2020, Vol. 41
2. 京津冀环境气象预报预警中心, 北京 100089;
3. 北京市气象服务中心, 北京 100089
2. Environmental Meteorology Forecast Center of Beijing-Tianjin-Hebei, Beijing 100089, China;
3. Beijing Meteorological Service Center, Beijing 100089, China
中国的空气污染现象随着近年来经济迅猛发展不断增强.对流层臭氧作为典型二次污染物, 其人为源已经较为明确, 产生臭氧的光化学反应前体物的主要来源为交通运输、石油化学综合工业、燃煤电厂烟羽和生物质燃烧等[1].臭氧是一种反应性极高的气体, 也是一种强氧化剂, 它能在生物体系中与有机物尤其是带双键的有机物发生快速非均相化学反应, 因此, 臭氧在对流层浓度升高除了对植物、农作物生长带来损坏之外, 也对人体健康带来严重威胁[2~4].随着我国城市化和工业化进程不断加快, 我国臭氧平均浓度2004年以来迅速增长, 尤其是在京津冀和长三角等大型城市群更为显著[3], 社会对臭氧污染事件关注度日益升高.
自“蓝天保卫战”打响之后, 北京市2013~2017年PM2.5年均浓度从90 μg·m-3降至58 μg·m-3, 降幅55.2%完成国家“大气十条”目标.虽然PM2.5浓度呈现逐年减少特征, 但O3、NO2和PM10等多项污染物仍然超过国家标准.北京作为京津冀城市群的核心, 近年来随着经济发展机动车保有量不断升高, 光化学反应前体物排放量增大, 在合适的气象条件下, 光化学反应发生几率显著升高, 尤其在夏季臭氧污染事件发生频率增加, 臭氧近年来一直呈持续上升趋势且增幅显著高于其他污染物[5, 6], 2019年年均臭氧浓度甚至高于2018年, 臭氧污染问题已然逐渐成为全国乃至全世界生态环境领域关注的重点之一.
国内外学者在气象因素对臭氧的影响方面得出过大致相同的结论, 一般认为臭氧污染多发于晴空日[7], 其浓度与气温、太阳辐射和日照时数在统计学上呈正相关, 与降水、相对湿度、能见度和风速呈负相关[8~12].除了局地气象要素之外, 天气尺度环流因子对臭氧浓度也至关重要.大尺度环流背景不仅决定臭氧的垂直水平输送路径, 还影响了光化学反应前体物的浓度和转化效率, 对大气污染物的扩散稀释行为有重要意义[13~15].天气分型是研究气象条件对区域臭氧浓度影响的重要手段, 已有研究表明天气型和近地面臭氧浓度之间有密切关联, 具体相关性还取决于本地地形、污染源和局地环流等因素[16~19].
本研究针对2008~2017年这10 a天气环流形势进行分型, 基于北京市密云区上甸子大气本底站臭氧观测数据进行分类统计, 分析本地气象条件对臭氧浓度变化产生的影响; 并从水平和垂直条件解释利于臭氧生成的气象机制, 以期为进一步认识臭氧生成、聚积、输送和扩散的气象背景提供有力参考.
1 材料与方法 1.1 数据来源北京上甸子大气本底站是我国3个世界气象组织全球大气贯彻计划(WMO/GAW)区域大气本底站之一, 位于北京市区东北方向150 km的密云县高岭镇上甸子村, 是我国最早建立的区域大气本底观测站, 最大限度“还原”未受人类活动影响条件下的大气各成分的自然含量.该站位于北京地区东北部(40°23′N, 117°4′E, 海拔286.5 m, 图 1), 数据使用时段采用TE49C型臭氧分析仪, 该仪器操作原理是臭氧吸收波长为254 nm的紫外光(UV), 通过这种单一紫外光强度可直接换算出臭氧浓度.仪器监测的原始数据间隔为5 min, 本研究使用其质控后的小时均值数据.天气分型资料基于NCEP/NCAR提供的逐日海平面气压场、多层高度场、相对湿度场和风场的再分析资料(分辨率2.5°×2.5°).地面气象数据采用上甸子人工观测站的日最高气温、日平均相对湿度、降水量和日照时数等.上甸子臭氧观测和气象数据时段均为2008年1月1日~2017年12月31日共10 a.臭氧空气分布采用环境保护部逐时监测数据, 京津冀地区共80个国控大气环境质量监测站, 其中北京12个、天津15个和河北53个, 数据使用时段为2017年4月1日~9月30日.
