环境科学  2021, Vol. 42 Issue (1): 204-210   PDF    
引用本文
岳俊杰, 赵爽, 程昊东, 段鑫越, 石洪华, 汪磊, 端正花. 不同植物覆盖下黄河三角洲湿地土壤中微塑料的分布[J]. 环境科学, 2021, 42(1): 204-210.
YUE Jun-jie, ZHAO Shuang, CHENG Hao-dong, DUAN Xin-yue, SHI Hong-hua, WANG Lei, DUAN Zheng-hua. Distribution of Micro-plastics in the Soil Covered by Different Vegetation in Yellow River Delta Wetland[J]. Environmental Science, 2021, 42(1): 204-210.
不同植物覆盖下黄河三角洲湿地土壤中微塑料的分布
岳俊杰1, 赵爽1, 程昊东1, 段鑫越1, 石洪华2, 汪磊3, 端正花1,3     
1. 天津理工大学环境科学与安全工程学院, 天津 300384;
2. 自然资源部第一海洋研究所, 青岛 266061;
3. 南开大学环境科学与工程学院, 天津 300350
收稿日期: 2020-05-06; 修订日期: 2020-07-01
基金项目: 国家自然科学基金项目（41807487，51779048，51878448）；山东省专项海洋科技资金重大科技创新工程项目（2018SDKJ0505）
作者简介: 岳俊杰(1977~), 女, 博士, 副教授, 主要研究方向为水污染控制, E-mail:yue_junjie@163.com
通信作者: 端正花, E-mail:duanzhenghua@mail.nankai.edu.cn
摘要: 为揭示黄河三角洲湿地地区土壤中微塑料分布与植物覆盖的相关性，选择低盐优势物种芦苇（Phragmites communis）和高盐优势物种盐地碱蓬（Suaeda salsa）为研究对象，探讨其生长土壤共计16个样点中微塑料的分布特征.结果表明，该地区植物覆盖土壤中微塑料丰度范围为80~4640 n·kg-1，粒径范围为13 μm~5 mm，大粒径微塑料成分主要有聚乙烯（PE）、聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）和聚苯乙烯（PS），其中PET含量为0.22~1.16 μg·kg-1.芦苇相对盐地碱蓬对土壤中微塑料有更大的阻隔.芦苇生长点位上土壤微塑料丰度和PET含量均值分别为1423 n·kg-1和0.62 μg·kg-1，以50 μm以下粒径的小颗粒为主；盐地碱蓬生长点位上土壤微塑料丰度均值和PET含量分别为584 n·kg-1和0.33 μg·kg-1，以100~1000 μm粒径的碎片和纤维为主.微塑料丰度与植物生长状况具有显著相关性（P=0.001）.因此，同一区域不同植物覆盖下土壤中微塑料的分布可能会存在空间差异.
关键词: 黄河三角洲湿地      微塑料(MPs)      植物覆盖      芦苇      盐地碱蓬      相关性     
Distribution of Micro-plastics in the Soil Covered by Different Vegetation in Yellow River Delta Wetland
YUE Jun-jie1 , ZHAO Shuang1 , CHENG Hao-dong1 , DUAN Xin-yue1 , SHI Hong-hua2 , WANG Lei3 , DUAN Zheng-hua1,3     
1. School of Environmental Science and Safety Engineering, Tianjin University of Technology, Tianjin 300384, China;
2. First Institute of Oceanography, Ministry of Natural Resources, Qingdao 266061, China;
3. College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300350, China
Abstract: Micro-plastics (MPs) pollution has been a hotspot in soil environment. To explore the correlation of the vegetation cover and the distribution of MPs in Yellow River Delta wetland, the characters of MPs in the soil sampled at 16 sites where reed (Phragmites communis, a low-salt dominant species) and Suaeda salsa (a high-salt dominant species) covered were investigated. The abundance of MPs here ranged to 80-4640 n·kg-1, and the particle size ranged to 13 μm-5 mm. The main components of MPs with large size were polyethylene (PE), polyethylene terephthalate (PET) and polystyrene (PS), and the content of PET ranged to 0.22-1.16 μg·kg-1. The barrier effect of reed on MPs was higher than that of Suaeda salsa. The average abundance of MPs and PET contents at the sites where reed covered were 1423 n·kg-1 and 0.62 μg·kg-1, and they mainly consisted of small particles with a size less than 50 μm. The average abundance of MPs and PET contents at the site Suaeda salsa covered were 584 n·kg-1 and 0.33 μg·kg-1, and they mainly consisted of fragments and fibers with a size ranged to 100-1000 μm. The abundance of MPs in the soil was significantly correlated with the growth statues of the vegetations (P=0.001). Therefore, the distribution of MPs in the soil in the same area covered by different vegetation might be spatial different.
Key words: Yellow River Delta Wetland      micro-plastics (MPs)      vegetation cover      Phragmites communis      Suaeda salsa      correlation     

