2020, Vol. 41
密云水库是北京市重要的水源地之一, 长期面临总氮偏高的问题, 有机碳作为异养微生物的碳源和能源, 在天然水体脱氮过程中发挥着重要作用.溶解性有机碳(dissolved organic carbon, DOC)是全球碳循环的重要组成部分, 据估计, 陆地生态系统每年通过河流径流向海洋输送的4×1014 g有机碳中, DOC占60%左右[1].作为碳循环中最活跃、最敏感的指标, DOC通过与颗粒态有机碳(particle organic carbon, POC)和溶解性无机碳(dissolved inorganic carbon, DIC)之间的转化关系, 以及与其他养分(氮、磷和硅)之间的耦合关系, 影响水体污染物质的迁移转化过程[2].此外, 岩溶地质作用产生的DIC同样可能会通过初级生产者的光合作用转化为DOC[2, 3], 从而达到增汇的作用.然而, 北京境内密云水库流域水体DOC和DIC的浓度水平, 以及两者间的转化关系, 目前还不清楚.
碳稳定同位素对分析水体碳循环、污染物迁移转化, 进而确定自然因素和人类活动对水生态系统的影响具有重要作用, 并日益成为示踪水生态系统中DOC和DIC来源的有效工具之一[4~7].本文以北京境内密云水库流域水体为研究对象, 分析了夏季水体DOC和DIC的浓度水平; 利用稳定同位素技术, 探讨了夏季水体DOC和DIC的潜在来源; 根据水体测量结果, 对比分析南水与密云水库水体碳素浓度和组成的差异, 以期为揭示北京境内密云水库流域水体夏季碳的迁移转化过程和南水入库对密云水库水生态的潜在影响提供关键信息, 并为有效控制饮用水源水营养盐输入、降低水体富营养化风险提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域概况密云水库介于北纬40°23′34″~41°03′30″、东经116°06′16″~117°30′24″之间, 是北京重要的地表水型饮用水源地.密云水库所在流域地势西北高、东南低, 属于暖温带半湿润半干旱大陆性季风气候, 研究区属海河流域潮白河水系, 主要土壤类型为褐土.研究区海拔800 m以上的植被以落叶阔叶林、针叶林和油松-栎类林为主, 800 m以下以灌草丛和草甸为主, 农作物以谷子、莜麦和玉米为主[8].
采样工作于2018年8月进行, 采集主要入库河流表层水样10 L.采样点位覆盖了密云水库及其主要入库河流, 共采集河流样品25个(其中白河干支流样品15个, 潮河干支流样品10个), 水库样品5个(其中密云水库样品2个, 白河堡水库、半城子水库和遥桥峪水库样品各1个), 同时采集京密引水渠水体样品4个作为参比. 34个样品的点位的分布情况见图 1.
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图 1 密云水库流域水体采样点位分布示意 Fig. 1 Map of water sampling points in the Miyun Reservoir watershed |
对于DOC, 用0.45 μm孔径石英滤膜将表层水样过滤至100 mL棕色玻璃瓶中(样品瓶经超纯水洗净2~3次, 放马弗炉450℃, 灼烧6 h, 去除有机碳), 加入纯磷酸, 调节pH=2左右, 超声振荡5 min.取一定量水样用总有机碳分析仪-稳定同位素质谱联用仪(vario cubeTOC-isoprime100, Elementar公司)测定样品中DOC浓度和δ13CDOC值.
对于DIC, 在12 mL的顶空样品瓶中(Labco)加入5滴无水磷酸, 旋盖密闭, 依次对每一个密闭的顶空样品瓶进行300s的He气(纯度>99.999%, 流速100 mL·min-1)排空处理.随后, 在经过排空处理的顶空样品瓶中加入0.2 mL的表层水样, 超声振荡10 min, 3 000 r·min-1离心10 min, 用PAL自动进样器加定量环(100 μL)进样, 高纯氦气和CO2混合气经70℃的气相色谱柱而与其他杂质气体得到分离.分离后的CO2由氦气带入Delta V检测器, 测定碳同位素比值.配置5种不同浓度的CO2标样, 利用同位素质谱测定的CO2峰面积与其浓度做CO2的标准曲线, 根据标准曲线计算样品中CO2的浓度, 最终换算为水中DIC的浓度.
