2021, Vol. 42
2. 上海市政工程设计研究总院(集团)有限公司, 上海 200092
2. Shanghai Municipal Engineering Design Institute(Group) Co., Ltd., Shanghai 200092, China
ranged from 549 ng·(m2·d)-1 to 18845 ng·(m2·d)-1, with an average of 2712 ng·(m2·d)-1. The flux of in the industrial area was 1.36 times greater than that in the residential area. The deposition fluxes of PAHs in winter and spring were higher than those in summer and autumn. The deposition flux was highest in January in the industrial area and lowest in October in the residential area. Phe, BbF, and Fla were the dominant monomers. There was noticeable difference of monomers between the industrial area and the residential area in summer and autumn. The monomers, such as BbF, BkF, and BgP, in the residential area were higher than those in industrial area, and the proportion of 5, 6 rings was higher, which indicated that traffic contributed more to the residential area; 3 ring PAHs in industrial area had a higher proportion, which pointed out that their main source was petroleum volatilization. Based on the quantitative source analysis, the PAHs in atmospheric deposition were mainly from traffic emissions, petroleum volatilization, and coal combustion. Three sources of PAHs accounted for 45.7%, 18.4%, 35.9%, and 46.3%, 21.4%, and 32.3%, respectively, in the industrial area and the residential area in winter and spring. In summer and autumn, the contribution of traffic sources to the residential area was as high as 65.2%, and the proportion of the petroleum source to the industrial area increased to 35.5%. Due to high-altitude emissions and favorable diffusion conditions, the coal combustion contribution was significantly reduced.
多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbon, PAHs)是广泛存在于环境中的持久性有机污染物, 因其具有“致癌、致畸和致突变”的三致效应[1], 对人体健康造成潜在威胁, 成为国内外研究的热点[2, 3].环境中的PAHs主要来自人为源的排放, 包括石油源挥发、化石燃料(煤、石油等)以及生物质的不完全燃烧等[4].大气沉降是PAHs进入其他环境介质(水和土壤)的重要途径[5, 6], 通过大气干湿沉降可以对沉降点附近PAHs的污染状况进行表征.目前煤炭、生物质不完全燃烧以及石油源产生的PAHs对环境的影响研究较多[7~9], 对石油燃烧产生的PAHs的相关研究主要集中在汽油、柴油机动车等交通源[10, 11], 而对石油化工产生的PAHs对周边环境影响的研究报道较少.国家发改委在《石化产业规划布局方案》提出, 将推动产业集聚发展, 在上海、浙江和江苏等地建设七大世界级石化基地, 随着炼化集中度的提升, 石化产业在长江三角洲地区的环境影响凸显, 因此有必要开展石化企业PAHs排放对周边环境影响的研究.本文以某大型石化企业邻近区域大气沉降中的PAHs为研究对象, 探讨大气沉降中PAHs沉降通量分布及其主要来源, 以期为石化企业PAHs排放控制和科学管理提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域研究区域位于上海西南部, 东南濒海, 北亚热带季风气候, 全年约四分之三的时间以东南风、东风为主导风向, 日照时间较长, 雨量充沛, 年平均降雨量1 156.7 mm.某大型石化企业位于研究区域南部, 紧邻杭州湾, 占地面积9.4 km2, 距离市中心约60 km, 已有近40年生产历史, 是我国最大的炼油化工一体化综合性石油化工企业之一.该石化企业主要包括炼油部、芳烃部、烯烃部和精细化工部等生产部门, 以及热电部、储运部和环保处置等生产配套部门.其中热电部位于企业西南角, 以燃煤为主, 为企业自身生产及周边工业区供电供热; 炼油部位于中部, 主要工艺包括常减压蒸馏、重油催化裂化以及延迟焦化等.该石化企业北侧紧邻有精细化工工业园区(工业区).东北侧紧邻是作为该区域城市化进程中重要人口聚集地的新城区(居民区).
1.2 样品采集根据现场踏勘情况, 在工业区和居民区间隔一定距离各分散布设7个大气沉降样品采集点, 采样点位置分布如图 1所示.
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图 1 采样点位置分布示意 Fig. 1 Distribution of sampling sites of atmospheric deposition around petrochemistry enterprises in Shanghai |
为避免地面扬尘的影响, 采样点均布设在距地面约10 m的建筑物顶, 将集尘筒置于1.5 m高的不锈钢三角支架上固定采集, 集尘筒为内径15 cm和高30 cm的圆柱形聚氯乙烯塑料筒.本研究利用被动式采样筒, 同时采集以自然沉降或降雨、降雪方式沉降的大气干湿沉降样品.样品采集前预先加入适量蒸馏水, 以及50 mL乙二醇溶液, 防止微生物孳生.
