环境科学  2021, Vol. 42 Issue (1): 38-44   PDF    
保定地区PM2.5中重金属元素的污染特征及健康风险评价
雷文凯1, 李杏茹2, 张兰2, 徐静3, 赵文吉1, 刘子锐4     
1. 首都师范大学资源环境与旅游学院, 北京 100048;
2. 首都师范大学化学系, 北京 100048;
3. 生态环境部环境发展中心环境标准样品研究所, 北京 100029;
4. 中国科学院大气物理研究所, 北京 100029
摘要: 为了解保定市大气环境中PM2.5中重金属的污染特征及其健康风险,在保定市设立观测站点,利用中流量颗粒物采样器对保定市大气PM2.5进行了连续昼夜采集,并使用微波消解-电感耦合等离子质谱法分析了样品中的V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb等10种重金属元素的质量浓度.结果表明,保定市大气PM2.5浓度范围为16.84~476.19 μg·m-3,采样期间有65d高于我国《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)中的二级标准,超标率为54.2%.保定市PM2.5中重金属元素的浓度变化趋势为:除Ni、Mn和Co外,夜间浓度略大于日间;大部分重金属元素秋冬季浓度大于春夏季.富集因子分析可知,保定市Cu、Zn、Pb、Cd主要来自于人为源,特别是受到交通源的影响较大.健康风险评估结果表明,保定市大气PM2.5中的重金属污染的非致癌风险较小,致癌风险主要是As、Cr、Cd和Co,且成年人的致癌风险大于儿童.
关键词: PM2.5      重金属元素      季节变化      富集因子      健康风险     
Pollution Characteristics and Health Risk Assessment of Heavy Metals in PM2.5 Collected in Baoding
LEI Wen-kai1 , LI Xing-ru2 , ZHANG Lan2 , XU Jing3 , ZHAO Wen-ji1 , LIU Zi-rui4     
1. College of Resource Environment and Tourism, Capital Normal University, Beijing 100048, China;
2. Department of Chemistry, Capital Normal University, Beijing 100048, China;
3. Institute of Environmental Reference Materials, Environmental Development Center, Ministry of Ecology and Environment, Beijing 100029, China;
4. Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China
Abstract: To reveal the pollution characteristics and the health risks of the trace heavy metals in the atmospheric particles in Baoding, Hebei province, PM2.5 samples were collected using a middle volume sampler, and the mass concentrations of V, Cr, Mn, Co, Ni, Cu, Zn, As, Cd, and Pb in the samples were determined by microwave digestion-inductively coupled plasma-mass spectrometry (ICP-MS). The results showed that the PM2.5 concentration in Baoding ranged from 16.84-476.2 μg·m-3. During sampling, 65 samples were above the second-level standard of the Ambient Air Quality Standards (GB 3095-2012) by 54.2%. The most heavy metal elements showed higher levels in nighttime than during the daytime, except for except for Ni, Mn, and Co. Obvious seasonal variation was found with the trend of winter > autumn > spring > summer. The enrichment factors for Cu, Zn, Pb, and Cd were more than 1.5, indicating that those metals mainly came from anthropogenic emissions, such as traffic sources. Health risk assessment results indicated that the non-carcinogenic risk of heavy metals in PM2.5 in Baoding was small, and the carcinogenic risk resulting form As, Cr, Cd, and Co was greater for adults than for children.
Key words: PM2.5      heavy metals      seasonal changes      enrichment factor      health risks     

PM2.5是指空气动力学当量直径小于等于2.5 μm的颗粒物.其特点是体积小、比表面积大和活性强, 能够吸附大量的金属元素[1].有毒有害重金属如Pb、Cd、Ni、Mn、V和Zn等, 主要吸附在小于2 μm颗粒物上[2].有研究表明, 重金属能够通过呼吸作用随PM2.5直接进入到人体的肺泡中并在人体内大量富集.As、Cr、Ni和Cd对人体具有一定的致癌作用, Zn、Cu和Pb积累会导致人体出现一系列疾病[3, 4].

近年来, 国内外对金属元素的健康风险进行了大量研究.宋浩军等[5]研究了北京市PM2.5中重金属元素的健康风险.张芳源等[6]评价了石家庄市大气PM2.5中重金属元素的健康风险.张启钧等[7]对天津市道路PM2.5中重金属的粒径分布和健康风险进行了分析. MohseniBandpi等[8]对伊朗德黑兰空气中PM2.5的重金属进行了健康风险评估.但是在重金属的健康风险研究中, 研究地点主要集中于人口众多的大城市, 对于一些二三线城市却不够重视.