微塑料(micro-plastics, MPs)正越来越成为受关注的持久性污染物[1, 2].全球有1%的塑料废物直接排放到海洋环境中, 其余大部分排放到土壤和淡水中[3].黄河三角洲湿地(山东东营)靠近渤海湾, 黄河故道(原黄河入海口)及现黄河入海流经该地区, 有着丰富的湿地资源.但是受人为活动及土壤盐渍化的影响, 大面积的沿海湿地正遭受严重退化, 面临潜在的环境污染问题[4, 5].由于近几年该地区集中发展海水养殖、旅游、交通运输、石油生产、采矿、海上垂钓、港口建设和填海工程, 并且人口增长, 导致大量塑料碎片进入沿海海滩和海洋.渤海沉积物的平均微塑料丰度为172 n·kg-1, 其中纤维和碎片是最常见的形态[6]. Zhou等[7]的研究报道山东省海滩微塑料丰度为1~14 712 n·kg-1.

微塑料在土壤环境中广泛存在[8~10].目前土壤中微塑料危害的相关研究多侧重于微塑料对土壤结构和植物生长的影响[11, 12].不同植物覆盖度也会影响湿地土壤中微塑料的空间分布[13, 14].如红树林湿地植被在截留大粒径塑料颗粒方面发挥了重要作用[15].但是同一湿地区域不同植被覆盖土壤中微塑料的分布和来源是否存在差异, 目前尚鲜见相关报道.

前期工作发现, 黄河三角洲湿地微塑料丰度较高[16].低盐生境下的芦苇(Phragmites communis)和高盐生境下的盐地碱蓬(Suaeda salsa)是黄河三角洲湿地的优势物种[17], 遍布于不同区域.本研究以芦苇和盐地碱蓬两种植物为对象, 调查黄河三角洲地区不同植物生长点位上土壤中微塑料的丰度、形态、粒径和成分的差异, 探讨植物生长状况对微塑料的阻隔作用, 分析不同生长点位上微塑料的来源, 以期为湿地土壤微塑料防治和管理提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 土壤样品采集

土样采集于山东省境内的黄河三角洲(东营)湿地.湿地内有黄河干流入海口和东营市水源地利津.采样时间为2018年10月26~31日(处于汛期), 水位平均高度为10.66 m, 平均流量为381.33 m3·s-1, 平均含沙量为0.78 kg·m-3.

本研究中采用大样本法, 以手持GPS定位仪进行定位.地理位置为118.67°~119.13°E、37.76°~38.08°N, 海拔4 m.直接对该湿地生长有芦苇和盐地碱蓬16个样点的土壤进行剖面采样, 分别标记为R-1、R-2、R-3、R-4、R-5、R-6、R-7、R-8、R-9和R-10以及S-1、S-2、S-3、S-4、S-5和S-6, 并设置无植被生长的地区为对照点(图 1).采用“五点采样法”, 采集每个采样点5个小样方表层2 cm的土壤[18], 等量均匀混合后为一个样品.

图 1 采样点植物分布及植株生长状况 Fig. 1 Distribution and growth status of the vegetation at the sampling sites

随后将采集的土壤装入牛皮纸档案袋运回实验室, 置于冰柜内-20℃储存.植物生长状况和分级标准如表 1和图 2所示.

表 1 植物生长状况描述及分级 Table 1 Description and classification in the status of vegetation growth

(a)芦苇; (b)盐地碱蓬 图 2 采样点植物及周边环境 Fig. 2 Vegetation in the sampling site and the surrounding environment

1.2 土壤微塑料筛选方法比较

土壤中微塑料通常采用密度分离法进行分离.先筛分出干燥土壤样品中大粒径微塑料, 即将肉眼可见的微塑料先挑出(过2 mm筛, 挑选出其中微塑料颗粒并测量粒径), 再针对小粒径微塑料进一步进行浮选分离, 并消化提取物中的有机物质.目前浮选的溶液包括NaCl (ρ=1.18 g·cm-3)[19]、NaI (ρ=1.6 g·cm-3)[20]和ZnCl2 (ρ=1.6 g·cm-3)[21].消化溶液包括强酸(HCl·H2SO4或HNO3)[22]和H2O2[23].由于植物覆盖土壤成分复杂, 本研究在此基础上进行了改进, 并与前人的方法进行了效果比较.

