2020, Vol. 41
近年来我国土壤重金属污染愈发严重, 尤其是农用地土壤镉污染不容忽视[1, 2].镉作为生物体的一种非必需元素, 不仅会对作物的正常生长产生影响, 还能通过食物链在人体富集, 累积到一定量后会引发各种疾病[3].而水稻作为我国种植面积第二大的粮食作物, 约有65%的人口以稻米为主食[4].众多研究表明[5~7], 稻米中的镉主要来源于土壤, 对镉污染土壤的分类管理是保证稻米质量安全的重要前提.因此, 为了保障作物的正常生长及人体健康, 国务院于2016年印发了《土壤污染防治行动计划》, 提出了实施农用地分类管理的工作任务, 按污染程度将其划分为优先保护类、安全利用类和严格管控类, 分别采取相应的管理措施, 保障农产品质量安全[8].其中农用地土壤环境质量类别划分技术是实施农用地分类管理的根本.
2017年环境保护部(现生态环境部)和农业部(现农业农村部)联合印发了《农用地土壤质量类别划分技术指南(试行)》用于指导全国耕地土壤环境质量类别的划分, 但其基于不同土壤类型制定, 针对特定农产品产地土壤环境质量类别划分的适用性可能不足[9, 10].另外, 随着我国农田土壤监测网络体系建设的不断完善, 已经积累了大批实际田间监测数据, 涉及多区域多品种, 但目前对这些数据的利用尚不充分.此外, 赵玉杰等[11]的研究认为3类区划分(优先保护类、安全利用类和严格管控类)重点针对初级农产品质量安全, 因此在类别划定时应充分认识到不同农作物对污染物的敏感性差异.而物种敏感性分布法(species sensitivity distribution, SSD)考虑了物种敏感性、土壤理化性质、生物有效性及污染物来源等因素的差异, 已经成为当前主流的生态安全阈值确定方法[12], 它主要利用多个物种受某一污染物胁迫的急性或慢性毒性数据构建统计分布模型, 应用合适的概率分布函数进行拟合, 从而获得某一暴露浓度水平下的物种潜在受影响比例和保护(1-p)%(p代表累积概率)的物种不受影响的情况下所允许的最大环境有害含量值, 定量反映污染物的风险水平[13].但目前以实际田间监测数据为基础, 应用SSD法对水稻产地镉环境质量类别划分的研究还未见报道.
基于此, 本研究以原农业部环境监测总站对我国南方水稻产地的例行监测数据为基础, 通过筛选有效数据, 初步探明：①田间环境条件下土壤理化性质对水稻富集镉的影响程度; ②不同水稻品种对镉的敏感性差异及其原因; ③应用SSD法进行水稻产地镉环境质量类别划分的科学性和合理性.
1 材料与方法 1.1 数据来源本研究数据来源于原农业部环境监测总站对我国南方水稻产地的例行监测数据, 包含湖北、安徽、湖南、广西、四川、云南、广东和贵州这8个水稻产地的10个水稻品种, 共338组数据, 其中204组数据用于划分阈值的推导, 134组数据用于划分阈值的验证, 有效数据筛选原则如下：①数据必须来自于土壤和水稻的点对点协同监测; ②选择的水稻品种必须是当地大面积种植且对镉具有较高的敏感性; ③数据必须具有必要的土壤性质参数.
1.2 模型建立 1.2.1 土壤-水稻体系中镉迁移的影响因素确定目前, 关于土壤-水稻体系中镉迁移的影响因素研究主要集中在土壤理化性质、土壤镉形态及含量、水稻基因型以及其它农艺措施等方面[14~16].而大量研究表明, 土壤镉形态及含量和土壤理化性质的影响较为显著, 如易亚科等[17]的研究表明, 土壤有效态镉对精米镉含量的影响达到了极显著水平(P＜0.01), 但受其提取方法、提取液以及外界环境等因素的影响, 土壤有效态镉极其不稳定, 会严重影响模型的准确性和适用性[18].而理化性质中以土壤pH、土壤有机质(soil organic matter, SOM)和阳离子交换量(cation exchange capacity, CEC)的影响最为显著, 如陈楠等[19]的研究认为土壤pH在4~9时与糙米镉含量呈显著线性负相关(P＜0.05);和君强等[5]的研究得到SOM高的土壤中水稻更容易富集镉; 廖启林等[20]的研究认为高浓度镉污染土壤中CEC含量的增加会对水稻富集镉的能力产生明显的抑制作用.因此, 本研究将理化性质中的土壤pH、SOM及CEC与水稻镉的生物富集系数(bioconcentration factor, BCF)进行相关性分析, 以确定其对水稻富集镉的影响程度.
