改革开放以来, 随着我国城市化水平的不断提升, 各类交通运输工具以及非道路移动机械的保有数量增长迅速, 其所带来的排放已成为我国城市地区大气污染的主要来源, 引发了灰霾和光化学烟雾等诸多环境问题^[1].这些由发动机牵引, 能够移动的大气污染源被统称为移动源^[2].移动源可分为道路移动源与非道路移动源^[3].道路移动源通常指机动车, 可细分为载客车、载货车与摩托车^[4].非道路移动源涵盖的子源则更为多样, 通常包括工程机械、农业机械、船舶、铁路内燃机车和民航飞机等^[5].源解析结果表明, 移动源在我国部分城市已成为PM_2.5的首要来源^[6].因此, 针对移动源排放开展系统精细地定量化评估就显得尤为紧迫与必要.

移动源排放清单用以定量描述特定地理区域(国家、省份和城市)在特定时期内(年度、季度和月度)由移动源排放到大气中的污染物的种类与数量, 既是大气污染防治政策制定的重要依据, 也是空气质量模型的基础数据.以往研究中, 对道路移动源排放关注较多, 在排放因子、活动水平和计算方法等方面均较为成熟.研究人员在国家^[7]、区域^[8]、省份^[9]和城市^[10]等不同层级上建立了机动车排放清单.李荔等^[11]基于COPERT模型, 结合改进的“标准道路长度”方法和拥堵延时指数, 讨论了江苏省2015年机动车排放的时空特征.陶双成等^[12]采用MOVES模型模拟本地化排放因子, 以2012年为基准年建立了关中城市群机动车常规和非常规气态污染物排放清单, 分析了不同车型和不同城区的机动车排放分担状况.这些研究探讨了机动车排放的结构、演变和分布, 为机动车污染的科学防治提供了重要依据.与道路移动源相比, 非道路移动源的研究起步较晚, 控制水平相对落后, 防治政策尚不完善.非道路移动源涵盖种类较多, 多数研究只关注其中的一种或少数几种源的排放状况.杨静等^[13]使用劳氏船级社数据库和船舶自动识别系统, 估算了深圳市2010年船舶排放量, 并利用船舶真实活动轨迹建立了高分辨率空间分配因子和时间特征谱.鲁君等^[14]借助NONROAD模型, 编制了上海市和杭州市2014年非道路移动机械大气污染物排放清单, 涵盖了工程机械、港作机械、场内机械、农用机械和地勤设备.也有部分研究针对非道路移动源的总体排放状况开展分析.张礼俊等^[15]讨论了各类非道路移动源适用的排放估算方法, 并搜集整理了相关排放因子, 建立了珠三角地区2006年非道路移动源排放清单.徐文文等^[16]通过相关资料调研和问卷调查等方法获取江苏省非道路移动源活动水平数据, 计算了该地区2015年非道路移动源大气污染物排放情况.这些研究涵盖的非道路移动源类别均相对较全.然而, 目前非道路移动源活动水平搜集与排放因子实测工作尚不够完善, 所建立清单的准确度和精细度仍有待提升.

尽管已有研究对道路移动源和非道路移动源的排放均有所涉及, 但将两类源相结合, 考察移动源整体排放状况的研究却非常少见.张景文等^[3]建立的南昌市移动源排放清单, 同时涵盖了道路移动源和非道路移动源, 为分析移动源的整体排放状况提供了有益参考, 但该清单在时空精度等方面仍有提升空间.例如, 该研究以区域GDP为依据进行非道路移动源排放的空间分配, 此结果显然难以满足空气质量模型的数据精度要求.

天津市地处华北平原, 是环渤海地区的经济中心.近年来, 天津市交通运输工具以及非道路移动机械拥有量增长迅速, 移动源已成为当地大气污染的重要来源^[17].已有研究针对天津市道路移动源^[18]与非道路移动源^[5]分别建立了排放清单, 但对移动源排放的总体认识仍然欠缺.本研究基于文献[19], 结合已有研究成果, 提出移动源高时空分辨率排放清单的构建方法, 综合调查数据、统计数据和相关研究数据, 建立天津市2017年移动源排放清单, 涵盖CO、VOCs、NO_x和PM₁₀共4类污染物, 讨论了移动源的排放构成及其月度变化规律, 并给出了空间分辨率为0.01°×0.01°的移动源网格化排放清单, 以期为当地大气污染的精细化管控和空气质量模拟提供数据支撑, 并为其他地区移动源排放清单的建立提供方法参考.