具体方法为：称取过筛(2 mm)后1 kg(干重)土壤样品用于微塑料浮选.加入ZnCl2溶液(ρ=1.6 g·cm-3), 静置6 h后收集上清液, 利用真空抽滤装置得到上层漂浮物.将该过程重复3次.在收集到的漂浮物中加入30% H2O2, 70℃水浴加热以除去漂浮物中的有机质及植物纤维.待滤膜抽滤风干后, 依照文献[6, 24]的方法, 采用体式显微镜(TI-PS100W, Nikon, 日本)对滤膜上的微塑料从左到右Z字形进行识别、拍照和计数.判断依据：微塑料无细胞结构, 用烧热的针尖接触样品, 微塑料会产生融化和卷曲, 并产生区别于生物质的特殊气味.以样本均值计微塑料丰度, 单位n·kg-1 (以干重计).对微塑料的粒径大小进行测量时, 以其最长一边计算.

1.3 微塑料成分鉴定

采用傅立叶变换红外光谱仪(FT-IR, Thermo Nicolet iS 50, 美国)对筛选出来粒径大于1 mm的微塑料的进行鉴定.具体方法为：先用针尖挑选出肉眼可见的大于1 mm的微塑料微粒, 应用透射模式, 对其在500~4 000 cm-1范围内进行傅里叶变换红外光谱测定, 得出红外光谱.将上述测定光谱通过OMNIC软件(Thermo Fisher Scientific, 美国)在图库(HR Nicolet Sample Library)中比对, 进行成分定性分析.只有那些与标准数据库匹配超过70%的光谱是可以接受的[25].

1.4 PET含量的测定

参考Wang等[26]的方法测定土壤中聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)的含量.具体方法为:称取1 g过筛后的土样(干重), 加入适量KOH与1-戊醇, 130℃下磁力搅拌加热30 min, 将高分子的PET裂解成小分子的对-苯二甲酸(PTA); 将解聚后溶液的pH值调节至2~3, 再对其进行固相萃取; 利用氮吹仪将萃取得到的溶液浓缩至1 mL, 并加入甲醇, 离心取上清液, 采用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)测定荷质比, 根据以下公式[25]换算PET的含量.

 1.5 统计分析

采用ArcGIS10.3(ESRI, Redlands, CA, 美国)软件绘制采样地点位分布.采用Origin 9.0软件绘制图表并进行数据统计分析, 结果以均值形式表示.采用Origin2019b软件分析微塑料丰度、PET含量和植物生长状况相互之间的相关性.Pearson系数r的符号代表正负相关, 绝对值越接近1其相关性越强, P < 0.05表示显著相关.

2 结果与分析 2.1 不同点位植物生长状况

芦苇和盐地碱蓬生长状况呈区域分布(图 1).芦苇生长区域大部分位于黄河三角洲旅游观光区, 人为活动较为频繁.该区域内芦苇生长茂密、叶脉鲜绿、景色优美; 黄河以北内陆地区芦苇(R-5)生长较差, 叶片枯黄, 夹杂在中间的盐地碱蓬(S-1)也呈枯黄状态.盐地碱蓬大部位生长在生态保护区.该地区人为活动较少, 植株生长状况较差、稀疏枯萎, 甚至根部死亡较多.而该区域内渤海水域附近盐地碱蓬(S-2)和内湖水域附近芦苇(R-8、R-9)却生长较好.

2.2 微塑料筛分方法比较

与现有方法相比, 本研究改进方法对于植物生长土壤中微塑料具有很好地提取效率.土壤样本中筛分出的微塑料含量高出其它方法23%以上(表 2), 并且提取物杂质较少, 方便进一步成分鉴定.氯化锌(ZnCl2)溶液可溶解纤维素.经其搅拌浸泡后的土壤样品可析出微塑料, 并漂浮在溶液表面, 提升了筛分出的微塑料的含量.目前一般采用强酸(HCl、H2SO4或HNO3)消化有机质, 但研究发现这些酸会破坏聚合物, 对鉴别微塑料不利[27].相较于现有技术所用的强酸, H2O2消解不会对微塑料聚合物造成破坏, 不会影响后续微塑料的鉴别, 并且通过对样品的前处理和消化时间进行改进, 可以更有效地对黄河三角洲湿地地区微塑料进行筛分.

