2020, Vol. 41
2. 重庆市土地质量地质调查重点实验室, 重庆 400038;
3. 中国地质调查局成都地质调查中心, 成都 610081
, DENG Hai1,2
, YAN Ming-shu1,2 , HE Zhong-xiang1,2 , ZHOU Jiao1,2 , LIANG Shao-biao1,2 , ZENG Qin-qin3
2. Chongqing Key Laboratory of Land Quality Geological Survey, Chongqing 400038, China;
3. Chengdu Geological Survey Center of China Geological Survey, Chengdu 610081, China
随着社会经济的发展, 环境问题日益加剧, 文献[1~3]的结果显示, 土壤中重金属元素超标问题突出, 镉、汞、砷、铜、铅、铬、锌及镍元素点位超标率分别为7.0%、1.6%、2.7%、2.1%、1.5%、1.1%、0.9%及4.8%, 尤其是我国主要工业基地及西南重金属高背景区.土壤中重金属元素潜伏性强、不可降解, 可以通过土壤-作物-人体系统不断在人体中积累, 其造成的生态环境效应复杂多变[4~8].如何对土壤中重金属的污染风险进行评估并解析其来源是有效治理土壤重金属污染的关键[9, 10].
将传统的土壤污染评价方法与地统计法结合可实现重金属污染的空间可视化, 有助于直观地了解区域土壤重金属污染现状[11, 12].内梅罗指数法同时考虑了单因子污染指数的平均值以及最大值, 是当前国内外进行环境质量综合污染评估最常用的方法之一[13].指示克里格法能给出单一变量超过或低于某规定阈值的风险概率, 对重金属元素污染评价具有较好的应用前景[14, 15].主成分分析法(PCA)是一种对数据进行降维, 进而了解各元素之间关系, 根据各元素的组合特征及相关关系定性地解释元素来源的常用方法[16].主成分分析/绝对主成分分数(PCA/APCS)受体模型是基于主成分分析法(PCA)发展而来的, 可用于元素来源的定量分析, 因此该模型被广泛应用于各类介质元素源解析研究中[17~19].
酉阳县位于重庆市东南部, 属于典型的岩溶地区, 土壤中重金属元素含量较高, 此外, 酉阳区矿产资源丰富, 汞、磷、硫、钾、煤、铁、铜、锰、莹石、铝土及重晶石等地下矿藏遍布全境, 其中汞矿被誉为全国“五朵金花”之一, 莹石及重晶石蕴藏量达160万t以上, 硫铁矿储量880万t, 大理石总储量4亿m3.已有研究表明, 长期的矿业活动会对土壤、农作物安全及人体健康造成较大的影响[20, 21], 但目前有关酉阳县土壤污染状况及元素来源的研究鲜见报道, 为了探究矿业活动及地质背景对土壤环境的影响, 选择在重庆市酉阳县开展土壤重金属污染评估及元素来源研究, 以期为典型区域土地安全利用及土壤污染防治提供理论基础.
1 材料与方法 1.1 研究区概况酉阳县全称酉阳土家族苗族自治县, 位于重庆市东南部, 地处武陵山区腹地, 是渝鄂湘黔四省市结合部, 东邻湖南省龙山县, 南与重庆市秀山县、贵州省松桃和印江县接壤, 西与贵州沿河县隔江(乌江)相望, 西北与重庆市彭水县相邻, 正北与重庆市黔江区、湖北省咸丰、来凤县相连.酉阳县属亚热带湿润季风气候区, 海拔高差大, 地形性气候独特, 全年雨量充沛, 冬暖夏凉, 空气清新, 四季宜人, 年平均气温由海拔280 m的17℃递减到中山区的11.8℃.月平均气温1月最冷为3.8℃, 7月最高为24.5℃.年降雨量一般在1 000~1 500 mm.酉阳县位于扬子区黔北渝南地层分区之思南-酉阳地层小区, 地层有白垩系、三叠系、二叠系、志留系、奥陶系、寒武系、震旦系和青白口系等.
1.2 样品采集与测试本次研究按照行业技术标准《土壤环境监测技术规范》(HJ/T 166-2004)[22], 网格化采集农用地表层土壤样, 采样密度为1点·km-2, 采样深度0~20 cm, 在采样中心点周围100 m范围内3~5处多点采集组合, 共采集表层土壤单点样624件.待土壤样品风干、干燥后敲碎, 过0.8 mm(20目)粒级尼龙筛, 将4 km2大格内样品等重量组合为一个分析样, 组合分析样156件, 分析组合样分布位置见图 1.