1.2.2 BCF和生物有效性模型(1) BCF 水稻镉的BCF定义为稻米镉与土壤总镉之比, 公式如下：
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(1) |
式中, BCF为生物富集系数; Crice为稻米镉, mg·kg-1; Csoil为土壤总镉, mg·kg-1.
(2) 生物有效性模型 通过相关性分析, 利用SPSS 22.0将BCF与土壤理化性质进行多元回归分析, 构建生物有效性模型, 基本形式如下：
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(2) |
式中, BCF为生物富集系数; pH为土壤pH; SOM为土壤有机质, g·kg-1; CEC为土壤阳离子交换量, cmol·kg-1; a、b和c均为无量纲参数, 表示土壤理化性质对生物富集系数的影响程度; k为方程的截距, 表示水稻富集重金属镉的固有敏感性.
(3) 水稻镉的BCF归一化 由于研究区域空间跨度大, 土壤理化性质差异显著, 会影响土壤镉划分阈值的科学性[21, 22].因此, 需要将不同土壤性质条件下镉的BCF归一化到某一标准土壤情景下, 以最大程度地降低土壤理化性质对水稻富集镉的影响[23, 24].根据本研究区域土壤基本理化性质, 设定以下标准土壤情景：pH=5.5, SOM=20 g·kg-1, CEC=15 cmol·kg-1.依据式(2)中的生物有效性模型进行归一化, 计算过程为：以某种水稻为例, 实测pH、SOM以及CEC分别记为SpH、SSOM和SCEC, 而此土壤条件下水稻镉的BCF记为SBCF, 标准土壤情景为pH=5.5, SOM=20 g·kg-1, CEC=15 cmol·kg-1, 归一化到标准土壤情景条件下的BCF设为BBCF, 则BBCF=SBCF×10a(5.5-SpH)+b·lg(20/SSOM)+c·lg(15/SCEC), 其它水稻品种的归一化过程以此类推.若同一水稻品种对应不同土壤条件下具有多个BCF值时, 对每个BCF都进行归一化处理, 后取几何均值.
(4) 种内变异系数 不同水稻品种镉的BCF经归一化后利用种内变异系数对其效果进行评价, 公式如下：
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(3) |
式中, BCFsi为第i个BCF归一化到标准土壤情景下的值, 
(1) 累积概率(p) 将归一化后各水稻品种镉的BCF从大到小排列, 并设定相应的序数R, 计算p值, 公式如下：
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(4) |
式中, p为物种所对应的累积概率值, R为物种从小到大排序的序数, N为物种的总数量.
(2) SSD曲线 以1/BCF为横坐标, p为纵坐标, 利用log-logistic拟合函数在Origin 9.0中构建不同水稻品种对镉的SSD曲线, 其形式如下[25, 26]：
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(5) |
式中, x为1/BCF; y为x对应水稻品种的累积概率值, %; a、b和x0为拟合参数.
1.2.4 土壤镉划分阈值推导根据构建的SSD曲线, 基于保护率为80%和5%得到对应的1/BCF值[27], 利用《食品安全国家标准食品中污染物限量》(GB 2762-2017)中大米镉限值(0.2mg·kg-1)反推出土壤镉划分阈值, 公式如下：
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(6) |
式中, Csoil为土壤镉划分阈值, mg·kg-1; CS-rice为食品安全国家标准中大米镉限值, mg·kg-1; HCp代表保护80%和5%的水稻品种所对应的1/BCF值, p为累积概率.
1.3 数据处理与分析采用Excel 2013对数据进行整理分析, 采用SPSS 22.0进行土壤理化性质与BCF的相关性分析及多元回归分析, 使用Origin 9.0进行SSD曲线的拟合.
2 结果与分析 2.1 水稻镉的BCF与土壤理化性质的统计分析及相关分析如表 1所示, 研究区域土壤pH的范围为4.60~6.80, 平均值为5.90±0.70, 总体呈酸性, 变异系数为12%, 属于中等变异; SOM和CEC的范围分别为16.89~57.00 g·kg-1和8.00~24.50 cmol·kg-1, 平均值分别为(27.71±9.09)g·kg-1和(15.72±3.82)cmol·kg-1, 均处于正常范围内, 变异系数分别为33%和24%, 属中等变异程度; 而BCF范围为0.01~3.11, 最大值是最小值的311倍, 平均值为0.67±0.67, 变异系数为101%, 属强变异程度.此外, 由表 2可得, 水稻镉的BCF与土壤pH和CEC呈极显著负相关(r=-0.678和-0.694, P < 0.01), 与SOM呈极显著正相关(r=0.737, P < 0.01), 可见, 本研究中土壤pH、SOM和CEC对水稻富集镉的影响均达到了极显著水平(P < 0.01).
