环境科学  2020, Vol. 41 Issue (12): 5288-5294   PDF    
引用本文
张夏, 刘斌, 肖柏林, 王佳, 万达. 重庆主城大气降尘中重金属污染特征及评价[J]. 环境科学, 2020, 41(12): 5288-5294.
ZHANG Xia, LIU Bin, XIAO Bo-lin, WANG Jia, WAN Da. Pollution Characteristics and Assessment of Heavy Metals in Atmospheric Deposition in Core Urban Areas, Chongqing[J]. Environmental Science, 2020, 41(12): 5288-5294.
重庆主城大气降尘中重金属污染特征及评价
张夏, 刘斌, 肖柏林, 王佳, 万达     
重庆大学环境与生态学院, 重庆 400044
收稿日期: 2020-01-15; 修订日期: 2020-06-17
基金项目: 重庆市科技计划项目（cstc2018jszx-zdyfxmX0017）
作者简介: 张夏(1993~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为环境污染修复, E-mail:1210819513@qq.com
通信作者: 刘斌, E-mail:liubinworld@126.com
摘要: 为了解重庆主城大气降尘中重金属的污染特征及风险，于2017年12月至2018年11月，逐月监测了郊区、文教区和居住区等6个功能区的大气降尘，用AAS分析了其中Cd、Cr、Ni和Pb的含量，并结合潜在生态风险指数法和地累积指数法对降尘中的重金属污染进行了评价.结果表明，大气降尘中Cd、Cr、Ni和Pb含量（mg·kg-1）和沉降通量[mg·（m2·a）-1]分别为1.59和0.39、72.68和8.04、20.99和2.41、101.17和10.41，各功能区大气降尘秋季重金属含量显著高于其他3个季节，而各功能区的大气这4种重金属降尘通量总体表现为冬季显著低于其他3个季节.潜在生态危害指数和地累积指数显示，Cd有极高的生态危害和较高的污染，Cr、Ni和Pb造成的生态危害低，且污染也较低，工业居住混合区和交通枢纽具有高生态危害及较高的污染，郊区的生态危害和污染都相对较低.
关键词: 大气降尘      重金属      生态风险      地累积指数      重庆主城     
Pollution Characteristics and Assessment of Heavy Metals in Atmospheric Deposition in Core Urban Areas, Chongqing
ZHANG Xia , LIU Bin , XIAO Bo-lin , WANG Jia , WAN Da     
College of Environment and Ecology, Chongqing University, Chongqing 400044, China
Abstract: Pollution characteristics and risk of heavy metals in atmospheric deposition in core urban areas of Chongqing were investigated for one year from December 2017 to November 2018.Six functional zones:suburb, education area, residential area, commercial area, transportation hub, and industrial-residential area in Chongqing were selected for monthly atmospheric deposition collection. Concentrations of Cd, Cr, Ni, and Pb were analyzed using AAS. The potential ecological risk index and geoaccumulation index were used to evaluate the heavy metals pollution. Results show that the concentrations of Cd, Cr, Ni, and Pb in the atmospheric deposition were 1.59, 72.68, 20.99, and 101.17 mg·kg-1, respectively, and their annual deposition fluxes were 0.39, 8.04, 2.41, and 10.41 mg·(m2·a)-1, respectively. Concentrations of heavy metals in autumn were significantly higher than those in the other three seasons, especially for Cd, and their deposition fluxes in winter were lowest. The potential ecological risk index of Cd was biggest, achieving a very high ecological hazard level, while the ecological risk of Cd and Pb in industrial-residential area was highest, and that of Cr and Ni, respectively, were highest in transportation hub and residential area. The geoaccumulation index indicated that the pollution of Cd was the highest, and that of Cr, Ni, and Pb was very low. The pollution in industrial-residential area and transportation hub was high, while that in the suburb was relatively low.
Key words: atmospheric deposition      heavy metals      ecological risk      geoaccumulation index      core urban areas of Chongqing     

大气降尘被认为是去除大气污染物的主要过程, 是生态系统营养物质和污染物的重要来源[1, 2].大气降尘也是重金属在环境中传输的重要环节, 具有重要的环境指示作用, 经化石燃料燃烧、金属矿物冶炼、汽车尾气等进入大气的重金属, 会被吸附在气溶胶上, 通过大气降尘进入土壤或水体, 对生态系统安全造成风险, 并最终通过食物链威胁人体健康[3, 4].