|
图 1 上甸子大气本底站位置及周边地形 Fig. 1 Location of Shangdianzi and surrounding terrain |
天气分型法是广泛用于研究多尺度大气环流与空气污染之间关联的成熟工具[20].目前天气分型方法有3大类:主观分型、客观分型和主客观混合[21].Lamb-Jenkinson天气分型法(Lamb分型法)是使用广泛且较为科学的主客观相结合的分型方法, 具有明确的天气学含义, 已应用多类研究成果[22~24].本研究基于Lamb分型法使用NCEP/NCAR提供的2008年1月1日~2017年12月31日2.5°×2.5°分辨率的逐日平均海平面气压场格点资料针对北京地区进行天气分型.选取16个点(图 2), 根据16个点对应的海平面气压值(p1~p16)分别计算南风分量(SF)、西风分量(WF)、全风速(F)、南风分量切变涡度(ZS)、西风分量切变涡度(ZW)和总涡度(Z):
|
图 2 Lamb分型法选取格点分布示意 Fig. 2 Grid distribution of Lamb weather classification method |
|
基于1.2节Lamb分型法利用10 a气象资料将影响北京地区的天气型分为10类, 即A(高压)、C(低压)、N(北风)、NE(东北风)、E(东风)、SE(东南风)、S(南风)、SW(西南风)、W(西风)和NW(西北风).为进一步确保各类天气型之间相互独立, Santurtún等[25]使用曼-惠特尼U判断各天气型之间是否存在显著差异性, 该检验方法广泛用于对两组独立样本总体分布比例进行判断, 检验两组样本总体分布有无显著差异.表 1中两组天气型的Z值若通过95%信度检验, 即代表二者具有显著性差异, 未通过信度检验的天气型之间无显著差异, 故将10类天气型合并为6类, 即A-N(AN)、E-SE-NE(ESN)、SW-W(SWW)、NW、C和S.
|
表 1 各类天气型间曼-惠特尼U检验Z值1) Table 1 The Z-values calculated by Mann-Whitney U test for all weather types |
2 结果与分析 2.1 2008~2017年天气分型与上甸子臭氧浓度分布的统计特征
上甸子在2008~2017年这10 a臭氧月均浓度有明显的年际和月际变化(图 3), 年均值36.4~46.4 μg·m-3, 其中2009年为10 a年均值最小, 2010年次之; 2015年最大, 2016年次之.从每年分段结果来看, 2008~2017年中每年4~9月臭氧浓度均值94.3~122.4 μg·m-3(图 4), 2009年最小, 2015年最大; 其中, 5~7月均值明显大于其他月; 其余月份臭氧浓度均值44.5~59.3 μg·m-3(图略), 基本为当年4~9月均值的1/2, 其中, 2010年最小, 2015年最大.结果表明臭氧污染多发于春夏季, 秋冬季浓度显著降低.
