降雨径流中氮、磷各形态流失浓度(mg·L-1); Vi为年内第i次降雨径流量(m3), S为试验小区面积(m2); Q为全年不同形态氮、磷流失总通量[kg·(hm2·a)-1]; n为全年产流总次数; i代表不同次数的产流.
峰值定义：不同形态氮、磷全年流失数据中最大值即可称为峰值.
流失通量：全年氮、磷流失总负荷.流失量：单次产流中氮、磷流失量.
采用Excel 2016对数据进行统计和计算, 采用SPSS 21.0进行方差分析和Pearson相关性分析, 其中处理间差异采用Duncan多重比较法; 以Origin 9.0进行图形绘制.
2 结果与分析如图 3所示, 2017年11月22日至2018年11月22日石盘丘小流域共计降雨128次, 降雨量总计为1 031.3 mm. 4~5月为降雨多发季节, 其降雨量占全年总降雨量的43.11%;日降雨量>10 mm以上的天数占全年降雨天数的64%.根据中国气象数据中心忠县57 437站台历年降雨数据, 查得研究区年降雨量均值为1 216.8 mm, 曹瑞霞等[24]对忠县1990~2011年降雨数据进行分析, 研究发现枯水年降雨量 < 1 034 mm, 故推得本观测年属于枯水年.
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图 3 石盘丘小流域降雨量变化 Fig. 3 Changes in rainfall in the Shipanqiu small watershed |
由图 4可知, NN平均流失浓度顺序为水田(5.06 mg·L-1)>柑橘园(4.03 mg·L-1)>菜地(2.67 mg·L-1)>林地(2.75 mg·L-1)>旱坡地(1.38 mg·L-1). 5种土地利用方式的NN流失主要集中在4~5月, 其流失量占NN流失通量的48.90%~95.71%.虽然水田产流的次数最少, 但水田NN流失量峰值为5.00 kg·hm-2, 显著高于其他土地利用方式(P < 0.01).此外, 5种土地利用方式的NN流失量峰值均出现在4~5月; 旱坡地、水田和菜地的NN流失浓度峰值出现在4~5月, 林地和柑橘园流失浓度峰值出现在7~9月.
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数据均换算为1 hm2的流失量, 下同 图 4 不同土地利用方式地表径流硝态氮流失浓度与流失量随时间变化特征(2018年) Fig. 4 Variation characteristics of the nitrate nitrogen loss concentration and flux over time in different land-use patterns (2018) |
由图 5可知, 不同土地利用方式下, AN平均流失浓度的顺序为水田(2.074 mg·L-1)>旱坡地(1.174 mg·L-1)>菜地(0.784 mg·L-1)>柑橘园(0.277 mg·L-1)>林地(0.273 mg·L-1); AN流失量峰值2.821 kg·hm-2, 流失浓度峰值6.610 mg·L-1, 二者均出现在水田中. 5种土地利用方式全年AN流失主要集中在4~5月, 其流失量占AN流失通量的67.74%~98.10%; 5种土地利用方式流失量峰值均出现在4~5月, 旱坡地与水田AN流失浓度峰值均出现在5月8日.
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图 5 不同土地利用方式地表径流铵态氮流失浓度与流失量随时间变化特征(2018年) Fig. 5 Variation characteristics of the ammonium nitrogen loss concentration and flux over time in different land-use patterns (2018) |
由图 6可知, TN平均流失浓度顺序为水田(10.15 mg·L-1)>菜地(10.13 mg·L-1)>旱坡地(8.55 mg·L-1)>柑橘园(8.48 mg·L-1)>林地(4.69 mg·L-1).TN流失浓度29.45 mg·L-1、径流量426.8 m3·hm-2和流失量12.57 kg·hm-2峰值均出现在水田中.不同土地利用方式流失量峰值的出现常伴随着径流量峰值的出现.本研究TN流失主要集中在4~5月, 其流失量占TN流失通量的53.80%~96.52%;与此同时, 地表径流主要出现在4~5月, 其径流量占全年径流总量的52.53%~82.98%, 流失趋势与AN和NN有着相似的特征.
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图 6 不同土地利用方式地表径流全氮流失浓度、流失量与径流量随时间变化的特征(2018年) Fig. 6 Variation characteristics of total nitrogen loss concentration, loss flux, and runoff over time in different land-use patterns (2018) |
由图 7可知, 不同土地利用方式下, DTP平均流失浓度顺序为菜地(2.10 mg·L-1)>柑橘园(1.85 mg·L-1)>林地(1.18 mg·L-1)>水田(0.37 mg·L-1)>旱坡地(0.15 mg·L-1).柑橘园DTP随时间变化的变异系数(23.68%)很小. 5种土地利用方式DTP流失主要集中在4~5月.DTP流失浓度峰值为4.44 mg·L-1, 出现在菜地中; 流失量峰值为0.46 kg·hm-2, 出现在水田中; 5种土地利用方式流失量峰值均出现在4~5月.
