2021, Vol. 42
2. 江苏省南京环境监测中心, 南京 210093;
3. 南京市生态环境局, 南京 210017;
4. 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 大气环境与装备技术协同创新中心, 南京 210044;
5. 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 南京 210044
, LU Xiao-bo2 , YANG Feng1 , LI Wen-qing3 , LI Jie1 , XIE Yi-song1 , WANG Yan1 , LIU Yi-he1 , WANG Qing-jiu1 , HU Jian-lin4,5
2. Nanjing Environmental Monitoring Center of Jiangsu Province, Nanjing 210093, China;
3. Nanjing Bureau of Ecology and Environment, Nanjing 210017, China;
4. Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology, School of Environmental Science and Engineering, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China;
5. Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring & Pollution Control, Nanjing 210044, China
对流层臭氧(O3)是大气中的重要痕量组分.高浓度O3会影响人体健康, 破坏生态环境, 并影响气候变化[1].《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)把O3列为空气质量评价的6项指标之一.南京市是长三角重要的区域中心城市, 社会经济十分活跃, 同时也是复合型污染较为严重的区域之一[2~4].大气污染防治行动计划实施以来, 南京市PM2.5浓度从2013年的77 μg ·m-3下降到2017年的40 μg ·m-3, 降幅达48%, 但O3污染问题日益凸显, 2017年取代PM2.5成为影响空气质量优良率的第一因素[5].李菁等[6]利用卫星观测资料分析了2008~2017年南京市O3污染时空分布及变化特征, 发现受大气环流、气候变化及人类活动等综合因素影响, O3时空变化特征明显; An等[7]观测发现南京城区与郊区的高浓度O3污染经常同时出现, 可能与污染区域混合有关; Wang等[8]在O3及前体物污染特征基础上, 基于OBM模型进行了O3生成敏感性分析, 发现南京城区O3主要受挥发性有机物(VOCs)控制.以上研究深化了本地O3污染特征与成因的认识.对流层O3寿命较长, 夏季O3有时在大气中能存在数天[9], 因此O3污染可存在明显的区域输送[10], 但关于区域输送对南京O3污染的影响, 目前的认识还较为欠缺.为指导O3污染的区域联防联控, 识别南京地区O3污染区域输送特征及潜在源区成为目前亟待解决的问题.
后向轨迹法是研究污染空间输送特征的基本工具之一, 相比CMAx与CMAQ等复杂空气质量模型, 后向轨迹分析具有不依赖污染物排放信息且容易掌握等优点, 被广泛应用于污染输送与来源分析[11~13].利用后向轨迹分析O3及前体物污染输送特征, 已有较多的应用研究.如Nzotungicimpaye等[14]利用后向轨迹分析发现工业高原的污染排放是开普敦O3的主要来源, 主要的传输路径有4条, 导致空气质量变差的是东北方向路线与南部海岸线路线; Dimitriou等[15]利用后向轨迹分析发现雅典O3来源主要是巴尔干半岛、希腊与爱琴海, 而约阿尼纳则主要受希腊北部与巴尔干半岛影响, 尤其是保加利亚的索菲亚地区贡献较为明显, 两个城市污染传输的差异可能主要是受地形影响; Vellingiri等[16]在轨迹分析基础上, 利用潜在源区贡献函数(potential source contribution function analysis, PSCF)发现韩国首尔NO2浓度上升主要受中国华北及本地源排放的影响, 而O3则主要来自于中国和日本的海洋与山区; Sharma等[17]利用PSCF方法与浓度权重轨迹方法(concentration weighted trajectory method, CWT)发现印度恒河平原是印度德里地区O3污染的主要潜在源区; 杨健等[18]利用PSCF方法分析了安阳近地面O3潜在来源, 认为不同季节O3的潜在源区差异较大, 夏季潜在源区主要分布在河北南部、湖北北部和沈阳北部; 张磊等[19]利用PSCF方法发现华北及长三角发达的工业地区对黄山顶O3存在输送影响.