城市人口众多且密集, 对其大气环境的变化尤其敏感.近年来, 城市大气降尘重金属污染特征和对生态系统的风险引起了国内外广泛关注.张忠地等[5]的研究表明开封市大气降尘中Al、Cd、Cu、V和Pb含量均高于背景值, 商业区降尘Cd、Cr、Pb、Cu和Zn含量显著高于其他研究功能区, 全年中各重金属含量总体呈现出冬季、秋季含量比春季和夏季高的特征; 伊丹等[6]的研究发现青岛市冬季降尘Cd、Cr、Cu、Pb和Zn的平均含量均超出了青岛土壤背景值, Cu的含量尤其高; Weerasundara等[7]监测了斯里兰卡的大气降尘, 发现除Al、Fe、Cr和Pb的含量都很高.目前关于大气降尘重金属污染的环境标准缺乏, 其生态风险的评价主要借鉴沉积物重金属污染评价的方法, 如潜在生态危害指数法、地累积指数法和富集因子法等.陈泓霖等[8]对衡阳市的大气降尘的研究表明, 其重金属的地累积指数法评价污染程度和潜在生态危害程度均表现为Cd>Pb>As; Sobhanardakani[9]运用潜在生态危险指数法评价了伊朗的科曼莎市大气降尘中重金属, 发现都处于低生态风险水平.

重庆是我国重要的现代制造业基地, 是西南地区最大的工商业城市之一, 每年都会有大量的重金属随废气排放到大气中, 再伴随大气降尘降落到地表.一个地区的自然地理环境、气候条件、经济发展情况、工业及城市化程度、产业结构等的不同, 会导致该地的大气中重金属情况存在明显的时空分布差异[10].目前, 研究重庆大气重金属含量和沉降量以及不同功能区的大气降尘的研究较少[11~13], 对大气降尘重金属产生的生态风险的关注也较低.因此, 本文通过监测2017年12月至2018年11月的重庆主城不同功能区的大气降尘, 研究其中的重金属含量和沉降通量的时空分布特征, 并评价大气降尘重金属对土壤的污染风险, 以期为重庆主城的大气环境质量评价及其重金属污染防治提供一定的参考.

1 材料与方法 1.1 样品采集

在重庆主城沙坪坝区选择6类城市功能区：郊区(SU)、文教区(EA)、居住区(RA)、商业区(CA)、交通枢纽(TH)和工业居住混合区(IR), 分别位于虎溪、重庆大学B区、逸雅苑、三峡广场、同行枢纽站和双碑会山康城(图 1).于2017年12月至2018年11月间逐月进行监测, 每个功能区各设置1个采样点, 每个采样点设2个降尘桶进行平行监测.在降尘桶不易被破坏且容易更换的地方设置采样点, 四周无高大遮挡物及局部污染源, 降尘桶放置在距离地面5~12 m的屋顶平台上.参照《环境空气降尘的测定-重量法》(GB/T 15265-1994), 采用重力降尘桶逐月采集大气降尘.降尘桶为聚乙烯塑料桶, 内壁光滑, 接收口内径约15 cm, 高约30 cm.使用前需经10% HCl溶液浸泡24 h, 用超纯水冲洗晾干加入50 mL乙二醇, 放置在距平台1.5 m处, 收集大气降尘.

