2021, Vol. 42
2. 辽宁省沈阳生态环境监测中心, 沈阳 110000
2. Shenyang Ecological and Environmental Monitoring Center of Liaoning Province, Shenyang 110000, China
我国区域性大气污染问题日趋严重, PM2.5作为首要污染物已引起社会的广泛关注[1, 2].北方冬季燃煤采暖和逆温、静风等不利于污染物扩散的气象条件出现使得冬季成为我国PM2.5污染形势最严峻的季节[3, 4].有研究表明, 由于PM2.5的粒径尺度小与复杂的表面结构使其具有降低大气能见度、影响气候系统平衡性以及诱发呼吸系统、心血管系统疾病的特性[5~7].PM2.5由水溶性离子、重金属元素和含碳组分等构成, 其中水溶性离子由于在PM2.5中的占比较高[8~10], 被认为是引发霾等复合污染的重要化学组分.此外, 水溶性离子可用于PM2.5的溯源及其形成、转化机制的探究.因此研究水溶性离子对于了解PM2.5污染来源及变化规律具有重要意义.
目前国内已有不少学者针对PM2.5中水溶性离子的污染特征与来源进行了研究.李明燕等[11]的研究发现, SNA的增加是威海市采暖期大气污染过程PM2.5迅速升高的主要原因.王维思等[12]的研究表明郑州在重污染条件下, SNA占PM2.5的比例明显增大, OC和EC存在显著相关性.黄含含等[13]的研究指出西安市秋冬季大气颗粒物主要来源于移动源, 春夏季则以固定源影响为主.气候背景、人为活动和地理位置分布使得不同地区大气颗粒物化学组分特征存在明显的时空差异.沈阳地处东北亚经济圈中心, 是京津冀等地区通往关东的重要交通枢纽.随着一系列污染控制方案和供给侧改革的实施, 2010年以来沈阳市规模以上工业企业数量已由5 252降低至1 416[14], 但与省内其他城市相比空气污染仍较严重. 2018年辽宁省环境状况公报显示沈阳市全年空气污染天数为80 d, AQI达标比例在全省14个地级市中位列第9名.为提供更有针对性的减排政策, 已有学者对沈阳地区PM2.5化学组分特征及污染来源展开了研究.如张显等[15]通过质量重构发现沈阳市PM2.5中主要组分为有机物(OM)、地壳元素氧化物(MIN)和SO42-; 李晶等[16]对沈阳市PM2.5中的有机碳和元素碳污染特征进行了分析, 发现采暖期OC和EC主要来源于汽车尾气及燃煤排放等一次源; 赵冰[17]的研究指出沙尘是造成沈阳市春季SO42-/NO3-较高的原因.目前沈阳市PM2.5观测研究多数采用传统膜采样法, 面临样品易污染和重污染事件时无法及时反映出水溶性离子的发生、发展及演化等变化问题, 这在一定程度上严重影响了对污染特征及污染源研究的准确性判断[18].结合气象要素与气态前体物全面分析沈阳冬季大气水溶性离子的污染特征、且应用受体模型对PM2.5污染来源的综合分析研究尚为缺乏.同时, 以往研究基于在线仪器观测水溶性离子的研究较少且存在研究时间较早等问题.基于此, 本文利用在线气溶胶和气体离子监测仪采集2018年冬季沈阳市颗粒物与气体样品, 对PM2.5和水溶性离子的质量浓度分布、不同污染背景下的变化及二次转化特征展开研究, 并应用相关性分析与PMF源解析技术对其来源进行探讨, 以期为确定沈阳市PM2.5的污染来源和制定减排政策提供依据.
1 材料与方法 1.1 观测地点与实验方法观测站点在沈阳市生态环境局院内的沈阳市大气复合污染立体监测站, 位于沈阳市南部的浑南区.采样点周边环境属于文教居住混合区, 附近主要建筑有辽宁省博物馆、科技馆、图书馆、档案馆和小区等, 无工厂.观测时间为2018年12月15日至2019年1月14日.