δ13CDOC值和δ13CDIC以PDB国际标准作为参考标准, 按以下公式计算：
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式中, R(13C/12CVPDB)为国际标准物VPDB(vienna peedee belemnite)的碳同位素丰度比值, 实验室碳氮同位素标准物质的δ13C=-29.5‰, δ15N=1.18‰, 分析精度为±0.2‰.
利用YSI 600-VZ型水质分析仪对密云水库两个样品叶绿素a进行了测定.
1.3 数据处理与分析本实验数据采用Sigmaplot 12.5作图.利用SPSS 20.0分析软件进行方差分析.
2 结果与讨论 2.1 水体DOC浓度特征DOC是维系和影响水生生态系统的重要环境因子.一方面, 水体过高的DOC浓度会影响水质色度及气味, 降低水体透光性, 造成水体酸化, 一旦作为饮用水源, 会增加细菌在输水管道中繁殖的风险, 威胁饮用水安全.另一方面, DOC作为异养微生物的碳源, 是生态系统异养微生物生命活动的基础[4].不同河流因所处的地理位置、气候和流域土壤有机质含量等的不同, 导致河流DOC来源不同, DOC浓度出现差异.如高山和冰川中的河流DOC浓度偏低, 而流经生产量较高地区如沼泽地、泥炭地的河流中DOC浓度则会很高[7].
密云水库流域水体夏季DOC浓度的总体变化范围是1.07~5.19 mg·L-1, 均值为2.61 mg·L-1, 其中白河干支流、潮河干支流DOC浓度均值分别为2.26 mg·L-1和2.33 mg·L-1(图 2).对比不同水体DOC浓度发现, 研究区域内入库河流DOC浓度高于雅鲁藏布江[9]、桂江[6]和西江[5], 但低于国内外大部分河流及世界河流DOC浓度均值5.75 mg·L-1(表 1).空间层面上, 从入境断面到入库断面, 潮河干流和白河干流DOC浓度均呈增加趋势(图 2).水体DOC浓度的变化趋势与流域关键区识别结果相一致, 认为密云水库流域侵蚀度较大的区域集中在密云水库中下游临近河道的区域[10].同时, 随着海拔降低, 河流进入农耕区和城市生活区, 农业面源、生活源等陆源DOC输入量增加.此外, 随着海拔降低, 河道变宽, 河流流速降低, 河流沉积物中DOC再悬浮也会增加水体DOC浓度.
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图 2 研究区域水体夏季DOC浓度范围及两条主要入库河流DOC沿程变化 Fig. 2 DOC concentration and the changes of DOC along the two main inflow rivers in summer |
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表 1 国内外不同河流和湖库DOC浓度比较 Table 1 Comparison of DOC concentrations in rivers, reservoirs and lakes worldwide |
研究区域内水库DOC浓度显著高于潮河干支流和白河干支流(P＜0.05), 平均浓度为4.19 mg·L-1, 其中密云水库DOC浓度最高, 为4.90 mg·L-1.密云水库DOC浓度高于水布垭水库[11]、桂林五里峡水库[12]、三峡水库[13]、周村水库[14]、百花湖[15]、太湖[16]、九龙江[17]和珠江口[18], 以及芬兰卫生组织规定的饮用水中DOC≤2.00 mg·L-1的限值[19], 与张金流等[20]2016在巢湖所测得DOC浓度接近, 但密云水库两个点位叶绿素a浓度较低, 均为3.00 μg·L-1.对部分河流湖库8月表层水体DOC和叶绿素a进行统计分析[12, 15~18, 21, 22], 结果显示两变量间存在显著的线性相关关系(图 3), 公式如下：
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图 3 部分河流湖库夏季表层水体DOC浓度和叶绿素a浓度关系图 Fig. 3 Diagram of the relationship between DOC and chlorophyll a concentrations in surface waters of some rivers, reservoirs and lakes in summer |
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(2) |
通过式(2)对密云水库DOC浓度进行估算, 结果显示实测值(4.90 mg·L-1)显著高于估算值(1.04 mg·L-1), 表明浮游植物不是密云水库水体DOC偏高的主要原因, 外源输入或其他内源物质对水体DOC浓度有较大贡献.