图 1 采样点位置示意 Fig. 1 Location of the sampling sites

1.2 样品处理和测定

每月末将降尘桶取回实验室, 取出落入桶内的树叶和昆虫等异物, 将所有溶液和沉淀物移入500 mL的烧杯中, 在电热板上蒸发浓缩至10~20 mL, 冷却后全部转移至已恒重的100 mL锥形瓶中, 放在电热板上小心蒸干, 然后放入烘箱于105℃下烘干、称重.样品采用硝酸-王水法在电热板上消解后, 过滤至25 mL容量瓶, 定容后待测. Pb、Cd、Cr和Ni元素采用原子吸收分光光度计(岛津AA-6880, 日本)测定.样品分析全程作空白实验和平行测定, 并用国家标准土样GBW07428-(GSS-14)同步进行消化测定, 以进行质量控制.

1.3 数据处理

根据降尘桶口面积、采样天数和大气降尘中Cd、Cr、Ni和Pb的含量计算各元素年大气沉降通量, 采用以下公式进行计算：

式中, Qx为各元素年大气沉降通量[mg·(m2·a)-1], M为大气降尘中重金属元素的质量(mg), S为降尘桶口面积(m2), N为采样天数(d).

2 结果与讨论 2.1 重庆主城不同功能区大气降尘重金属含量特征及四季变化

分析整理, 计算得出2017年12月至2018年11月重庆主城不同功能区大气降尘中Cd、Cr、Ni和Pb的含量及其平均值、标准差和变异系数见表 1.重庆主城大气降尘中4种重金属在各功能区的含量有较大差异, Cd和Pb在工业居住混合区中的含量最高, Cr在交通枢纽中的含量最高, Ni在居住区的含量最高.大气降尘中4种重金属元素的平均含量的大小顺序为Pb (101.17 mg·kg-1)>Cr (72.68 mg·kg-1)>Ni (20.99 mg·kg-1)>Cd(1.59 mg·kg-1), 与姜伟[11]对重庆主城降尘的研究结果类似.通过变异系数可以看出, 各重金属含量的变化范围都较小, 表明4种重金属在各功能区的含量差别不大, 可能是因为各个功能区之间的直线距离不远, 大气环境相似.

表 1 大气降尘中重金属含量的描述性统计/mg·kg-1 Table 1 Statistical values of heavy metal concentrations in atmospheric deposition/mg·kg-1

目前, 我国还没有关于大气重金属含量的限值规定, 故与国内其他相关研究进行比较(表 2).除Ni外, 本研究的Cd、Cr和Pb含量均高于各重金属的重庆土壤背景值, 分别比其高10.4、0.5和3.3倍, 表明重庆主城的大气降尘到地表会影响土壤中Cd、Cr和Pb的含量, 尤其是Cd和Pb.除南京的Cd、Cr以及准噶尔盆地外, 本研究的Cd、Cr、Ni和Pb含量几乎均低于表中所列城市, 且与其他城市的大气状况类似, Pb和Cr的含量都较高, Cd和Ni的含量都相对较低.与对重庆主城降尘的研究比较[11], 发现本研究的4种重金属的含量都更低, 说明近十年重庆主城的大气质量有所改善.与同处西南的攀枝花相比, 重庆主城大气降尘的4种重金属的含量都较低, 可能是由两个城市的经济发展情况、工业及城市化程度和产业结构不同所导致的.

表 2 重庆主城大气降尘重金属含量与其他相关研究比较/mg·kg-1 Table 2 Heavy metal content of atmospheric deposition in core urban areas of Chongqing in comparison with other studies/mg·kg-1

重庆主城不同功能区大气降尘重金属含量的四季变化情况如图 2所示.各个功能区的大气降尘重金属含量存在明显的季节差异：对于重金属Cd, 郊区(SU)和文教区(EA)均为秋>冬>春>夏, 居住区(RA)、交通枢纽(TH)和工业居住混合区(IR)为秋>夏>春>冬, 商业区(CA)为秋>冬>夏>春; 对于重金属Cr, 郊区、文教区和商业区均为秋>冬>春>夏, 居住区和工业居住混合区均为秋>夏>冬>春, 交通枢纽为秋>春>冬>夏; 对于重金属Ni, 郊区为春>秋>冬>夏, 文教区和商业区均为秋>冬>春>夏, 居住区为秋>春>夏>冬, 交通枢纽为秋>春>冬>夏, 工业居住混合区为秋>夏>春>冬; 对于重金属Pb, 郊区、文教区、居住区和商业区均为秋>冬>春>夏, 交通枢纽为秋>春>冬>夏, 工业居住混合区为秋>夏>冬>春.总体表现为各功能区大气降尘秋季重金属含量显著高于其他3个季节, 尤其是Cd含量.