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图 7 不同土地利用方式地表径流可溶性磷流失浓度与流失量随时间变化特征(2018年) Fig. 7 Variation characteristics of dissolved total phosphorus loss flux and runoff over time in different land-use patterns (2018) |
由图 8可知, 不同土地利用方式下, PO43-平均流失浓度顺序为菜地(1.97 mg·L-1)>林地(0.97 mg·L-1)>柑橘园(0.53 mg·L-1)>水田(0.22 mg·L-1)>旱坡地(0.12 mg·L-1). 5种土地利用方式DTP和PO43-的流失浓度与流失量之间随时间变化的趋势都具有显著相关性(P < 0.05).
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图 8 不同土地利用方式地表径流正磷酸盐流失浓度与流失量随时间变化特征(2018年) Fig. 8 Variation characteristics of the orthophosphate loss flux and runoff over time in different land-use patterns (2018) |
由图 9可知, 不同土地利用方式, PP平均流失浓度顺序为菜地(10.47 mg·L-1)>柑橘地(1.42 mg·L-1)>林地(0.69 mg·L-1)>旱坡地(0.22 mg·L-1)>水田(0.18 mg·L-1), PP流失量峰值出现在4~5月. 5种土地利用方式中, 菜地、柑橘园和旱坡地流失浓度峰值出现在4~5月, 而林地和旱坡地流失浓度峰值出现在7~8月; 流失量峰值均出现在4~5月.
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图 9 不同土地利用方式地表径流颗粒态磷流失浓度与流失通量随时间变化特征(2018年) Fig. 9 Variation characteristics of the particulate phosphorus loss concentration loss flux and runoff over time in different land-use patterns (2018) |
由图 10可知, TP平均流失浓度在不同土地利用方式间有明显差异, TP平均流失浓度顺序为菜地(12.56 mg·L)>柑橘园(3.27 mg·L-1)>林地(1.91 mg·L-1)>水田(0.54 mg·L-1)>旱坡地(0.37 mg·L-1).TP流失浓度峰值为17.27 mg·L-1, 流失量峰值为2.38 kg·hm-2, 二者均出现在菜地中; 5种土地利用方式下TP流失浓度和流失量的峰值均出现在4~5月, 5月后流失浓度随时间变化波动的幅度很小.
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图 10 不同土地利用方式地表径流全磷流失浓度、流失量与径流量随时间变化特征(2018) Fig. 10 Variation characteristics of the total phosphorus loss concentration, loss flux, and runoff over time in different land-use patterns(2018) |
由表 2可知, 不同土地利用方式TP流失通量顺序为：菜地[4.97 kg·(hm2·a)-1]>柑橘园[1.87 kg·(hm2·a)-1]>水田[0.93 kg·(hm2·a)-1]>林地[0.27 kg·(hm2·a)-1]>旱坡地[0.19 kg·(hm2·a)-1].PP流失通量与TP流失通量的顺序除林地与旱坡地顺序相反其他土地利用方式均一致.菜地的TP流失通量显著高于其他土地利用方式, 约为柑橘园的2倍, 是其他3种土地利用方式的数十倍.DTP流失通量大小顺序为:柑橘园>菜地>水田>林地>旱坡地, 水田和柑橘园DTP流失通量显著高于其他土地利用方式; PO43-流失通量占DTP的28.30%~93.98%.从流失形态的比例来看, 林地、柑橘地、旱坡地、水田的DTP流失负荷占TP的42.11%~67.74%, 而在蔬菜地中占比仅为16.70%(图 11).
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表 2 氮、磷各形态流失通量与正磷酸盐占可溶性磷比例1) Table 2 Annual loss flux of nitrogen and phosphorus and the proportion of orthophosphate to soluble phosphorus |
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图 11 氮、磷各形态流失通量占全氮、全磷流失通量的比例 Fig. 11 Proportion of the annual loss fluxes of nitrogen and phosphorus in total nitrogen and total phosphorus |
TN流失通量顺序为水田[17.73 kg·(hm2·a)-1]>柑橘园[4.86 kg·(hm2·a)-1]>旱坡地[4.33 kg·(hm2·a)-1]>菜地[4.00 kg·(hm2·a)-1]>林地[0.65 kg·(hm2·a)-1].水田不同形态氮素流失通量显著高于其他土地利用方式, 柑橘园、旱坡地和菜地全氮流失通量差异不显著. 5种土地利用方式下除菜地TN流失通量小于TP流失通量外, 其他土地利用方式TN流失通量均明显高于TP流失通量.径流总量顺序与TN流失通量顺序一致, 且径流总量与TN流失通量呈线性正相关关系(y=0.010 1x, R2=0.982 6).NN在林地、柑橘园和菜地中的流失通量1.05~2.31 kg·(hm2·a)-1, 是AN流失通量的3~14倍, 而在旱坡地与水田中NN与AN流失通量差异不显著.