1 材料与方法 1.1 移动源排放计算

移动源排放量为道路移动源排放量与非道路移动源排放量之和, 公式如下：

(1)

式中, E_{TTL, p}、E_{on, p}和E_{non, p}分别指移动源、道路移动源和非道路移动源污染物p的排放量, 单位为t.以下将分别阐述道路移动源与非道路移动源排放的计算方法.

1.2 道路移动源排放计算

道路移动源主要指机动车, 排放计算采用以下公式：

(2)

式中, E为排放量, t; VP、VKT和EF分别为机动车保有量、年均行驶里程和排放因子, 单位分别为辆、km和g ·km^-1; i、j和h分别表示机动车的车辆类型(9类：微型载客车、小型载客车、中型载客车、大型载客车、微型载货车、轻型载货车、中型载货车、重型载货车、摩托车)、燃料种类(3种：汽油、柴油、其他)和排放标准(6个阶段：国Ⅰ前、国Ⅰ、国Ⅱ、国Ⅲ、国Ⅳ、国Ⅴ); p为污染物种类.

保有量信息的详实与否决定了机动车排放估算的精细化程度.然而, 我国公开的统计数据中, 通常只提供分车辆类型(i)的机动车保有量, 缺乏燃料种类(j)和排放标准(h)的相关信息, 难以支撑精细化的排放清单编制.本研究采用了Lang等^[8]提出的方法对车队构成状况进行模拟, 公式为：

(3)

式中, y为排放标准执行时段中的某一年份; N为该年份的新车注册量.对于不同的车辆类型和燃料种类, 排放标准的执行时段存在差异.例如, 对于汽油小型载客车而言, 其国Ⅰ排放标准的执行时段为2000年7月1日至2005年6月30日.公式(3)中, 保有量(表 1)和新车注册量数据来自文献[20], 燃料种类数据来自文献[21], 不同燃料车型的排放标准执行时段来自文献[1].

年均行驶里程受诸多社会经济因素的影响, 在不同城市存在一定差异.例如, 微型与小型载客车的年均行驶里程值与当地的汽车拥有水平(通常以千人汽车保有量来衡量, 单位:辆·千人^-1)呈反比关系^[22], 这意味着千人汽车保有量较高的地区, 年均行驶里程会相对较低.文献[19]中推荐了不同车型的年均行驶里程值, 这些推荐值代表了全国平均的机动车活动水平.但在应用至特定地区时, 还应充分考虑当地的区域交通状况.基于文献[19]推荐的年均行驶里程值和天津市已有研究^{[18, 23]}, 确定不同车辆类型的年均行驶里程的取值(表 1).

排放因子通常来源于模型模拟.以往研究曾通过MOVES^[12]、COPERT^[24]和IVE^[25]等模型获取排放因子.与这些模型相比, 文献[19]纳入了更多国内机动车排放的测试结果, 本土化程度更高^[26].本研究采用文献[19]的推荐方法模拟排放因子, 公式为：

(4)

式中, BEF为文献[19]推荐的基准排放因子; φ、γ、λ和θ分别为环境修正因子、速度修正因子、劣化修正因子和其他修正因子.环境修正因子反映地理气象因素对排放的影响, 由温度、湿度和海拔决定, 根据文献[20], 取值分别为14℃、56.2%和3.3 m.速度修正因子反映行驶工况对排放的影响, 由不同车辆类型的平均行驶速度(表 1)决定, 相关数据来自于调查与已有研究^[18], 单位为km ·h^-1.劣化修正因子反映车队劣化水平对排放的影响, 由研究年决定, 此处取2017年.其他修正因子反映油品质量、车辆载重对排放的影响.油品质量主要体现在燃料含硫量上, 根据文献[1], 汽油和柴油含硫量的限值均取1×10^-5.车辆载重则根据文献[19]的推荐, 取值50%.