采样时间从2017年3月到2018年2月, 每月采集一组样品, 月底取回样品时, 先用镊子将集尘桶中杂物去除, 加盖带回实验室分析处理.共采集12组, 因受外来异物及其他特殊情况影响, 个别月的某些点位样品缺失, 工业区共采集82个样品, 居民区共采集78个样品.
1.3 样品处理和分析利用450℃烘烤4 h的玻璃纤维滤膜(0.45 μm)对采集的样品进行过滤, 滤后的颗粒物滤膜冷冻干燥, 滤液保存在棕色玻璃瓶中.冷冻干燥的滤膜加入少量铜粉及无水硫酸钠, 用丙酮和二氯甲烷混合溶剂(1 :1, 体积比)进行索氏萃取; 萃取液过硅胶氧化铝复合层析柱净化, 用二氯甲烷和正己烷混合液(3 :7, 体积比)进行淋洗, 洗脱液旋转蒸发并用正己烷置换, 氮吹定容至1 mL, 密封待测.利用固相萃取提纯滤液中的PAHs目标物, 依次用二氯甲烷、甲醇和超纯水对固相萃取柱进行活化平衡, 然后加载滤液萃取; 用二氯甲烷和正己烷的混合溶剂(3 :7, 体积比)淋洗固相萃取柱, 收集洗脱液, 旋转蒸发浓缩, 并用正己烷置换, 氮吹定容至1 mL, 密封待测.
采用气相色谱-质谱联用仪(Agilent 7890/5975C, GC-MS)分别对滤膜中颗粒相和滤液中溶解相目标化合物进行分析测定.因萘具有较强的挥发性不确定性较高, 在后续数据处理分析过程中, 目标化合物为15种PAHs, 分别为：苊(Acy)、二氢苊(Ace)、芴(Flu)、菲(Phe)、蒽(Ant)、荧蒽(Fla)、芘(Pyr)、苯并[a]蒽(BaA)、䓛(Chry)、苯并[k]荧蒽(BkF)、苯并[b]荧蒽(BbF)、苯并[a]芘(BaP)、茚并[1, 2, 3-cd]芘(InP)、二苯并[a, h]蒽(DahA)和苯并[ghi]苝(BghiP).
实验过程通过基质加标、空白加标和样品空白进行质量控制.空白加标的回收率为90.5% ~110.2%, 颗粒相的基质加标回收率为78.9% ~108.6%, 溶解相的基质加标回收率为82.6% ~110.4%, 所有样品数据均已扣除空白样品中的PAHs, 同时经过回收率校正.
本研究中大气干湿沉降中PAHs的沉降通量的计算公式(1)如下：
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(1) |
式中, F是指大气干湿沉降中PAHs的沉降通量, ng ·(m2 ·d)-1; c是指大气干湿沉降(溶解相+颗粒相)中的PAHs质量浓度, ng ·L-1; V是指集尘桶中沉降物体积, L; s是指集尘筒底部截面积, m2; t是指采样周期, d.
1.4 正定矩阵因子法正定矩阵因子分析法(positive matrix factorization, PMF)是一种多变量因子分析工具, 在因子分析法基础上对每个因子的载荷和得分做非负约束, 因子分析结果更加明确易解析.PMF的基本原理是将样本数据的矩阵(X)分解为两个矩阵：因子贡献(G)和因子分布矩阵(F), 其基本方程式(2)如下：
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(2) |
式中, E为残差矩阵.PMF模型所得到的目标函数如式(3)所示：
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(3) |
式中, Uij为样品的不确定性, 其计算公式如式(4)所示：
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(4) |
式中, EF是指误差不确定度(10%), cij是样品的浓度, MDL是方法检测限.
本研究采用美国环境保护署PMF5.0版模型对大气沉降中PAHs的来源进行定量分析.
2 结果与讨论 2.1 PAHs沉降通量的总体特征2017年3月至2018年2月期间石化企业周边工业区和居民区大气沉降中
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表 1 工业区和居民区大气沉降中PAHs的沉降通量 Table 1 Deposition flux of PAHs in atmospheric deposition in the industry district and the residential district |
石化企业邻近区域大气沉降中
与国内外其他类似研究相比(表 2), 工业区大气沉降PAHs沉降通量明显低于哈尔滨、广西重工业区、上海钢铁工业区和西安热电厂等地区, 与土耳其工业区PAHs沉降通量水平基本一致; 居民区PAHs沉降通量高于北京郊区和东海花鸟岛等区域, 但低于美国罗德岛、新疆市区和兰州.总体来说, 石化企业邻近区域PAHs的沉降通量属于中等水平.