离子组分数据来源于美国赛默飞世尔科技公司生产的在线气溶胶和气体离子监测仪(URG-9000D), URG-9000D由自动样品采集(URG)和离子色谱(ICS-1100)两部分组成, 用于实时监测大气气溶胶(颗粒物)及气体中的阴离子(NO3-、SO42-、Cl-)和阳离子(NH4+、K+、Na+、Ca2+、Mg2+)的含量.仪器外部采样流量为16.7 L·min-1, 最低检测限(以1 h计)为0.005 μg·m-3.而URG-9000D通过程序设定以每小时为单位对大气颗粒物及气体组分进行采集, 在实时观测中能够做到灵敏度和精度较高、颗粒物的损失较少, 因此实验数据结果更接近真实情况, 有助于准确把握PM2.5的污染特征与污染源.
1.2 PMF源解析方法本研究中污染来源解析部分运用了美国环境保护署(EPA)开发的PMF5.0软件.PMF运用正交矩阵因子法.该方法在因子法的基础上, 对每一种因子的贡献进行非负约束, 并通过最小二乘法确定各来源因子[18].现如今该模型广泛应用于大气颗粒物的污染源解析[19, 20].PMF模型的主要表达式为[21, 22]：
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(1) |
式中, X为受体点位各组分浓度矩阵(矩阵形式为n×m, n和m分别为样品数量与化学组分数).E是残差矩阵, 用来表示X与GF二者的差值.
2 结果与讨论 2.1 污染过程概述表 1给出了观测期间沈阳市PM2.5和水溶性离子的质量浓度特征.可以看出, PM2.5的平均质量浓度为(80.65±62.21)μg·m-3, 而总水溶性离子质量浓度变化范围较大, 为2.68~132.79 μg·m-3, 但均值不高, 仅为27.95 μg·m-3, 约为PM2.5平均质量浓度的35%, 与赵冰[17]在2015年的研究结果相似(31.56%).大气中水溶性离子平均质量浓度由大到小依次为：NO3->SO42->NH4+>Cl->K+>Na+>Ca2+>Mg2+, 其中质量浓度最高的3种离子NO3-、SO42-和NH4+(SNA)占总离子平均质量浓度的80%, 其余5种离子质量浓度较低.按照我国《环境空气质量标准》(GB 3095-2012), PM2.5日均质量浓度≤75 μg·m-3时, 则说明该地环境空气质量处于优良; 日均质量浓度>75 μg·m-3时为污染天.观测期间沈阳市有48%的天数PM2.5日平均质量浓度高于75 μg·m-3, 其中轻/中度污染(PM2.5日均质量浓度为75~150 μg·m-3)与重度污染(150~250 μg·m-3)分别出现了12 d和3 d, 尤其在1月13日日均PM2.5质量浓度达到最高(217.61 μg·m-3), 约为《环境空气质量标准》中二级浓度限值的3倍, 说明沈阳市冬季的空气污染问题比较严重.
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表 1 沈阳冬季PM2.5中水溶性无机离子质量浓度/μg·m-3 Table 1 Mass concentrations of water-soluble inorganic ions in PM2.5 in winter of Shenyang/μg·m-3 |
2.2 PM2.5污染特征及影响因素
图 1给出了观测期间沈阳市气象要素、污染气体、PM2.5与水溶性离子组分质量浓度的时间序列.可以看出, PM2.5与水溶性离子组分质量浓度变化特征大致相同, 但不同时段的离子质量浓度占比略有不同, 重度污染天(1月12~14日)的离子质量浓度最高.很明显, 12月15~25日K+质量浓度较高, 但12月25日之后K+质量浓度下降, 而NH4+的质量浓度却表现出明显上升.对比清洁天和污染天的离子组分占比发现, 污染天SNA占比明显增加, 能达到PM2.5的43.7%, 而清洁天仅占到12.9%.但是, 沈阳市冬季SNA在PM2.5中的占比与其他城市比较却偏低, 比如南京(62.4%)[23]、郑州(53.7%)[24]和桂林(61.7%)[25], 说明沈阳市PM2.5中来自化学转化生成的二次无机气溶胶较少.
