2021, Vol. 42
2. 中国地质科学院岩溶地质研究所自然资源部岩溶动力学重点实验室, 桂林 541004;
3. 中国地质科学院岩溶地质研究所自然资源部岩溶生态系统与石漠化治理重点实验室, 桂林 541004
2. Key Laboratory of Karst Dynamics, Ministry of Natural Resources & Guangxi, Institute of Karst Geology, Chinese Academy of Geological Sciences, Guilin 541004, China;
3. Key Laboratory of Karst Ecosystem and Treatment of Rocky Desertification, Ministry of Natural Resources, Institute of Karst Geology, Chinese Academy of Geological Sciences, Guilin 541004, China
清江流域作为湖北省境内长江的第二大一级支流, 是我国集中式饮用水一级保护区, 其水质优良, 被誉为“天然矿泉水”, 同时也是当地居民的主要饮用水源[1].但近几年来, 随着当地城镇化进程的不断加快, 工矿业污染物和生活污水向清江过量排放, 给清江的水资源造成一定程度的污染[2].尤其是重金属污染, 据相关报道, 由于历史原因, 清江丹水、沿头溪和平洛溪这3大支流的地表水由于采矿业使部分重金属元素大量富集, 甚至出现了水体发臭和鱼虾死亡等现象[3~5].据调查, 清江流域大量居民饮用水主要经江水简单处理或各大型水库处理供给, 而重金属作为一类毒性大、持久性强、富集性高且降解难的环境污染物, 易通过饮水途径在人体内富集, 并结合体内其他毒素形成毒性更大的物质, 对人体健康危害极大[6, 7].但目前针对清江流域地表水中重金属的潜在人体健康风险研究未见报道, 因此, 对清江丰枯两季地表水中重金属的分布特征及潜在人体健康风险进行研究, 具有重大意义.
目前, USEPA健康风险评价模型对重金属的人体健康风险评估具有良好科学性和有效性, 国内外大量专家对人体潜在健康风险评估均沿用此评价模型, Sah等[8]对印度恒河平原空气颗粒物PM10中重金属、Xiao等[9]对陕西汉中水稻土壤中重金属、Egbueri等[10]对尼日利亚奥尼沙浅层地下水重金属、余葱葱等[11]对宁波市电镀厂周边地表水中重金属和徐美娟等[12]对宁波市城市不同功能区地表水中重金属的潜在人体健康风险均采用USEPA健康风险评价模型, 并得出了科学的评价结果, 其广泛应用于大气、土壤、地下水和地表水等重金属承载介质中, 对于不同重金属承载介质中重金属的潜在人体健康风险评价具有良好科学意义.因此, 本文以清江流域上中下游各段地表水重金属为研究对象, 分别测试了研究区丰枯两季地表水样品中Cr、Cu、Zn、Pb、Cd、As和Mn这7种重金属的总浓度, 利用USEPA水环境健康风险评价模型对流域内丰枯两季地表水中重金属浓度特征及成人和儿童人体健康产生的危害进行评估, 以期为当地地表水中重金属的污染监测及当地居民健康风险控制提供参考.
1 材料与方法 1.1 研究区概况清江流域整体呈长条状几何形状沿东西向展布, 干流全长423 km, 支流沿两岸均匀分布.地势西高东低, 地貌以中高山溶蚀和侵蚀为主, 上游至下游出露地层分别以二叠至三叠系、三叠系和寒武系为主.以恩施和资丘为清江流域上下游分界点, 恩施以西为上游, 恩施至资丘为中游, 资丘以东为下游(见图 1), 上下游坡降幅度逐渐减小, 落差变化大, 水力资源丰富.清江流域降水量具有较强季节性变化, 主要分为丰枯两季, 丰水期为4~10月, 占全年总降雨量的82.18%, 枯水期为1~3月和11~12月, 多年平均降水量高达1 500 mm左右.