|
图 3 上甸子2008~2017年臭氧浓度年、月均值 Fig. 3 Average annual and monthly ozone concentration of Shangdianzi from 2008 to 2017 |
|
图 4 上甸子臭氧浓度月均值及4~9月、1~3月和10~12月均值分布 Fig. 4 Monthly and mean ozone concentration of Shangdianzi from April to September, January to March and October to December |
结合上甸子臭氧浓度月际分布特点, 将全年分为臭氧季(4~9月)和非臭氧季(1~3月和10~12月).6类天气型中, SWW、C、ESN和AN型月际和季节性变化更为显著(图 5).SWW和C型在1月占比最小, 仅为5.48%和2.3%, 7月占比最大, 分别为37.1%和26.8%; AN和ESN则呈反向变化, 最大分别出现在12月和1月, 占比为40.3%和48.4%, 最小出现在5月和6月, 分别为12.7%和10%.从逐年分季结果来看(表 2), SWW型非臭氧季占比9.3%~15.9%, C型占比1.6%~8.8%, 臭氧季SWW型占比26.8%~39.8%, C型占比9.3%~18.6%, 从10 a平均来看, SWW和C型臭氧季比非臭氧季占比高19.1%和9.2%; AN型非臭氧季占比29.7%~39.0%, ESN型占比26.4%~40.7%, 臭氧季AN型占比16.4%~24.6%, ESN型占比12.6%~19.1%, 从10 a平均来看AN和ESN型非臭氧季比臭氧季占比高15.2%和18.1%.S和NW型全年占比较小, 月际和季节变化并不显著.
|
图 5 北京地区天气型逐月占比分布 Fig. 5 Monthly distribution of weather types in Beijing |
|
|
表 2 2008~2017年臭氧季和非臭氧季的天气型占比/% Table 2 Frequency of weather types for the ozone and non-ozone seasons from 2008 to 2017/% |
从6类天气型的臭氧8 h滑动平均最大值分布来看(图 6), SWW型下臭氧浓度均值最大, 为154 μg·m-3, 其次是C和S, C型下臭氧极值浓度最大, 为324.7 μg·m-3, 其次为SWW和S; ESN型下臭氧浓度均值最小, NW型下臭氧极值浓度最小, 分别为89.1 μg·m-3和288.2 μg·m-3, 其次为AN型.最大和最小极值之间相差12.7%, 均值之间差73.2%.在臭氧季SWW和C型占比大, 故臭氧均值和极值也较非臭氧季显著升高, 非臭氧季AN和ESN型占比大, 臭氧均值和极值也显著下降.上甸子周边无自然和明显人为污染源, 所以臭氧浓度的高低与气象因子的关系较城区更为密切, 因此, 不同天气型对上甸子臭氧生成、聚积、长距离输送、水平和垂直扩散等提供重要的大气动力机制, 尤其是对均值浓度影响的差异性较大, 因此, 在臭氧污染多发的天气型下, 上甸子出现极端性臭氧污染的可能性也较大.
|
图 6 各类天气型下臭氧浓度分布 Fig. 6 Ozone concentration distribution under all weather types |
为进一步量化各天气型对于上甸子臭氧浓度和污染等级的贡献, 确定最主要形成臭氧污染的天气型, 使用多元逐步回归的方法建立方程.逐步回归法是在回归分析的基础上, 根据变量的显著性检验把方程中不重要的变量一一剔除, 建立新方程.将上甸子4~9月臭氧8 h滑动平均最大值的平均浓度设为因变量y, 各类天气型在本年中4~9月臭氧8 h滑动平均最大值的平均浓度设为自变量x, 通过多元逐步回归法, 最终建立方程见式(1)：
|
(1) |
式中, xSWW和xC变量分别为SWW和C型下上甸子4~9月臭氧8 h滑动平均最大值的平均浓度(μg·m-3), 方程通过P≤0.05的显著性检验, R达0.98, 方差解释量达97%.该回归方程拟合值与实测值趋势完全一致(图 7), 能较好地预测出实际浓度值, 证明SWW和C型是影响臭氧污染的最主要天气型, 其中SWW型的系数大于C型, 说明臭氧浓度对SWW型更为敏感.
