2020, Vol. 41
, CHEN Jun-hui
, JIANG Tao , HAN Li , WANG Bo , LI Ying-jie , WANG Cheng-hui , LIU Zheng , QIAN Jun
挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)主要是指常温常压条件下, 饱和蒸气压大于133.32 Pa, 沸点在50~250℃的有机化合物, 或常温常压条件下以蒸气形式存在于空气中的有机物, 主要包括碳氢化合物、芳香烃化合物、含氧化合物(酚类、醛类和酮类等)、卤代烃化合物等[1, 2]. VOCs作为光化学反应中的重要污染物, 可与氮氧化物发生光化学反应, 同时也可与·OH发生反应, 对生成臭氧和二次有机气溶胶至关重要, 直接影响环境空气质量[3].同时, 多种VOCs物种被美国环保署认定为毒性污染物, 对人体具有致癌作用, 影响人类身体健康[4].而VOCs的来源较为广泛, 有自然源和人为源等多方面, 其中自然源排放主要来自于植被挥发释放, 人为源排放主要来自于机动车尾气、工业生产、生活溶剂、燃料燃烧以及油品挥发等[5].针对城市而言, 人为源VOCs排放贡献远大于自然源排放[6].由于VOCs来源广泛, 成分复杂, 使得管理部门对其管控具有一定难度, 近年来, 国家不断加强VOCs污染防治工作力度, 2017年《“十三五”挥发性有机物污染防治工作方案》出台, 提出强化重点地区、重点行业及重点污染源VOCs减排工作, 污染防治管控手段应具有科学性、针对性和有效性, 全面遏制臭氧上升的势头, 促进空气质量改善[7].
目前, 国内已开展了大量VOCs相关研究, 基于观测开展的VOCs研究主要包括污染特征分析, 来源解析以及对环境造成的影响分析等几方面[8].温彦平等[9]利用VOCs在线监测系统对太原市环境空气中55种VOCs进行监测, 其中烷烃和芳香烃为主要组分, 分别占48.26%和38.63%;张立慧[10]等利用Airmo VOC(GC-86)对北京市春季VOCs质量浓度进行监测发现TVOCs(总挥发性有机物)为34.36 μg·m-3, 其中烷烃和芳香烃分别占57.13%和22.18%, 夜间TVOCs质量浓度高于白天, 峰值出现在05:00、11:00和23:00, 最低值出现在18:00.目前基于观测数据的VOCs来源解析, 主要包括化学质量平衡法(CMB)、正交矩阵因子法(PMF)及主成分分析法(PCA)[11, 12].赵秋月等[13]基于PMF模型分析南通市夏季7月VOCs主要贡献源为工业排放与溶剂使用(40%)和机动车尾气(34%); 刘丹等[14]采用PMF模型分析北京冬季雾-霾频发期间VOCs主要来源于机动车排放和溶剂/涂料使用; Cai等[15]分析上海徐家汇地区VOCs主要来源于工业溶剂和机动车排放; 国外学者Morino等[16]和Xie等[17]针对日本和美国城区VOCs进行来源解析发现, 城市大气VOCs主要来源于天然气/液化石油气挥发及燃料燃烧挥发.
成都市作为四川省重要经济、工业发展中心, 近年来机动车保有量不断增加, 随着社会经济不断发展, 成都市臭氧污染问题不断凸显, 2019年成都市臭氧8 h 90百分位年均浓度160 μg·m-3, 较2018年上升了4.6%, 臭氧超标天数达36 d, 其中轻度污染28 d, 中度污染8 d.但成都市关于夏季VOCs相关研究较少, 因此, 本研究在成都市区开展夏季VOCs在线观测, 分析夏季VOCs浓度水平、组分特征和来源贡献情况, 评估各VOCs物种对O3的生成影响, 以期为成都市政府部门制定夏季VOCs及臭氧污染防控措施提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 观测地点与观测时间本研究的观测地点位于成都市武侯区人民南路四川省生态环境科学研究院大气复合污染超级监测站(104.07°E, 30.63°N), 观测点距离地面高度约35 m, 位于南一环内侧, 周边有居民区、医院、商场和餐饮等生活配套, 且毗邻交通主干道, 其居民人口及交通流量较大, 属于成熟的居民、商业和交通混合区, 周围无明显大气污染源, 观测数据基本代表了成都市区的大气污染状况.