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图 1 研究区概况及采样断面分布示意 Fig. 1 Location of the study area and sampling cross-sections |
根据《地表水和污水监测技术规范》(HJ/T 91-2002), 充分考虑研究区水文地质条件和污染源分布状况, 将研究区分为上游支流和干流, 中游支流和干流, 下游支流和干流, 分丰枯两季对研究区各大一级支流入江口与主干流地表水设置断面取月度样(见图 1), 丰水期于2019年4~10月完成取样工作, 分4次按月取月度样, 枯水期于1~3月和11~12月完成取样工作, 分5次按月取月度样, 共取地表水样共198个, 共33个采样断面, 其中上游支流4个(S1~S4)、上游干流4个(K1~K4)、中游支流11个(Z1~Z11)、中游干流5个(P1~P5)、下游支流5个(X1~X5)和下游干流4个(N1~N4), 丰枯两季所取地表水样品可充分代表两季节地表水化学特性.所有样品经0.45 μm滤膜过滤后加优级纯硝酸酸化至pH < 2, 存储于聚乙烯塑料瓶中4℃下密封保存待测.
对地表水样品中Cr、Cu、Zn、Pb、Cd、As和Mn这7种重金属使用电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES ICAP7600)测定, 检测限均为0.000 1 mg·L-1, 实验中样品、空白处理(加入与实测样品相同比例的HNO3与超纯水)测定6次, 取后3次的平均值作为分析结果, 样品测定完毕后再次测定标准样品, 以确保数据的分析误差控制在3%以内.所有样品于中国地质大学(武汉)地质调查实验中心测定.
1.3 健康风险评价方法本文将研究区人群分为成人与儿童, 分别从丰水期与枯水期利用USEPA水环境健康风险评价对研究区地表水中重金属产生的危害进行评估.研究区地表水中重金属对当地人群造成健康风险的途径有饮用途径、呼吸途径和接触途径, 但呼吸途径与接触途径和饮用途径健康风险存在2~3级数量级的差距, 可忽略不计[13], 因此本研究只考虑地表水中重金属通过饮用途径对当地不同人群造成健康风险程度.模型主要包括致癌物(Cr、As和Cd)评价模型和非致癌物(Pb、Cu、Zn和Mn)评价模型.
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(1) |
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式中, Dig表示第i种化学致癌物饮水途径的单位体重日均暴露剂量[mg·(kg·d)-1]; Qig表示第i种化学致癌物评价模型参数(见表 1)[15]; Rigc表示某点位第i种化学致癌物健康风险指数(a-1); Ci表示第i种化学致癌物浓度(mg·L-1); W表示研究区居民平均寿命值, 取76.95(a)[16]; A表示人均日饮水量(L), 成人为2.2 L, 儿童为1.0 L[17, 18]; B表示当地居民人均体重(kg), 成人为56 kg, 儿童为22 kg[17, 18].
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表 1 重金属毒理学参数/mg·(kg·d)-1 Table 1 Toxicological parameters of the heavy metals/mg·(kg·d)-1 |
非化学致癌物评价模型(Rn)主要评价公式为[19]：
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(3) |
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式中, Djg表示第j种非化学致癌物饮水途径的单位体重日均暴露剂量[mg·(kg·d)-1]; RfDjg表示第j种非化学致癌物模型参数(见表 1)[15]; Rjgc表示某点位第j种非化学致癌物健康风险指数(a-1); Cj表示第j种非化学致癌物浓度(mg·L-1).
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(5) |
式中, Rc表示化学致癌物健康风险值(a-1); Rn表示非化学致癌物健康风险值(a-1); R总表示总健康风险值评估结果(a-1).
2 结果与讨论 2.1 重金属浓度空间分布与季节变化特征分别以丰枯两季月度样均值代表两季节重金属浓度特征, 并对研究区丰枯两季地表水中重金属的平均浓度及空间分布进行分析, 结果见图 2.以地表水环境质量标准(GB 3838-2002)Ⅲ类水为基准, 研究区Cr、Cu、Zn、Pb、Cd和As这6种重金属在丰枯两季全程均值均不超标, Mn在丰枯两季全程的均值分别是Ⅲ类水质标准的2.5倍和3.2倍.结合研究区各重金属浓度空间分布特征, Cr、Cu、Zn、Pb、Cd和As这6种重金属在各支流和干流均值均不超标, As在枯水期中游伍家河附近超过Ⅲ类水标准值, Mn在研究区上-中游均不超标, 但在下游干流和下游支流存在超标, Mn在下游支流丰枯两季其平均值分别是Ⅲ类水质标准的15.26倍和22.14倍, 超标较为严重, 主要超标贡献支流为丹水、沿头溪和平洛溪, 下游干流的Mn在丰枯两季其平均值分别是Ⅲ类水质标准的1.28倍和2.4倍, 但仅在下游干流上段丹水入清江附近略超标, 下游干流中下段均不超标, 这主要与丹水、沿头溪和平洛溪3大支流污染贡献有关.