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表 1 土壤理化性质和镉的生物富集系数统计分析 Table 1 Statistical analysis of soil physical and chemical properties and bioconcentration factor of cadmium |
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表 2 土壤理化性质与镉生物富集系数的相关性分析1) Table 2 Correlation analysis of soil physical and chemical properties and cadmium bioconcentration factor |
2.2 不同水稻品种镉的BCF归一化 2.2.1 生物有效性模型
根据2.1节中水稻镉的BCF和土壤理化性质的相关性分析结果, 利用SPSS 22.0将不同水稻品种镉的BCF与对应的土壤理化性质进行多元回归分析.由表 3可得, 当变量仅为土壤pH时, 模型的确定系数为0.436(P＜0.01), 说明土壤pH控制着其43.6%的变异; SOM作为第二影响因子引入时, 模型的确定系数变为0.581(P＜0.01), 即土壤pH和SOM能控制模型58.1%的变异, 而SOM对模型准确度的贡献率为14.5%;当土壤pH、SOM和CEC这3个因子全部引入时, 模型的确定系数达到最高, 为0.620(P＜0.01), CEC对模型准确度的贡献率为3.9%.因此, 本研究使用基于土壤pH、SOM和CEC构建的三因子生物有效性模型[lg(BCF)=-0.251pH+1.486 lg(SOM)-1.44 lg(CEC)+0.618(R2=0.620, P < 0.01, n=204)]对不同水稻品种镉的BCF进行归一化处理.
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表 3 土壤-水稻体系中镉的生物有效性模型 Table 3 Bioavailability model of cadmium in soil-rice systems |
2.2.2 不同水稻品种镉的BCF归一化及效果评价
依据2.2.1节中构建的三因子生物有效性模型, 将不同土壤性质条件下水稻镉的BCF归一化到标准土壤情景下.由表 4可得, 归一化后不同水稻品种对镉的富集能力大小为HN2>HB1>GD>SC>HB2>YN>AH>GX>GZ>HN1, 其中HN2对镉的富集能力最强而HN1最弱.对其效果评价得到(图 1), 10个水稻品种镉的BCF经归一化后其种内变异系数均明显降低, 证明归一化过程能最大程度降低土壤理化性质对水稻富集镉的影响, 突出水稻品种的内在敏感性.
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表 4 标准土壤情景下不同水稻品种的归一化结果1) Table 4 Normalized results of different rice varieties in standard soil scenarios |
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图 1 不同水稻品种归一化前后的种内变异系数 Fig. 1 Coefficient of intraspecific variation of different rice varieties before and after normalization |
由图 2可得, 不同水稻品种对镉的敏感性差异明显, 其中HN1、GZ和GX位于SSD曲线的上端, 对镉的富集能力较弱, 敏感性较差; 而HN2、HB1和GD则处于SSD曲线的最下端, 对镉的富集能力较强, 敏感性也更高.另外, SC、YN、HB2和AH位于SSD曲线的中间区域, 对镉的富集能力及敏感度处于中等水平.
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图 2 不同水稻品种对镉的敏感性分布曲线 Fig. 2 Sensitivity distribution curve of different rice varieties to cadmium |
根据2.3节构建的SSD曲线, 利用《食品安全国家标准食品中污染物限量》(GB 2762-2017)中规定的大米镉标准限值(0.2 mg·kg-1)反推出基于保护80%和5%水稻品种的土壤镉划分阈值(表 5), 并对其合理性和科学性进行验证.当土壤镉≤0.26 mg·kg-1时, 认为该区适宜大部分水稻品种的种植, 可将该区划分为优先保护类耕地; 土壤镉≥1.67 mg·kg-1时, 认为该区不适宜水稻种植, 将该区划分为严格管控类耕地, 对于划定的严格管控类耕地, 要实行相应的管控措施, 如种植结构调整、休耕和退耕还林还草等[28]; 而当0.26 mg·kg-1＜土壤镉＜1.67 mg·kg-1时, 将该区划分为安全利用类耕地, 应限制某些高富集水稻品种的种植, 如HN2和HB1等.另外, 利用验证数据集对土壤镉划分阈值合理性进行独立数据验证(图 3), 以推导的土壤镉划分阈值为横轴, 稻米镉标准限值为纵轴, 划分为N1、N2、N3和N4这4个区域, 分别代表点位样品镉土壤不超标水稻超标、土壤超标水稻超标、土壤不超标水稻不超标以及土壤超标水稻不超标4种情况.由图 3(a)可得, 134组验证数据中土壤镉小于优先保护类划分阈值的占85组, 其中95.3%落在N3区域; 而图 3(b)中, 134组验证数据中土壤镉大于严格管控类划分阈值的占13组, 全部落在N2区域.因此, 本研究所得优先保护类和严格管控类土壤镉划分阈值具有一定合理性和科学性.