保定市是京津冀地区一个重要的工业城市, 其环境空气质量在2013~2016年连续4 a在全国74城市中排名垫底, 但有关保定市大气PM2.5中重金属的健康风险研究却很少.本文通过探究保定市大气颗粒物PM2.5中10种重金属元素的污染特征, 评价它们经呼吸道摄入带来的健康风险, 以期为保定市今后大气中重金属的防治政策制定提供基础的数据支撑.

1 材料与方法 1.1 采样点概况

保定采样点(115. 4°E, 38. 8°N)位于市区西部, 河北农业大学西校区平房房顶, 距离地面高度3.5 m.采样点接近城市中心地带, 周边没有高大建筑物和典型污染源, 周围有很多居民区, 西北方向距采样点1 km处有一高速立交桥, 在东部方向1.5 km是朝阳南大街(保定城市主干道).

1.2 样品的采集及分析

使用武汉天虹仪表有限公司生产的中流量采样器(TH150型)对大气细颗粒物(PM2.5)进行采集, 设置采样流量为100 L·min-1.使用石英纤维滤膜(Pall: d=90 mm)采集样品, 采样前先将采样膜在马弗炉(EYELA, 日本)中500℃焙烧3 h, 将膜上的有机物消除掉, 冷却后, 在恒温恒湿箱(温度25℃, 湿度50%)中平衡24 h, 用十万分之一精密电子天平称重(Sartorius, 德国, 精密度0.01 mg), 装进洗净的膜盒中备用.对研究区域内进行了夏(2015-06-26~2015-07-25)、秋(2015-09-21~2015-10-21)、冬(2015-12-16~2016-01-14)和春(2016-03-21~2016-04-19)这4个季节同步采样, 每天采集日夜两个样品, 分别为08: 00~19: 30(日间)和20: 00~次日07: 30(夜间), 每个季节采样30 d, 且日间和夜晚各设3张实验空白膜, 除去采样过程中因停电、设备故障、恶劣天气等意外事件发生而导致采样失败, 采样点采集样品数共计253个.采样后将膜放入恒温恒湿箱里(温度25℃, 湿度50%)中平衡24 h, 称重后放入膜盒并将其置于冰箱(-18℃)中避光保存至分析.

将1/4面积的石英膜剪碎后加入消解罐, 依次加入6mL HNO3、2mL H2O2和0.6 mL HF, 放入微波消解仪进行消解.将消解完全的样品定容至100 mL后使用电感耦合等离子体质谱仪(Agilent 8800)对V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb等10种重金属元素的浓度进行测定.测样之前进行仪器调谐保证仪器标准曲线的R值均达到0.999 9以上.在测样过程中每个测试样品测3次, 依据内标元素(72Ge、103Rh、115In和209Bi)的相对标准偏差(RSD)的数值从而保证仪器的稳定性[9].将内标管放进1 μg·L-1的内标溶液(Part #5183-4680, Agilent), 每次数据采集结束后, 检查内标元素的RSD值, 保证每个RSD值小于3%, 否则重新采集样品.另外, 取1/4面积的空白膜也用相同的消解和分析方法进行处理, 以其3倍空白膜的标准偏差作为检出限, 除As的检测限在0.1 g·L-1外, 其它元素检出限均可达到0.01 g·L-1甚至更低.各个重金属元素的回收率在80%~120%之间.

1.3 富集因子

富集因子是通过样品中某元素的实测值与该元素背景值对比来计算元素的富集程度, 以判断人为来源对样品中无机元素含量的贡献水平, 计算见公式(1)[10~12]

(1)

式中, EF为富集因子; (Ci/CAl)样品为PM2.5中金属元素与参考元素Al含量的比值; (Ci/CAl)地壳为地壳中金属元素与参考元素Al含量的比值, 本研究选择河北土壤元素背景值(1990年).若元素EF < 10, 可以认为该元素的来源可能是土壤或者地壳源; 若EF的值大于10, 表明元素主要受到人类活动的影响[13, 14].

1.4 健康风险评价

本研究以美国环保署(US EPA)发布的人体健康风险评价模型为基本框架[15], 对V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb等10种重金属元素通过呼吸途径分别对成年男性、女性及儿童进行健康风险评价.

1.4.1 暴露剂量计算

人体健康风险评估是根据致癌和非致癌元素的平均浓度进行的.非致癌元素采用正常平均日剂量[ADD, mg·(kg·d)-1], 致癌元素采用终身平均日剂量[LADD, mg·(kg·d)-1], 计算见公式(2)[16, 17]

(2)

式中, c表示污染物浓度(mg·m-3), InhR是呼吸频率(m3·d-1), EF是暴露频率(d·a-1), ED是暴露持续时间(a), BW是体重(kg), AT是平均暴露时间(d)

根据文献[18], 确定人群暴露评价参数, 见表 1.