南京处于长三角腹地, 易受周边城市影响, 目前针对南京地区O3污染区域输送影响还缺少系统性研究.本文在2017年O3污染特征分析的基础上, 重点针对春夏季4~10月O3污染高发时段, 利用后向轨迹模式聚类与潜在源区等分析方法, 揭示影响南京O3及前体物的主要输送路径与潜在源区, 旨在为空气质量预报和O3污染防控提供依据.
1 材料与方法 1.1 数据来源空气质量数据源于江苏省南京环境监测中心, 为2017年南京市9个大气国控点逐小时观测数据; 气象数据源于江苏省气象台, 为2017年南京国家基准站大气压、气温、风速、相对湿度与降水等逐日观测数据; 气象数据取自美国国家环境预报中心(NCEP)的全球资料同化系统(GDAS)数据, 空间分辨率为1°×1°, 时间分辨为3 h(00:00、06:00、12:00与18:00为同化资料, 03:00、09:00、15:00与21:00为模式预报, 均为世界时), 主要包括地表气压、10 m风速、2 m相对湿度、位势高度、温度、水平风速、压力垂直速率和相对湿度等.GDAS数据从公开网站(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1)下载得到.
1.2 研究方法 1.2.1 轨迹计算及聚类分析采用美国海洋与大气管理局开发的HYSPLIT4(hybrid single-particle lagrangian integrated trajectory Model 4)模式[20]计算后向轨迹数据, 计算时段为2017年4月1日00:00到10月31日23:00, 轨迹的受体点为南京城区(118.79°E, 32.05°N), 高度10 m, 每条轨迹计算时长为24 h, 时间分辨率为1 h.受体高度取10 m主要考虑到目前大气国控点高度一般在3~15 m的近地面; 计算24 h后向轨迹主要考虑将研究范围界定在长三角联防联控区域; 时间分辨率取1 h是方便轨迹数据与O3小时浓度数据的联合分析.计算结果共获得轨迹5 136条, 通过聚类分析将相似速率与方向的轨迹进行合并, 代表一个特定的输送路径.采用Ward's最小方差法[21]进行聚类, 其基本思路是先将n条轨迹归为n类, 然后每次减少一类时, 需满足两两轨迹的欧式距离之和与原来的差距最小, 直到减少到合适的类别为止.该方法被植入于TrajStat软件[22]中, 本文利用TrajStat1.4.7版本进行聚类得到不同类型的输送轨迹, 并统计每类轨迹的出现频率及对应的O3平均浓度.
1.2.2 潜在源区贡献函数(PSCF)方法PSCF方法[23]是一种条件概率函数, 利用污染轨迹与所有轨迹在途经区域停留时间的比(以轨迹节点数量来近似表征停留时间, 逐时计算的24 h后向轨迹共25个节点)来表征每个区域对受体点的污染贡献.将研究区分为i×j个网格, 每个网格PSCF计算见公式(1).
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(1) |
式中, nij代表落在某一网格内的所有轨迹节点数, mij为其中污染轨迹节点数.污染轨迹指受体点浓度超过某一浓度阈值时对应的轨迹, 浓度阈值一般为所有轨迹对应浓度的平均值或空气质量标准值, 本文将所有轨迹对应的O3平均浓度作为阈值.本文设定的PSCF网格区域包含主要轨迹所覆盖的地理区域(110°~126°E, 24°~39°N), 覆盖南京周边东西约800 km, 南北约700 km的范围, 网格分辨率为0.1°×0.1°, 共计约24 000个网格, 总轨迹条数为5 136条, 约12.8万个节点.
PSCF值越大表明该区域对于受体点污染贡献越大, 由于PSCF是一种条件概率, 当nij较小时, PSCF计算结果的不确定性较大.为降低计算的不确定性, 一些学者引入了权重函数Wij计算WPSCF值[24, 25], 见公式(2).
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(2) |
参考文献[15, 16], 同时考虑本研究网格分辨率较高平均节点数较少的情况, 为减少PSCF方法不确定性, 将权重函数Wij具体设定见公式(3).
