2. 中国气象局-南开大学大气环境与健康研究联合实验室, 天津 300074;
3. 天津市气象探测中心, 天津 300074;
4. 天津市气象科学研究所, 天津 300074
2. CMA-NKU Cooperative Laboratory for Atmospheric Environment-Health Research, Tianjin 300074, China;
3. Tianjin Meteorological Observation Center, Tianjin 300074, China;
4. Tianjin Institute of Meteorological Science, Tianjin 300074, China
边界层是贴近地球表面、受地面摩擦阻力影响的大气区域, 是地气相互作用和大气污染的主要发生地, 湍流垂直交换是其最显著的特征.边界层结构对大气污染的扩散、积累和反应影响显著, 重污染天气的发生往往伴有逆温、弱湍流、低混合层厚度等边界层特征[1~6].关于重污染天气边界层探空最常用的手段是GPS探空和L波段探空雷达, 其可探空高度10 000 m以上, 一般使用资料为中国气象局探空站一天两次的观测数据, 如贾梦唯等[7]和刘超等[8]的研究, 其时间分辨率和观测均受到限制.系留气艇探空是过去常用的一种外场观测手段, 在边界层和大气环境观测中可以通过系留气艇获得高分辨率观测资料[9~15], 考虑载气和人工, 系留气艇野外观测费用较高; 近年随着地基遥感设备的发展, 基于微波辐射计[16, 17]、风廓线雷达[18~20]、气溶胶激光雷达[21, 22]的边界层和大气环境观测技术越发成熟, 在研究中被大量地运用; 但相比真实的观测, 地基反演仪器在近地面存在盲区, 其准确性也比直接观测略差, 在一些关键问题和新现象的讨论中, 存在一定的不确定性.近年无人机探空[23, 24]被越来越多的人使用, 一些高灵敏的气象和环境仪器通过无人机被用于1 500 m以下的大气环境和边界层研究中, 取得了良好的效果.如曹云擎等[25]利用无人机对南京污染过程期间PM2.5浓度、气温和相对湿度进行了垂直观测,分析了PM2.5垂直分布特征及其与气温和相对湿度之间的关系; Peng等[26]、Bates等[27]和Brady等[28]利用无人机进行了气溶胶数浓度、质量浓度和光吸收系数的垂直观测, 证实了无人机在气溶胶垂直观测方面的可行性和有效性; Illingworth等[29]和Li等[30]开展了无人机臭氧观测, 对臭氧浓度时空分布特征以及气象条件、区域传输等影响因素进行了探讨.
本文通过在天津滨海新区科技园2019年1月10~15日无人机观测, 有效地获取了天津地区一次重污染天气期间边界层和大气环境垂直廓线观测, 包括温度、湿度、风以及PM2.5质量浓度.过程期间无人机观测共获得探空数据23时次, 结合地面的气溶胶激光雷达, 可有效掌握边界层过程对重污染天气形成、维持和消散的影响.本研究通过无人机观测, 结合野外观测试验的空气质量观测、地基遥感观测数据, 运用研发的过程分析技术和标记法源追踪技术[31], 结合数值模拟分析对2019年1月10~15日天津地区重污染天气期间边界层结构及污染成因进行探究, 以期加强北方沿海城市边界层过程对重污染影响规律认知, 提升重污染天气预报预警准确率.
1 材料与方法 1.1 观测试验介绍项目组于2018年12月~2019年2月在天津滨海新区科技园开展无人机探空试验, 观测地点位于天津东部沿海(117.80°E, 39.17°N), 距离海边2 km, 距离市区50 km.探空无人机使用CAWS-UAV2000无人机自动气象探测系统, 可实现对低空空气温度、相对湿度、气压、风向、风速等气象要素的高分辨率连续观测, 同时搭载环境监测吊舱, 可实时采集PM2.5和PM10等大气成分质量浓度, 无人机探空一天6次, 分别为05:00、08:00、11:00、14:00、17:00和20:00(BTC).结合无人机探空观测, 在地面设有空气质量六要素观测(离观测地点3 km), 同步获取生态环境部门全市28个空气质量监测数据.城区依托城市边界层观测站, 通过255 m气象塔获取分钟级别0~250 m风、温和湿度廓线观测资料, 并根据试验需要, 在市区和滨海新区布设气溶胶激光雷达2部, 微波辐射计1部, 观测相应的污染和气象廓线.