3 讨论 3.1 不同土地利用方式对地表径流不同形态氮流失浓度与流失通量的影响不同土地利用方式TN、NN和AN流失特征有着极大的差异, 但均主要集中在4~5月降雨高发时期, 4~5月降雨量占全年降雨总量的43.11%, 不同形态氮流失量占流失通量的48.90%~98.10%;刘方谊等[25]在三峡库区小流域的研究发现, 雨季氮流失量约占全年的88.87%.因此, 各土地利用方式在降雨高发时期都应采取相应的水土保持措施.
TN流失量峰值为12.5 kg·hm-2, 流失浓度峰值为29.5 mg·L-1, 二者均出现在水田4月22日流失事件中, 根据实地调查发现, 当地农户在4月18日施入了55 kg·hm-2尿素后, 于20日晚上开始连续降雨, 降雨总量高达141.4 mm, 影响试验结果.因此, 本试验结果与朱波等[22]在2011年研究发现水田具有拦截和净化其他土地利用方式氮流失的结果存在差异; 纪雄辉等[26]的研究也证实, 水田施用尿素后第1和3 d的TN浓度达到峰值是氮素流失的关键时刻.菜地的TN平均流失浓度也显著高于其他土地利用方式(P < 0.05), 黄东风等[27]的研究发现, 菜地施肥量大和残留的氮含量高, 当遭遇到强降雨, 氮素易溶于地表径流流失; 李国栋等[28]的研究发现, 春、夏雨季菜地径流输出TN总量高达3 kg·hm-2.柑橘园的TN流失量峰值出现在4月27日和5月7日, 严坤等[29]在三峡库区的研究发现, 柑橘园在4月21日施肥后出现了氮素快速流失期, 其流失量峰值的出现伴随着施肥期与强降雨的耦合.
水田NN流失浓度峰值为11.7 mg·kg-1, 流失量峰值为5.00 kg·hm-2显著高于其他土地利用方式(P < 0.05), 朱波等[22]在石盘丘小流域的研究也同样发现水田NN的流失浓度高于柑橘园、林地和坡耕地.柑橘园的NN平均流失浓度为4.03 mg·kg-1, 仅次于水田, 且是其TN的主要流失形态, 王甜等[30]在三峡库区柑橘园的研究中发现, 在柑橘园不同施肥处理中, NN都是TN流失主要形态, 但随着氮素施肥量的降低, NN流失呈现显著下降趋势.因此, 应及时调整柑橘园施肥量.菜地和旱坡地的NN流失通量占TN流失通量的30%~34%, Wei等[31]的研究发现, 菜地和旱坡地由于长年翻耕导致地表裸露, 土壤结构性较差, 以颗粒态氮为主要流失形态, 这与其他土地利用方式存在着显著差异(P < 0.05), 因此菜地与旱坡地土地利用方式应采取合理的农艺措施减少翻耕, 增加地表覆盖度.
菜地、林地和柑橘园的AN流失浓度和流失量都显著低于NN(P < 0.05), 华玲玲等[32]在古夫河小流域研究发现, NN流失通量远超于AN流失通量, 原因可能与土壤中氮素形态及其转化机制有关, AN因带正电荷而更易被土壤胶体吸附, NN因带负电荷且迁移能力强, 在径流的淋洗作用下更容易随水流失.然而水田中AN的流失浓度和流失通量与NN之间差异远没有其他土地利用方式显著, 陈成龙等[33]在研究三峡库区水田时, 也发现水田AN流失通量与NN流失通量差异不显著, 这可能是由于水稻土长期处于厌氧环境, 好氧的硝化细菌活性受到抑制, 非根际土壤中的铵盐既未被氧化成为硝酸盐, 也未被水稻根系吸收, 导致大量铵盐残留[34].
3.2 不同土地利用方式对地表径流不同形态磷流失浓度与流失通量的影响菜地TP和PP平均流失浓度和流失通量均显著高于其他土地利用方式(P < 0.05).刘方谊等[35]在三峡库区的研究指出, 不同种植模式中, 露地蔬菜种植系统TP流失通量最大, 且PP是最主要的流失形态, 林地、柑橘园和水田PP流失通量仅占TP流失通量的32%~44%.曾立雄等[36]在三峡库区的研究发现, 林地与柑橘园的TP流失形态以DTP为主, 这是因为林地与柑橘园地表的凋落物与较好的植被盖度降低了雨水的动能, 减少了PP的流失.在不同土地利用方式中, 水田径流量最大, 但其TP流失浓度为0.54 mg·L-1, 陈成龙等[33]在三峡库区的研究发现, 水田对泥沙具有极强的沉淀能力, 极大程度缓解了水田PP流失.旱坡地的PP流失占TP流失58%, 可能是由于旱坡地常年耕作导致地表裸露造成.这些结果表明菜地和旱坡地应该采取合理间套种植、横行加档种植等水土保持方法以减少PP流失.