图 2 不同功能区大气降尘中各重金属含量季节变化 Fig. 2 Seasonal variations in heavy metal concentrations in atmospheric deposition in different functional areas

2.2 重庆主城不同功能区大气降尘重金属沉降通量及季节变化

2017年12月至2018年11月的大气降尘重金属Cd、Cr、Ni和Pb的沉降通量及季节变化如表 3所示.重庆主城的降尘不同重金属沉降通量的大小顺序总体为Pb>Cr>Ni>Cd.降尘中4种重金属的沉降通量均在工业居住混合区最大, 在郊区的几乎都是最小, 主要是因为工业居住混合区的大气除受一般人为活动的影响外, 还受工业活动的影响, 而郊区远离工业, 一般人为活动也相对较少.

表 3 不同功能区大气降尘重金属沉降通量1)/mg·(m2·a)-1 Table 3 Atmospheric heavy metal deposition flux in different functional areas/mg·(m2·a)-1

从表 3中还可看出, Cd、Cr、Ni和Pb沉降通量在同一功能区的不同季节也存在差异.对于重金属Cd, 郊区(SU)和文教区(EA)均为秋>夏>春>冬, 居住区(RA)、交通枢纽(TH)和工业居住混合区均为夏>秋>春>冬, 商业区(CA)为春>夏>秋>冬, 且春、夏和秋三季的沉降量远远大于冬季.对于Cr元素, 郊区为夏>春>秋>冬, 文教区为秋>夏>春>冬, 居住区、商业区和工业居住混合区均为春>夏>冬>秋, 交通枢纽为春>夏>秋>冬.对于重金属Ni, 郊区和交通枢纽均为春>夏>秋>冬, 文教区为春>冬>夏>秋, 居住区、商业区和工业居住混合区均为春>夏>冬>秋.对于元素Pb, 郊区为夏>秋>春>冬, 文教区为秋>夏>冬>春, 居住区为春>秋>夏>冬, 商业区为春>秋>冬>夏, 交通枢纽为春>夏>秋>冬, 工业居住混合区为夏>春>秋>冬.总体表现为各功能区4种重金属冬季的沉降通量低于其他3个季节.

本研究的重庆主城大气降尘Cd和Pb沉降通量比彭玉龙等[13]的研究中对应重金属的沉降通量小, Cr和Ni的沉降通量则更大(表 4).从表 4中可知, 重庆主城的降尘Cd、Cr、Ni和Pb沉降通量和国内外其他地区的一样, Cd的沉降通量, 均在0~1.00 mg·(m2·a)-1之间, 且都远小于另外3种重金属的沉降通量.与国内其他地区相比, 除黑龙江大庆的Cd外, 重庆主城降尘Cd、Cr、Ni和Pb沉降通量都低与其他地区; 与其他国家的城市比较, 除日本东京湾和新加坡的Cd和Ni外, 重庆主城降尘这4种重金属沉降通量都较其他国家的城市高.

表 4 不同地区大气重金属沉降通量比较1)/mg·(m2·a)-1 Table 4 Comparison of atmospheric heavy metal deposition flux in different regions/mg·(m2·a)-1

2.3 大气降尘中重金属污染评价 2.3.1 潜在生态风险指数法

为了解重庆主城大气降尘中Pb、Cd、Cr和Ni元素的污染情况, 采用Hakanson[29]提出的潜在生态危害指数法评估这4种重金属对生态系统的潜在风险, 其计算公式如下：

(1)
(2)

式中, Ei为单个重金属元素的潜在生态风险指数, RI为多个重金属的综合潜在生态风险指数, Ti为重金属i的生物毒性系数, Pb、Cd、Cr和Ni取值分别为5、30、2和5[30], Ci为重金属i的实测含量(mg·kg-1); Bi为重金属的参比值(重庆土壤背景值, mg·kg-1)[14].