2.2 水体DOC来源分析水体有机碳来源主要包括外源和内生有机碳.外源DOC主要来自土壤有机质和生活源, 土壤有机质是由分解的植物残体逐渐转化和积累起来的[6], 其碳同位素首先继承了其上植被的同位素特征, δ13C值在流域植物和土壤δ13C的变化范围之内, 整体不会发生太大变化; 与此相反, 生活源会明显影响水体δ13CDOC, 导致各采样点δ13CDOC出现明显差异.内源性DOC主要包括浮游植物的释放、浮游动物的新陈代谢、细菌的活动和POC、DIC的转化等.
2.2.1 入库河流δ13CDOC变化特征及来源分析夏季入库河流δ13CDOC介于-27.0‰~-24.3‰之间, 潮河和白河干支流δ13CDOC均值分别为-25.7‰和-25.4‰(图 4), 总体位于潮白河流域C3植物(δ13C：-30‰~-23‰, 端源值：-27‰)、土壤有机质(δ13C：-26‰~-21‰, 端源值：-24‰)和水生维管束植物(δ13C：-30‰~-16‰, 端源值-28.6‰)13C的变化范围之内[26], 距离污水的δ13CDOC(-22.3‰)和浮游生物(δ13C：-42‰~-24‰, 端源值：-30‰)端源值较远[15], 反映入库河流DOC可能主要来自流域C3植物降解产生的土壤有机质和水生维管束植物, 受人类生活源影响较小.根据双组分混合模型计算土壤有机质和水生维管束植物的贡献[式(3)], 计算结果显示, 土壤有机质和水生维管束植物对河流DOC的贡献分别为65.9%和34.1%.
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图 4 研究区域水体δ13CDOC变化范围及两条主要入库河流δ13CDOC沿程变化 Fig. 4 The δ13CDOC and the changes of δ13CDOC along the two main inflow rivers in summer |
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(3) |
式中, X、Xs和Xp分别代表样品、土壤有机质端源(-24.0‰)和水生维管束植物(-28.6‰); fs和fp代表土壤有机质和水生维管束植物的贡献.
密云水库最大的两条入库河流中, 白河沿程δ13CDOC值随着水体DOC浓度的增加呈偏负趋势, 潮河δ13CDOC值则相反, 且与白河相比, 潮河下游δ13CDOC值偏正(图 4).结合潮河DOC浓度较高(图 2), 氮磷污染较重, 山体切割较深刻、坡度大, 更易造成水土流失, 非点源污染状况较为严重的特点[10], 推测与白河相比, 潮河土壤侵蚀、生活源对DOC的贡献量更高.
2.2.2 密云水库DOC浓度特征及来源分析白河、潮河和京密引水渠入库断面DOC浓度分别为3.62、4.47和2.78 mg·L-1, 低于密云水库DOC均值(4.90 mg·L-1), 来水或许不是导致密云水库DOC偏高的主要原因.
DOC的δ13C测量结果显示, 密云水库两个采样点位δ13CDOC分别为-27.4‰和-26.8‰, 与陆地C3植物δ13C值相似, 同时处于水体浮游植物(δ13C：-30‰~-20‰, 端源值：-25‰)、水生维管束植物和浮游生物δ13C的变化范围之内.考虑到陆源C3植物分解为可溶态土壤有机碳过程中碳同位素变重幅度达到4‰~5‰[6], 且与入库河流相比, 密云水库δ13CDOC值明显偏负(P＜0.05).因此可以推测, 土壤侵蚀对库区水体的DOC影响较小.