不同土地利用方式的TP与PP的浓度变化趋势类似.地表径流中TP和PP流失量均在4~5月降雨集中时期达到了峰值, 华玲玲等[32]的研究发现, 降雨量决定了磷素的流失量.林地与旱坡地TP流失浓度在8月达到了峰值, 可能是由于林地与旱坡地在夏季经过长达数月的高温有机磷的矿化, 而矿化只有温度在30℃以上才会开始且当温度低于30℃时不仅不会矿化还会增加对磷的固定, 使土壤中磷转变成更易随径流流失的形态, 并且8月强降雨加大了雨水对地表的冲刷力所导致.
柑橘园的DTP平均流失浓度高于其他土地利用方式, 但DTP中PO43-的比例远低于其它土地利用方式, 仅为29.68%, 据调查柑橘园在当年施用了大量植物性有机肥, 施用有机肥后有机磷含量呈上升趋势[37], 使土壤中可溶性有机磷含量增加, 从而导致DTP中PO43-比例降低.
3.3 不同土地利用方式对地表径流不同形态氮、磷流失通量的影响不同土地利用方式下TN流失通量与径流量呈显著正相关(R2=0.9826)这表明TN流失主要受径流量的影响, 因此防控氮流失的关键在于减少地表径流.除菜地外各土地利用方式TN流失通量是TP流失通量的2.6~22倍, 陈仕奇[38]在石盘丘小流域的研究发现, TN流失通量是TP流失通量的9.51倍.柑橘园、菜地与旱坡地之间TN流失通量差异不显著, 但是在菜地土壤中NN和AN流失通量显著低于柑橘园与林地(P < 0.05), 因此, 在防控菜地氮流失时人们更应该关注颗粒态氮流失; 王舒等[39]在三峡库区的研究发现, 化肥减量配施生物炭能有效降低径流量与氮的流失通量, 因此, 柑橘园、林地与旱坡地应合理调整施肥方式和肥料类型.尽管林地TN流失平均浓度达到了5.70 g·L-1, 但径流量仅为139.22 m3·hm-2, 因此TN流失通量显著低于其他土地利用方式, 这更表明了径流量是影响氮流失的关键因素.
菜地的径流量为395.13 m3·hm-2, 但菜地的TP流失通量高达4.97 kg·hm2, 且PP流失通量占TP流失通量93.63%, 表明菜地中PP是TP流失最主要的形态.旱坡地的TP流失通量仅为0.27 kg·hm-2, 可能是由于长年不合理的耕作模式导致土壤TP含量仅为0.34 g·kg-1.罗东海等[14]在三峡库区旱坡地的研究指出, 旱坡地壤中流是磷素流失的主要方式.因此, 虽然旱坡地的地表径流磷素流失仅为0.27 kg·hm-2, 但也应该加强对旱坡地磷流失的防控与研究.
林地、水田、旱坡地与菜地的PO43-流失通量占DTP流失通量的58.74%~93.98%, 这表明DTP流失的主要形态是PO43-, 王年斌等[40]的研究发现, PO43-进入水体之后能直接被水体中的植物、细菌和藻类所直接利用, 是造成水体富营养化的主要磷素形态, 因此应加强对于PO43-的防控与研究.
4 结论(1) TN流失通量与年径流量存在着显著的正相关关系(R2=0.982 6), 其顺序均表现为水田>柑橘园>旱坡地>菜地>林地, 因此在石盘丘小流域预防氮流失的关键在于减少由自然降雨产生的地表径流, 水田尤其要避免在雨季施肥.
(2) TP流失通量大小顺序为：菜地>柑橘园>水田>林地>旱坡地.菜地的TP流失是其他4种土地利用方式的3~26倍, PP是菜地磷流失的主要形态; DTP是柑橘园磷流失的主要形态.亟待通过土地利用方式的优化配置, 适当限制菜地种植规模; 柑橘园实行合理间套种植、采用环境友好型肥料等生态农业防控技术.
(3) 不同土地利用方式不同形态N、P流失主要集中在4~5月降雨时期, 表明4~5月是石盘丘小流域防控N、P流失的关键时间点.
(4) 林地氮、磷流失通量都显著低于其他土地利用方式(P < 0.05), 因此, 退耕还林可作为治理小流域农业非点源污染的主要途径.
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