|
图 7 臭氧8 h滑动平均最大值的多元逐步回归拟合值和实际值散点图 Fig. 7 Scatter diagram of multiple stepwise regression fitting value and actual value of ozone eight hours moving average maximum |
不同天气型对应着迥异的天气尺度大气环流形势, 在不同型下, 上甸子本站的气象要素也具有一定差异性, 这与上甸子臭氧浓度高低密切相关.除了分析常规气象要素之外, 为进一步分析臭氧高值浓度下的暴露时间, 还详细分析了不同型下AOT40[26, 27], 即4~9月每日08:00~20:00臭氧浓度小时均值高于78.4 μg·m-3的时段内, 臭氧浓度对于时间的积分.为了使臭氧浓度积分结果不受天气型样本数的制约, 本文将AOT40改进为不同型下的日均AOT40, 即IAOT40, 具体计算公式见式(2)：
|
(2) |
式中, c为某一天气型下臭氧小时均值浓度(μg·m-3), N为该天气型的样本数(d).
图 8显示上甸子站的臭氧8 h滑动平均最大值和日最高气温、IAOT40呈显著正相关, 和日降水量呈负相关.SWW和C型臭氧浓度均值在6个天气型中最大, 地面受低压或弱辐合区控制(图 9), 低层多受弱辐合和暖区影响, 最高气温、相对湿度和IAOT40在6个天气型中最高, 其中, 最高气温分别为22.9℃和23.6℃, 相对湿度61.9%和66.3%, IAOT40为723.0 μg·m-3和623.0 μg·m-3; AN和ESN型臭氧浓度均值最小, 地面受高压前部或底部控制, 低层多以辐散和冷区影响, 其最高气温、相对湿度和IAOT40最低, 最高气温分别为13.1℃和11.5℃, 相对湿度47.7%和54.8%, IAOT40为381.6 μg·m-3和397.2 μg·m-3.相较而言, AN型日照时数最多, 但是其IAOT40最低, AN型下光照条件较优, 但是往往缺乏前体物条件, 故臭氧平均水平较低, SWW型日照时数为6型中第2, 但IAOT40最高, 说明该型下光照条件和前体物条件均满足, 有利于光化学反应的发生.同时, 西南气流中可能存在污染物的远程输送, 也为臭氧的生成提供丰富的前体物条件[28].
|
图 8 各类天气型下的上甸子气象要素特征 Fig. 8 Characteristics of meteorological elements in Shangdianzi under all weather types |
|
图 9 各类天气型下的海平面气压场合成 Fig. 9 Synthesis of sea level pressure field under all weather types |
上甸子臭氧污染69.5%发生在SWW和C型下, 17%发生在AN和ESN型下, 其发生臭氧污染的概率仅为SWW和C型的1/4.下面结合各层天气尺度环流形势及垂直动力机制, 来进一步研究这两大类天气型对臭氧生成、聚积和扩散的气象学机制.
为研究两大类天气型下地面风矢量与本站臭氧污染事件的关系, 将臭氧污染五级以上的SWW和C型、臭氧一级AN和ESN型分别进行合成, 从图 10(a)可以看出, 当北京处于SWW和C型时, 上甸子站54%盛行西南风, 13%盛行南风, 其余分量方向的风出现频率较低.从地面风矢量的日变化来看, 西南风具有显著日变化特征, 08:00~20:00风速逐渐增大, 尤其是午后13:00~17:00平均风速在5 m·s-1左右, 这与夏季午后边界层热力湍流作用显著加强有关.从京津冀地区2017年4~9月臭氧平均浓度的空间分布来看(图 11), 河北南部的臭氧平均浓度往往大于北京地区, 在SWW和C型下持续的西南气流将河北中南部排放的高浓度污染气团向下游输送, 同时, 污染气团在传输过程中逐渐老化, 使得VOCs/NOx的比值更有利于臭氧的生成, 新排放的污染物和二次老化气团经西南气流持续输送向北京北部输送[29], 从水平方向解释了长距离输送对上甸子臭氧浓度的影响.当北京处于AN和ESN型时[图 10(b)], 上甸子站64.7%盛行东北风或北风, 由于上甸子处于北京东北部山区, 山脉呈东北-西南走向, AN和ESN型影响时多冷空气南下, 受地形影响冷空气多以东北风形式作用.从地面矢量图的日变化上来看, 偏北风也呈现明显日变化特征, 即12:00前后平均风速3 m·s-1左右, 夜间风速降至2 m·s-1左右, 在这种北风持续影响下, 气团来源清洁, 新排放出的污染物也能很快被稀释扩散至下游地区, 臭氧浓度处于较低值.