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(3) |
PSCF反映的是某网格中污染轨迹所占的比例, 无法区分相同PSCF值的网格对受体点污染贡献的差异[17], CWT方法[26]则可以定量表征各网格对受体点的污染贡献.首先创建CWT网格, 范围及分辨率均与PSCF网格相同.在浓度权重轨迹分析法中, 每个网格都有一个权重浓度, 通过计算经过该网格的轨迹对应的污染物浓度的平均值来实现, 见公式(4).
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(4) |
式中, CWTij为网格(i, j)的平均污染权重浓度(μg ·m-3); l代表气团轨迹; M是轨迹的总数; Cl是轨迹l经过网格(i, j)时对应的污染物质量浓度(μg ·m-3); τijl是轨迹l在网格(i, j)停留的时间, 计算时使用落在网格内的轨迹节点数来代替停留时间, 同样当节点数较少时, 也会增大不确定性, 采用与PSCF方法相同的权重函数Wij, 见公式(5).WCWT值越大, 表明该区域对受体点的污染贡献越大.
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(5) |
图 1给出了2017年南京市O3日最大8 h浓度(maximum daily 8h average O3, MDA8 O3)的时间序列, MDA8 O3浓度范围在12~261 μg ·m-3, 浓度均值为(107±49) μg ·m-3.根据《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633-2012)评价, O3超标天数共计58 d, 其中中度污染11 d, 轻度污染47 d, O3超标天数占总超标天数的57.4%, 高于2017年长三角各市平均水平(50.4%)[27].
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红色虚线为MDA8 O3国家二级标准限值 图 1 2017年南京市MDA8 O3浓度分布时间序列 Fig. 1 Time series of MDA8 O3 concentration distribution in Nanjing in 2017 |
O3是由光化学反应生成的二次污染物, 受太阳辐射影响较大, 一般来说太阳辐射越强, 越有利于O3生成[28].气温与太阳辐射变化较为一致, 水汽可削减太阳辐射, 风速主要影响扩散, 而降水有利于污染物的清除.因此, O3污染一般发生在太阳辐射强、气温高、湿度低、风速小与降水少的气象条件下[29].表 1给出了南京市2017年O3超标日与非超标日部分气象参数的日平均值对比情况, 可见, 超标日的气温明显高于非超标日, 而超标日气压、相对湿度和降水则明显低于非超标日, 低气压时风场辐合, 不利污染扩散, 超标日与非超标日风速差别不大, 可能主要还跟风向有关.计算皮尔逊相关系数, 可知MDA8 O3与气温、气压及相对湿度的相关性较强, 相关系数分别为0.55、-0.46和-0.29, 说明高温、低压和低湿条件下容易发生O3污染现象.
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表 1 超标日与非超标日气象参数对比 Table 1 Comparison of meteorological parameters between days exceeding and days not exceeding the standard |
2.1.2 时间特征
图 2给出了南京市逐月MDA8 O3平均浓度及超标天数分布, 可见MDA8 O3浓度的月变化呈单峰状, 6月浓度最高, 为162 μg ·m-3, 超标日在4~10月均有分布, 6月超标日最多, 为17d.计算季节浓度, 可知MDA8 O3浓度为夏季(6~8月)>春季(3~5月)＞秋季(9~11月)>冬季(1~2月和12月).
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图 2 2017年南京市MDA8 O3浓度与超标天数月度分布 Fig. 2 Monthly distribution of MDA8 O3 concentration and days exceeding the standard in Nanjing in 2017 |
图 3给出了对应的逐月温度与降水的情况, 1~6月随着气温的逐步升高, 光化学反应增强, MDA8 O3浓度也逐步升高, 4月3日首次出现超标, 5~6月超标天数逐渐增多; 6月尽管降水量较大, 但降水日仅有8d, MDA8 O3浓度与超标天数均达到峰值; 7月平均气温高达30.7℃, 为全年最高, 降水量比6月明显下降, 但MDA8 O3浓度却未随气温升高和降水减少而升高, 相反却比6月下降了34 μg ·m-3, 这可能与高温天气条件下, 污染排放减少、扩散速度加快导致空气中前体物氮氧化物(NOx)和VOCs浓度有所减少有关[30]; 8月和9月降水日分别达到16 d和17 d, 污染缓解, 10月气温下降, 降水日为12 d, 仅10月22日超标; 11月和12月随着气温继续下降, MDA8 O3浓度进一步下降.