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表 2 与其他地区大气沉降中PAHs沉降通量比较 Table 2 Comparison of deposition fluxes of PAHs in atmospheric deposition in other regions |
2.2 PAHs沉降通量的时间分布特征
石化企业邻近区域大气沉降中PAHs沉降通量随时间变化如图 2所示.冬春季节PAHs沉降通量高于夏秋季节, 较高的两个月依次为1月[6 526 ng ·(m2 ·d)-1]和2月[4 653 ng ·(m2 ·d)-1], 8月PAHs沉降通量最低[1 218 ng ·(m2 ·d)-1].研究区域空气质量表明[24], 大气PM2.5含量与大气沉降中PAHs沉降通量具有显著正相关性(工业区P < 0.01, r=0.795;居民区P < 0.01, r=0.775). Kong等[25]的研究也表明, PM2.5中的PAHs约占细颗粒物中PAHs的90%, PAHs含量与PM2.5含量正相关.
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图 2 大气沉降中PAHs沉降通量、降雨量及PM2.5随时间分布特征 Fig. 2 Sampling time series of the PAHs deposition flux, rainfall, and PM2.5 |
夏秋季节工业区PAHs沉降通量是居民区的1.03~1.40倍, 受东南季风影响, 从海上吹来的风有利于污染物扩散. 6月和9月受强降雨影响, 气态PAHs和吸附PAHs细颗粒受降雨冲刷和淋洗[26], 湿沉降加剧, 而8月和10月PAHs沉降通量显著降低, 表明降雨对大气中的PAHs有显著的去除作用.这与张啸等[27]和Li等[28]对太原和广州降雨中PAHs的研究结论相一致.
与夏秋季节相比, 冬春季节工业区PAHs沉降通量明显高于居民区.这主要是和冬春季节气象因素及PAHs排放量有关, 一方面上海冬春季节受高气压控制, 大气层多处于静稳状态, 污染物聚集在近地面, 不利于空气中污染物的扩散, 导致近距离沉降加剧[29], 这与上海近年来PM2.5高污染主要集中在冬春季节是一致的[30]; 另一方面冬春季节气温较低, 石化企业生产供热能耗增加, 燃煤量增加, PAHs排放量增多, 同时工业区距离热电装置近, 受影响较大.
2.3 PAHs沉降通量的组成分布特征石化企业邻近区域大气沉降中PAHs的单体组成如图 3所示, 沉降通量最高的单体是Phe, 平均沉降通量为415 ng ·(m2 ·d)-1, 占PAHs总量的15.4%, 其次为BbF和Fla.冬春季节单体沉降通量均高于夏秋季节, 冬春季节大气沉降中以Phe、BbF、Fla、Pyr和Ant等单体为主, 占比达到55.9%;夏秋季节单体组成主要包括Phe、BbF、Flu、BaP和Ant等, 占比达到52.5%.
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图 3 工业区和居民区大气沉降中PAHs的单体沉降通量 Fig. 3 Deposition fluxes of individual PAHs in atmospheric deposition in the industrial district and the residential district |
工业区和居民区大气沉降中PAHs沉降通量较高的单体组成特征基本一致, 但不同季节两个区域单体组成存在差异.冬春季节工业区各单体沉降通量均大于居民区, 而夏秋季节居民区BbF、BkF和BghiP等单体沉降通量大于工业区, BbF是汽油燃烧的重要产物[6], BkF和BghiP是机动车尾气排放的特征污染物[9], 表明夏秋季节居民区受机动车尾气产生的PAHs影响较大.近年来随着经济发展和城镇化进程, 新城区人口集聚, 机动车保有量增加, 因此机动车尾气排放影响日益显著.
从石化企业邻近区域全年环数组成分布可以看出(见图 4), 冬春季节PAHs各环沉降通量为4环>3环>5, 6环, 3环占比为23.4% ~42.8%, 4环占比为35.6% ~43.4%, 5, 6环占比为19.5% ~35.9%;夏秋季节3环、4环、5, 6环PAHs的沉降通量占比分别为40.3% ~61.6%、20.3% ~28.7%, 16.5% ~34.5%, 3环>4环≈5, 6环.林根满等[31]对该区域土壤中PAHs的研究也表明四环的占比最高, 表明大气沉降是PAHs进入土壤的主要途径.
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图 4 工业区和居民区大气沉降中PAHs的环数组成 Fig. 4 Composition of ring-PAHs in atmospheric deposition in the industrial district and the residential district |
PAHs的环数组成特征可以反映污染物的来源[8].冬春季节工业区和居民区大气沉降中PAHs的环数组成分布集中, 表明PAHs来源较一致.夏秋季节工业区和居民区的环数组成有明显差异, 工业区三环PAHs占比明显高于居民区, 五六环占比明显低于居民区, 这表明工业区污染物来源以低环为主的石油源, 可能来源于上风向石化企业石油炼化加工、储运等环节产生的PAHs, 而居民区偏向于高环燃烧源, 高环PAHs是机动车尾气排放的重要化合物[8, 10], 表征居民区PAHs来自于交通源贡献较大.
