燃煤过程会释放出大量的污染物, 包括颗粒物、二氧化硫(SO₂)、氮氧化物(NO_x)、挥发性有机物(VOCs)、一氧化碳(CO)、多环芳烃(PAHs)、多氯联苯(PCBs)和二英(PCDD/Fs)^[1~5]等有害物质, 给周边环境及人体健康造成严重影响^[6].燃煤发电、燃煤工业锅炉和居民燃煤等燃煤污染源是中国城市大气污染物排放的主要贡献来源^[7], 在采暖季, 居民燃煤源排放的大气污染物因在静稳天气中难以扩散而大量累积^[8], 对大气PM_2.5污染贡献可达15% ~27%^[9~12].因此, 控制居民燃煤大气污染排放, 对于中国大气环境质量改善具有重要的作用.

国内外学者在居民燃煤对于大气环境质量的影响、排放定量表征等方面开展大量的研究, 陆雅静等^[13]对石家庄市居农村居民散煤燃烧排放量进行了估算; 毋波波等^[14]研究了1995~2015年京津冀居民燃煤消耗历史活动水平, 分析了大气污染物排放特征及空间分布情况; 刘亚男等^{[15, 16]}通过检测民用煤燃料燃烧排放的大气污染物碳质组分、VOCs及水溶性无机离子组成, 总结了民用煤燃烧的污染排放特征; Zhi^[17]研究了民用煤炉的碳颗粒排放特性; Cui等^[18]研究了贵州省居民燃煤产生的汞排放率, 量化了居民住宅区的汞排放量.此前研究更多集中在老式的燃煤炉具, 随着大气污染控制措施的不断推进, 北方地区使用的燃煤炉具有所改进, 新式居民燃煤炉具在山东、辽宁、内蒙古和河北等地区得到一定的推广和应用, 但对于不同新式居民燃煤炉具大气污染物排放差异及影响因素等方面的研究较少.

因此, 为探究不同居民燃煤炉具大气污染物排放差异, 本研究选择5种常见和新式的居民燃煤炉具在实验室内进行模拟燃烧实验, 对其污染排放水平进行实际监测并对其所产生的环境效益进行评估.通过分析不同炉具的污染排放差异, 识别其影响因素及原因, 结合不同炉具的经济成本, 提出炉具设计改进等污染减排建议, 以期为降低居民燃煤大气污染排放工作提供参考和支撑.

居民燃煤炉具类型较多, 目前市场有多达上百种的炉具型号, 采用不同燃烧和技术类型.按照燃烧类型可分为正烧炉具及反烧炉具.为探讨不同的技术类型和燃烧类型炉具大气污染物排放差异, 本研究根据课题组在农村地区的实地调研和问卷调查结果, 选择5种常见的、新式的居民燃煤炉具(方型煤炉具、折流换热炉具、炕暖炊一体化炉具及气化燃烧炉具)进行实验室模拟燃烧实验, 不同炉具结构如图 1所示, 具体技术信息如表 1所示.5种燃煤炉具排放类型一致, 除方型煤炉具外, 其他4种炉具的颗粒物会通过进料时对炉膛的搅动排入大气.具有二次送风设计的炉具能够使燃烧更加充分, 减少大气污染物的排放.

图 1

Fig. 1

图 1 5种居民燃煤炉具示意 Fig. 1 Schematic diagram of five coal-fired stoves

表 1 (Table 1)

表 1 5种常用新式居民燃煤炉具技术和燃烧类型 Table 1 Specific information of five new and common residential coal stoves 炉具 技术类型 燃烧类型 特点 A 方型煤技术 反烧 横向平推式进料方式 B 折流换热技术 正烧 二次风设计、折流套版结构 C 炊暖炕一体化技术 正烧 二次风设计 D 气化燃烧技术 正烧 气化燃烧、二次风设计 E 气化燃烧技术 反烧 气化燃烧、二次风设计

表 1 5种常用新式居民燃煤炉具技术和燃烧类型 Table 1 Specific information of five new and common residential coal stoves