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图 1 组合样点位示意 Fig. 1 Combined sample points |
土壤样品在自然条件下阴干.在样品干燥过程中要经常揉搓样品, 以免胶结, 并去除土壤中的砾石以及植物根系.干燥后的样品在过筛前用木槌轻轻敲打, 以便使土壤样品恢复至自然粒级状态.样品晾干后用尼龙筛, 截取2 mm(10目)粒级的样品500 g, 装瓶.土壤样品分析测试由国土资源部成都矿产资源监督检测中心完成.
土壤样品测试质量控制：测试单位在样品分析测试过程中通过一级标准物质和样品重复样分析的方法来控制测试数据的质量.此外, 工作人员在处理并分装好的样品中按照总样量的5%以密码样插入同类国家一级标准物质和重复样来进行分析对比, 确保所测数据真实可靠.在土壤样品测定过程中采用国家标准物质(GBW): GSS-1、GSS-2、GSS-3、GSS-4、GSS-5、GSS-6、GSS-7、GSS-8、GSS-11、GSS-12、GSS-13、GSS-14及重复样全程监控测试分析的质量.以重复样分析结果评定本次分析精密度(RD), 以密码插入的同类国家一级标准物质的测试结果检验本次分析的准确度(RE).其中：
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(1) |
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(2) |
式中, C1和C2为常规测试及重复样的测试分析结果; Ci为某标准样的某次测试结果, Cr为该标准样的标准值, n表示每件国家标准物质重复分析的次数.
土壤样品的精密度和准确度计算见表 1.均需符合《土地质量地球化学评价规范》(DZ/T 0295-2016)[23]的要求.
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表 1 土壤中各元素分析测试的精密度(RD)和准确度(RE)质量监控1) Table 1 Precision (RD) and accuracy (RE) quality monitoring for analysis of each element in soil |
土壤样品分析方法及检出限见表 2, 各分析方法的检出限均符合文献[23]的要求.
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表 2 元素分析方法与检出限1) Table 2 Element analysis methods and detection limit |
数据处理方法：数据整理利用Excel完成, 主成分分析及主成分分析/绝对主成分分数(PCA/APCS)受体模型的建立利用SPSS Statistics 25完成, 图件绘制利用CorelDRAW18及ArcGIS 10.2完成.
1.3 内梅罗指数法单因子指数法是根据某一评价标准, 对土壤中单项重金属进行污染评价, 内梅罗指数法是基于单因子指数法而衍生出的综合性污染评价方法, 既考虑了单因子污染指数的平均值以及最大值, 又能突出多种污染物的综合作用, 是常用的土壤污染评价方法之一.计算公式如下[16]：
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(3) |
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(4) |
式中, Pi为重金属i的污染指数; Ci为重金属i的测试含量; Cn为重金属i的评价标准, 由于土壤样品主要分布在农用地中, 因此采用《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 15618-2018)[24]给出的土壤重金属污染筛选值作为评价标准.P为内梅罗指数; Piave为所有重金属污染指数的平均值; Pimax为所有重金属污染指数中的最大值.内梅罗指数土壤污染评价等级见表 3.
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表 3 内梅罗指数土壤污染评价等级 Table 3 Nemero index soil pollution evaluation level |
1.4 主成分分析/绝对主成分分数(PCA/APCS)受体模型
主成分分析(PCA)是用少数几个因子去描述许多指标或因素之间的联系, 按照各指标间的关联度, 将其转化为少数的几个综合指标来反映整体的特点, 经常被用于各介质中元素的来源研究, 相关性显著的元素可能有同源性[25].主成分分析/绝对主成分分数(PCA/APCS)受体模型是通过对传统的主成分分析(PCA)进行改进得来的用于元素来源定量分析的方法, 可以给出不同来源对同一元素的贡献率[26].具体步骤如下[17].
对原始数据进行标准化, 计算公式为：
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(5) |
对各元素引入一个0浓度因子, 计算公式为：
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(6) |
用PCA得到的归一化因子分数减去0浓度因子, 得到各元素的APCS, 用各元素的实测浓度与APCS进行多元回归分析, 得到如下的回归方程：
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(7) |
式中, Ci 表示元素的平均含量, σi表示元素含量的标准差, Ci表示元素的实测浓度, bi0为回归方程的常数项, bpi为源p对元素的回归系数, APCSp为调整后的因子p的分数, bpi×APCSp表示源p对该元素浓度的贡献量, 所有样本的bpi×APCSp的平均值就表示了源平均绝对贡献量.
1.5 克里格法普通克里格法以变异函数理论模型和结构分析为基础, 在局部区域内对区域变量进行无偏最优估计, 不仅考虑了距离远近的影响, 还考虑了已知点的位置和属性值整体的空间分布和格局, 该方法使估计误差的方差达到最小化, 同时极大地减小了调查损失, 是地统计学的主要插值方法之一[27].本研究利用普通克里格法进行空间插值, 以实现土壤污染的空间可视化.