|
图 10 风向玫瑰图和地面风矢量日变化 Fig. 10 Wind rose chart and daily variation of surface wind vector |
|
图 11 京津冀地区2017年4~9月臭氧空间分布 Fig. 11 Spatial distribution of ozone in the Beijing-Tianjin-Hebei region from April to September 2017 |
天气尺度的合成分析基于NCEP/NCAR的再分析资料, 该资料垂直层面分为17层(1 000~10 hPa), 故以下大气动力机制均从等压面随高度的变化角度进行分析.在SWW和C型下, 500 hPa受高压浅脊和暖脊控制[图 12(a)], 地面处在偏南气流之中, 大于5 m·s-1的风速中心位于河北西北部, 北京地区风速辐散[图 12(c)]; 从垂直分布来看, 850 hPa以下有0~0.06 Pa·s-1上升速度, 地面最大, 越往高层越小, 对应气流的辐合, 850 hPa以上转为下沉运动, 且越往高层下沉速度越大, 气流辐散[图 12(e)], 即在850 hPa附近出现垂直速度零层, 这种垂直结构利于边界层内大气充分混合且被压缩在边界层内难以向上扩散, 从而为光化学反应不断累积丰富的前体物, 同时臭氧一旦生成之后难以向高空或下游扩散; 在AN和ESN型下, 受高空脊前西北气流影响[图 12(b)], 850 hPa气温较低, 地面有偏北风风速辐合[图 12(d)], 1 000 hPa以上盛行一致的下沉运动和气流辐散[图 12(e)], 不利于污染物的聚积, 即使有较好的光照条件, 但光化学反应的前体物不足, 也无法有效生成臭氧.
|
(a)和(b)实线为500 hPa高度场(dagpm), 不同颜色为850 hPa处温度; (c)和(d)虚线为地面风速(m·s-1), 不同颜色为地面相对湿度 图 12 SWW-C和AN-ESN型下的气象要素分布 Fig. 12 Distribution of meteorological elements under SWW-C and AN-ESN types |
通过上述研究发现NW型占比7.1%, 上甸子臭氧污染极值288 μg·m-3, 均值194 μg·m-3, 虽然均值在6个天气型中较低, 但臭氧污染极值位于中位, 说明在该型下仍可能出现臭氧污染.在NW型中虽然地面盛行西北气流, 气团来源清洁, 有利于臭氧的清除扩散, 但臭氧仍然在该型部分天数中日均浓度较高, 这种情况往往与臭氧的垂直输送有关.已有研究表明, 臭氧浓度受水平传输以及高空垂直输送影响, 白天在混合层以上积累高浓度臭氧, 夜间由于边界层变化向地表传输, 也会影响对流层内臭氧分布[30~32].
以2015年5月3日NW型为例, 该日上甸子臭氧浓度17:00前后达到峰值110 μg·m-3, 随后开始下降至23:00, 23:00~02:00从30 μg·m-3又上升至81 μg·m-3(图 13).上甸子站从21:00之后地面转为偏北风, 但边界层以上仍然为偏西风, 且下沉速度在0.5 m·s-1以内, 臭氧浓度持续下降, 23:00前后对流层内整层西北风快速增大到14~20 m·s-1, 下沉速度显著增大, 出现3 m·s-1的下沉速度中心, 到02:30之后整层北风风速和下沉速度逐渐减小; 至1.5 m·s-1以下(图 14).强下沉运动出现的时间和夜间臭氧升高的时间段吻合较好, 因此, 下沉运动将白天边界层以上的较高浓度臭氧向下输送可能是造成该日NW天气型上甸子近地面臭氧升高的主要气象原因.由于数据局限性, 本个例所得的结论是否普适, 还需要结合臭氧垂直观测资料进一步论证.