1.3 非道路移动源排放计算

非道路移动源包括5类：工程机械、农业机械、船舶、铁路内燃机车和民航飞机.不同非道路移动源的计算方法存在区别.

工程机械、农业机械、船舶和铁路内燃机车排放基于燃料消耗量计算, 公式为：

(5)

式中, E为排放量, t; Y为燃料消耗量, kg; EF为排放因子, g ·kg^-1; i和p分别为非道路移动源类型与污染物种类.工程机械和农业机械的燃料消耗量, 采用张礼俊等^[15]提出的方法获取, 数据均来源于文献[27].工程机械主要应用于建筑业, 因此以建筑业的柴油消耗量作为工程机械的燃料消耗量.农业机械的燃料消耗同样以柴油为主^[28], 但目前只能获取到农、林、牧和渔业的总柴油消耗量, 因此还需参考文献[29]中农业机械动力分布的相关数据来确定其燃料消耗量.

船舶和铁路内燃机车的燃料消耗量无法直接获取, 需要根据客货周转量和单位周转量的燃料消耗量进行推算, 公式为：

(6)

式中, KZ为客运周转量, 单位为万人·km; HZ为货运周转量, 单位为万t ·km; YX为油耗因子, 单位为kg ·(万t ·km)^-1.此处假定旅客平均体重为65 kg^[30], 即0.065 t, 据此将客运周转量的单位由“万人·km”转为“万t ·km”, 以便于燃料消耗量的估算.从文献[20]中可获取水运和铁路的客运周转量与货运周转量.不同研究中油耗因子的取值有一定差异, 对于船舶油耗因子, 范武波等^[31]在四川的研究中取值为60, 金陶胜等^[32]在天津的研究中取值为55, 文献[30]的推荐值则为50.尽管金陶胜等^[32]的研究地区与本研究的一致, 但其研究年(2006年)相对偏早.考虑到近些年船舶节能技术的发展, 本研究中船舶的油耗因子取值为50.对于铁路内燃机车油耗因子, 张礼俊等^[15]在珠三角的研究中取值为25.9, 徐文文等^[16]在江苏的研究中取值为27.2, 文献[33]中报告的油耗因子值为36.综合以上结果, 本研究中铁路内燃机车的油耗因子取值为31.6.

此外, 铁路机车包括蒸汽机车、内燃机车和电力机车共3类^[34].但统计数据中并未提供分机车类型的铁路周转量, 本研究基于我国不同铁路机车的拥有量, 将总周转量划分至不同机车类型, 公式为：

(7)

式中, Z为铁路的客运或货运周转量, N为铁路机车拥有量, j为铁路机车燃料种类.根据文献[27]中的数据, 2017年蒸汽机车、内燃机车和电力机车的拥有量分别为15、8 568和12 837台.据此可求出内燃机车所分担的客货周转量.

民航飞机排放基于标准起飞着陆(landing and take-off, LTO)循环计算.完整的LTO循环包含4个工作状态, 即进近、滑行、起飞和爬升.排放的计算公式为：

(8)

式中, E为排放量, t; C为LTO循环次数; EF为排放因子, 单位为kg ·LTO^-1. LTO数据来源于文献[35].

基于文献[30]推荐值, 同时结合相关研究^{[14, 15, 28, 32, 34]}, 确定各类非道路移动源的排放因子取值.本研究中非道路移动源的活动水平与排放因子值汇总于表 2.

1.4 移动源排放时间分配

对排放时间变化规律的探究有助于提升污染控制政策的针对性, 改善空气质量模型模拟结果的精度.然而当前对移动源, 尤其是非道路移动源, 时间变化规律的数据积累仍然较为匮乏.本研究对移动源排放时间变化的讨论主要在月变化层面.基于时变系数, 将年排放量分配至不同月份, 公式为：

(9)

式中, TV为时变系数, %; i为移动源类别, 包括机动车、工程机械、农业机械、船舶、铁路内燃机车和民航飞机; m为月份, 1~12月.不同类别移动源时变系数的取值不一, 估算方式亦有所差别.机动车排放的时变系数通常基于车流量数据.工程机械和农业机械的时变系数分别考虑了建筑工地施工时间分布和农忙农闲生产状况.船舶排放时变系数根据船舶航行时间分布来确定, 对铁路内燃机车按照客货运输情况, 对民航飞机则参考机场飞机起落状况.本研究基于实地调查结果^[5], 同时结合已有的研究成果^[31], 确定了不同类别移动源的月度时间变化系数(图 1).