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图 3 2017年南京市气温、降水天数及降水量月度分布 Fig. 3 Monthly distribution of temperature, precipitation days, and precipitation in Nanjing in 2017 |
图 4给出了2017年O3浓度日变化情况, 可见, 全年O3日变化呈现单峰状, 日出前后06:00左右是一天的最低值, 日出后光化学反应逐步增强, O3浓度开始迅速升高, 上升速率约为10 μg ·(m3 ·h)-1, 到14:00左右达到峰值, 随后开始下降, 但仍维持高位, 一般MDA8 O3浓度为12:00~19:00时段均值, 20:00后随着夜间光化学反应减弱及一氧化氮(NO)滴定作用, O3浓度持续下降, 到日出前后达到一天的最低值, 开始新的循环.杭州和合肥等长三角城市呈现类似的日变化规律结果[29, 30], 主要是与太阳辐射等气象条件的日变化规律有关.由图 4可知, 超标日与非超标日O3日变化同样呈现单峰变化, 浓度最高值均出现14:00左右, 最低值均出现在06:00左右, 06:00~14:00期间, 超标日O3浓度上升速率约为20 μg ·(m3 ·h)-1, 约为全年水平的2倍; 14:00时超标日与非超标日O3浓度差值约为108 μg ·m-3, 06:00时差距仅11 μg ·m-3, 说明超标日光化学反应强烈, 昼间生成速率快, 夜间消耗也非常迅速.
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图 4 2017年南京市全年、超标日及非超标日的O3浓度日变化 Fig. 4 Daily variation of O3 concentration throughout the year, days exceeding the standard, and days not exceeding the standard in Nanjing in 2017 |
本研究模拟了2017年春夏(4~10月)以南京城区为受体点的逐小时后向轨迹, 考虑到轨迹数较多, 筛选其中污染影响较大的轨迹分析, 将浓度超过MDA8 O3国家二级标准(标准限值160 μg ·m-3)的轨迹定义为超标轨迹.图 5给出了4~10月逐月的超标轨迹, 可见, 超标轨迹数量的月间差异较明显, 这主要与气象条件和排放变化有关.从超标轨迹数来看, 超标轨迹共521条, 约占总轨迹数的10%, 主要集中在6月和5月, 分别为152条和140条, 占超标轨迹的29%和27%, 对应超标天数分别为17 d和15 d, 占总超标天数的29%和26%;其余月超标轨迹占比16%(7月)和12%(4月), 8、9和10月均不足10%, 相应污染天数也较少; 从轨迹来向与范围看, 气团来源自东南方向时, 南京市的O3易超标, 超标轨迹区域以南京周边200~300 km为主, 集中在长三角区域范围内; 从超标轨迹月度分布来看, 4月轨迹来向较分散, 主要来自苏南地区、浙江北部及安徽中南部区域, 5月主要来自东南方向, 以苏南和浙北为主, 6月以东~东南方向为主, 范围包括苏南、浙北、上海及南通等区域, 6月下旬到7月上旬为梅雨季节, 污染清除条件较好, 7月超标轨迹主要来自东南、西南与西北方向, 以苏南与安徽东部为主, 轨迹略短于前3月; 受副热带高压控制, 8月午后强对流天气较多, 扩散条件较好, 超标轨迹数较少, 9月气团主要来自省内, 受台风外围等影响, 超标轨迹数较少, 10月气团同样主要来自省内, 气温进一步下降, 超标轨迹数进一步减少.
