2020, Vol. 41
2. 安徽自然灾害过程与防控研究省级实验室, 芜湖 241002;
3. 霍山县水土保持试验站, 六安 237266;
4. 中海环境科技(上海)股份有限公司, 合肥 230001
2. Provincial Key Laboratory of Natural Disaster Process and Prevention, Anhui Province, Wuhu 241002, China;
3. Huoshan Solid and Water Conservation and Experimental Station, Lu'an 237266, China;
4. China Shipping Environment Technology(Shanghai) Co., Ltd., Hefei 230001, China
中国是世界上最大的发展中国家, 随着工业化和城镇化的快速发展, 大气环境面临着人口增长和经济发展的双重压力.据报道, 2013~2017年PM2.5长期暴露造成了中国每年超过100万人的超额死亡, 占总死亡人数的10%以上[1].PM2.5逐渐演变为中国大气污染的重点和难点, 引起社会公众和学者的广泛关注[2].
就中国而言, 2012年国家大气环境监测系统才将PM2.5浓度值纳入监测指标体系, 此前全国性PM2.5监测处于空白(无公开历史数据).由于缺乏长期和连续的监测数据, 以站点实测数据为主的PM2.5时空分布研究一般面临时间序列短、空间范围不连续的困境, 更多地考虑多时间尺度(年、季、月、天和小时等)和一次重污染过程[3, 4].Ye等[5]基于2016年全国338个城市PM2.5浓度小时监测数据, 发现PM2.5浓度小时变化总体呈双峰分布, 逐日变化呈“U”型分布.宓科娜等[6]探讨了2013~2016年长三角41个地级以上城市PM2.5时空格局演变特征, 发现长三角PM2.5污染情况已经得到显著改善, 但超过三分之二的地区仍存在不同程度超标现象, 呈现“西北高、东南低”的污染格局.
目前, 遥感数据和机器学习已被广泛应用于PM2.5浓度估算和时空变化研究[7~9].NASA通过融合遥感监测、模式模拟和站点实测数据, 公布了1998~2016年全球PM2.5浓度栅格数据集[10].基于NASA反演的PM2.5数据, 周亮等[2]结合GIS空间分析、重心模型和空间自相关等方法, 系统分析了中国2000~2011年PM2.5浓度年度时空演化特征; 韩婧等[11]研究了中国2000~2015年PM2.5浓度的时空分布特征及其城乡差异.但该数据集的最新数据日期为2016年, 且只提供年均PM2.5浓度, 时间尺度单一(除美国外).Chen等[12]基于2014~2016年PM2.5实测数据与2005~2016年AOD、气象因子和土地利用等数据建立随机森林模型, 估算中国2005~2016年日尺度PM2.5浓度, 并指出2008年为中国PM2.5浓度从上升到下降的转折点.时燕等[13]综合考虑AOD与PM2.5关系的季节性和区域性差异, 构建了基于支持向量回归机与思维进化算法优化后的BP神经网络的两阶段PM2.5浓度组合估算模型.在此基础上, 分析了2000~2017年中国PM2.5浓度的时空变化过程.但上述研究由于缺乏2013年之前的PM2.5历史浓度数据, 对估算的PM2.5历史浓度的验证不足.Xiao等[14]基于空间聚类方法将中国划分为7个稳定区域, 分区构建广义可加(GAM)、XGBoost和随机森林模型, 随后利用GAM模型集成上述模型结果, 得到2008~2016年逐日PM2.5浓度估算.Xue等[8]以遥感、化学传输模型和地面监测数据作为机器学习模型的输入数据, 得到2000~2016年中国逐日、月和年的PM2.5浓度可靠估算.但上述研究多从年、季尺度分析中国PM2.5浓度的时空演化特征, 缺乏月尺度的综合分析.