陆源C3植物输入和内源物质可能是库区水体夏季DOC的主要来源.水库较长的水力停留时间有利于水体DIC、POC转化为DOC[3, 13].自南水入库后, 密云水库水位上升10 m左右, 库滨带大量C3植物淹入水体, 这些枯枝落叶、陆源植物在夏季温度较高的条件下在库区被快速分解[3, 13, 27], 可能是导致研究期间密云水库DOC浓度偏高的重要原因.同时, 本次采样时间处于汛期, 流域内大量枯枝落叶随河流进入水库, 亦会增加陆源C3植物对水体DOC的贡献.其次, 库区适宜的温度和静水环境有利于浮游生物、水生植物等的生长, 富营养化湖库会因浮游植物生消导致DOC浓度高于寡营养和中度富营养化湖库中DOC浓度.密云水库多年来水质平稳保持在中营养到轻度富营养的水平, 且δ13CDOC值处于水体浮游生物13C的变化范围之内, 因此, 内源物质对水体DOC的贡献不容忽视.此外, 前人研究结果显示, 密云水库表层沉积物中TOC含量为15.1 g·kg-1[28], 高于加拿大安大略省环境和能源部(1992)提出的沉积物中能引起最低级别生态毒性效应的TOC含量限制(10 g·kg-1)[29], 汛期上游入流(异重流影响)和水体结构失稳等会导致库区底层水体和沉积物中各类营养盐等被转移到表层, 对表层水体DOC浓度产生影响.
利用双组分混合模型估算陆源C3植物和内源物质(以水生维管束植物为代表)对库区水体DOC的贡献比例, 两者对库区水体DOC的贡献量分别为93.7%和6.25%, 但是, 考虑到陆源C3植物可能主要来自库滨带淹水, 该途径对水体DOC的贡献将随库区水位的稳定而被忽略, 表明自然条件下内源物质对密云水库水体DOC贡献明显被低估.
2.2.3 DOC及其同位素的相关性分析研究区域内大部分采样点δ13CDOC值随着DOC浓度的增加而呈偏负趋势(图 5), 表明研究区域水体中内源物质对水体DOC浓度有一定贡献, 因为与人为排放源(污水)和土壤有机质相比, 内源DOC中藻类、水生维管束植物和浮游生物的δ13C偏负.魏秀国等[5]的研究结果亦显示, 流域从严重土壤侵蚀向生态环境整体改善转变的过程中, 随着陆源DOC输入量的降低, 碳稳定同位素值有明显偏负趋势.与上述情况相反, 石佛桥、汤河村西南和辛庄桥这3个采样点位的DOC和δ13CDOC与其他点位差异明显(图 5), δ13CDOC值偏正且DOC浓度较高, 反映出上述点位土壤侵蚀和生活源对水体DOC浓度有明显影响, 应严控此类点位周边生态环境, 降低外源DOC输入量.
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图 5 研究区域水体DOC浓度与δ13CDOC关系 Fig. 5 Relationship between DOC and δ13CDOC in the study area |
DOC可通过微生物摄取或光解转化为DIC, DIC则可通过水生生物光合作用转化为有机碳, 两者的耦合关系对碳的生物地球化学循环具有重要意义[2].研究区域内入库河流的DIC浓度变化范围为3.20~30.9 mg·L-1, 平均值为19.7 mg·L-1; 水库的DIC浓度变化范围为12.6~22.0 mg·L-1, 平均值为16.4 mg·L-1.水体DIC浓度与欧洲河流平均值18.0 mg·L-1接近, 低于国内海河流域DIC平均值46.8 mg·L-1, 后者被认为是中国DIC浓度最高的水体[30].