|
图 13 2015年5月3~4日上甸子臭氧浓度逐时变化 Fig. 13 Hourly variation of Shangdianzi ozone concentration from May 3 to 4, 2015 |
|
图 14 2015年5月3~4日上甸子风廓线 Fig. 14 Shangdianzi wind profile from May 3 to 4, 2015 |
(1) 上甸子臭氧污染多发于4~9月, 而1~3月和10~12月臭氧浓度显著降低.利用Lamb分型法和Mann-Whitney U检验将影响北京地区天气型分为SWW、C、AN、ESN、NW和S这6类, 其中SWW和C型下上甸子臭氧浓度均值和极值最高, 4~9月出现频率最高, 合计出现47.4%; AN和ESN型臭氧浓度均值和极值最小.
(2) 建立多元逐步回归方程, R达0.98, 方差解释量达97%, 证明SWW和C型是影响臭氧污染的最主要天气型, 其中臭氧浓度值对SWW型更为敏感.上甸子站臭氧8 h滑动平均最大值和日最高气温、IAOT40呈显著正相关, 和日降水量呈负相关.SWW型下气象条件更易于光化学反应的发生, IAOT40最大, AN型下日照时数虽然最大, 但扩散条件不利于前体物的聚积, IAOT40最小.
(3) SWW和C型下54%盛行西南风, 西南风具有显著日变化特征, 新排放的污染物和二次老化气团经西南气流持续向上甸子输送, 850 hPa附近出现垂直速度零层, 边界层内大气充分混合且被压缩在边界层内难以向上扩散; AN和ESN型下64.7%盛行东北风或北风, 在持续北风影响下, 往往伴随冷空气活动, 气团来源清洁, 1 000 hPa以上盛行一致的下沉运动和气流辐散, 污染物也能很快被稀释扩散, 臭氧浓度处于较低值.
(4) NW型下虽然地面盛行西北气流, 气团来源清洁, 但部分天数仍然出现臭氧污染.以2015年5月3日为例, 解释了由于大气垂直下沉运动将边界层以上的高浓度残留臭氧向近地面输送, 导致上甸子臭氧日均浓度较高.
| [1] |
唐孝炎, 张远航, 邵敏. 大气环境化学[M]. ((第二版)). 北京: 高等教育出版, 2006: 102-106. Tang X Y, Zhang Y H, Shao M. Atmospheric environmental chemistry (2nd ed.)[M]. Beijing: Higher Education Press, 2006: 102-106. |
| [2] | Rai R, Agrawal M. Impact of tropospheric ozone on crop plants[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences, India Section B: Biological Sciences, 2012, 82(2): 241-257. DOI:10.1007/s40011-012-0032-2 |
| [3] | Feng Z Z, Hu E Z, Wang X K, et al. Ground-level O3 pollution and its impacts on food crops in China: a review[J]. Environmental Pollution, 2015, 199: 42-48. DOI:10.1016/j.envpol.2015.01.016 |
| [4] | Liu H, Liu S, Xue B R, et al. Ground-level ozone pollution and its health impacts in China[J]. Atmospheric Environment, 2018, 173: 223-230. DOI:10.1016/j.atmosenv.2017.11.014 |
| [5] | Russo A, Trigo R M, Martins H, et al. NO2, PM10 and O3 urban concentrations and its association with circulation weather types in Portugal[J]. Atmospheric Environment, 2014, 89: 768-785. DOI:10.1016/j.atmosenv.2014.02.010 |
| [6] | Lu X, Hong J Y, Zhang L, et al. Severe surface ozone pollution in China: a global perspective[J]. Environmental Science & Technology Letters, 2018, 5(8): 487-494. |
| [7] |
宋从波, 李瑞芃, 何建军, 等. 河北廊坊市区大气中NO、NO2和O3污染特征研究[J]. 中国环境科学, 2016, 36(10): 2903-2912. Song C B, Li R P, He J J, et al. Analysis of pollution characteristics of NO, NO2 and O3 at urban area of Langfang, Hebei[J]. China Environmental Science, 2016, 36(10): 2903-2912. |
| [8] | Xu X, Lin W, Wang T, et al. Long-term trend of surface ozone at a regional background station in eastern China 1991-2006: Enhanced variability[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2008, 8(10): 2595-2607. DOI:10.5194/acp-8-2595-2008 |
| [9] |
王雪松, 李金龙. 人为源排放VOC对北京地区臭氧生成的贡献[J]. 中国环境科学, 2002, 22(6): 501-505. Wang X S, Li J L. The contribution of anthropogenic hydrocarbons to ozone formation in Beijing areas[J]. China Environmental Science, 2002, 22(6): 501-505. |
| [10] |