1.5 移动源排放空间分配

网格化排放清单可以反映排放的空间分布状况, 是空气质量模型的基础输入数据.获取网格化排放清单需要对排放进行空间分配.对不同类型的排放源, 采用的空间分配代用参数有所差异.以往研究对于道路移动源和非道路移动源排放的空间分配方法均开展过相关讨论.针对道路移动源排放空间分配的研究相对较多.宋翔宇等^[36]以县级的第二产业增加值为代用参数建立了中国40 km×40 km分辨率机动车排放清单, 孙世达等^[24]以道路长度为代用参数建立了青岛市0.02°×0.02°分辨率机动车排放清单.Gong等^[37]采用路网信息与交通流量建立了郑州市1 km×1 km机动车排放清单, 并与基于人口分布作为代用参数的空间分配结果进行了对比.针对非道路移动源空间分配的研究则相对较少.隗潇^[38]以面积比率为代用参数建立了京津冀9 km×9 km非道路移动机械排放清单.张意等^[5]和范武波等^[31]综合考虑了各类非道路移动源的空间分布特征, 分别在天津市和四川省建立了3 km×3 km非道路移动源排放清单.总体而言, 与非道路移动源相比, 道路移动源的空间分配在方法层面和应用层面都更为成熟.

对于道路移动源, 本研究采用郑君瑜等^[39]提出的“标准道路长度”方法对排放进行空间分配.该方法引入了标准道路长度和道路折算系数两个核心概念.所谓标准道路长度, 即假设存在一条虚拟道路, 该道路的单位长度为单位标准道路长度, 其交通流量为标准交通流量.其中, 标准交通流量是用户自定义常数^[40].道路折算系数则指不同道路类型实际交通流量与标准交通流量的比值.使用此方法对机动车排放进行空间分配, 分为3步：①根据道路折算系数, 将研究区域内不同道路类型的实际长度转换为标准道路长度, 并求出总标准道路长度; ②基于研究区域总排放量与总标准道路长度, 求取标准排放强度; ③将标准排放强度与单个网格内的标准道路长度相结合, 计算网格内排放量.与单纯使用经济参数、人口分布和道路密度作为代用参数相比, “标准道路长度”法综合考虑了交通流量、排放强度、路网分布等信息, 有效降低了空间分配偏差, 其分配结果也更符合排放实际.本研究中, 天津市的道路类型被分为6类, 分别为高速路、快速路、国道、省道、县乡道和支路(图 2).

对于非道路移动源, 本研究考虑各类型源排放的分布特点, 选取不同的代用参数.对于工程机械和农业机械, 同时使用土地利用类型和人口分布两种代用参数.这一分配方法基于两个假定：①源排放通常发生在与其最相关的地类上; ②源排放与人类活动密切相关, 人口密集的地带排放强度也会相对较高.通常而言, 与工程机械与农业机械排放最相关的地类分别为建设用地和耕地.因此, 对于工程机械排放, 首先将排放分配至建设用地上, 然后根据建设用地上的人口分布状况, 将排放分配至网格.农业机械排放的分配方法与工程机械类似, 基于耕地分布与人口分布将排放分配至网格.土地利用分布和人口分布的相关数据来源于资源环境数据云平台^[41](图 2).对于船舶、铁路内燃机和民航飞机, 这3类排放源的活动范围相对容易确定, 对应的空间分配代用参数也比较明晰.具体而言, 船舶排放根据港区范围与航道分布进行分配^[5], 铁路内燃机车排放根据铁路网分布进行分配^[31], 民航飞机排放则根据机场位置及范围进行分配^[42].