水体DIC的来源主要有水气交换、土壤CO2、化学风化过程、光合作用和呼吸作用, 大气沉降中DOC浓度很低, 介于1~50 μmol·L-1之间, 因此降水对DIC的贡献可以忽略.①水气交换过程中, 大气CO2与水中DIC建立平衡时, 水体的δ13CDIC值约为1‰; ②研究区域土壤有机质的δ13C平均值为-24‰[26], 即有机质降解产生CO2的δ13C不应高于-24‰.土壤CO2气体融进水体时, 会发生-1.2‰左右的分馏, 故溶解CO2的δ13C大约为-25.2‰; ③土壤层中有机质分解产生的CO2溶于水中形成的H2CO3, 是岩石风化酸性介质的主要来源, CO2风化碳酸盐岩产生两份HCO3-, 分别来自土壤CO2(约为-25.2‰)和碳酸盐岩(约为0‰), 则δ13CDIC值约为-12.6‰.硅酸盐风化产生的HCO3-全部来自土壤CO2, 则δ13CDIC值约为-25.2‰.外源酸(硫酸和硝酸)参与的岩石风化HCO3-全部来自碳酸盐矿物, δ13CDIC值约为0‰.④光合作用和呼吸作用会导致δ13CDIC值偏正或偏负, 两个过程的相对强弱取决于河流的水文过程和河水的滞留时间[31].由图 6(a)可见, 研究区域水体夏季δ13CDIC值变化范围为-12.6‰~-5.75‰, 平均值为-9.44‰, 入库河流δ13CDIC值集中在土壤CO2溶解碳酸盐岩的理论值附近, 表明碳酸盐风化过程是河流夏季DIC的主要贡献者, 且必然还有其他过程改造DIC, 使δ13CDIC值较土壤CO2溶解碳酸盐岩理论值偏正.
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图 6 DIC与δ13CDIC和DOC关系 Fig. 6 Relationship between DIC, δ13CDIC, and DOC in the study area |
除了化学风化, 水生生物光合作用和呼吸作用同样会对水体δ13CDIC值产生影响.呼吸作用分解有机质优先释放“轻”碳性质的DIC, 导致水体δ13CDIC值负移, 这与δ13CDIC值分布区间不符.研究区域内水体DIC浓度和δ13CDIC值负相关(P＜0.05), 且与入库河流相比, 部分水库点位δ13CDIC值明显偏正, 白河干支流和水库水体DOC浓度随DIC的降低出现增加趋势.因此, 水生生物光合作用优先利用DIC中偏轻的δ12C, 导致水体DIC浓度降低、δ13CDIC偏正[32], 该过程可能是影响研究区域水体DIC稳定同位素组成的重要过程, DIC转化为DOC可能同样是库区水体DOC的潜在来源.
外源酸(硫酸或硝酸等)溶解碳酸盐岩同样会影响水体DIC浓度, 使δ13CDIC值产生正漂移.由图 6(a)可见, 潮河干支流70%的点位DIC浓度高于研究区域其他水体, 结合潮河营养元素(NO3-和TN等)高于白河的特点, 或许可以推测潮河干支流部分点位硝酸溶解碳酸盐岩活性增强, 导致水体DIC浓度升高.Brunet等[33]的研究结果显示, 农业还原态氮氧化生成的硝酸盐会参与岩石风化, 该过程的碳通量可占全球岩石风化碳通量的1.3%~3.1%.但是, 由于潮河干支流δ13CDIC无明显偏正现象, 因此该观点还需要进一步论证.此外, 不能排除水气交换过程对δ13CDIC值的影响, 研究区域较低的水动力条件有利于DIC与大气CO2之间建立同位素平衡, 使δ13CDIC值产生正漂移.