1.2 无人机探空试验检验探空无人机使用CAWS-UAV2000, 具体性能如表 1所示, 同设备在湖南怀化探空站比对, 无人机与探空气球观测温度相关系数R2>0.95, 相对湿度线性相关系数R2>0.99. PM2.5质量浓度观测仪器为TEMO pDR-1500个人颗粒物监测仪, 该设备采用浊度测定法, 具备实时体积流量控制技术和相对湿度补偿功能, 能够实时准确测定颗粒物浓度, 测量范围为0.001~400 mg·m-3 [32].
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表 1 CAWS-UAV2000无人机气象探空观测性能 Table 1 Observation performance of CAWS-UAV2000 |
1.3 标记法和过程分析大气化学模式建立
WRF/Chem模式是NCAR和NOAA联合一些大学和研发机构开发的中尺度在线大气化学模式, 模式考虑大气污染的化学过程、平流输送、湍流扩散和干湿沉降过程, 在全球空气质量预报和模拟中有广泛的运用.为能够使用该模式更好地分析2019年1月10~15日重污染天气期间边界层结构及污染成因研究, 在WRF/Chem3.4版本中引入标记法源追踪技术和过程分析技术.模式的天津地区以外人为排放源清单使用清华大学MEIC2016, 分辨率0.25°×0.25°, 天津地区使用源谱调查排放源清单数据, 其分辨率为1 km, 化学过程采用MOZART-4, 长波辐射方案和短波辐射方案均采用RRTMG, 边界层方案使用YSU方案, 模式采用两层嵌套, 水平分辨率分别为27 km和9 km(图 1), 水平网格数91个×91个和109个×109个, 中心经纬度为38.6N°, 116.2E°, 垂直方向分为27层, 气象初始场和背景场均使用NECP的FNL全球1°×1°数据.
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图 1 模式模拟区域和范围示意 Fig. 1 Model simulation area and range |
开发过程中将一次源PM2.5标记方法整合到模型中, 以便在污染期间识别不同源区对模拟地区的主要PM2.5贡献.标记方法是类似于颗粒物分配技术(PAST)的质量平衡技术, 可以将其应用于任何区域, 它跟踪并计算了较大模拟区域内各标记区PM2.5贡献浓度, 这种标记方法中的示踪剂考虑了物理过程(例如平流、垂直混合和对流)的影响, 在该方法中, 模拟区域被分成31个源区域(包括天津各区、北京和河北地区11个城市以及山东、山西、河南和辽宁等省份), 并且将每个源区域识别的主要PM2.5作为独立变量进行跟踪.对于每个时间, 来自源区i识别的一次源PM2.5浓度使用以下等式计算:
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(1) |
式中, Ci(t)是在t时刻来自源区i识别的一次源PM2.5浓度, Δt是时间步长, ΔCi是初始PM2.5浓度的变化, 由下式确定:
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(2) |
式中, ΔChemi是由化学反应引起的浓度变化, 在气溶胶化学中, 一次源PM2.5不参与化学计算, 因此ΔChemi为0; ΔPhyi是物理过程的总和(包括平流、垂直混合、干湿沉降和对流), 每个跟踪变量都像正常模拟那样进行物理过程的所有相关计算, 但不会干扰正常模型计算, 因此将直接获得物理过程引起的浓度变化.ΔEmisi是区域i内的总排放量, 由下式确定:
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对于区域中的任何网格, 如果它在区域i中, 则为ΔEmisi(x, y, z)等于ΔEmis(x, y, z), 否则等于0.与传统的灵敏度分析相比, 这种一次源PM2.5标记模型可以更准确地测量所有相关区域的PM2.5浓度, 同时减少计算误差.