赵旭辉, 董昊, 季冕, 等. 合肥市O3污染时空变化特征及影响因素分析[J]. 环境科学学报, 2018, 38(2): 649-660. Zhao X H, Dong H, Ji M, et al. Analysis on the spatial-temporal distribution characteristics of O3 and its influencing factors in Hefei City[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2018, 38(2): 649-660. |
| [11] |
齐冰, 牛彧文, 杜荣光, 等. 杭州市近地面大气臭氧浓度变化特征分析[J]. 中国环境科学, 2017, 37(2): 443-451. Qi B, Niu Y W, Du R G, et al. Characteristics of surface ozone concentration in urban site of Hangzhou[J]. China Environmental Science, 2017, 37(2): 443-451. |
| [12] | Wang T, Xue L K, Brimblecombe P, et al. Ozone pollution in China: a review of concentrations, meteorological influences, chemical precursors, and effects[J]. Science of the Total Environment, 2017, 575: 1582-1596. DOI:10.1016/j.scitotenv.2016.10.081 |
| [13] |
吴蒙, 罗云, 吴兑, 等. 珠三角干季海陆风特征及其对空气质量影响的观测[J]. 中国环境科学, 2016, 36(11): 3263-3272. Wu M, Luo Y, Wu D, et al. Observation on the characteristics of sea-land breezes and its influence to air quality over Pearl River Delta region during dry season[J]. China Environmental Science, 2016, 36(11): 3263-3272. |
| [14] | Van Dop H, Den Tonkelaar J F, Briffa F E J. A modeling study of atmospheric transport and photochemistry in the mixed layer during anticyclonic episodes in Europe. Part I: meteorology and air trajectories[J]. Journal of Climate and Applied Meteorology, 1987, 26(10): 1305-1316. DOI:10.1175/1520-0450(1987)026<1305:AMSOAT>2.0.CO;2 |
| [15] | Li K, Jacob D J, Liao H, et al. Anthropogenic drivers of 2013-2017 trends in summer surface ozone in China[J]. Proceedings of the National Academy of Science of the United States of America, 2019, 116(2): 422-427. DOI:10.1073/pnas.1812168116 |
| [16] | Cooper O R, Moody J L, Parrish D D, et al. Trace gas signatures of the airstreams within North Atlantic cyclones: Case studies from the North Atlantic Regional Experiment (NARE'97) aircraft intensive[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2001, 106(D6): 5437-5456. DOI:10.1029/2000JD900574 |
| [17] | Monks P S, Granier C, Fuzzi S, et al. Atmospheric composition change-global and regional air quality[J]. Atmospheric Environment, 2009, 43(33): 5268-5350. DOI:10.1016/j.atmosenv.2009.08.021 |
| [18] | Zhang J P, Zhu T, Zhang Q H, et al. The impact of circulation patterns on regional transport pathways and air quality over Beijing and its surroundings[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2012, 12(11): 5031-5053. DOI:10.5194/acp-12-5031-2012 |
| [19] | Liao Z H, Gao M, Sun J R, et al. The impact of synoptic circulation on air quality and pollution-related human health in the Yangtze River Delta region[J]. Science of the Total Environment, 2017, 607-608: 838-846. DOI:10.1016/j.scitotenv.2017.07.031 |
| [20] | Han H, Liu J, Yuan H L, et al. Impacts of synoptic weather patterns and their persistency on free tropospheric carbon monoxide concentrations and outflow in eastern China[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2018, 123(13): 7024-7046. DOI:10.1029/2017JD028172 |