本文以2014年6月至2019年9月的PM2.5站点实测数据、2000年1月至2019年9月MERRA-2 AOD与PM2.5再分析数据、气象因子(气压、边界层高度、相对湿度、气温、径向风、纬向风)和夜间灯光等为基础数据集, 构建了基于极限梯度提升(extreme gradient boosting, XGB)、梯度提升(gradient boosting, GB)、随机森林(random forest, RF)模型和Stacking集成技术的PM2.5浓度组合估算模型.在此基础上, 本研究实现了中国2000年1月至2019年9月PM2.5逐月浓度的可靠估算, 并综合分析了中国PM2.5浓度的时空演化特征.本研究结果不仅为中国大气污染风险评估和流行病学研究提供数据基础, 也有利于辅助验证大气污染治理和环保政策措施的实施效果, 以期为大气治理提供科学依据和切实可行的政策建议.
1 材料与方法 1.1 数据来源 1.1.1 PM2.5站点数据本文收集了2014年6月至2019年9月PM2.5浓度小时监测数据, 共计1465个空气质量地面监测站.如图 1所示, PM25地面监测站呈东多西少、南多北少的分布特点.此外, 本研究还下载了美国驻华外交机构监测的PM2.5逐小时数据用于评估模型估算的PM2.5历史浓度的可靠性, 分别为沈阳(2013~2017年)、北京(2008~2017年)、上海(2011~2017年)、成都(2012~2017年)和广州(2011~2017年), 数据来源于美国驻华大使馆.
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图 1 中国PM2.5监测站点分布示意 Fig. 1 Distribution of PM2.5 monitoring stations in China |
MERRA-2 PM2.5再分析数据集是NASA戈达德地球科学数据和信息服务中心在融合地面实测、遥感监测和模式模拟的基础上生成的PM2.5同化数据集, 能较好地重现大时空尺度下的PM2.5分布[15].有研究表明, 在大尺度的PM2.5估算模型中, MERRA-2 PM2.5的变量重要性高于AOD, 是PM2.5估算模型的重要估算因子[16].因此, 本文提取2000年1月至2019年9月的MERRA-2 PM2.5逐月数据, 空间分辨率为0.5°×0.625°(纬度×经度, 下同).
1.1.3 MERRA-2 AOD数据通过建立PM2.5与AOD间的统计关系是当前获取地面PM2.5浓度的重要研究方法[10].得益于连续的时空覆盖, MERRA-2 AOD可以估算全时空覆盖的PM2.5浓度数据[17].经验证, MERRA-2 AOD能提供与MODIS AOD相类似的产品数据精度[18], 且月尺度的MERRA-2 AOD的空间分辨率高于同类型的MODIS AOD数据(MOD08和MYD08, 空间分辨率为1°×1°).
1.1.4 气象数据气象数据(如温度、风速、风向、边界层高度和相对湿度)能够有效提高PM2.5-AOD关联模型的精度[19].高低空环流的配置和形势通过影响大气的稳定度和扩散能力深刻影响PM2.5浓度, 而以往的研究较少考虑不同高度气象要素及其垂直变化对PM2.5-AOD关联模型的影响[20].因此, 本文从欧洲中期天气预报中心(ECMWF)最新发布的ERA5再分析数据集中获取2000年1月至2019年9月的10种空间分辨率为0.25°×0.25°的逐月气象数据作为PM2.5浓度估算模型的预测因子, 包括单层的气象要素, 如表面气压(PS)和边界层高度(BLH), 以及1 000 hPa和500 hPa的相对湿度(RH1、RH5)、温度(T1、T5)、径向风(U1、U5)和纬向风(V1、V5).
1.1.5 DEM和夜间灯光数据地形对PM2.5浓度的影响机制主要表现在以下2个方面：一是通过影响大气水平扩散能力来影响PM2.5浓度, 二是通过影响人口分布和人类活动强度来间接影响PM2.5空间分布[21].DEM数据来自于中国科学院资源环境科学数据中心(http://www.resdc.cn/), 空间分辨率为1 km×1 km.