表 2 不同微塑料筛分方法比较 Table 2 Comparison of the different screening methods for MPs

2.3 不同点位微塑料的分布 2.3.1 形态分析

黄河三角洲湿地无植物生长对照土壤中微塑料主要有颗粒、纤维和碎片这3种形态, 所占比例分别为16.67%、33.33%和50%(图 3).植物覆盖土壤样品中存在颗粒、碎片、纤维和薄膜这4种不同形态的微塑料.两种植物生长点位土壤中微塑料形态分布存在差异(图 4).芦苇生长点位土壤中微塑料颗粒比例偏高, 比例约为46.05%;其次为碎片, 比例约27.52%.盐地碱蓬生长点位微塑料碎片比例较高, 约为43.84%;其次为纤维, 比例约为36.30%.

图 3 微塑料的形态分析 Fig. 3 Shapes of sampling MPs

图 4 微塑料形态和粒径分布 Fig. 4 Shape and size distribution of MPs

2.3.2 粒径分析

该地区微塑料的粒径范围为13 μm~5 mm.对照点微塑料以100~1 000 μm粒径的微塑料碎片和纤维为主, 比例约为84.4%(图 4).两种植物生长点位土壤中微塑料粒径分布也存在差异.芦苇生长点位土壤中微塑料以50 μm以下粒径的小颗粒为主, 比例约占62.50%;其次为50~100 μm粒径的颗粒和碎片.盐地碱蓬生长点位土壤中微塑料以100~1 000 μm粒径的微塑料碎片和纤维为主, 比例约为49.04%;其次为1 000 μm以上的纤维.

2.3.3 成分分析

对随机选取的60个粒径>1 mm的微塑料进行傅立叶红外定性检测, 经OMNIC图库比对, 有43个可以判定为塑料成分, 其中23%为聚乙烯(PE)、35%为聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)和42%为聚苯乙烯(PS)(图 5).剩余部分微塑料由于无法在谱库中进行合适的匹配, 化学成分不确定.

图 5 微塑料的成分分析 Fig. 5 Components of sampling MPs

由于实验设备所限, 本研究没能对更小尺寸的微塑料进行显微傅立叶红外检测, 因此上述结果仅反映粒径>1 mm微塑料的材质组成比例情况.两种植物覆盖土壤中大粒径微塑料的组成成分上无显著差异.为进一步证明筛分结果的可靠性, 本研究根据文献[23]的方法, 进一步测定了各点位PET的含量.

2.3.4 丰度和PET含量的分布

该地区植物覆盖土壤中微塑料丰度范围为80~4 640 n·kg-1, PET含量为0.22~1.16 μg·kg-1(表 3), 并且微塑料丰度和PET含量存在很好地相关性[图 6(b); r=0.58, P < 0.05], 证明了本研究中微塑料筛选方法的可靠性.

表 3 微塑料丰度及土壤理化性质 Table 3 MPs abundance and soil physicochemical properties

(a)中不同小写字母表示组间差异显著 图 6 土壤中微塑料丰度和PET含量与植物生长状况的相关性 Fig. 6 Relationship between the abundance of MPs and PET contents in the soil and the growth status of vegetation

微塑料丰度和PET含量均表现为植物生长点位显著高于无植物生长的对照点(表 3), 并且不同植物生长点位微塑料丰度和PET含量也存在差异.对照点微塑料丰度和PET的含量最低, 分别为60 n·kg-1和0.16 μg·kg-1.芦苇生长点位微塑料丰度PET的含量都较高, 均值分别为1 423 n·kg-1和0.62 μg·kg-1.其中R-9点位微塑料丰度和PET含量最高, 分别为4 640 n·kg-1和1.16 μg·kg-1; 该地区有明显人为翻耕土地痕迹, 芦苇生长茂盛、状态最好.R-10点位微塑料丰度和PET含量最低, 分别为80 n·kg-1和0.31 μg·kg-1; 该地区芦苇枯黄、稀疏, 生长状态较差.盐地碱蓬生长点位微塑料丰度和PET含量较低, 均值分别为584 n·kg-1和0.33 μg·kg-1.其中S-2点位微塑料丰度和PET含量最高, 分别为2 302 n·kg-1和0.47 μg·kg-1.该地区盐地碱蓬叶脉深红、景色优美、生长状态也最好; S-3、S-5和S-6点位上盐地碱蓬死亡较多, 微塑料丰度约为100 n·kg-1左右.

2.4 植物生长状况对微塑料阻隔作用

总体来看, 微塑料的丰度与植物的生长状况显著相关[图 6(a)和6(c); r=-0.67, P=0.001].植物生长状态越好, 该点位的微塑料丰度越高.该地区PET的含量也表现出一致性[图 6(a)和6(d); r=-0.61, P < 0.05], 植物生长状态越好, 该点位的PET含量也越高.