本研究采用美国环境保护署(EPA)推荐的烟罩法^[19]进行实验, 实验室模拟燃烧平台设置(图 2)在北京市环境保护科学研究院实验室房间内, 包括集气罩、稀释管道、阀门、过滤器、风机和排气筒等.依次对选定的5种炉具进行模拟燃烧实验, 每个炉具进行2~3组实验和大气污染物排放监测.具体操作流程为：在炉膛内放入适量的煤后, 用液化石油气引燃, 引燃时间为5~15 min, 引燃结束后, 旺火燃烧40~80 min, 然后封闭炉门, 封火燃烧, 12 h为一循环.在燃烧过程中通过风机的引风作用将洁净空气与高浓度烟气一同吸入烟气集气罩中, 使其在烟道内混合均匀, 并在监测段进行颗粒物及气态污染物采样.根据文献[20]的要求, 5种炉具统一使用硫分0.3%、灰分25%、挥发分11%和发热量24 MJ·kg^-1的型煤.

图 2

Fig. 2

图 2 居民燃煤实验室模拟燃烧平台 Fig. 2 Schematic diagram of simulated combustion platform of resident coal stove in the laboratory

本研究使用稀释采样法^{[21, 22]}, 即烟气与空气混合经过稀释降温后再对大气污染物进行测量的方法, 避免了直接从烟气中采样时流速不稳、高温高污染浓度等情况的干扰.具体大气污染物监测及分析方法如表 2.对于颗粒物, 本研究采用清华大学研发的“IV501双级虚拟撞击颗粒物采样器”进行连续采样, 使用37 mm滤膜对颗粒物进行收集, 基于不同粒径颗粒物惯性大小差异对颗粒物进行分级.采样前校正仪器, 并将采样所用的石英膜置于马弗炉中600℃焙烧4 h, 冷却后置于干燥器平衡24 h, 称重后放入铝箔中待用.采样结束后, 将滤膜置于膜盒中, 密封冷藏保存至分析.对于气态污染物, 使用了美国Thermo Fisher公司研发的NO-NO₂-NO_x分析仪(42i)、SO₂分析仪(43i)和CO分析仪(48i)进行连续监测.

表 2 (Table 2)

表 2 主要大气污染物监测及分析方法 Table 2 Monitoring and analysis methods of major air pollutants 大气污染物 仪器名称 仪器方法 NOx NO-NO2-NOx分析仪 化学发光法 SO2 SO2分析仪 脉冲荧光法 CO CO分析仪 红外吸收法 颗粒物 IV501双级虚拟撞击颗粒物采样器 虚拟撞击原理

表 2 主要大气污染物监测及分析方法 Table 2 Monitoring and analysis methods of major air pollutants

采用排放因子这一指标来表征不同炉具大气污染物排放差异.根据监测得到的大气污染物排放浓度, 结合烟气量及燃料消耗量等参数, 核算得到不同炉具大气污染物的排放因子^[23].如公式(1)所示：

(1)

式中, EF为污染物的排放因子, g·kg^-1; M为大气污染物的质量浓度, mg·m^-3; L为标准状况下烟气量, m³; W为所消耗的燃煤质量, kg.

本研究采用的方法模型为在不考虑政府补贴和税惠情况下的经济成本计算方法, 根据实地调研得到的各类经济成本数据, 核算得到不同炉具经济成本, 如公式(2)所示：

(2)

式中, C表示经济成本; C_p表示购置成本; C_e表示燃料成本; C_m表示维护成本; i为使用年限.

根据监测结果, 不同炉具大气污染物排放强度具有明显的差异, 如图 3(a)所示.5种炉具3种大气污染物(SO₂、NO_x和TSP)排放强度之和分别为1.20、1.80、2.88、1.82及1.47kg·t^-1, 平均值为1.83kg·t^-1, 相较于老式煤炉的污染排放有明显下降^[24], 这是因为5种新式炉具在燃烧方式、配风设计及炉膛结构等方面进行了更新.5种新式炉具中, 炕暖炊一体的正烧炉具C污染排放强度最大, 可达2.88kg·t^-1, 是平均值的1.6倍, 与其燃烧效率较低有关.方型煤技术的横向反烧炉具A污染排放强度最小, 为1.20kg·t^-1, 是平均值的65%, 其应用方型煤技术及横向反烧技术使燃煤充分燃烧, 提高了燃烧效率, 降低了燃烧温度, 从而降低了大气污染物的排放强度.