夜间灯光(LN)能较好地表征人类活动强度和能源消费状况, 是影响PM2.5浓度的重要指标因子[22]. 2013年DMSP/OLS夜间灯光(LN)数据来源于NASA, 网址为https://ngdc.noaa.gov/eog/dmsp/downloadV4Composites.html, 空间分辨率为1 km.
1.1.6 数据处理(1) 严格按照《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)的标准, 将PM2.5小时实测数据合并为月尺度数据.在剔除PM2.5小时实测数据的缺失值、异常值的基础上, 计算日均PM2.5浓度(每日多于20 h)和月均PM2.5浓度(2月多于25 d, 其余月份多于27 d).
(2) 将所有栅格数据统一投影至China-Lambort投影, 并重采样至20 km分辨率.
(3) 将全国划分为20 km×20 km网格.
(4) 以网格中心点的坐标逐月批量提取AOD、气象因子和夜间灯光等估算因子.
(5) 利用ArcGIS的空间连接工具将PM2.5监测站点匹配至对应位置的网格, 将坐落于同一网格的所有监测站点的PM2.5浓度均值合并, 称之为网格PM2.5浓度.
(6) 依次合并各月的网格PM2.5浓度与估算因子, 完成估算因子与PM2.5数据的时空匹配, 得到模型训练集.
1.2 研究方法 1.2.1 组合模型构建在PM2.5浓度估算研究中, XGB和RF等模型的精度较高, 组合模型通过集成多个相互独立的模型, 能显著提升模型的精度和稳健性能[7, 13, 14].因此, 本研究利用Stacking模型融合技术[23]集成XGB[24]、GB[25]和RF[26]模型, 提出PM2.5浓度组合估算模型.组合模型的框架如图 2所示, 具体步骤如下：①在数据预处理与时空匹配的基础上, 选取合适的估算因子.②将全部数据按8:2的比例划分为训练集和测试集.③在训练集上以5折交叉验证的方式, 依次训练XGB、GB和RF模型作为基模型.④以线性回归作为元模型, 组合XGB、GB和RF模型的预测结果.
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图 2 PM2.5组合估算模型框架示意 Fig. 2 Illustration of ensemble model for estimating PM2.5 concentration |
PM2.5历史浓度估算的实质在于利用当前社会发展背景下有限的数据和经验去估算历史社会发展背景下的PM2.5浓度, 因此, 如何衡量模型估算PM2.5历史浓度的可靠性十分重要, 而普通交叉验证显然无法胜任.
本研究采用年际交叉验证的方法评估模型估算的PM2.5历史浓度的可靠性, 其基本原理为随机选择某一年份的数据作为测试集(如2014年), 其他年份的数据作为训练集(2015~2019年), 测试基于2015~2019年数据训练的模型在2014年的表现, 以此评估模型估算非建模时段的PM2.5浓度的可靠性.随后逐一将其他年份的数据作为测试集(2015~2019年), 重复以上过程[8].模型精度的评估指标为决定系数(R2)和均方误差(RMSE).
1.2.3 标准差椭圆分析标准差椭圆(standard deviation ellipse, SDE)是一种通过计算离散点集的平均中心与其他点之间的标准距离来同时测量一组离散点的方向和分布的经典算法[27].能够得到包含大部分元素的椭圆, 以及主/次轴、中心点和方位角等其他特征, 可以表达地理空间分布的总体特征.因此, 绘制中国PM2.5年均浓度的标准差椭圆, 通过比较这些椭圆随时间推移的变化, 可以形象地跟踪中国PM2.5污染的年际变化和揭示PM2.5污染空间动态过程的总体特征.
2 PM2.5历史浓度估算 2.1 模型估算因子的选择在PM2.5估算模型中, 选择合适的估算因子是模型成功的重要前提条件.本文估算因子的选择遵循以下条件：①估算因子有明确的物理和化学意义, 在其它研究中至少有两次引用.②控制模型估算因子的数量, 尽可能避免因子间的变量共线性, 降低模型的过拟合风险.参考已有研究, 本研究初步选取MERRA-2 PM2.5、AOD、BLH、PS、RH1、RH5、T1、T5、U1、U5、V1、V5、DEM、LN和月份作为PM2.5浓度估算模型的潜在估算因子.