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表 5 我国南方水稻产地镉环境质量类别划分阈值1) Table 5 Thresholds for classifying the environmental quality categories of cadmium in rice producing areas in south China |
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(a)和(b)分别代表对优先保护类划分阈值(0.26 mg·kg-1)和严格管控类划分阈值(1.67 mg·kg-1)的验证 图 3 土壤镉划分阈值合理性验证 Fig. 3 Validation of the threshold value of the soil cadmium division |
由相关性分析可得, 水稻镉的BCF与土壤pH呈极显著负相关(r=-0.678, P < 0.01), 这与易亚科等[17]、陈楠等[19]以及黄宇等[29]得到的结论类似, 可能是因为低pH条件下土壤中其它形态的镉易转化成可交换态镉, 致使可交换态镉的含量增加, 水稻对镉富集能力增强, 如颜世红[30]采用pH为3.5和4.5的酸雨模拟溶液对水稻土进行淋溶时得到, 碳酸盐结合态镉极易向可交换态镉转化, 且当所用酸雨模拟溶液的pH值越低, 土壤中碳酸盐结合态镉的减少量越多, 转化为可交换态镉的含量显著增加; 王一志等[31]研究不同pH条件下红壤水稻田土壤中镉形态的变化时认为pH为4.0时, 土壤中可交换态镉与残渣态镉含量分别占全量的58.1%和12.2%, 而当pH升高至8.0时, 两者含量分别占全量的28.3%和35.3%, 说明随土壤pH的升高可交换态镉含量下降, 残渣态镉含量上升.另外, 低pH条件还会使土壤颗粒表面的正电荷数量增多, 与同性镉离子发生“相斥”作用的机会增大, 进而限制镉离子在土壤颗粒表面的吸附, 导致土壤中可交换态镉含量的增加[32].而与SOM呈极显著正相关(r=0.737, P < 0.01), 这是因为土壤中的镉能与大分子量的腐殖质(如胡敏酸)形成高稳性络合物以增强其在土壤中的有效性和移动性[33], 进而增加水稻对镉的富集能力.如郭毅轩等[34]的研究表明, 稻米镉含量与有机质呈显著正相关关系, 添加颗粒有机质可促进水稻对镉的吸收, 当颗粒有机质添加量从1.0~2.5 g·kg-1时, 镉在籽粒中的分布显著增加.但与CEC呈极显著负相关(r=-0.694, P < 0.01), 可能由于CEC含量增高会导致土壤负电荷量的增加, 进而增大镉离子与负电荷的结合机会, 使更多的镉离子被吸附点位固定, 从而减少水稻对镉的富集[35, 36].
3.2 生物有效性模型的准确度及归一化分析分析生物有效性模型准确度贡献率表明, 土壤pH(43.6%)>SOM(14.5%)>CEC(3.9%), 说明土壤pH是影响稻米镉富集的主导因素.而本研究所得三因子生物有效性模型的确定系数(R2=0.620)略低于盆栽试验结果[37, 38], 可能是因为田间试验与盆栽试验所处环境相差较大, 而这种环境差异会引起土壤理化性质、微生物群落以及水稻自身的一系列变化, 进而导致模型确定系数的降低[39].此外, 本研究区域空间跨度大, 土壤类型和水稻品种等差异显著, 田间环境中水稻对镉的富集除受土壤pH、SOM和CEC的影响外, 还会受氧化还原电位、电导率、土壤机械组成、土壤类型以及水稻品种等的影响, 这也是造成其确定系数偏低的原因.如王科等[40]的研究认为, 不同类型土壤上水稻镉的富集能力不同, 灰棕潮田上镉富集率较低的品种为川作6优177、粳稻和金优284, 冲积黄泥田上为金优284、B优840和粳稻, 紫潮田上为Ⅱ优498、富优21和粳稻; 王美娥等[41]的研究表明, 不同水稻品种之间镉的富集差异显著, 株两优06对镉的富集明显低于其它品种.但本研究结果却高于前人的田间试验结果, 如王梦梦等[42]基于田间试验构建的稻米镉含量预测模型确定系数为0.509;汤丽玲[43]基于田间采样建立的稻米镉含量预测模型确定系数为0.565;赵科理[44]以浙江水稻田为研究对象构建的水稻籽粒镉多元回归预测模型确定系数为0.518.