过程分析技术类似CMAQ模型的IPR[33, 34], 即根据数值模式的计算过程, 将影响重污染天气的物理化学过程单独输出, 通过对单独变量的分析, 分析重污染成因.将ΔPhyi的物理量进行单独输出, 包含垂直平流(advz)、水平平流(advh)、垂直混合(最下面一层包含干沉降的贡献, vmix)、气相化学过程(与气溶胶无关, 该过程量为0, chem)和对流作用(conv), 此外针对气溶胶的特性, 一些其他的理化过程也会直接或间接影响气溶胶的浓度, 因此还增加了一些过程量, 包括排放过程(emis)、云化学(cldc)、气溶胶化学(aerc)和湿沉降(wets).
1.4 大气化学模式检验对大气化学模式进行检验, 2019年全年天津地区PM2.5质量浓度模拟值为53μg·m-3, 观测值为51μg·m-3, 相关系数为0.76, 相对误差为35%.对比观测期间天津全市平均PM2.5质量浓度的实况值和模拟值(图 2)(部分时段数据缺测), 1月10~13日上午模拟值偏高于实况值, 1月13日下午至14日上午模拟值比实况值偏低, 重污染过程整体模拟PM2.5质量浓度变化趋势与实况变化基本一致, 因此大气化学模式模拟结果能够基本反映此次过程期间天津地区PM2.5质量浓度变化特征. 1月14日12:00以后模拟值与实况值差异较大, 不作分析讨论.
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图 2 天津地区2019年1月10~15日PM2.5实况值和模拟值对比 Fig. 2 Observation and simulation of PM2.5 mass concentration in Tianjin from January 10 to 15, 2019 |
2019年1月10~15日天津地区出现一次持续性重污染天气过程, 期间天津地区连续4日AQI超过200, PM2.5峰值浓度达到296 μg·m-3.此次重污染过程先后经历5个阶段(图 3):污染发展阶段S1, 1月10~11日我国中东部地区高空维持平直环流, 地面处于弱高压场控制(图 4), 污染物首先在河北中南部快速累积, 多城市出现中度-重度污染.天津受区域输送和近地面辐合风场等不利气象条件影响, 空气质量持续转差, PM2.5质量浓度由1月10日的50 μg·m-3上升至11日下午的240 μg·m-3; 污染维持阶段S2, 1月12日02:00天津地区出现全市范围的大雾天气, 能见度下降至500 m以下(图 3), 雾天气持续影响至1月13日上午, 期间天津地区近地面风场为西南风1级左右, 相对湿度超过90%, 大气扩散条件极为不利, PM2.5质量浓度在230~300 μg·m-3之间, 空气质量维持重度-严重污染; 弱冷空气影响阶段S3, 1月12日后半夜至13日白天, 弱冷空气自北向南影响京津冀北部地区, 由于冷空气势力偏弱, 1月13日11:00天津北部地区空气质量明显好转, 而中部和南部地区仍维持重度污染; 污染二次暴发阶段S4, 1月13日下午至夜间弱冷空气活动结束, 地面风场转为西南风, 中南部污染物回流, 天津空气质量再次迅速转差, PM2.5质量浓度峰值达到272 μg·m-3; 污染减弱消散阶段S5, 1月14日白天天津地区边界层快速发展, 且近地面西南风增强, PM2.5质量浓度下降至150 μg·m-3左右.夜间随较强冷空气过境(图 4), 近地面风场转为西北风5~6级, PM2.5质量浓度迅速下降, PM10质量浓度短时上升至374 μg·m-3之后迅速下降, 污染过程结束.