1.2 仪器设备环境空气中的VOCs组分观测采用TH-300B大气挥发性有机物监测系统(武汉天虹), 属于在线气相色谱-质谱/氢火焰离子化检测器法(GC-MS/FID), 分析物种为PAMS和TO15, 合计97种物质, 其中烷烃27种, 烯烃15种, 炔烃(乙炔)1种, 卤代烃30种, 芳香烃13种, 含氧化合物10种, 其他(二硫化碳)1种.该系统联用超低温在线预浓缩仪和GC-MS/FID检测仪, 样品通过采样系统采集后, 进入浓缩系统, 在毛细管捕集柱中被冷冻捕集, 进行快速加热解吸, 然后进入分析系统, 经色谱柱分离后由检测器分析, 其中低沸点(C2~C5)VOCs物种由氢火焰检测器(FID)分析, 高沸点(C5~C12)VOCs物种由质谱检测器(MS)分析.设备整点时刻自动采集样品, 00:00进标准气体进行校核, 采样时间为10 min, 数据时间分辨率为60 min, 每天共采集23个样品数据.观测站点同时使用EC9800气态污染物连续自动监测系统(Ecotech公司)实时监测NO2、NO、O3和CO浓度.
1.3 质量保证与质量控制为确保在线VOCs监测系统数据的准确性和有效性, 使用美国林德(Linde)的标准气体(PAMS、TO15)和含有4种化合物(溴氯甲烷、1, 4-二氟苯、氘代氯苯和1-溴-4氟苯)的内标气体进行校准, FID检测器的定量分析采用外标法, MS定量分析采用内标法, 每次校准设置5个质量浓度梯度; 同时参考国标HJ 1010-2018[18]质控要求, 选取目标化合物的标准曲线相关系数在0.98以上的物质; 每日00:00进标准气体进行单点校准, 目标物浓度与标准浓度相对标准偏差(RSD)应小于15%, 否则查找原因重新绘制标准曲线; 每个样品数据内标保留时间与最近绘制标准曲线中内标保留时间偏差不超过20 s, 定量离子峰面积变化在60%~140%之间.为消除潮湿空气对样品分析的影响, 维护人员定期更换CO2去除管、空气发生器使用的硅胶、分子筛和活性炭等. EC9800气态污染物连续自动监测系统每天采用自动零点校正仪进行校准.
1.4 臭氧生产潜势(OFP)的计算方法不同VOCs物种其大气反应活性有所差异, 导致不同VOCs对臭氧生成影响不同, 常采用MIR(最大增量反应活性)来计算VOCs的OFP值, 以衡量VOCs生成臭氧的能力[19]. OFP计算公式如下：
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式中, OFPi为VOCs中i物种的OFP值, μg·m-3; ρ(VOCsi)为VOCs中i物种的质量浓度, μg·m-3; MIRi为VOCs中i物种的MIR值, 见文献[20].