潜在生态风险评价等级见表 5.

表 5 潜在生态风险评价指标的等级划分 Table 5 Relationships for Ei, RI, and potential pollution risk ranking

各功能区的Cd、Cr、Ni和Pb的Ei和RI见表 6. Cd和Pb的潜在生态危害指数Ei在工业居住混合区中最大, Cr的在交通枢纽最大, Ni的在居住区的最大.总体Ei由各元素在6个功能区的平均含量求得, Cd的总体Ei最大, 有极高的生态危害, Cr、Ni和Pb的总体Ei都 < 40, 造成低生态危害, 与田春晖等[16]对南京大气降尘的研究结果类似.各个功能区Cd的Ei在RI中占比在91.89%~93.08%之间, 说明Cd是重庆主城6个功能区大气降尘潜在生态危害的关键元素.综合潜在生态危害指数RI由大到小的顺序为工业居住混合区>交通枢纽>文教区>商业区>居住区>郊区, 且各功能区的RI都大于200, 造成的生态危害高甚至达到极高.

表 6 重庆主城不同功能区大气降尘中重金属潜在生态风险指数 Table 6 The Ei and RI of heavy metals in atmospheric subsidence in core urban areas of Chongqing

2.3.2 地累积指数法

地累积指数法是评价沉积物[31]、土壤[32]和大气降尘[33]中重金属元素的常用方法, 它综合考虑了自然成岩作用引起的土壤背景值变化和人为活动造成的影响.其计算公式如下：

(3)

式中, Cn为元素n在大气降尘中的含量(mg·kg-1), Bn为该元素的土壤背景值[14]. Muller地累积指数分为7个等级：Igeo≤0, 无污染; 0 < Igeo≤1, 无污染至中度污染; 1 < Igeo≤2, 中度污染; 2 < Igeo≤3, 中度污染至重度污染; 3 < Igeo≤4, 重度污染; 4 < Igeo≤5, 重度污染至严重污染; Igeo>5, 严重污染.

重庆主城区大气降尘重金属地累积指数见表 7, Cd、Cr、Ni和Pb的地累积指数的大小顺序表明, Cd的污染程度最重, 其次是Pb, Cr和Ni几乎都是无污染, 且总体为交通枢纽和工业居住混合区的较高, 郊区的相对较低.所有功能区Cd的地累积指数最大, 交通枢纽和工业居住混合区的在3 <Igeo≤4范围, 为重度污染, 其他4个功能区的在2 <Igeo≤3范围, 为中度污染至重度污染.文教区、交通枢纽和工业居住混合区Cr的Igeo在0~1间, 为无污染至中度污染, 其他功能区的均小于0, 为无污染.所有功能区的Ni的Igeo都小于0, 为无污染, 所有功能区Pb的污染程度均为中度污染.

表 7 重庆主城不同功能区大气降尘重金属地累积指数 Table 7 Geoaccumulation index of heavy metals from atmospheric deposition in core urban areas of Chongqing

3 结论

(1) 重庆主城大气降尘中, Pb平均含量最大, 其次为Cr, Cd的最小, 且Cd和Pb在工业居住混合区中的含量最高, Cr和Ni分别在交通枢纽和居住区中含量最高.不同功能区的大气降尘重金属含量存在明显的季节差异, 总体表现为各功能区大气降尘秋季重金属含量显著高于其他3个季节.

(2) 重庆主城大气降尘不同重金属沉降通量Pb最大, 其次为Cr, Cd的最小, 降尘中4种重金属沉降通量均在工业居住混合区最大, 在郊区的几乎都是最小.各功能区降尘中4种重金属沉降通量总体表现为冬季显著低于其他3个季节.

(3) 潜在生态危害指数和地累积指数显示, Cd有极高的生态危害和较高的污染, Cr、Ni和Pb造成的生态危害低, 且污染也较低.工业居住混合区和交通枢纽具有高生态危害及较高的污染, 郊区的生态危害和污染都相对较低.

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