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图 5 2017年4~10月南京市逐月超标轨迹 Fig. 5 Monthly exceeding trajectories in Nanjing from April to October in 2017 |
为明确主要的气团输送特征, 对所得到的5 136条轨迹中具有相似速率与来向的气团轨迹进行聚类, 代表气团输送路径.图 6(a)给出了2017年春夏期间到达南京城区气团后向轨迹聚类的结果, 可见, 主要输送路径有6条, 包括：①聚类N1为来自东北偏北方向经连云港、淮安、滁州传输的气团轨迹, 占10.8%; ②聚类N2为来自西北方向经滁州的气团轨迹, 占16.9%; ③聚类N3为来自西南方向经安徽池州、铜陵、芜湖、马鞍山传输的气团轨迹, 占19.5%; ④聚类N4为来自东南偏南方向经无锡、常州、镇江传输的气团轨迹, 占20.8%; ⑤聚类N5为来自东南方向经上海、苏州、无锡、常州及镇江传输的气团轨迹, 占23.3%, 比重最大; ⑥聚类N6为来自东北方向, 自黄海、盐城、泰州与扬州传输的气团轨迹, 占8.7%.从聚类轨迹的空间分布看, 南京地区24h气团后向轨迹多集中在江苏、安徽和上海以及东海和黄海海域, 传输的距离相对较短, 说明影响南京市每日空气质量变化的污染源主要集中于长三角区域.
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(a)所有轨迹对应的O3平均浓度, (b)~(g)为超标轨迹出现概率及对应的O3平均浓度 图 6 2017年4~10月南京地区气团输送路径及对应O3浓度 Fig. 6 Air mass transport path and corresponding O3 concentration for Nanjing from April to October in 2017 |
为进一步明确不同类型气团对O3污染的贡献, 图 6(a)给出了不同聚类轨迹到达受体点时对应的O3平均浓度, 图 6(b)~6(g)给出了聚类N1~N6的轨迹簇, 并列出了其中超标轨迹概率(为超标轨迹与总超标轨迹比值)及对应的O3平均浓度.由图 6(a)可知, 聚类N4与N5轨迹数合计约占总轨迹数的44%, 对应的O3平均浓度分别为92 μg ·m-3与88 μg ·m-3, 居第一与第二位, 由图 6(e)和6(f)可知其中的超标轨迹概率合计约为60%, 对应的O3平均浓度分别为201 μg ·m-3与196 μg ·m-3, 同样列第一与第二位, 这两类气团出现的概率高, 且对应的O3浓度高, 表明东南方向气团途经上海、无锡、苏州和常州等经济发达地区时, 裹挟了大量的NOx与VOCs等O3前体物和光化学产物, 叠加本地排放影响后, 导致南京地区O3浓度较高.聚类N4长度比N5短, 对应的O3浓度更高, 说明风速较小扩散不利时, 输入影响叠加本地生成的O3, 更易发生O3污染; 其次对南京O3浓度较高时所对应的聚类为N2与N3, 其超标轨迹出现概率为17.66%与15.55%, 聚类N2较短, 气团移动速率慢, 西北风较小时也容易发生O3污染, 西南方向的聚类N3轨迹途经马鞍山和芜湖等地, 这些区域钢铁等重污染行业排放较大, 对南京O3影响也不容忽视, 说明联防联控区域需扩大到安徽; 聚类N1超标轨迹出现概率5.37%, 主要途经苏北区域, 经济社会活动相对苏南较弱, 污染输送贡献相对较小; 聚类N6占比仅8.66%, 超标轨迹出现概率为0.96%, 这部分气团来自海洋, 轨迹路径较长, 气团移动速率较快, 利于污染扩散, 污染输送影响较小.
2.4 潜在源区分析PSCF值是指超过阈值浓度的轨迹与所有轨迹数的比值, 其分布区域被解释为受体点的污染潜在源区[31].图 7为后向轨迹的WPSCF结果, 总体来看, 24 h内O3潜在源区主要集中在南京周边200 km范围内, WPSCF高值区(＞0.6)主要集中在苏南地区的常州、无锡及苏州, 以及浙江北部的湖州, 沿南京东南方向分布, 分布方向与南京常年的主导风向较为一致.WPSCF高值区的分布, 与黄成等[32]估算的长三角高排放区域主要集中在沿江经济社会发达城市的结论较为一致.经过这些高排放区域的气团挟带大量的前体物, 经光化学反应转化生成O3, 对下风向区域影响较大.值得注意的是, 常州、无锡、苏州和湖州等地都是环太湖城市, 2017年上半年这4个城市的MDA8 O3第90百分位数分别为197、197、192和193 μg ·m-3[33], O3污染较重.WPSCF的次高值区(介于0.48~0.6)则分布较为分散, 包括东南方向的常州、无锡、苏州和湖州, 东北方向的泰州, 西南方向的马鞍山和芜湖及西北方向的滁州等市.