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图 2 丰枯两季各重金属平均浓度空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of the average content of heavy metals in two seasons |
使用相关样本T检验方法分别对丰枯两季清江各段地表水中各重金属的浓度进行分析对比, 结果见表 2.通过分析, 各重金属在枯水期的平均浓度均高于丰水期, 但相差不大; 丰枯两季各重金属的差异显著性指数分析显示, Cr的差异显著性指数为0.001, Cu、Zn、Pb、Cd和Mn的差异显著性指数均为0, As的差异显著性指数为0.026, 这说明研究区丰枯两季Cr、Cu、Zn、Pb、Cd和Mn这6种重金属浓度差异性不大, As的差异显著性指数相对略高, 但也小于0.05.总体上, 研究区地表水中各重金属在丰水期浓度略大于枯水期, 但不存在显著差异性, 虽研究区丰水期降雨量相对枯水期较大, 地表径流相对较大, 但这对研究区丰枯两季地表水中各重金属的浓度差异性影响较小, 经分析, Cr、Cu、Zn、Pb、Cd和As这6种重金属在丰枯两季浓度差异性较小主要是由于其浓度本身较低, Mn在研究区丰枯两季上-中游浓度差异性较小主要也是由于其浓度较低, Mn在研究区丰枯两季下游支流丹水、沿头溪和平洛溪及干流部分断面浓度值较高, 这是由于其附近采矿业发展时间较久, 除采矿活动直接向地表水供给各重金属外, 河道沉积物作为各重金属的蓄积库也不断向地表水供给各种重金属, 沉积物、地表水两重金属承载介质在丰枯两季各重金属浓度达到一个动态平衡的状态, 这使得研究区丰枯两季地表水中Mn的浓度在丰枯两季均较高, 但差异不大.
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表 2 丰枯两季各河流段重金属统计学分析结果及地质背景值/mg·L-1 Table 2 Geologic background values for the statistical analysis of the heavy metal content of each river in the two seasons/mg·L-1 |
将研究区各段地表水重金属平均浓度与长江及长江其它一级支流地表水重金属平均浓度相比(见表 3), Cr、Cu、Zn、Pb、Cd和As这6种重金属均与其它河流无明显差别, 满足Ⅲ类水质标准, 仅Mn明显高于其它河流, 结合其空间分布特征, 研究区下游支流和干流Mn的浓度较高, 是长江及长江其它一级支流的1.5~553.5倍, 且超过Ⅲ类水质标准.