表 1 人群暴露评价模型参数 Table 1 Parameters of the population exposure evaluation model

1.4.2 致癌与非致癌风险计算

根据EPA综合风险信息数据库(IRIS)和国际癌症研究机构(IARC)的相关研究成果, 发现Cu、Zn、Pb、V和Mn是非致癌的重金属元素, 而Co、Ni、Cr、Cd和As是致癌的重金属元素.采用美国环保署推荐的健康风险评估模型, 呼吸暴露非致癌风险评价模型如公式(3)所示, 致癌风险评价模型如公式(4)所示:

(3)
(4)

式中, RfD表示参考剂量[mg·(kg·d)-1], HQ是污染物经呼吸暴露非致癌风险危险商(无量纲值).当HQ大于1时, 存在非致癌风险; 当HQ小于或等于1时, 风险较小或可忽略[19].CR是污染物经呼吸暴露致癌风险(无量纲值), SF是斜率因子[(kg·d)·mg-1].当CR大于10-6时, 存在严重的潜在致癌风险; 当CR小于10-6时, 存在的风险较少或可忽略该风险[20].计算中使用的反应参数[21~23]表 2所示.

表 2 通过呼吸系统进入人体的元素的反应参数 Table 2 Response parameters of elements entering the human body through the respiratory system

2 结果与讨论 2.1 PM2.5的分布特征

图 1为保定市在采样期间的PM2.5质量浓度的季节及昼夜变化.采样期间保定市PM2.5的浓度范围为16.84~476.19μg·m-3, 采样期间有65 d高于我国《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)中的二级标准(日均值75μg·m-3), 占总采样天数的54.2%.另外, 保定市夜间的PM2.5浓度略高于日间, 因为在夜间易出现逆温层, 空气污染物不易扩散, 到了白天地面温度迅速上升, 逆温层就会逐渐消散, 于是污染物也会扩散, 所以夜间PM2.5的浓度偏高[24].季节分布由高到低依次为:冬季>秋季>夏季>春季.这是因为保定市的冬季日照短, 天气寒冷, 缺少雨雪, 气象条件不利于颗粒物扩散和沉降, 同时燃煤供暖, 使得PM2.5平均浓度较高; 而春夏季空气流通性好, 湍流运动活跃, 有利于污染物的扩散, 并且春夏季降雨量大、次数多, 有利于颗粒物沉降[25].

图 1 采样期间PM2.5质量浓度的季节及昼夜变化 Fig. 1 Seasonal and diurnal changes of PM2.5 mass concentration during the sampling period

2.2 PM2.5中重金属元素的污染特征

表 3为保定市采样期间不同季节重金属元素日夜变化规律. 10种重金属元素在夏、秋、冬和春这4个季节浓度(ng·m-3)平均总和分别为371.92±232.75、353.85±238.65、481.05±307.81和320.21±196.18(日间); 506.2±424.14、436.72±403.37、620.88±338.17和379.39±281.71(夜间), 总浓度呈现出秋冬季高于春夏季的特征.

表 3 保定PM2.5中不同季节金属元素日夜变化规律1)/ng·m-3 Table 3 Night and day variation of metal elements in different seasons in Baoding PM2.5/ng·m-3

图 2为保定市PM2.5中金属元素的日夜变化, 可以看出除了Ni、Co和Mn外, 保定市重金属元素的浓度均为夜间大于日间(与PM2.5的日夜变化趋势一致).Zn, Cd和Pb元素夜间浓度比日间高, 这与夜间大型车辆的通行量增大有关[26~28]; As作为煤炭燃烧的特征, 受夜间燃煤量增加且供暖排放的影响, 夜间浓度较高[26].

图 2 保定市PM2.5中金属元素的日夜变化 Fig. 2 Changes of metal elements in PM2.5 in Baoding during day and night