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图 3 2019年1月10日至15日PM2.5质量浓度(天津市平均)及气象要素(城区)变化 Fig. 3 PM2.5 mass concentration and meteorological factors in Tianjin from January 10 to 15, 2019 |
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(a)1月11日08:00 500 hPa形势场; (b)1月11日08:00海平面气压场; (c) 1月15日08:00 500 hPa形势场; (d) 1月15日08:00海平面气压场 图 4 2019年1月11日、15日我国中东部地区高空环流形势和海平面气压场 Fig. 4 Upper-air circulation situation and sea level pressure field in central eastern China on January 11 and 15, 2019 |
为了进一步探讨过程期间天津地区边界层结构和污染物垂直分布及其对应关系, 利用无人机开展了边界层探空观测, 图 5为试验期间无人机探空边界层结构及PM2.5质量浓度变化.S1阶段天津地区夜间贴地逆温层发展明显, 厚度较其他阶段更为深厚, 1月10~11日贴地逆温层在下午17:00左右建立, 在次日凌晨05:00~08:00逆温层厚度最大达到600 m.S2阶段天津地区出现大雾天气, 对边界层结构变化产生显著影响.在1月12日白天受低层雾区影响, 200 m以下大气层结呈中性状态, 温度递减率约-0.6℃·(100 m)-1, 相对湿度超过80%, 而雾顶附近则出现强逆温, 间隔30 m温度增加1.1℃. S3阶段伴随弱冷空气活动, 地面至1 000 m整层风场由西南风转为西北风, 且相对湿度明显下降, 1月13日14:00整层相对湿度下降至40%以下.但在S3阶段初期(1月13日05:00)雾天气仍持续存在, 雾顶逆温位于160~300 m, 逆温强度达到5.3℃·(100 m)-1, 雾顶逆温以下大气维持高湿小风条件, 平均风速为6m·s-1左右, 而逆温层以上西北风风速明显增加至13 m·s-1; S4阶段弱冷空气活动结束, 整层风场由低层向高层逐渐转为西南风, 入夜后贴地逆温层建立, 但厚度较为浅薄, 逆温层顶高度距地面约150 m; S5阶段1月14日白天近地面升温明显, 逆温层快速消散, 午后大气温度层结呈递减状态.
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图 5 2019年1月10~14日无人机探空边界层结构及PM2.5质量浓度变化 Fig. 5 Changes in the boundary layer structure and PM2.5 mass concentration of UAV from January 10 to 14, 2019 |
从过程期间PM2.5质量浓度垂直分布变化来看, S1阶段, 1月10日17:00地面至200 m高度之间出现PM2.5高浓度层, PM2.5质量浓度达到200 μg·m-3以上, 夜间高浓度层顶开始向近地面压缩, 05:00层顶高度在距地面110 m附近, 近地面PM2.5质量浓度增加至250 μg·m-3左右. 1月11日白天高浓度层开始逐渐向上层扩散, 11:00层顶高度达到300 m以上; S2阶段, 1月12日05:00 PM2.5高浓度层集中在近地面60 m内, 浓度达到400 μg·m-3以上. 1月12日上午PM2.5高浓度层向上层扩散至200 m, 下午(14:00~20:00)200~800 m PM2.5质量浓度整体迅速增加, 由100μg·m-3增加至400 μg·m-3左右; S3~S4阶段, 1月12日夜间150~300 m高度PM2.5质量浓度明显下降, 近地面和300 m以上PM2.5质量浓度仍继续维持高值. 1月13日白天低层PM2.5质量浓度下降至100μg·m-3左右, 高浓度层出现在600 m以上.夜间近地面100 m内PM2.5质量浓度缓慢上升; S5阶段, 1月14日上午PM2.5高浓度层向上层扩散, 11时高浓度层顶达到200 m左右.
从上述结果可见, 过程期间PM2.5高浓度主要出现在边界层低层, 白天高浓度层向大气上层发展, 层顶高度能够达到300 m以上, 而夜间高浓度层则向近地面压缩, 层顶高度距地面100 m左右或者更低.这一特征与边界层内温度层结变化, 特别是逆温层的发展和消散有着很好的对应关系.在夜间贴地逆温层的建立过程中, PM2.5高浓度多出现在逆温层内, 浓度较白天也有所增加, 而白天随着贴地逆温层的瓦解, 污染物能够向大气上层扩散, 高浓度层也随之向上发展.但是, 在S2阶段雾天气对白天边界层垂直结构变化产生了显著影响, 雾顶逆温的持续存在抑制了污染物向大气上层扩散, 且雾区内的高湿度环境有利于气溶胶吸湿增长, 因此S2阶段1月12日白天PM2.5高浓度出现在200 m以内, 与过程期间其他阶段有所不同.而低层雾区的存在也抑制了S3阶段初期弱冷空气对空气质量的改善作用, 在1月13日05:00整层风场转为西北风, 且高层风速明显增加的条件下, 雾区内始终维持高湿小风的不利条件, 重污染天气未出现明显改善.随着1月13日白天雾消散, 整层大气风速增加, 相对湿度迅速下降, PM2.5浓度也明显下降.此外, 弱冷空气结束后S4阶段1月13日夜间贴地逆温层发展相对浅薄, 并且随着1月14日白天近地面升温而快速消散, 也是S5阶段近地面PM2.5浓度下降, 空气质量显著改善的原因之一.