2.4 基于PMF的PAHs源解析利用EPA PMF5.0版模型, 并设定10%的不确定性[32], 得到石化企业周边大气沉降中PAHs的源解析, 结果如图 5所示.因子1中Acy、Ace、Flu和Phe是主要载荷元素, 贡献占比分别为76.8%、80.2%、76.6%和44.6%.有研究表明, 低环主要来源于原油、煤油、润滑油等未燃烧油品[6, 33], 菲类和芴类是原油和燃油的特征化合物[34], 推断因子1与石油储运、生产加工等有关, 指示石油源.因子2中Chry的载荷超过90%, Pyr和Fla占比较高, 说明与燃烧源[9, 35]有关, 高载荷的Chry、Pyr、Fla和BaA是热电厂、工业锅炉等生产排放的典型标志物[7, 36], 故因子2指示燃煤源.因子3的高载荷元素主要包括BkF、BbF、InP、BghiP、Ant和BaP, BghiP是交通源指示物, 主要来源于机动车排放[10, 37], BbF和BaP是汽油燃烧的重要标志物[6, 9], BkF和InP是柴油车尾气排放的主要指示物[10, 14], Ant在柴油发动机燃烧过程中被广泛发现[4], 表明因子3是交通源.综合以上分析, 石化企业周边大气沉降中PAHs主要来源于石油源、煤炭燃烧以及交通源排放, 这与该区域土壤中PAHs的来源相一致[31].
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图 5 PMF模型解析石化企业周边大气沉降中PAHs各因子谱图 Fig. 5 Factor fingerprints of PAHs in atmospheric deposition around petrochemical enterprises based on the PMF model |
通过SPSS 19.0软件, 利用逐步法拟合线性回归方程, 各因子的线性回归系数定量每个因子的贡献率, 获得石化企业邻近工业区和居民区大气沉降中PAHs来源各因子贡献率, 如图 6所示.冬春季节工业区石油源、燃煤源和交通源贡献率分别为18.4%、35.9%和45.7%, 居民区贡献率分别为21.4%、32.3%和46.3%;夏秋季节石油源和交通源的占比较高, 煤炭燃烧对大气沉降PAHs贡献最少, 工业区和居民区石油源、燃煤源和交通源的贡献分别为35.5%、21.6%、42.9%和24.3%、10.5%、65.2%.交通源对石化企业邻近区域大气沉降中PAHs的贡献最高, 这与刘炎坤等[38]对上海市大气沉降中PAHs的源贡献是一致的.研究区域中老沪杭公路自1932年通车, 一直是进出上海的交通要道, 同时北侧精细化工园区中, 化工物流是重要的产业群, 机动车保有量高, 特别是柴油车, 为工业区及石化企业提供物流服务; 新城居民人口将近70万, 私家车成为居民出行的重要交通工具, 汽油车和柴油车等机动车消耗大量的石油燃料, 是PAHs稳定交通来源.
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图 6 工业区和居民区大气沉降中PAHs的来源及贡献率 Fig. 6 PAHs sources contribution rates of atmospheric deposition in the industrial district and the residential district |
除交通源外, 冬春季节燃煤源贡献较大, 煤炭作为石化企业生产供电供热的重要原料, 冬春季节热能消耗增加, 煤炭燃烧尾气排放量增加, 高空排放受高气压影响, 处于静稳状态, 有利于近距离沉降, 因此邻近区域受到影响较大.夏秋季节受东南沿海季风影响, 热电装置高空排放的尾气随季风向远处输送, 煤炭燃烧产生的PAHs对石化企业邻近区域影响减小.同时夏秋季节气温较高, 有利于PAHs挥发, 特别是位于石化企业中部的炼油加工区和储存区, 产生大量低环PAHs, 工业区位于其下风向, 受石油源影响较大.
3 结论(1) 石化企业周边大气沉降中
(2) 大型企业邻近区域PAHs沉降通量和组成呈现明显季节性特征.工业区与居民区
(3) 工业区和居民区大气沉降PAHs的来源存在差异.利用正定因子矩阵法溯源分析, 石化企业邻近区域大气沉降中PAHs主要来源于交通源、燃煤源和石油源, 交通源贡献最大.冬春季节工业区石油源、燃煤源和交通源贡献率分别为18.4%、35.9%和45.7%, 居民区贡献率分别为21.4%、32.3%和46.3%;夏秋季节工业区和居民区石油源、燃煤源和交通源的贡献分别为35.5%、21.6%、42.9%和24.3%、10.5%、65.2%.除交通源外, 受气象因素和排放方式等因素影响, 冬春季节燃煤源对工业区影响较大, 夏秋季节石油源对工业区影响较大.
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