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表 3 长江及其支流地表水中各重金属参照值1)/mg·L-1 Table 3 Reference values of heavy metals in the surface water of the Yangtze River and its tributaries/mg·L-1 |
2.2 重金属来源分析
对研究区丰枯两季地表水中各重金属的来源进行分析, 结果如表 4~7、图 3和图 4.Pearson相关性分析结果显示, 丰枯两季均仅Cr、Cu、Zn和Cd这4种重金属具有良好相关性(相关性＞0.5);主成分分析结果显示, 丰枯两季的累积方差分别为76.796%和77.640%, 第一主成分均为Cr、Cu、Zn和Cd, 分别解释了总方差的45.739%和45.586%, 第二主成分均为Mn, 分别解释了总方差的15.976%和16.761%, 第三主成分均为As, 分别解释了总方差的15.082%和15.339%, Pb在丰枯两季均单独为一类.Pearson相关性分析与主成分分析分析对研究区丰枯两季地表水中重金属的分析基本一致, 表明研究区丰枯两季地表水中具有相关性的重金属具有相似空间分布特征, 可为地表水中各重金属来源分析提供重要依据.综合Pearson相关性分析与主成分分析结果, 丰枯两季Cr、Cu、Zn和Cd这4种重金属均具有良好相关性且属于同一主成分, 说明这4种重金属在研究区地表水中可能具有相似来源, 结合研究区其浓度空间分布特征(见表 2与图 2), 研究区各采样点4种重金属浓度均低于其地质背景值, 并且研究区丰枯两季4种重金属的标准差分别处于0.000 5~0.829 7和0.000 8~1.206 5之间, 表明4种重金属分布相对均匀, 无明显规律性, 所以推断其主要来源为自然来源, 受研究区地质背景控制; 丰枯两季的Pb、As和Mn均属于不同主成分, 且无相关性, 说明3种重金属来源不同, 结合采样断面周边实际情况与两种重金属的浓度空间分布特征(见表 2与图 2), 研究区各交通要道附近Pb累积现象比较明显, 宜万铁路、暨沪高速、汉渝高速和各城镇等交通要道均途经清江上游车坝河、小河和清江上游干流上段及中游磨刀河、龙王河和忠建河等Pb浓度较高采样断面附近.袁宏林等[28]和邵莉[29]对道路交通的重金属污染源研究表明Pb多与交通要道上汽车尾气、轮胎磨损密切等有关, 浓度较高的As多集中于研究区伍家河附近.经实地调查伍家河附近为当地主要农业区, Huang等[30]和Ren等[31]对农业区重金属污染源研究表明, As多来源于农业区含磷化肥及农药, 结合与研究区相关研究, 王健康等[32]对三峡库区香溪河水环境、刘昭等[33]对清江流域地下水与况琴等[34]对鄂西北部农田土壤中Pb和As的来源分析均显示其分别主要来源于道路交通和农业活动, 这与本研究的结果一致, 并且研究区各采样点中Pb和As的浓度多高于其地质背景值, 因此推断研究区地表水中的Pb和As分别主要来源于研究区道路交通和农业活动; 高浓度的Mn均集中于下游丹水、沿头溪和平洛溪附近, 3条支流上游分别分布锰矿与煤矿, 为当地主要潜在污染源, 刘昭等[33, 35]对鄂西锰矿区丹水和沿头溪沿程河流表层沉积物中重金属进行了较为深入地污染评价, 结果显示其主要超标重金属也为Mn, 并主要来源于当地锰矿, 对平洛溪附近地下水中Mn的研究表明其来源主要为当地煤矿, 并且研究区各采样点中浓度较高的Mn多高于其地质背景值, 因此推断研究区下游地表水中的Mn主要来源于当地采矿业, 但研究区上-中游各支流和干流中的Mn分布相对均匀, 且其浓度均低于其对应地质背景值, 所以推断研究区上-中游各支流和干流中的Mn主要为自然来源.
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表 4 丰水期重金属的相关关系矩阵1) Table 4 Correlation matrix of the heavy metals in the wet season |
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表 5 枯水期重金属的相关关系矩阵1) Table 5 Correlation matrix of the heavy metals in the dry season |
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表 6 丰水期重金属的主成分因子载荷1) Table 6 Factors matrix of the heavy metals in the principal component analysis in the wet season |
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表 7 枯水期重金属的主成分因子载荷1) Table 7 Factors matrix of the heavy metals in the principal component analysis in the dry season |
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图 3 丰水期重金属载荷 Fig. 3 Loading diagram of heavy metals in the wet season |
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图 4 枯水期重金属载荷 Fig. 4 Loading diagram of heavy metals in the dry season |
分别对研究区丰水期与枯水期不同人群(成人和儿童)由地表水重金属引起的个人年均健康风险结果进行对比分析, 结果如表 8、图 5和图 6.通过分析, 丰枯两季地表水中致癌物(Cr、Cd和As)对研究区成人和儿童的个人年均风险值均高于非致癌物个人年均风险值(Cu、Zn、Pb和Mn)4~6个数量级, 与文献[36~38]的研究结果一致, 说明致癌物的风险高低与其致癌强度系数有关.以国际辐射防护委员会ICRP最大可接受风险值5×10-5 a-1(取lg值为-4.3)为基准, 就致癌物而言, 仅致癌物As在丰水期研究区中游支流段与枯水期研究区中游支、干流段对两人群的风险值高于最大可接受风险值, 对研究区两人群造成了健康危害, 非致癌物对研究区两人群的风险值均远低于最大可接受风险值4~5个数量级, 对研究区两人群不产生健康危害, Mn虽在下游支流和干流的浓度较高, 但由于其为非致癌物, 致癌强度系数较低, 所以不产生危害.此外, 枯水期地表水中各重金属对研究区两人群的个人年均风险整体略大于丰水期, 这与枯水期各重金属浓度整体高于丰水期有关; 各重金属对儿童的致癌风险明显高于成人, 这与文献[39~41]评价结果一致, 这是由于儿童免疫力相对较低.