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图 1 沈阳市气象要素、污染气体、PM2.5与水溶性离子组分质量浓度的时间序列 Fig. 1 Time series of meteorological factors and the mass concentrations of pollution gases, PM2.5, and water-soluble ions in Shenyang |
此外, 观测期间还发现沈阳市大气PM2.5有暴发性增长现象.所谓暴发性增长, 指短时间内(一般为几至十几小时), PM2.5积累到了一定程度, 其浓度发生至少翻倍变化[23].由图 1可知, 研究期间沈阳市发生多次明显的PM2.5暴发性增长, 其中最严重的两次为：12月30日19:00(49.19 μg·m-3)至31日11:00时(332.76 μg·m-3), 增长了283.57 μg·m-3, 增长了6.76倍; 1月2日11:00(174.22 μg·m-3)是1日19:00的7.04倍.两次严重暴发性增长期间风速均低于1.8 m·s-1, SO2的增长比例分别为89.5%和87.5%, 而NO2的增长比例分别为9.5%和-9.3%, 这表明观测期内的暴发性增长与静稳天气时SO2在较短时间内的迅速累积有关.暴发性增长时期主要受偏北风影响, 因此北部SO2输送可能是沈阳市大气PM2.5暴发性增长的原因.
2.3 重污染时段分析图 2为监测期间一次重污染过程PM2.5中水溶性离子与污染气体的时间序列.在本次重污染过程中, PM2.5从1月12日05：00的96.35 μg·m-3迅速上升到1月12日23：00的336.70 μg·m-3, 在经过19 h的下降后继续增长, 在1月13日23：00再次达到211.88 μg·m-3. 1月12日07:00~23:00期间, NO3-显著增加, 平均质量浓度达到48.38 μg·m-3, 占水溶性离子的65.50%, 质量浓度增长比例为425%. SO42-虽然也呈现增长趋势, 但平均质量浓度仅为NO3-的52.67%. ρ(NO3-)/ρ(SO42-)的平均值达到1.63, 高于2015年沈阳冬季污染期的均值(0.97)[17].这与以往我国北方地区冬季霾成因的研究有较大差异, 如我国石家庄[26]和北京[27]等地区冬季重污染期间主要影响因素为高浓度的硫酸盐.由图 2看出, 重污染事件期间NO2质量浓度不断升高, 但SO2的质量浓度却由83.03 μg·m-3降至34.27 μg·m-3.可以推测出SO2的不足与NO2的增长是沈阳冬季重污染由硫酸盐转变为硝酸盐为主导的可能原因[28].结合图 1还可以发现, 清洁天时的ρ(NO3-)/ρ(SO42-)较小, 而污染天时该比值表现出增大趋势, 说明随着空气污染加重, 机动车尾气排放对大气的影响更加显著.
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图 2 污染时段PM2.5、水溶性离子与污染气体质量浓度时间序列 Fig. 2 Time series of the mass concentrations of PM2.5, water-soluble ions, and polluted gases during polluted period |
本研究期间水溶性离子的Pearson相关性分析如表 2所示.从中可知, 二次气溶胶离子SO42-、NO3-和NH4+三者之间的相关系数较高, 其中NH4+和SO42-达到极强相关(0.915), 说明二次离子有着相似的来源, 同时这3种离子与PM2.5均保持着良好的相关性, 相关系数达0.785以上, 说明SNA是沈阳市冬季大气PM2.5的主要化学组分.Cl-和NH4+相关性较好, 与沈阳市冬季燃煤取暖导致细粒子中Cl-产生富集有关.同时, Cl-和Na+的相关性也达到了强相关(0.763), 主要是归因于海盐等远距离输送源的贡献.
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表 2 水溶性离子的Pearson相关性分析1) Table 2 Pearson correlation analysis of water-soluble ions |
2.5 SOR和NOR变化特征
大气中SO2向SO42-转化过程主要有SO2与HO·自由基发生气相氧化和云内反应; NO2向NO3-转化的主要过程为NO2与HO·自由基发生气相氧化和在云雾液滴和湿颗粒物中的反应[29~32].为了进一步研究沈阳市大气气溶胶的二次转化, 计算出硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)来表示NO2和SO2组分向NO3-和SO42-这两种二次离子的转化程度, 计算公式如下：
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(2) |
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(3) |
有研究发现, 当NOR和SOR大于0.1时, 则说明大气中NO2和SO2组分向NO3-和SO42-转化率较高[33], NOR和SOR越大则说明二次转化程度越高[34].沈阳市冬季NO3-和SO42-均值分别为8.55μg·m-3和8.41 μg·m-3, 二者的前体物NO2和SO2浓度分别为46.36μg·m-3和34.72 μg·m-3, 平均SOR和NOR值分别为0.19和0.15, 均低于南通市2016年冬季均值(SOR和NOR值分别为0.27和0.25)[35]和青岛市非霾日的均值(0.30和0.36)[36].根据逐日的NOR和SOR箱图可以看出(图 3), 沈阳市冬季NOR和SOR的变化趋势大致相同, 其中污染天时SOR和NOR均较高, 与较高浓度的前体物以及有利于二次转化的气象条件有关.此外, 虽然NO2质量浓度超出SO2的33.5%, 但NO3-和SO42-质量浓度较为接近, SOR总体高于NOR, 说明同样的大气背景下, SO2转化为其二次污染物的过程较NO2而言更容易发生, 这也与李星等[37]的研究结论相同.