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图 7 2017年4~10月O3的WPSCF分布特征 Fig. 7 Distribution characteristics of O3 WPSCF from April to October in 2017 |
PSCF方法表明污染轨迹通过某一区域的概率, 而CWT方法能给出该区域对受体点的浓度贡献大小[34], 两者重合区域则表明该区域是主要潜在源区.图 8给出了后向轨迹WCWT结果, WCWT高值区(＞103 μg ·m-3)同样包括了无锡、常州、苏州与湖州, 且高值区连成了片, 范围比WPSCF高值区略大, 同样揭示环太湖城市是主要的潜在源区; WCWT次高值区(＞81.7 μg ·m-3)分布较分散, 包括东南方向的无锡、常州、湖州与苏州等城市, 东北方向的泰州、镇江与扬州等地, 西南方向的芜湖和马鞍山, 西北方向滁州以及南面宣城市等地, 次高值区分布与WPSCF较为一致, 但范围有所扩大.总体来说, WCWT与WPSCF分析得到结果具有较好地一致性, 均表明南京的O3污染受区域输送影响较大.另外值得注意的是, WPSCF与WCWT的高值区不在南京本地, 而是集中在上风向区域, 这可能与O3为二次污染物, 没有直接的排放源, 前体物排放到发生光化学反应生成O3需要一定的时间, 因而O3高值更容易发生在下风向区域.风速大时受输送影响更大, 风速小时主要受本地排放影响, 定量的本地与外地污染贡献评估还需进一步研究.王燕丽等[35]利用CAMx模型发现2015年7月京津冀13个城市O3污染受传输贡献超过80%, 而本地贡献较小.李莉等[36]的研究发现2013年7月上海淀山湖点日最大O3浓度贡献为浙江(48.5%)、江苏(11.7%)、安徽(11.6%)与上海(7.4%)以及长距离输送(20.9%), 可见, 在强化本地污染防控的基础上, 加强与上风向区域联防联控是有效控制O3污染的关键.
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图 8 2017年4~10月O3的WCWT分布特征 Fig. 8 Distribution characteristics of O3 WCWT from April to October in 2017 |
(1) 2017年南京市O3超标58 d, 占总超标天数的57.4%, 略高于长三角城市平均水平; 受光化学反应与气象条件影响, MDA8 O3浓度月变化呈单峰状, 峰值出现在6月, O3浓度日变化呈单峰状, 峰值出现14:00点左右, 谷值出现在06:00左右.
(2) 模拟获得2017年春夏到达南京城区的近地面24 h后向轨迹5 136条, 其中O3超标轨迹521条; 超标轨迹月度分布差异较为明显, 主要分布在6月(152条)与5月(140条), 合计约占56%;超标轨迹以东南方向为主, 集中在长三角区域.
(3) 经过聚类分析获得2017年春夏到达南京城区的气团输送路径共6条, 包括东北偏北(10.85%)、西北(16.94%)、西南(19.47%)、东南偏南(20.76%)、东南(23.33%)和东北方向(8.66%); 其中, 东南偏南与东南方向两类气团轨迹出现概率合计44%, 其中超标轨迹合计占比约为60%, 轨迹对应的O3浓度较高, 是主要的O3污染输送路径.
(4) 潜在源区分析PSCF与CWT高值区域一致性较好, 均揭示南京东南方向的常州、无锡、苏州与湖州等环太湖城市是主要的O3污染潜在源区; 周边城市泰州、马鞍山、芜湖、滁州、南通与连云港等均对南京O3污染有输送贡献, 区域输送影响甚至可能超过本地贡献, 因此, 针对O3污染必须加强长三角区域联防联控, 尤其强化上风向城市前体物控制.
致谢: 衷心感谢上海市环境科学研究院原副总工程师、大气环境研究所所长陈长虹教授对论文的悉心指导.
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