训练数据集的描述性统计如表 1所示：2014年6月至2019年9月PM2.5月均浓度的平均值为44.78 μg·m-3, 最小值为3.30 μg·m-3, 最大值为287.71 μg·m-3.PM2.5与PM、U5、AOD、PS、LN和U1呈正相关, 与T1、T5、V5、RH1、RH5、BLH、DEM和V1呈负相关.PM2.5与PM、T1、T5和U5等因子的相关性较强, 与U1、LN和V1等因子的相关性较弱.结合偏相关系数和逐步回归结果, 发现剔除DEM和T5后, 其他因子的VIF值均小于5, 故除DEM和T5外, 其它因子均入选PM2.5浓度组合估算模型.
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表 1 描述性统计 Table 1 Descriptive statistics |
2.2 模型精度验证
年际交叉验证结果表明, 与单个模型相比, 组合模型的精度最高, XGB和GB模型次之, RF模型精度最低(图 3).这表明组合模型估算的PM2.5历史浓度的可信度最高.
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图 3 年际交叉验证散点图 Fig. 3 Scatter plots of annually-iterated cross-validation |
此外, 本研究利用美国外交设施监测的PM2.5浓度数据集作为测试集(2008~2017年), 测试模型的历史精度, 称之为直接验证.如图 4所示, 模型直接验证的精度与模型的年际交叉验证精度基本相当.与单个模型相比, 组合模型的表现最佳, 其次为XGB和GB模型, RF模型的精度最低.
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图 4 直接验证散点图 Fig. 4 Scatter plots of direct validation |
在完成模型的精度验证之后, 将2000年1月至2019年9月的估算因子代入组合模型, 用以估算中国2000年1月至2019年9月的PM2.5逐月浓度.其中, 当计算2019年PM2.5年均浓度时, 选用2018年10~12月的数据进行填补.
3.1 年度变化2000年以来中国PM2.5年均浓度呈倒“U”型分布, 先后于2007年和2014年达至峰值(图 5). 2000~2007年PM2.5年均浓度以0.77 μg·(m3·a)-1的速率显著增长, 处于增长阶段. 2008~2013年PM2.5年均浓度普遍较高且波动较小, 变化速率为-0.16 μg·(m3·a)-1, 处于高值平稳阶段. 2014年之后, PM2.5年均浓度以-0.95 μg·(m3·a)-1的速率呈显著下降趋势, 与PM2.5实测数据的观测趋势一致, 处于快速下降阶段. 2007年为PM2.5年均浓度从上升到平稳的转折点, 与全国生态文明建设、产业结构升级调整、能源利用效率提升等一定程度抑制了颗粒物排放有关[2]. 2013年中国发布了《大气污染防治行动计划》, 开始实施严格的污染控制措施, PM2.5浓度随之迅速降低[1].
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图 5 2000~2019年中国年均PM2.5浓度变化曲线 Fig. 5 Trend of PM2.5 concentration changes over China during 2000-2019 |
由图 6可知, 中国PM2.5浓度总体呈冬春高夏秋低的季节性规律, 具体表现为冬季>春季>秋季>夏季, PM2.5浓度平均值从大到小依次为44.37、34.81、32.44和24.07 μg·m-3, 这与Chen等[12]的估算结果基本一致(其估算的2005~2016年中国PM2.5浓度四季均值依次为31.0、21.6、29.1和40.6 μg·m-3).月尺度上, PM2.5浓度值呈“U”型分布, 1月和12月为峰值, 7月为谷值.从PM2.5浓度值波动来看, 12月的波动幅度最大, 7月的波动幅度最小.