| [21] | Huth R, Beck C, Philipp A, et al. Classifications of atmospheric circulation patterns[J]. Annals of the New York Academy of Science, 2008, 1146(1): 105-152. DOI:10.1196/annals.1446.019 |
| [22] | Briffa K R, Jones P D, Kelly P M. Principal component analysis of the Lamb catalogue of daily weather types: Part 2, seasonal frequencies and update to 1987[J]. International Journal of Climatology, 1990, 10(6): 549-563. DOI:10.1002/joc.3370100602 |
| [23] | Pattison I, Lane S N. The relationship between Lamb weather types and long-term changes in flood frequency, River Eden, UK[J]. International Journal of Climatology, 2012, 32(13): 1971-1989. DOI:10.1002/joc.2415 |
| [24] |
梁卓然, 顾婷婷, 杨续超, 等. 基于环流分型法的地面臭氧预测模型[J]. 中国环境科学, 2017, 37(12): 4469-4479. Liang Z R, Gu T T, Yang X C, et al. Study on circulation classification based surface ozone concentration prediction model[J]. China Environmental Science, 2017, 37(12): 4469-4479. |
| [25] | Santurtún A, González-Hidalgo J C, Sanchez-Lorenzo A, et al. Surface ozone concentration trends and its relationship with weather types in Spain (2001-2010)[J]. Atmospheric Environment, 2015, 101: 10-22. DOI:10.1016/j.atmosenv.2014.11.005 |
| [26] | De Marco A, Vitale M, Kilic U, et al. New functions for estimating AOT40 from ozone passive sampling[J]. Atmospheric Environment, 2014, 95: 82-88. DOI:10.1016/j.atmosenv.2014.06.021 |
| [27] |
马志强, 王跃思, 张小玲, 等. 北京城区与下游地区臭氧对比研究[J]. 环境科学, 2011, 32(4): 924-929. Ma Z Q, Wang Y S, Zhang X L, et al. Comparison of ozone between Beijing and downstream area[J]. Environmental Science, 2011, 32(4): 924-929. |
| [28] | Yin Z C, Cao B F, Wang H J. Dominant patterns of summer ozone pollution in eastern China and associated atmospheric circulations[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19(22): 13933-13943. DOI:10.5194/acp-19-13933-2019 |
| [29] |
唐贵谦, 李昕, 王效科, 等. 天气型对北京地区近地面臭氧的影响[J]. 环境科学, 2010, 31(3): 573-578. Tang G Q, Li X, Wang X K, et al. Effects of synoptic type on surface ozone pollution in Beijing[J]. Environmental Science, 2010, 31(3): 573-578. |
| [30] |
杨少波, 曹念文, 范广强. 夜间近地表臭氧观测[J]. 中国环境科学, 2019, 39(11): 4494-4501. Yang S B, Cao N W, Fan G Q. Near-surface ozone observation at night[J]. China Environmental Science, 2019, 39(11): 4494-4501. |
| [31] | Banta R M, Senff C J, White A B, et al. Daytime buildup and nighttime transport of urban ozone in the boundary layer during a stagnation episode[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 1998, 103(D17): 22519-22544. DOI:10.1029/98JD01020 |
| [32] | Neu U, Künzle T, Wanner H. On the relation between ozone storage in the residual layer and daily variation in near-surface ozone concentration—A case study[J]. Boundary-Layer Meteorology, 1994, 69(3): 221-247. DOI:10.1007/BF00708857 |