2 结果与讨论 2.1 排放特征

天津市2017年移动源CO、VOCs、NO_x和PM₁₀的排放总量分别为18.30、6.42、14.99和0.84万t(图 3).道路移动源是CO和VOCs的主要贡献源, 占比分别为85.38%和86.60%.机动车的CO排放, 是燃料不完全燃烧的产物, 通常发生在内燃机局部缺氧或低温状态下.尽管近年来随着排放标准提升, 机动车的单车CO排放水平下降显著^[43], 但其排放在移动源整体中的占比仍然较高.机动车排放的VOCs有尾气排放与蒸发排放两个来源.随着排放标准的加严, 尾气排放的VOCs已得到明显控制^[17], 蒸发排放的VOCs开始逐渐占据主导地位^[44].根据源解析结果, 机动车已成为天津市最大的人为VOCs排放源, 贡献占比达到了31%^[45], 应引起足够重视.非道路移动源是NO_x和PM₁₀的主要贡献源, 占比分别为57.32%和66.95%.道路移动源以汽油为主要燃料, 而非道路移动源通常以柴油和重油为主要燃料.相较于道路移动源, 非道路移动源通常具有技术水平低、使用年限长、燃料消耗大、维护检修少和单机排放高等特点, 其尾气中NO_x和PM₁₀排放尤其高^[15].徐文文等^[16]认为江苏省非道路移动源排放的NO_x已占到了全省总量19%, 对区域空气质量造成的影响已不容小觑.

道路移动源CO、VOCs、NO_x和PM₁₀的排放量分别为15.63、5.56、6.40和0.28万t.其中, 小型载客车是CO和VOCs最主要的排放源, 占比分别为74.28%和88.51%.小型载客车是车队构成的主体, 占总保有量的86.45%.天津作为国内典型大城市, 于2013年12月16日起开始实施购车摇号制度^[46].该政策有效抑制了小型载客车保有量的增长, 对机动车污染物减排起到了积极作用^[18].

在控制机动车保有量时应同步推进公共交通建设, 注重发展和普及新能源公交^[47].轻型载货车与重型载货车均为NO_x和PM₁₀的重要排放源.轻型载货车对NO_x和PM₁₀排放的贡献分别31.96%和24.87%, 重型载货车的贡献分别为35.62%和23.17%.载货车以柴油车为主体, 占比达到了87.86%.柴油发动机通常具有燃烧温度高、燃烧均匀性差和控制技术落后等特点, 这导致了较高的单车排放量.加之其通常拥有较高的年均行驶里程, 进一步推高了载货车的排放.除传统的升级排放标准和淘汰老旧车外, 运输结构调整也被认为是应对载货车排放的有效举措^[48].

非道路移动源CO、VOCs、NO_x和PM₁₀的排放量分别为2.68、0.86、8.59和0.56万t.其中, 工程机械与船舶皆为主要排放源, 对CO的贡献分别为50.36%和32.99%, 对VOCs分别为45.58%和38.44%, 对NO_x分别为43.47%和42.26%, 对PM₁₀分别为43.10%和43.30%.城市建筑业的迅速发展, 使得工程机械被大量使用, 导致其在非道路移动源排放中的高占比^[31].天津港是世界级人工深水港, 2017年货物吞吐量突破5亿t, 世界排名第九位.发达的水运对区域经济发展有着积极推动作用, 但船舶在港区的频繁活动也会带来大量的污染排放^[49].根据以往研究, 船舶排放贡献在内陆地区通常较低, 但在沿海沿江地区其排放占比会显著升高^{[5, 31]}.农业机械为第三大排放源, 对CO、VOCs、NO_x和PM₁₀的贡献分别为12.99%、12.08%、10.70%和11.41%.事实上, 农业机械在我国多数地区均为重要排放源, 在京津冀^[38]、长三角^[14]和四川省^[31]开展的研究均得到过类似的结论.铁路内燃机车和民航飞机的排放贡献较少.铁路运输由于排放强度较低, 被视为中国交通运输领域中较为理想的节能减排运输方式^[34].民航飞机的排放总量不大, 但会集中在机场这一相对较小的范围内, 因此需要关注机场污染对周边空气质量影响^[42].