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图 6 2000年1月至2019年9月中国PM2.5月均浓度变化特征 Fig. 6 PM2.5 monthly concentration change in China from 2000-01 to 2019-09 |
2000~2018年中国PM2.5多年平均浓度的冷热点分析如图 7所示：①PM2.5年均浓度在胡焕庸线两侧存在显著差异, 胡焕庸线以东地区为PM2.5浓度高值区, 主要分布在华北平原、汾渭盆地、长江中下游平原和四川盆地.胡焕庸线以西地区主要为PM2.5浓度低值区, 主要分布在内蒙古高原、新疆北部、青藏高原和云贵高原等地.南疆盆地地处中国最大的沙漠塔克拉玛干沙漠, 植被稀少、气候干旱, 多风沙天气, 导致该区的PM2.5浓度极高[11].②PM2.5浓度热点集中分布在胡焕庸线以东地区, 该区域人口密集、经济发达, 工农业生产、交通运输、能源燃烧等排放大量的人为气溶胶[2].胡焕庸线以西的南疆盆地和内蒙古高原西部等地区, 由于戈壁沙漠分布密集, 沙尘气溶胶排放量大, 形成PM2.5浓度热点 [13].③PM2.5浓度冷点主要分布在胡焕庸线以西地区, 该区域地形以山地、高原为主, 人口稀疏, 经济发展相对滞后, 人为气溶胶排放较少.
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图 7 2000~2018年中国PM2.5多年均值冷热点分析 Fig. 7 Analysis of cold hot spot of PM2.5 annual means during 2000-2018 |
基于标准差椭圆分析, 图 8揭示了中国PM2.5年均浓度的时空格局演变趋势.全国PM2.5浓度的标准差椭圆中心分布在青海省和甘肃省交界地区, 椭圆中心格局变动明显. 2003年椭圆中心变动异常, 椭圆中心先快速向东北方向移动80 km, 随后又突然向西南方向移动84 km.这可能与2003年东北大兴安岭森林大火排放大量烟雾和灰尘有关, 致使大兴安岭及其周边地区PM2.5浓度先急剧上升后急剧下降, 从而导致了2002~2004年椭圆中心的异常移动[28].除2003年外, 2000~2014年椭圆中心呈东移态势.其中, 2000~2002年椭圆中心集中分布在西北一侧, 2004~2014年椭圆中心主要分布在东南一侧. 2014~2018年椭圆中心快速西移, 年均移动距离为39 km.这主要与东部地区产业结构升级、环保政策力度加大和产业转移(东部向中西部)等密切相关, 且与周亮等[2]的研究结果一致.
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图 8 2000~2018年中国PM2.5年均浓度的标准差椭圆分析 Fig. 8 Standard deviation ellipse analysis of PM2.5 annual concentrations in China during 2000-2018 |
标准差椭圆的主轴长大致随时间呈增加趋势, 从2000年的1 702 km增长到2018年的1 722 km.除2003年外, 标准差椭圆的次轴长大致呈倒“U”型分布, 2014年最大为1 049 km, 2001年最小为1 002 km.结合主、次轴长的年际变化, 发现2003年中国PM2.5污染的方向性最弱, 2018年PM2.5污染的方向性最强.标准差椭圆的方位角可识别出PM2.5污染空间格局变化的方向. 2004~2015年方位角呈明显的下降趋势, 表明东北方向对中国PM2.5污染格局变化的影响增大.