2 结果与讨论 2.1 成都市区夏季VOCs浓度组成特征成都市区夏季(6~8月)VOCs物种浓度均值如表 1所示. TVOCs质量浓度为112.66 μg·m-3, 其中烷烃、烯烃、炔烃、芳香烃、含氧化合物、卤代烃和其他(二硫化碳)分别为33.24、6.43、2.87、15.96、25.13、26.17和2.86 μg·m-3, 分别占TVOCs质量浓度的29.51%、5.71%、2.55%、14.16%、22.30%、23.23%和2.54%.烷烃中质量浓度较大的物种为乙烷、丙烷、2, 3-二甲基丁烷、正丁烷、异丁烷和异戊烷等, C2~C5的烷烃主要来源于机动车和汽油蒸发[21]; 烯烃中质量浓度较大的物种为乙烯和丙烯, 主要来源于燃烧源及石油化工等排放; 芳香烃中质量浓度较高的物种为间/对-二甲苯、甲苯、苯、邻-二甲苯和乙苯等, 主要来源于机动车和溶剂使用排放, 其中甲苯/苯(T/B)比值为2.79(>2), 说明监测站点的苯和甲苯受溶剂使用和机动车共同影响[22]; 含氧化合物质量浓度较高的物种主要为丙酮和乙酸乙酯, 由于站点周边餐馆较多, 丙酮和乙酸乙酯可能一部分来源于餐饮排放, 一部分来源于溶剂使用和二次生成; 卤代烃中质量浓度较高的物种为二氯甲烷和1, 2-二氯乙烷, 主要来源于工业排放, 二氯甲烷主要来源于医药工厂排放. 2019年6~8月TVOCs、烷烃、烯烃、卤代烃、芳香烃和含氧化合物质量浓度均呈现逐月递增趋势, 说明温度对VOCs浓度的影响较为明显.
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表 1 成都市区夏季VOCs物种平均质量浓度及OFP值1) Table 1 Concentration of VOCs and OFP in summer of Chengdu |
质量浓度排名前十的VOCs物种如图 1所示, 分别为丙酮、二氯甲烷、间/对-二甲苯、乙酸乙酯、丙烷、乙烷、2, 3-二甲基丁烷、异戊烷、正丁烷和1, 2-二氯乙烷, 合计占TVOCs质量浓度的55.40%.其中丙酮和乙酸乙酯为餐饮、溶剂使用和二次生成的特征物种, 二氯甲烷和1, 2-二氯乙烷为工业排放特征物种, 间/对-二甲苯为溶剂使用和机动车示踪物种, 乙烷和丙烷为机动车尾气和燃烧源示踪物种, 2, 3-二甲基丁烷、异戊烷和正丁烷为机动车尾气和汽油挥发示踪物种[23].说明监测站点周围受机动车、溶剂使用、餐饮和工业等排放影响.
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图 1 成都市区夏季质量浓度排名前十VOCs物种 Fig. 1 Concentration of top ten VOCs species in summer in Chengdu |
本研究测得的成都市区2019年夏季VOCs质量浓度与国内其他城市夏季VOCs研究对比如表 2所示.成都市TVOCs质量浓度接近于南京的浓度水平, 高于其他城市TVOCs质量浓度, 其中一部分原因是由于监测物种数量上存在一定差异.成都市烷烃质量浓度(33.24 μg·m-3)与厦门、天津和台中较为接近, 低于太原、南京和阳泉; 烯烃质量浓度(6.43 μg·m-3)低于太原、南京、佛山; 芳香烃质量浓度(15.96 μg·m-3)与阳泉和天津较为接近, 低于表 2中其他地区; 炔烃质量浓度(2.87 μg·m-3)与太原、天津和台中较为接近, 低于南京和阳泉.
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表 2 成都与国内其他城市夏季VOCs组分质量浓度对比1)/μg·m-3 Table 2 Comparison of VOCs component concentrations in Chengdu and other cities/μg·m-3 |
2.2 成都市区夏季VOCs日变化特征
根据环境空气中污染物日变化特征, 可初步探讨污染物来源情况.成都市区夏季VOCs、NOx和O3质量浓度日变化趋势如图 2所示.其中, TVOCs质量浓度在10:00~11:00出现一个明显峰值, 峰值浓度为135.22 μg·m-3, 烷烃、炔烃和芳香烃日变化趋势与TVOCs较为类似, 含氧化合物和卤代烃也在此时刻出现明显峰值, 该时段正丁烷、异丁烷、异戊烷、甲苯、丙酮和二氯甲烷质量浓度均出现峰值, 这可能与城市机动车、油气挥发和工业排放有关.随着气温升高, 光照强度增强, VOCs与空气中NOx发生光化学反应, 生成O3, 19:00 TVOCs质量浓度降到最低值, 89.82 μg·m-3. 19:00后TVOCs质量浓度持续升高, 在23:00再次出现峰值, 峰值浓度107.31 μg·m-3, 该峰值可能是由于夜间光化学反应减弱, 边界层降低不利于污染物扩散, 以及夜间机动车排放等原因导致.