2.2 时间变化

基于时变系数, 得到天津市2017年移动源的逐月排放量(图 4).移动源排放在2月最低, 当月CO、VOCs、NO_x和PM₁₀的排放量分别为1.27、0.45、0.96和0.05万t, 比其他月份的均值分别低17.67%、17.26%、24.96%和26.95%.这是因为2月包含了中国的农历春节假期, 在此期间移动源的活动水平会进入低谷, 尤其是工程机械和农业机械, 活动水平骤降.CO和VOCs的最高排放量出现在10月, 排放量分别为1.65万t和0.58万t, 比其他月份的均值分别高出9.16%和9.15%.多数移动源, 如工程机械和农业机械的活动水平峰值并非出现在10月.但移动源的CO和VOCs排放是由机动车主导, 而机动车活动水平受国庆黄金周的影响^[37], 会在10月出现一个局部峰值, 因此推高了这2类污染物的排放.NO_x和PM₁₀的最高排放量出现在8月, 排放量分别为1.40万t和0.08万t, 比其他月份的均值分别高出13.15%和14.30%.工程机械、农业机械、铁路内燃机车和民航飞机的活动水平均在8月出现了局部峰值.这一时期建筑施工、农业耕作、货物运输与居民出行都相对活跃, 推高了移动源的整体排放水平.

不同类别移动源排放的月度变化状况也存在较大差异.机动车的排放在2月最低, 10月最高, 其月度排放的变化主要受居民出行意愿的影响, 而居民出行又与节假日(如春节和国庆节等)密切相关.因此, 在讨论机动车排放时间变化时, 应将节假日视为重要影响因素^[50].工程机械月度排放总体呈现春夏高, 秋冬低的趋势, 排放集中在5~9月.农业机械的月度排放全年变化较大, 受农忙农闲时节的影响, 排放集中在5月和8月.船舶的月度排放在1~2月较低, 在其余月份变化不大.此外, 受渤海禁渔期影响, 天津船舶排放在6~9月会略有下降^[5].铁路内燃机车和民航飞机的活动水平相对固定, 月度排放变化不大.但7~9月会相对突出, 这些月份为社会生产生活的活跃期, 货运和客运需求较其他月份均会有所上升^[31].

2.3 空间分布

根据不同种类移动源的分布特点, 选取适用的空间代用参数对排放进行空间分配(图 5).总体而言, CO和VOCs排放主要集中于城区和车流量大的公路(高速路和国道)上, NO_x和PM₁₀在城区与港区均具有较高排放强度.不同污染物表现出的空间分布差异, 是由其主要贡献源的空间位置决定的.道路移动源和非道路移动源表现出了不同的空间分布情形.

道路移动源的排放分布有以下3个特点：①聚集于市区, 且从市区至郊区排放强度逐渐下降; ②呈现明显的带状分布, 这与机动车行驶于道路上的真实状况相契合; ③不同等级道路上排放强度差异显著, 对不同细分道路类型上车流量及其构成的考虑提升了空间分配精度.从结果来看, 本研究采用的“标准道路长度”方法可以较好地反映机动车排放的空间分布情形, 与自下而上方法建立的更加精细化的排放清单所呈现出的分布状况有着较好的一致性^[51].

非道路移动源的排放分布有以下5个特点：①工程机械排放在建成区高度集中, 可能带来更大的人群健康风险损失; ②农业机械排放相对分散, 因为大面积的耕地相对拉低了其排放强度; ③船舶排放在港区相对集中, 对沿海城市而言其较高的排放对局地空气质量的影响不容忽视; ④铁路内燃机车排放呈现带状分布, 这与机动车排放的分布状况较为类似; ⑤民航飞机排放聚集于机场区域, 应关注其给机场周边大气环境带来的污染.总体而言, 本研究针对不同非道路移动源提出了差异化的代用参数, 丰富了该类源空间分配的方法论, 优化了其空间分配精度.

2.4 不确定性

在建立移动源排放清单的过程中, 涉及的基础数据多、计算方法多、影响因素多, 因此排放清单不可避免地存在一些不确定性.而这其中, 非道路移动源的不确定性又大于道路移动源.以下分别讨论道路移动源和非道路移动源的不确定性来源.