3 讨论

河流径流, 大气沉降, 植被阻隔等均影响土壤中微塑料的分布[28, 29].近年来由于黄河水源的非持续供应, 海水不断侵蚀, 加之蒸发量远远高于水分补给量, 使黄河三角洲土壤盐碱化现象日益严重.过量的盐度可以抑制湿地植物物种的繁殖和生长, 及植物响应盐胁迫的生存能力[30, 31].因此, 本文以低盐植物(芦苇)和耐盐植物(盐地碱蓬)为研究对象, 比较了同一区域不同植物覆盖地区微塑料的分布特征.

黄河三角洲地区植物覆盖土壤中微塑料丰度范围为80~4 640 n·kg-1. 1 mm以下粒径微塑料约占80%以上.这与国内其它湿地地区微塑料的粒径分布相同[29, 32].大粒径(1~5 mm)微塑料平均丰度为98 n·kg-1.意大利波河三角洲(Po River Delta)大粒径微塑料(1~5 mm)丰度为3~23 n·kg-1 [33].因此, 与其它湿地相比, 黄河三角洲地区微塑料含量较高.

黄河三角洲湿地同一区域不同植物覆盖下微塑料丰度、形态和粒径分布均存在差异.芦苇属于观赏植物, 生长状态优美, 生长点位大部分处于观光旅游区, 游客造成的人为污染较多, 在采样的过程中可以看到有丢弃的垃圾袋和塑料泡沫; 另一方面, 芦苇生长茂盛, 对微塑料的阻隔作用也更显著.因此, 芦苇生长状况与其生长点位上土壤微塑料丰度的相关性相对盐地碱蓬更为显著(P=0.004).芦苇生长点位土壤中的微塑料主要是50 μm以下粒径的小颗粒, 占60%以上.颗粒的高比例可能来自陆地原始塑料的降解[34].芦苇生长点位含水率较高, 微塑料也更容易呈小颗粒状分布[35].另一方面, 颗粒态微塑料相对纤维和碎片态更易于沉降[36].此外, 湿地中挺水和沉水植物的茎和叶通过降低水流流速和紊流状态, 能够增强颗粒的沉降和截留[14], 从而使得颗粒态微塑料于涨潮时在挺水植物芦苇地带聚集.

黄河三角洲湿地盐地碱蓬生长点位大部分处于生态保护区, 人为活动较少.该地区盐度较高, 盐地碱蓬大部分生长状况较差, 对微塑料的阻隔作用也较弱, 微塑料丰度较低.植物覆盖土壤中微塑料以100~1 000 μm粒径的微塑料碎片和纤维为主, 约占50%左右.该地区无植物生长的对照点土壤中微塑料也是以100~1 000 μm粒径的微塑料碎片和纤维为主, 对应于渤海沉积物中微塑料的常见现状为碎片和纤维[6].这与珠江口[29]和新加坡[37]红树林湿地的微塑料调查结果一致.因此, 盐地碱蓬生长点位土壤中微塑料可能主要来自于海域的迁移.

该地区内不同植物, 即芦苇和盐地碱蓬覆盖的土壤中微塑料分布存在较大差别.这首先可能归因于土地不同用途带来微塑料不同程度的人为污染[8].芦苇和盐地碱蓬分别主要生长在观光旅游区和生态保护区, 芦苇生长区域受人类活动影响严重, 土壤中微塑料丰度显著高于盐地碱蓬覆盖的区域.另一方面, 不同植物对大气中颗粒物可能会产生不同的阻隔作用[38], 进而影响微塑料的大气沉降.湿地植物叶面气孔宽度和表面粗糙程度对植物附着颗粒物的能力起主导作用, 它们与大气颗粒物的附着量分别呈显著的正相关关系[39, 40].芦苇叶片宽阔, 对大气中微塑料颗粒物的滞留能力可能超过叶片细长如针形的盐地碱蓬, 这也在一定程度上解释了微塑料形态和粒径分布存在的差异, 即芦苇生长点位上微塑料以50 μm以下粒径的小颗粒为主, 盐地碱蓬生长点位上以100~1 000 μm粒径的微塑料碎片和纤维为主.

4 结论

(1) 黄河三角洲地区植物覆盖土壤中微塑料丰度范围为80~4 640 n·kg-1, 粒径范围为13 μm~5 mm, 大粒径微塑料成分主要有PE、PET和PS, 其中PET含量为0.22~1.16 μg·kg-1.

(2) 不同植物覆盖土壤中微塑料的分布特征不同.芦苇生长点位上微塑料含量较高, 并以50 μm以下粒径的小颗粒为主; 盐地碱蓬生长点位上微塑料含量较低, 并以100~1 000 μm粒径的微塑料碎片和纤维为主.

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