指示克里格法是使用阈值来创建二进制数据(0或1, 也称为指示值), 然后对此指示数据使用普通克里格法进行插值, 将区域变量转换为函数模型, 可以给出超过某一阈值的概率[28], 经常被用于土壤污染评价中.
2 结果与分析 2.1 土壤中重金属及pH的描述性统计统计研究区测试分析的156件土壤样品中重金属元素的含量及土壤pH, 参照文献[24]给出的不同土壤pH及土地利用类型的土壤重金属污染筛选值, 计算重金属超标率, 结果见表 4.土壤中Cd、Hg、As及Cu的超标率分别为60.18%、20.52%、5.12%及1.28%, 土壤中Cd及Hg的超标问题较突出.土壤Cd及Hg的变异系数均大于0.5, 空间变异性较强, 尤其是Hg, 变异系数高达4.17, 可能受到了人为活动的影响.土壤pH的变化范围为4.86~7.78, 平均值为6.09, 参照《土地质量地球化学评价规范》(DZ/T 0295-2016)[23]对土壤酸碱度的定义, 利用ArcGIS中普通克里格法对土壤pH进行空间插值, 结果见图 2, 可以看出研究区土壤以酸性为主, 而酸性土壤中, 重金属Cd的生物有效性较高, 易被农作物吸收[29], 应引起重视.对于水田而言, 土壤酸化及还原条件也可能会造成农作物As污染, 而Cr、Hg及Pb由于其溶解性低、迁移能力弱, 对农作物安全造成的影响相对较小, 重金属Cu、Zn及Ni由于其对植物的毒性较高, 因此, 很难进入餐桌, 对人体的危害相对较小[30].
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表 4 土壤中重金属元素含量及超标率1) Table 4 Contents of heavy metal elements in soil and exceeding standards |
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图 2 研究区土壤pH分级 Fig. 2 Hierarchy of soil pH in the study area |
利用单因子指数法对土壤中单项重金属元素进行污染评价, 结果见图 3, 可以看出, 土壤Cd的污染程度较高, 污染指数的范围为0.40~3.06, 平均值为1.33, 变异系数为0.41, 土壤Hg的污染指数存在较多的高异常值, 其变化范围为0.09~20.32, 平均值为1.26, 变异系数高达3.04, 说明土壤Cd污染呈面状分布, 而土壤Hg主要表现为点状污染.利用内梅罗指数法进行土壤重金属污染综合评价, 采用ArcGIS 10.2中普通克里格法将计算所得的内梅罗指数进行空间插值, 统计不同污染等级在空间上所占的比例, 结果见图 4和图 5.全区有48.7%的地区为无污染和尚未污染, 主要分布在龙潭镇东北部和麻旺镇东部及南部, 中度和重度污染区主要分布在涂市乡、麻旺镇及龙潭镇三镇交界处, 占全区总面积的14.2%.涂市乡和龙潭镇分布有大面积的轻度污染区.
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图 3 单因子指数法评价结果 Fig. 3 Evaluation results of single factor index method |
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图 4 内梅罗指数法评价结果 Fig. 4 Evaluation results of the Nemerow index method |
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图 5 内梅罗指数法评价结果统计 Fig. 5 Statistics of the evaluation results of the Nemerow index method |
利用指示克里格法对内梅罗指数进行插值, 阈值设置为2.0, 即出现中-重度污染的概率, 结果见图 6.可以看出, 研究区出现土壤中-重度污染的概率最大值为1, 高风险区主要集中在三镇交接处, 此外涂市乡北部也有较高的土壤污染概率, 应引起重视.
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图 6 研究区土壤中-重度污染概率 Fig. 6 Probability of medium-severe pollution in the soil of the study area |
利用SPSS 25软件对数据进行KMO检验, 得到的统计量值为0.699, Bartlett球度检验相伴概率为0.000, 因此, 数据可进行因子分析(PCA), 分析结果见表 5.对Kaiser标准化后的因子进行Varimax正交旋转, 得到了两个特征值大于1的主成分, 方差贡献率分别为39.45%及29.31%, 累计贡献率为68.76%, 可解释土壤重金属元素的大部分信息.第一主成分(F1)载荷较高的重金属元素为As、Cd、Cr及Ni, 第二主成分(F2)载荷较高的重金属元素为Cu、Hg、Pb及Zn.