对于道路移动源, 相关基础数据较为全面, 已有研究也相对成熟.机动车排放基于保有量、年均行驶里程和排放因子这3类数据进行估算.其中, 保有量数据来自官方统计年鉴, 不确定性较小.但是燃料种类和排放标准分布采用模拟得到, 会引入一定的不确定性.年均行驶里程数据综合考虑了文献[19]推荐值与当地已有研究.但年均行驶里程并未细化到燃料种类与排放标准, 因此仍然有着较高的不确定性.排放因子数据借助文献[19]推荐方法获取, 本地化程度较高, 不确定性相对较低.总而言之, 道路移动源采用了详实的车队构成、本地的行驶里程和精细的排放因子, 这些均有助于降低计算结果的不确定性.

对于非道路移动源, 无论是活动水平还是排放因子, 都有待完善.一方面, 精细化的活动水平获取困难.不同排放标准的工程机械和农业机械, 排放水平存在较大差异.但由于相关的登记备案制度尚不完善, 难以获取详细的活动水平数据, 因此只能基于燃料消耗量和平均排放因子进行估算, 不确定性较大.船舶和铁路内燃机车在不同的工况下排放水平有着较大差异, 但是详细的活动水平难以获取.因此, 二者均采用客货周转量推算的燃料消耗数据计算排放, 不确定性也相对较高.飞机排放基于LTO循环计算, 事实上不同机型的LTO循环中的排放水平是存在差异的.然而, 目前很难获取到分机型的LTO循环次数.因此只能基于理想平均的LTO排放水平进行估算.此外, 受数据可得性限制, 本研究涵盖的源类别不够全面, 例如未考虑小型通用机械和柴油发电机组的排放, 这会使非道路移动源的总体排放被低估.另一方面, 本地化的排放因子十分匮乏.尽管通过汇总已有研究, 确定了不同非道路移动源的排放因子.但现阶段我国对于非道路移动源排放因子的研究工作仍处于起步阶段, 尚未提出一套系统性的、被广泛认同的排放因子.已有研究中的排放因子数据基本来源于国外, 难以准确反映国内的控制技术、运行工况和劣化程度下的排放水平, 这也是导致不确定性的重要因素.

尽管不确定性难以避免, 但通过与其他研究的对比, 可以检验排放清单的不确定性是否被控制在了合理范围内.清华大学开发的中国多尺度排放清单模型(multi-resolution emission inventory for China, MEIC)是目前应用较为广泛的排放清单, 其中包含了交通源(transportation)排放^[52], 该源类的计算口径与本研究中移动源类似^[53].从对比结果可知(表 3), 本研究移动源VOCs排放与MEIC较为接近, 其他污染物排放量虽然有一定差异, 但总体来看一致性较好.对于道路移动源而言, 排放结果与已有研究^{[18, 23]}具有可比性; 而非道路移动源排放与以往多数研究^[5]差异较大, 这是由该源类排放估算过程中包含的高度不确定性导致的.其中, 袁远等^[42]采用精细调研数据建立的2016年天津市机场排放清单, 所得到的计算结果与本研究一致性较好.本研究与其他研究的差异可归因于两个方面.一是因为研究年不同, 这使得排放源实际活动水平存在差别, 进而导致了排放量的差异.二是因为计算方法和排放因子不同.目前我国学者已开始着手构建国内适用的排放清单技术体系^[2], 但建成科学性、规范性和实用性兼备的体系仍需时日.

3 结论

(1) 天津市2017年移动源CO、VOCs、NO_x和PM₁₀的排放量分别为18.30、6.42、14.99和0.84万t.道路移动源是CO和VOCs的主要贡献源, 占比分别为85.38%和86.60%.非道路移动源是NO_x和PM₁₀的主要贡献源, 占比分别为57.32%和66.95%.

(2) 从时间变化来看, 移动源所有污染物排放在2月均为最低, CO和VOCs在10月排放最高, 而NO_x和PM₁₀则在8月排放最高.节假日(如春节和国庆节等)对移动源排放的时间变化影响显著.春、夏、秋季为社会生产生活的活跃期, 这期间移动源的排放水平也会相应升高.

(3) 从空间分布来看, CO和VOCs排放主要集中于城区和车流量大的公路(高速路和国道)上, NO_x和PM₁₀在城区与港区均具有较高排放强度.不同子源采用了差异化的分配方法和代用参数, 提升了空间分配精度, 较好的反映了移动源排放的整体分布状况.