2.4 密云水库和京密引水渠水体溶解态碳浓度对比京密引水渠在南水入京前, 为密云水库向市区供水的引水渠道, 自2014年底南水北调中线一期工程通水后, 京密引水渠反向输送南水至密云水库, 是北京市最重要的供水线路.本研究中4个采样点均位于水源保护管理条例划定的一级保护区范围之内, 理论上不存在排污现象, 同时, 整个南水北调工程采取挖明渠和钻隧道, 全程封闭式管理等手段, 最大限度地避免水体二次污染.因此, 京密引水渠水质基本可以代表丹江口水库水质特征.
4个京密引水渠采样点中, 去除一个DOC极高值10.9 mg·L-1外, 其余点位DOC浓度变化范围为2.35~2.77 mg·L-1, 平均值为2.57 mg·L-1, 因此, 以此代表京密引水渠的DOC浓度.对比密云水库和京密引水渠水体DOC浓度可以看出, 密云水库DOC浓度(4.90 mg·L-1)显著高于京密引水渠DOC浓度(P＜0.01).这与孙福强等[34]的研究结果一致, 认为密云水库原水溶解性有机物(DOC)浓度及其各化学分级组分溶解性有机物(DOC)均稍高于丹江口水库, Li等[35]的研究结果也显示, 丹江口水库的总有机碳夏季的变化范围在1.8~3.2 mg·L-1之间, 明显低于密云水库.
两种水体DIC浓度同样存在显著差异, 密云水库DIC浓度(15.5 mg·L-1)显著高于京密引水渠(P＜0.01), 后者DIC浓度为11.0 mg·L-1, 且DIC的δ13C明显偏正.以此或许可以认为, 密云水库流域岩石风化活性高于丹江口水库, 同时, 由于南水输送过程中水体密闭且流速较慢, 有利于水体DIC与大气CO2之间建立同位素平衡, 从而使京密引水渠水体δ13CDIC正向偏移[31, 32].赖冬蓉等[32]的研究结果显示, 完全封闭且封闭时间最长的湖泊, 春秋两季δ13CDIC值都明显高于该市湖水的平均值, 且均为最高值.
密云水库DOC和DIC浓度显著高于京密引水渠(P＜0.01), 且后者DIC的δ13C明显偏正, 反映了两种水体碳素浓度、组分存在差异.不同来源有机质在物质化学结构组成和分子量级等方面的差异, 会影响碳的生物可利用性和其在食物网中的传递效率, DOC作为异养微生物的碳源和能源, 在天然水体脱氮过程中发挥着重要作用.密云水库长期面临总氮浓度偏高的问题, 因此, 后续可就南水入库前后水体脱氮能力展开研究, 分析南水进入密云水库后, 是否会对库区生态系统的整体氮去除能力产生影响.
3 结论(1) 密云水库流域水体夏季DOC浓度的变化范围是1.07~5.19 mg·L-1, 平均值是2.61 mg·L-1.入库河流DOC浓度低于国内外大部分河流, 但库区水体、尤其是密云水库DOC浓度偏高, 水位升高导致库滨带淹水可能是密云水库DOC偏高的重要原因.
(2) 密云水库流域水体夏季δ13CDOC值变化范围为-27.4‰~-24.3‰, 平均值为-25.8‰.除个别点位外, 密云水库流域水体受人类生活源影响较小.夏季入库河流DOC主要来自土壤有机质, 密云水库DOC主要来自陆源C3植物, 内源物质对流域水体DOC同样具有一定贡献.从入境到入库断面, 白河和潮河DOC浓度均呈增加趋势, 后者土壤侵蚀和生活源对DOC的贡献量更高.
(3) 密云水库流域水体夏季δ13CDIC值变化范围为-12.6‰~-5.75‰, 平均值为-9.44‰, 土壤CO2溶解碳酸盐岩过程是夏季河流DIC的主要贡献者, 且DIC明显被水生生物的光合作用所利用.
(4) 密云水库DOC和DIC浓度显著高于京密引水渠(P＜0.01), 且后者DIC的δ13C明显偏正, 两种水体碳素浓度、组分存在差异, 混合后可能对密云水库水体脱氮能力产生影响.
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