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图 3 研究期间沈阳市NOR和SOR时间变化序列 Fig. 3 Time series of NOR and SOR in Shenyang during the study period |
经过对研究时段离子浓度的638个有效样本解析分析, 得出沈阳市大气污染的5种主要污染来源(图 4).其中因子1中SO42-和NH4+贡献最大, 分别占61.12%和36.12%, 两种离子与SO2的二次转化过程有关, 因此判断因子1为二次反应生成的硫酸盐.因子2中的主要组分为NO3-(78.77%)和NH4+(41.11%), 二者前体物NOx与NH3可以在大气中发生中和反应生成NH4NO3, 因此因子2为二次反应生成物硝酸盐.因子3主要以Cl-为主, 占69.85%, Cl-主要来源于垃圾焚烧、海盐、燃煤和工业生产过程等[38, 39], 结合沈阳市情况, 判断因子3为燃煤源.因子4中最主要的离子为K+, 其贡献占比为69.35%.K+主要在生物质燃烧过程产生[40], 因此因子4为生物质燃烧源.在因子5中, 道路扬尘和建筑尘的主要标志离子Ca2+和Mg2+的贡献分别为78.81%和90.71%, 故因子5为扬尘源.观测期间各类污染源对PM2.5贡献百分比排序分别为：二次硝酸盐(36.32%)、二次硫酸盐(28.70%)、燃煤源(18.70%)、生物质燃烧源(9.88%)和扬尘源(6.40%).
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图 4 沈阳市冬季PM2.5中水溶性离子的污染来源解析 Fig. 4 Source apportionment of pollution sources of water-soluble ions in PM2.5 in winter of Shenyang |
从研究时段各来源归一化贡献的时间序列中可以发现(图 5), 清洁和污染背景下污染物的贡献大小有所不同, 污染较严重的时段所对应的二次转化来源贡献较大, 有时还伴随燃煤燃烧贡献的增加.如12月31日PM2.5暴发性增长时, 二次硫酸盐贡献迅速增加, 燃煤源贡献也较大; 1月11日之后的重污染天下, 两种二次污染源及燃煤燃烧的贡献均为较高值.而12月18~21日大气较为清洁, 该时间段的扬尘贡献为主.因此可以推断, 人为污染源是导致沈阳市大气污染过程的重要原因.
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图 5 各来源归一化贡献的时间序列 Fig. 5 Time series of normalized contributions from various sources |
(1) 沈阳市冬季大气中浓度最高的3种离子为NO3-、SO42-和NH4+, 占总离子平均浓度的80%.沈阳市轻/中度污染与重度污染分别出现了12 d和3 d, 大气污染较严重; 清洁天的空气污染以固定源为主, 污染天移动源对大气的影响更加显著.
(2) 清洁天和污染天的离子组分不同：污染天内的NO3-、SO42-和NH4+较高, 占PM2.5的43.7%, 而清洁天其他离子占比也较高.此外, 研究发现静稳天气时SO2的迅速累积更容易导致PM2.5的暴发性增长.
(3) 重污染时期PM2.5、NO3-和SO42-均显著上升, ρ(NO3-)/ρ(SO42-)的平均值达到1.63, 且硝酸盐影响程度相比2015年有所增加.
(4) 沈阳市冬季平均SOR和NOR值分别为0.19和0.15, 存在二次转化过程.SNA三者之间的相关系数较高, 二次离子有着相似的来源. SNA、Cl-与PM2.5之间为强相关, 说明沈阳市冬季大气PM2.5的主要贡献组分为SNA和Cl-.
(5) 沈阳市的污染物来源主要有4种, 分别为二次反应源(硫酸盐和硝酸盐)、燃煤源、生物质燃烧源以及扬尘源.清洁天时污染以扬尘为主, 污染天则以二次源和焚烧源这类人为源为主.
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