2.3 边界层结构及区域输送的影响区域污染物输送对天津地区重污染天气的形成发展具有重要作用[35, 36].基于WRF/Chem模式标记法污染物来源分析结果表明, 平均而言天津地区PM2.5来源本地排放贡献约为62.9%, 区域输送贡献约为37.1%[31].而在此次重污染过程期间天津本地排放贡献为33.45%, 区域输送贡献为66.55%, 区域输送特征十分明显, 其主要影响时段为S1~S3阶段(图 6), 贡献率分别为71.0%、74.1%和63.0%.在S1~S2阶段, 区域输送影响主要来源于西南方向, 其中沧州市贡献率最大为15.3%, 河北中南部地区各城市贡献率为3.1%~8.8%, 总贡献率为29.8%, 河南省、山东省等地区的长距离输送贡献增加主要出现在S2阶段, 贡献率达到16.7%.而在S3阶段, 随着弱冷空气活动, 地面风场由西南风转为西北风, 区域输送来源转变为西北方向, 北京市贡献率达到33.9%, 占区域输送贡献的50%以上.此外, 在整个过程期间廊坊市的贡献率维持在13%~15%左右, 也是影响天津市的主要污染源区之一.
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图 6 2019年1月10~14日天津地区污染来源模拟结果 Fig. 6 Simulation of pollutant sources for Tianjin from January 10 to 14, 2019 |
结合无人机和气溶胶激光雷达观测, S1阶段随着夜间逆温层的建立和白天边界层发展, 在边界层顶(夜间逆温层顶)附近存在极大风速层(图 5), 上游地区污染物随边界层顶部大风速层输送影响天津地区.从无人机和气溶胶激光雷达观测(图 7)可以看到, 在1月11日白天边界层顶部和夜间逆温层顶部300~500 m左右出现高浓度PM2.5污染带.S2阶段雾天气出现时, 雾区内近地面风速较小, 但在雾顶以上出现风速较大区域, 有利于污染物长距离污染输送, 雾顶之上出现高浓度PM2.5污染带, 1月12日白天雾顶高度有所增加, 与500~800 m高度PM2.5污染带结合, 夜间随着边界层高度下降, 污染物向近地面输送, 使得近地面浓度进一步增加.
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图 7 2019年1月11~12日天津地区气溶胶激光雷达后向散射系数 Fig. 7 Backscatter coefficient of aerosol lidar in Tianjin from January 11 to 12, 2019 |
从前述分析可见, 此次污染过程期间污染物浓度与边界层结构变化具有很好的对应关系, 且过程期间区域污染物输送特征也非常明显, 为了进一步探究边界层结构、区域输送等对污染物浓度变化的影响机制, 基于WRF/Chem过程分析技术, 对此次过程期间不同物理化学过程对天津地区近地面PM2.5质量浓度的影响贡献进行定量解析.从图 8可以看到, 此次过程期间影响天津地区近地面PM2.5质量浓度变化的主要过程为排放过程、水平平流、垂直平流和垂直混合(包含干沉降).排放过程贡献较为稳定, 白天贡献量约为20 μg·(m3·h)-1左右, 夜间下降为8 μg·(m3·h)-1左右.垂直混合过程(包含干沉降)贡献总体为负值, 其对于近地面污染物具有清除效应.同时也可以看到, 垂直混合过程贡献具有明显的日变化特征, 白天贡献量较大, 最大可达到-30~-40 μg·(m3·h)-1左右, 夜间贡献量较白天明显下降, 基本在-2~-5 μg·(m3·h)-1之间, 这主要是由于边界层结构的日变化造成, 白天边界层发展, 污染物随湍流运动向大气上层扩散能力增强, 夜间随着逆温层建立, 湍流活动减弱, 其对于污染物的扩散作用也明显减弱.