图 3为保定市PM2.5中金属元素的季节变化, 可以看出保定市的10种重金属元素浓度大部分呈现出秋冬季高, 春夏季低的特点, 与PM2.5的季节变化趋势基本一样.这可能是因为秋冬季的空气流动性差, 加上特殊的地形和气候条件, 所以秋冬季节污染较重, 而春夏季空气流通性好, 污染物容易扩散.保定市的Pb元素质量浓度的最高值出现在冬季(358.86ng·m-3), 小于《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)中铅的浓度限值(Pb:500ng·m-3)[29].As元素的4个季节的浓度均高于《环境空气质量标准》参考浓度限值(6ng·m-3), 且春季As的平均浓度为8.54 ng·m-3, 是参考浓度限值的1.42倍, 夏季的浓度为9.48 ng·m-3, 是参考标准的1.58倍, 秋季As元素的平均浓度为10.28 ng·m-3, 是参考标准的1.71倍, 冬季浓度为10.79 ng·m-3, 为参考标准的1.80倍.秋冬季节As平均浓度远比其他季节高, 这是由秋冬供暖燃煤量增加, 导致As元素浓度值上升[30]. Zn和Cu元素的浓度均在冬季最高, 春季最低; 而Zn和Cu等元素的浓度在冬季节明显增高, 主要由于交通源和一些工厂的排放, 而且冬季空气流动性差, 污染物质不易扩散, 所以在冬季的浓度高于春夏秋季[31].保定市是京津冀地区一个重要的工业城市, Ni和Cr浓度增高可能与工业排放有关[32].

图 3 保定市PM2.5中金属元素的季节变化 Fig. 3 Seasonal changes of metal elements in PM2.5 in Baoding

2.3 富集因子分析

富集因子法主要用于简单地分析无机金属元素的来源:地壳源、混合源或者人为源[33].如果元素的EF值≤10时, 则表明该元素的来源受人类活动干扰较小, 可能是土壤或者地壳源; 如果10 < EF≤100时, 表明这些无机重金属元素部分来自人为源, 如果EF的值大于100时, 说明人类活动的影响较大, 表明这些无机重金属元素主要来自人为源[34, 35].

表 4是保定市内重金属元素在PM2.5中的富集因子.从中可知, 保定市的各金属元素富集因子(EF)范围是2.41~560.65, 其中V、Cr、Mn和Co等元素的EF值小于10, 可以认为这些元素来自于地壳源, 它们主要是由土壤或岩石风化的尘刮入大气中造成的[36], 而Ni是大于10小于100, 说明部分来自人为源, As则是接近100, 可认为它主要来自人为源, 砷一般是煤炭燃烧的标志, 而保定市属于北方, 秋冬季采暖会燃烧大量煤炭, 这会造成一定的影响.Cu、Zn、Pb和Cd的富集因子EF均大于100, 其中Cu是刹车片和轮胎磨损的标志, Zn、Pb和Cd是汽车尾气的代表, 这说明主要来自于人为源, 特别是交通源的影响.

表 4 采样期间保定市PM2.5中金属元素富集因子 Table 4 Enrichment factors of metal elements in PM2.5 in Baoding during sampling

2.4 健康风险评价

保定市大气PM2.5中10种重金属经呼吸途径不同人群的日均暴露剂量、重金属暴露非致癌和致癌风险见表 5.

表 5 保定市大气PM2.5中10种重金属经呼吸暴露的风险评价 Table 5 Risk assessment of respiratory exposure of 10 heavy metals in atmospheric PM2.5 in Baoding

表 5可知, 保定市成年人和儿童的非致癌重金属日均暴露剂量顺序为Zn>Pb>Cu>Mn>V; 致癌重金属日均暴露剂量顺序为As>Ni>Cr>Cd>Co.成人和儿童经呼吸途径暴露的非致癌重金属元素风险顺序为Mn、Pb、Cu、Zn、V; 其中儿童>成年男性>成年女性, HQ均小于1, 非致癌风险较小或可忽略, 处于人体可接受范围内.而成人和儿童经呼吸途径暴露的重金属元素致癌风险顺序为As>Cr>Cd>Co>Ni, 其中As、Cr、Cd、Co对成年人的致癌风险CR均大于10-6, As、Cr对儿童的致癌风险CR均大于10-6, 这说明这些元素对人体均存在一定的致癌风险, 且成年男性>成年女性>儿童.

3 结论

(1) 保定市PM2.5浓度范围为16.84~476.19μg·m-3, 有65d高于我国《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)中的二级标准, 且保定市夜间的PM2.5浓度略高于日间, 四季中冬季PM2.5的浓度最高, 这主要与供暖、交通等排放有关.

(2) 保定市PM2.5中重金属元素的浓度变化主要趋势:大部分元素都是夜间浓度大于日间, 秋冬季浓度大于春夏季.

(3) 通过计算保定市的富集因子, V、Cr、Mn、Co等元素可能来自地壳源, Ni、As部分来自人为源; Cu、Zn、Pb、Cd主要来自于人为源, 特别是交通源的影响.

(4) 保定市大气PM2.5中的重金属污染的非致癌风险较小, 致癌风险主要是As、Cr、Cd、Co这4种元素, 且成年人的致癌风险大于儿童.

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