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图 2 污染物质量浓度日变化 Fig. 2 Daily change in pollutant concentration |
O3日变化呈典型的单峰型, 最大值出现在16:00(134.23 μg·m-3), 由于中午至下午时段光照增强, 温度持续上升, VOCs与NOx光化学反应增强, VOCs与NOx浓度下降, 而O3浓度上升.随后VOCs与NOx均随着城市晚高峰和夜间边界层降低浓度上升, O3随着光化学反应的减弱浓度下降.由图 2可见, VOCs与NOx日变化趋势较为类似, 均在早晚高峰时段浓度有所上升, 说明站点受机动车尾气排放影响较大.
2.3 VOCs对O3的潜在贡献由表 1可知, 成都市区夏季总OFP为227.15μg·m-3, 其中烷烃、烯烃、炔烃(乙炔)、芳香烃、含氧化合物、卤代烃和其他(二硫化碳)的OFP分别为34.00、62.23、2.73、97.03、22.00、8.45和0.71 μg·m-3.芳香烃对OFP的贡献率最高, 间/对-二甲苯、甲苯和邻-二甲苯为主要的OFP贡献物种, 主要来自溶剂使用及机动车尾气排放.其次烯烃和烷烃对OFP贡献较大, 主要为乙烯、丙烯、异戊二烯、正丁烷、异丁烷和2, 3-二甲基丁烷等物种.在VOCs物种中, 烷烃、卤代烃和含氧化合物质量浓度较高, 但其OFP贡献率明显低于芳香烃和烯烃, 主要由于芳香烃和烯烃化学反应活性较高, 导致其对OFP贡献率较大.由图 3可知, OFP贡献率位于前十的物种分别为:间/对-二甲苯、乙烯、丙烯、甲苯、丙烯、邻-二甲苯、异戊二烯、异戊烷、环戊烷、丙酮和丙烯醛, 其OFP贡献占比之和为62.60%, 控制夏季臭氧生成, 应重点控制OFP贡献较大的物种.
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图 3 成都市区夏季OFP贡献排名前十VOCs物种 Fig. 3 OFP of the top ten contributors VOCs species in summer in Chengdu |
进一步分析OFP贡献率排名前十的VOCs物种和质量浓度占比前十的物种, 如图 4所示. OFP贡献率排名前十的VOCs物种质量浓度占比之和仅有31.90%, 但OFP贡献占比之和为62.60%;而质量浓度排名前十的VOCs物种浓度占比之和虽为55.40%, 但OFP贡献占比之和仅占38.93%.由此可见, 控制成都市城区O3的生成, 需控制VOCs质量浓度排名靠前的物种, 同时重点控制活性靠前的VOCs物种, 主要为芳香烃和烯烃物种.其中, 间/对-二甲苯、甲苯、邻-二甲苯来源于机动车和溶剂使用, 乙烯和丙烯来源于机动车及石油化工, 异戊烷和环戊烷来源于机动车及油气挥发, 异戊二烯来源于天然源排放, 丙酮和丙烯醛来源于溶剂使用、餐饮和二次生成等[30, 31].因此, 成都市城区夏季应加强机动车管控, 提升机动车油品质量, 监督油品储、运、输环节采用油气回收装置, 工业企业加强废气收集及采用合理的处理设施, 提倡家具、汽车和机械等喷涂行业采用水性漆替代.