此外, 在S2阶段1月12日白天由于雾天气影响, 白天边界层发展受到抑制, 垂直混合过程贡献量约为-8.25 μg·(m3·h)-1, 相比其它几个阶段明显下降[1月10日白天平均为-15.46 μg·(m3·h)-1, 1月11日白天平均为-14.4 μg·(m3·h)-1, 1月13日白天平均为-20.39 μg·(m3·h)-1].区域输送对此次过程影响显著, 但从过程分析结果来看, 水平平流对近地面PM2.5质量浓度的贡献整体为负值, 垂直平流贡献为正值. S1阶段1月9日20:00至1月11日08:00近地面垂直平流贡献为正值时, 高空300~700 m水平平流贡献为正, 贡献量为0.8~1.1 μg·(m3·h)-1, S2阶段1月11日20:00至1月13日00:00近地面垂直平流贡献为正值时, 高空700~900 m水平平流贡献为正, 贡献量为0.8~1.6 μg·(m3·h)-1.结合前述分析可知, 此次过程期间区域污染物输送高度主要出现在边界层顶部以及雾顶逆温以上的大风速层处, 而天津地区受北部弱高压影响时多出现下沉运动[37, 38], 区域污染物通过高空长距离输送至天津地区上空, 进而通过垂直下沉运动向近地面传输, 是此次过程区域输送对天津地区近地面PM2.5质量浓度产生影响的主要途径, 也是天津地区北部弱高压型重污染天气的区域输送特征.
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图 8 2019年1月10~14日天津地区过程分析模拟结果 Fig. 8 Simulation of process analysis for Tianjin from January 10 to 14, 2019 |
(1) 2019年1月10~15日天津地区出现一次持续性重污染天气过程.基于无人机和地基遥感观测, 可以较好地把握边界层垂直结构对重污染天气的影响.重污染天气的形成、持续和消散与大气温度层结密切相关, 伴随逆温层的发展和消散, 过程期间PM2.5高浓度区白天向大气上层发展, 高度可达到300 m以上, 夜间向近地面压缩, 高度在100 m左右.而S2阶段雾天气的出现改变了边界层垂直结构特征, 从而对PM2.5累积和扩散产生影响, 雾天气出现并在白天维持, 使得湍流垂直混合过程贡献明显下降, 雾顶逆温的持续存在抑制了污染物向大气上层扩散, 使得近地面PM2.5始终维持在230~300μg·m-3.
(2) 此次重污染过程期间天津本地排放贡献为33.5%, 区域输送贡献为66.6%, S1~S3阶段均表现出明显的区域输送特征, 贡献率分别为71.0%、74.1%和63.0%.边界层垂直结构特征与区域输送影响密切相关, 结合无人机和气溶胶激光雷达观测显示, 区域污染物输送高度主要出现在边界层顶部以及雾顶逆温以上的大风速层处, 且随着边界层和雾顶抬升高度的变化由高空影响到地面.WRF/Chem过程分析结果显示, 此次过程水平平流对近地面PM2.5质量浓度的贡献整体为负值, 垂直平流贡献为正值, 区域污染物通过高空长距离输送至天津地区上空, 进而通过垂直下沉运动向近地面传输, 是天津地区北部弱高压型重污染天气的区域输送特征.
(3) 边界层垂直结构特征影响冷空气对近地面空气质量的改善.S3阶段初期, 低层存在明显的雾区, 雾区的存在抑制了弱冷空气高空风通过湍流切应力传导到地面, 减缓其对空气质量的改善作用, 13日05时冷空气已经影响观测点上空, 雾顶逆温以上平均风速为13 m·s-1, 而逆温层以下平均风速仅为6 m·s-1, 13日白天随着雾区消散, 冷空气影响近地面, 天津北部地区空气质量明显好转, 但中部和南部地区仍维持重度污染.
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