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表 5 土壤重金属主成分分析矩阵 Table 5 Matrix analysis matrix of soil heavy metals |
根据1.5节中给出的步骤, 建立主成分分析/绝对主成分分数(PCA/APCS)受体模型, 结果见表 6.根据各元素受体模型, 分别计算主成分F1及F2对各元素的贡献量, 统计结果见图 7.可以看出, As、Cd、Cr及Ni的来源主要受F1的控制, Hg、Pb及Zn的来源主要受F2控制, F1和F2对Cu的贡献率相差不大.此外, Cu、As、Cd、Pb及Zn也受到一定程度的其他来源控制.
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表 6 成分分析/绝对主成分分数(PCA/APCS)受体模型 Table 6 Component analysis/absolute principal component score (PCA/APCS) receptor model |
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图 7 土壤重金属元素来源统计结果 Fig. 7 Statistics results of sources of heavy metals in soil |
图 8为研究区地层分布, 出露地层主要为泥盆系及以下地层, 岩石类型主要为灰黑色、黑色炭质页岩及灰岩, 属于典型的黑色岩系区[31].已有研究表明黑色岩系多金属富集层富集V、Cr、Cu、Zn、As、Mo、Ag、Cd、Sb、Ba、Ni及U等元素[32], 由于灰岩易发生淋溶作用, 表层土壤中黏土矿物含量较高, 对岩石风化产物中的元素具有较强的富集作用[25].因此, 主成分F1所代表的As、Cd、Cr、Ni及Cu的来源可能受到地质背景的控制.对比图 4给出的内梅罗指数法的评价结果发现, 研究区轻度污染区主要分布在寒武系及志留系地层中, 因此, 高地质背景引起的土壤重金属污染多表现为轻度污染.
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图 8 研究区地层分布 Fig. 8 Strata distribution in the study area |
图 9为研究区矿产分布, 研究区自北向南存在多个汞矿, 矿区的空间位置与图 4中-重度污染的分布区域基本吻合.Hg与Pb、Zn等元素的地球化学性质相似, 且在成矿过程中密切伴生[33, 34], 例如, 贵州-湖南的汞矿带就存在铅锌矿[35].涂市镇中部分布有重晶石矿, 研究表明重晶石中Cu、Zn及Pb富集, 因此Cu、Zn及Pb的来源可能与重晶石-萤石矿的开采有关[36].因此, Cu的来源同时受到地质背景和矿业活动的影响.与图 4对比可以推测, 矿业活动是造成研究区土壤中-重度污染的主要原因.
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图 9 研究区矿产分布示意 Fig. 9 Mineral distribution in the study area |
图 7显示, Cu、As、Cd、Pb及Zn也受到一定程度的其他来源控制, 通过现场调查得知, 在日常耕作过程中, 经常利用禽畜粪便浇灌农田, Cu和Zn是列入我国饲料添加剂目录中允许使用的矿物元素, 适当添加Cu和Zn等微量元素可提高猪的日增重和肥料的转换率[37, 38], 而As对于畜类的生长也能够起到一些积极作用, 例如可以改善猪的毛色并加快生长, 故饲料中也会添加一定量的As元素[39~41], 已有研究表明, 长期施肥会导致土壤中Cd、Pb、Cu和Zn等元素的积累[42, 43], 而本研究的样品为农用地土壤样品, 因此, 农业活动可能是土壤As、Cd、Pb、Cu及Zn等元素的来源之一.
4 结论(1) 土壤元素含量描述性统计结果表明, 土壤中Cd及Hg的超标问题较突出, 超标率分别为60.18%及20.52%, 变异系数分别为0.56及4.17, 空间分异明显.研究区土壤以酸性为主, 而酸性土壤中, 重金属Cd的生物有效性较高, 易造成农作物Cd超标, 应引起重视.
(2) 土壤重金属污染评价结果显示, 研究区中度-重度污染主要分布在涂市乡、麻旺镇及龙潭镇三镇交界处, 占全区总面积的14.2%, 土壤重金属污染问题突出, 单因子指数评级结果显示, 土壤Cd污染呈面状分布, 而土壤Hg主要表现为点状污染.指示克里格法评价结果显示, 三镇交接处及涂市乡北部有较高的土壤污染概率.
(3) 主成分分析/绝对主成分分数(PCA/APCS)受体模型分析结果显示, 土壤As、Cd、Cr及Ni的来源主要受到地质背景的控制; 土壤Hg与Pb、Zn受到矿业活动的影响; 土壤Cu同时受到地质背景和矿业活动的影响.此外, 农业活动也是土壤As、Cd、Pb、Cu及Zn等元素来源之一.研究区土壤中-重度污染主要是由矿业活动引起的, 而地质背景导致的土壤重金属污染主要为轻度污染.
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