另外, 本研究归一化后各水稻品种的种内变异系数均明显降低, 这与Ding等[45]的研究应用SSD法推导根茎类蔬菜土壤中铅的生态安全阈值时所得的结果一致, 认为相比于未归一化, 归一化后推导的土壤铅生态安全阈值更加科学严谨; 刘克[46]的研究利用SSD法推导我国小麦产地土壤镉和铅的生态安全阈值时对小麦镉的BCF也进行归一化处理, 发现归一化后各物种种内变异系数显著降低, 说明归一化过程能显著降低土壤性质对作物镉富集的影响; 王小庆等[47]和孙在金等[22]在应用SSD法建立土壤铜和锑的环境质量基准值时对毒理学数据都进行了归一化处理, 认为归一化过程能消除土壤性质的影响, 相比于传统未归一化处理更具科学性.
3.3 水稻对镉的敏感性差异及土壤镉划分阈值的合理性分析本研究得到, 不同水稻品种对镉的敏感性差异明显, 这主要与其基因型相关.如郑倩倩等[48]研究江苏省主栽的12个水稻品种对镉的敏感性时表明, 籼型杂交稻显著高于粳型杂交稻和粳型常规稻; 殷萍等[49]研究天津本地水稻品种武津粳1号、香糯ZP-3及皖香早-1对镉的敏感性时得到, 高镉浓度条件下(≥5.0 mg·kg-1)香糯ZP-3对镉的富集能力明显低于其他2个品种; 冯莲莲等[50]研究宜优673、东联5号、花优63、春优84、浙优18、甬优9号以及台粳8号这7个水稻品种对镉的敏感性时发现, 不同水稻品种对镉的富集能力表现为春优84>甬优9号>浙优18>宜优673>东联5号、花优63和台粳8号, 最大相差2.4倍; 蒋彬等[51]采集239个不同水稻品种并对其籽粒中镉含量分析表明, 不同水稻品种籽粒中镉含量范围为0.08~49.14 μg·kg-1, 差异极其明显; 何玉亭等[52]通过大田试验研究23个不同水稻品种对镉的富集能力差异时表明, 不同水稻品种籽粒镉含量及富集系数存在较大差异, 其变化范围为0.08~0.474 mg·kg-1.
将推导的划分阈值与我国现行土壤环境质量《农用地土壤污染风险管控标准》(GB 15618-2018)中的土壤污染风险筛选值和管制值进行比较, 得到本研究推导的优先保护类土壤镉划分阈值(0.26mg·kg-1)严于国家标准的土壤污染风险筛选值(pH≤5.5, 0.3 mg·kg-1), 这与王硕等[53]的研究得到水稻产地土壤镉阈值严格于国家标准值的结论类似, 可能是因为现行的国家标准值是基于全国不同土壤类型制定, 作物种类繁多, 土壤理化性质差异显著, 而本研究基于我国南方水稻产地, 仅针对水稻一种作物且土壤理化性质变异相对较小, 使得划分阈值严于国家标准值[48, 54]; 但严格管控类划分阈值(1.67 mg·kg-1)略高于土壤污染风险管制值(pH≤5.5, 1.5 mg·kg-1), 说明仅针对我国南方水稻产地国家标准中土壤镉污染风险管制值偏严, 再次证明了针对特定农产品产地制定土壤重金属阈值的必要性.另外, 利用验证数据集对土壤镉划分阈值进行独立数据验证发现具有一定的合理性, 可为我国南方水稻产地镉环境质量类别划分提供参考依据, 同时, 本研究结论基于实际田间监测, 研究风险和受到外界自然环境等因素的影响较大, 未来将对应用SSD法进行土壤环境质量类别划分的科学性和合理性进一步深入探讨和验证, 并征求相关权威专家的意见和建议.
4 结论(1) 田间环境条件下土壤理化性质中的pH、SOM和CEC对水稻富集镉的影响均达到了极显著水平(P < 0.01).
(2) 不同水稻品种对镉的敏感性差异明显, 主要由其基因型差异引起.
(3) 应用SSD法对我国南方水稻产地镉环境质量类别划分时具有一定的科学性和合理性.
致谢: 感谢原农业部环境监测总站对本研究的支持.
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