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图 4 OFP贡献率排名前十的VOCs物种质量浓度占比及质量浓度占比排名前十的VOCs物种OFP贡献率 Fig. 4 Mass concentration ratio of the top 10 OFP species and the OFP ratio of the top 10 concentration species |
根据已有的清单研究, 成都市VOCs来源主要有工业源、移动源、溶剂使用源、生物质燃烧、油气挥发和天然源等.本研究采用USEPA最新版的EPA PMF5.0模型对成都市夏季在线VOCs数据进行来源贡献分析, 并从48种污染源主要VOCs特征物种中筛选出32种物种输入模型进行计算, 参与PMF计算的物种在各源中的贡献率如图 5.因子1中, 贡献较大的物种主要为C2~C5烷烃、乙炔、苯、甲苯和甲基叔丁基醚, 均为机动车尾气示踪物种[32], 因此判断该因子为移动源; 因子2中, 贡献较大的物种主要为2, 3-二甲基丁烷、丙酮、2-丁酮、1, 2-二氯丙烷、苯、乙烷和丙烯, 其中丙酮、2-丁酮、1, 2-二氯乙烷和丙烯等均为工业排放物质[33], 同时本地化成分谱研究中曾发现家具、汽车喷涂废气中2, 3-二甲基丁烷占比靠前, 因此判断该因子为工业源排放; 因子3中, 贡献较大的物种有油气挥发示踪物种甲基叔丁基醚, 机动车示踪物种乙炔、甲苯、丙烷、正丁烷和异丁烷等[30], 工业排放的卤代烃如二氯甲烷和1, 2-二氯乙烷, 溶剂使用示踪物种2-丁酮和乙酸乙酯, 同时本地化成分谱研究中餐饮排放特征物种中有乙酸乙酯等含氧化合物, 分析站点周边排放源情况, 主要受机动车、餐饮及溶剂使用影响, 而因子3中的主要物种为站点周边主要污染源的特征混合物种, 因此判断因子3为区域背景源; 因子4中异戊二烯贡献占比为88%, 因此判定该因子为天然源; 因子5中, 甲基叔丁基醚占比为64%, 其次2-甲基戊烷、3-甲基戊烷、异戊烷、正戊烷、正丁烷和异丁烷等物种占比均在35%~50%, 这些物种为油气挥发特征物种[34], 因子5为油气挥发源; 因子6中, 贡献比较大的物种是芳香烃, 如乙苯、邻二甲苯、间/对二甲苯和苯乙烯等, 各物种占比在55%以上, 其他物种占比相对较低, 因此判定该因子为溶剂使用源.
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图 5 成都市夏季PMF来源解析因子分析结果 Fig. 5 Results of source analytical factor analysis of PMF in summer in Chengdu |
成都市区夏季环境空气VOCs来源贡献占比如图 6所示.由于该站点靠近交通区主干道, 其移动源排放在各源中占比最高, 为34%;其次为工业源和油气挥发源, 分别占17%和14%;天然源和溶剂使用源占比分别为13%和11%.
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图 6 成都市夏季PMF来源解析结果 Fig. 6 Results of PMF source in summer in Chengdu |
(1) 成都市城区夏季TVOCs质量浓度为112.66 μg·m-3, 烷烃、烯烃、炔烃、芳香烃、含氧化合物、卤代烃和其他分别占29.51%、5.71%、2.55%、14.16%、23.30%、23.23%和2.54%.质量浓度排名前十位为:丙酮、二氯甲烷、间/对-二甲苯、乙酸乙酯、丙烷、乙烷、2, 3-二甲基丁烷、异戊烷、正丁烷和1, 2-二氯乙烷, 前十物质质量浓度之和占TVOCs的55.4%.
(2) 成都市城区夏季大气VOCs的OFP为227.15μg·m-3, 其中芳香烃对OFP的贡献率最大(42.7%), 其次为烯烃(27.4%).间/对-二甲苯、乙烯、丙烯、邻-二甲苯、异戊烷、环戊烷和丙烯醛为主要的O3生成贡献物种, 其OFP贡献占比之和为62.60%.
(3) 使用PMF模型对成都市城区夏季VOCs进行来源解析, 移动源为主要的贡献源, 占比为34%;其次为工业源和油气挥发源, 分别占17%和14%;天然源和溶剂使用源占比分别为13%和11%.
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