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表 8 丰枯两季各重金属年均健康风险值/a-1 Table 8 Average personal annual health risks of the heavy metals in the two seasons/a-1 |
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图 5 丰水期各河流段各重金属年均健康风险 Fig. 5 Average annual health risks of heavy metals of each river section in the wet season |
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图 6 枯水期各河流段各重金属年均健康风险 Fig. 6 Average annual health risks of heavy metals of each river section in the dry season |
对研究区丰枯两季不同区域地表水中重金属对两人群的健康风险进行分析(见表 9), 整体上枯水期研究区各区域两人群受到的年均健康风险要高于丰水期, 儿童高于成人, 这与上述各重金属的年均健康风险结果分析相一致, 丰枯两季研究区两人群受到重金属年均健康风险较高的区域主要集中在中游支流和干流, 经分析主要与研究区中游支、干流丰枯两季的As健康风险较高有关, 说明As是研究区中游支、干流丰枯两季的健康风险主要贡献元素.
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表 9 丰枯两季各河流段年均总健康风险值/a-1 Table 9 Average total personal annual health risks of each river section in the two seasons/a-1 |
综合各项分析结果, 结合对研究区居民饮水途径实际调查, 由于研究区属于典型岩溶流域, 是我国集中式饮用水一级保护区, 大量村镇居民饮用仅经简单处理的江水, 城市居民主要饮用经水库处理的江水, 这使得研究区大量村镇居民的日常饮用水与实际江水中各重金属离子浓度变化不大, 而城市居民的日常饮用水相比实际江水中各重金属离子含量较低, 此外, 清江流域由于属于岩溶山区, 城市化进程相对较慢, 其居民主要以村镇居民为主.结合本文中对清江丰枯两季各支流和干流的人体潜在健康风险评价结果, 清江上游和下游各支流和干流丰枯两季地表水中重金属均不产生健康风险, 仅中游支流和干流在丰枯两季产生健康风险, 主要健康风险贡献元素为As, 枯水期健康风险危害大于丰水期, 儿童受到的危害程度要大于成人, 整体上研究区地表水中重金属所产生的健康风险程度较低, 所以对于研究区中游支流和干流附近的村镇居民来言, 这可能产生直接性的健康危害, 应当引起重视, 对于其它居民而言, 虽产生健康风险程度较低, 但也应当加强防范.
3 结论(1) 以地表水环境质量标准(GB 3838-2002)Ⅲ类水为基准, 研究区主要超标重金属为Mn, 集中在研究区下游支流丹水、沿头溪和平洛溪附近, As略有超标, 主要于枯水期集中在研究区中游伍家河附近, Cr、Cu、Zn、Pb和Cd这5种重金属均不超标, 对比丰枯两季各重金属浓度变化特征, 研究区枯水期各重金属浓度略大于丰水期, 但无显著差异性.
(2) 研究区丰枯两季地表水中各种金属来源分析显示, Cr、Cu、Zn和Cd均主要为自然来源, 受研究区地质背景控制, Pb主要来源于道路交通, As主要来源于农业活动, Mn在下游主要来源于采矿业, 上、中游主要为自然来源.
(3) 研究区丰枯两季地表水中重金属对研究区成人和儿童所产生的健康危害结果显示, 研究区地表水中各重金属对研究区成人和儿童在枯水期所产生的健康危害大于丰水期, 主要健康风险危害区域为研究区中游支流和干流, 主要产生健康危害元素为As, 儿童更易受到危害, 研究区中游支流和干流附近村镇居民需要引起格外重视.
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