4.2 月度变化2000年1月至2019年9月中国PM2.5月度空间分布格局如图 9所示：春季PM2.5浓度高值区主要分布在南疆盆地、内蒙古东部、华北平原、江汉平原、四川盆地和辽中南地区.由于春季气温回暖, 降水稀少, 植被覆盖率低, 加之盛行西北风, 风沙作用强烈, 导致中国北方大部分地区的PM2.5浓度升高[29].夏季全国PM2.5浓度大幅下降, 南疆盆地和华北平原为仅有的两处污染热点区域.这主要因为夏季盛行东南风, 来自海洋的暖湿、清洁气团带来大量降水, 有利于大气颗粒物的湿沉降和稀释[30]; 气温升高, 大气垂直运动能力较强, 利于PM2.5扩散[31]; 植被覆盖率最高, 植被对大气污染物质的净化作用最强[32].随着雨带的南移, 秋季PM2.5污染中心呈南移趋势, 从华北平原南下扩张至长江中下游地区、四川盆地和华南地区.冬季气温偏低, 冷空气下沉, 降水偏少, 加之北方大规模的燃煤取暖, 导致污染物大量堆积且不易扩散[33], 故全国PM2.5污染达至顶峰.结合中国PM2.5浓度月度变化趋势发现(图 6)：1~7月胡焕庸线以东地区PM2.5浓度高值区的范围持续收缩, 浓度值持续下降; 8~12月胡焕庸线以东地区PM2.5浓度高值区的范围持续扩张, 浓度值持续上升.胡焕庸线以西地区PM2.5浓度随月份的变化较小.气象条件和植被活动等自然因素的逐月变化决定了PM2.5浓度月度空间格局变化的主基调, 人类活动的逐月变化则强化了PM2.5浓度月度空间格局变化的局部差异, 如中国北方的冬季集中供暖[34].
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图 9 2000年1月至2019年9月中国PM2.5月度空间格局 Fig. 9 Spatial patterns of PM2.5 monthly concentration in China from 2000-01 to 2019-09 |
与年尺度分析类似, 图 10揭示了中国PM2.5浓度月度空间分布格局变化趋势. 1~3月, 椭圆中心呈快速西移趋势, 月均移动距离为97 km, 表明该时段东部地区PM2.5浓度明显下降, 这可能与气温回暖、风沙作用减弱和冬季燃煤减少有关[35]. 4~9月椭圆中心先北移后南移, 主要分布在西北一侧, 月均移动距离约为45 km.这表明中国PM2.5浓度的东西差异减小, 南北差异增大, 与夏季风和雨带的移动方向基本一致. 9~12月椭圆中心呈明显东移趋势, 表明该时段东部地区PM2.5浓度明显增加.
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图 10 月尺度中国PM2.5浓度的标准差椭圆分析 Fig. 10 Standard deviation ellipse of PM2.5monthly concentrations in China |
标准差椭圆主轴长的年内逐月变化整体呈先增后减的“单峰型”趋势, 1月最小(1 659 km), 6月最大(1 740 km).次轴长呈下降增加下降趋势, 8月最小(994 km), 10月最大(1 067 km), 这表明5~9月中国PM2.5污染的方向性更加明显.标准差椭圆的方位角可识别出PM2.5污染空间格局变化的方向, 其年内逐月变化大致呈“双峰型”趋势, 5月的方位角最小(95.42°), 9月最大(103.11°). 5~9月方位角呈明显增加趋势, 表明南方PM2.5变化对全国PM2.5污染格局变化的影响增大.
5 结论(1) 本研究提出的组合估算模型实现了中国2000~2019年PM2.5逐月浓度的可靠估算, 模型的年际交叉验证和直接验证精度较高.
(2) 2000~2019年中国PM2.5年均浓度呈快速增加保持稳定显著下降的趋势, 2007年和2014年分别为增加到稳定和稳定到下降的转折点.PM2.5浓度总体呈冬春高夏秋低的季节性规律, 不同季节的PM2.5浓度大小为：冬季>春季>秋季>夏季.PM2.5月均浓度呈先降后升的“U”型趋势, 最小值在7月, 最大值在12月.
(3) 自然地理条件和人类活动奠定了中国PM2.5浓度年度空间格局变化的基础, 气象条件的逐月变化决定了PM2.5浓度月度空间格局变化的主基调.
(4) 全国PM2.5浓度的标准差椭圆中心分布在青海省和甘肃省交界地区, 椭圆中心格局变动明显.年尺度上, 2000~2014年椭圆中心呈东移趋势, 2014~2018年椭圆中心快速西移.月尺度上, 1~3月椭圆中心快速向西移动, 4~9月椭圆中心先北移后南移, 9~12月椭圆中心呈东移态势.
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