图 3

Fig. 3

图 3 不同燃煤炉具大气污染物排放差异 Fig. 3 Difference in emission of air pollutants from different coal-fired stoves

如图 3(b)所示, 炉具C燃烧效率低, 不仅表现出较高的CO排放因子(65.3g·kg^-1), SO₂和NO_x排放因子也是5种炉具中最高的.炉具E采用气化技术和反烧技术, 有效地提高了燃烧效率, 产生了低排放的效果, 因此其CO及SO₂排放因子较小, 分别为34.0 g·kg^-1及0.40g·kg^-1.方型煤炉具A采用横向反烧的燃烧方式有效地提高了燃烧效率, 降低了燃烧温度, 有效减少了NO_x及CO的排放, 排放因子分别为0.36 g·kg^-1及36.4g·kg^-1.方型煤炉具A的颗粒物排放强度明显低于其他炉具, 产生显著差异的原因是炉具采用的方型煤特有的蜂窝煤煤型及平推式进料方式, 有利于降低燃烧温度, 在进料过程中对炉膛的扰动低, 使得颗粒物排放强度最小.其他类型炉具的总颗粒物(TSP)的排放因子在0.47~0.68g·kg^-1之间, 方型煤炉具仅有0.19g·kg^-1, 减排效果可达60%以上, 减排效果明显; 5种炉具的PM₁₀和PM_2.5平均排放强度分别为0.41g·kg^-1及0.18g·kg^-1占TSP的比例分别为91%和79%, 颗粒物粒径主要集中在2.5 μm以下, 以细颗粒物为主, 且5种炉具PM₁₀和PM_2.5排放差异与TSP表现出较高的一致性.

炉具在不同燃烧阶段其气态污染物排放也呈现出明显的差异和特征.不同类型的炉具在点火、旺火和封火阶段的SO₂及NO_x排放情况如图 4(a)及图 4(c)所示, 可以看到, 旺火阶段SO₂及NO_x污染物排放水平较高, 与该阶段燃烧比较充分有关, 也说明了燃烧类型是影响污染排放最重要的因素.气化反烧炉具和方煤炉具在点火、旺火及封火阶段都表现出较低的气态污染物排放水平.

图 4

Fig. 4

图 4 炉具不同燃烧阶段气态污染物排放差异 Fig. 4 Difference in emission of gaseous pollutants at different combustion stages of residential coal stoves

在旺火阶段, NO_x及SO₂污染物排放浓度相对较高.如图 4(d)所示, 5种炉具在旺火阶段的SO₂排放量均值为0.49~1.62mg·m^-3之间, 方型煤炉具A在旺火阶段的SO₂排放水平最低, 为0.49mg·m^-3, 炕暖炊炉具C的SO₂排放水平最高, 平均排放浓度为1.62mg·m^-3, 最高实时浓度可达2.50mg·m^-3[图 4(c)].如图 4(b)所示, 5种炉具在旺火阶段的NO_x排放量均值为1.38~1.88mg·m^-3之间, 其中气化反烧炉具E的NO_x污染物排放水平较低, NO_x的平均排放浓度为1.38mg·m^-3, 折流换热炉具的NO_x排放水平较高, 最高实时浓度可达4.12mg·m^-3[图 4(a)].煤中含硫量是影响SO₂生成的最主要的因素^[25], 旺火燃烧阶段燃料消耗量最大, 另外高温下燃料中的硫更易于被氧化, 导致了SO₂的排放量在旺火燃烧阶段大幅提高; 有研究表明^{[26, 27]}, 热氮在低温条件下难以形成, 在炉膛温度达到1 000℃以上后, 热氮的释放速率快速上升, 而民用燃煤炉具的旺火燃烧阶段炉内温度处于热氮形成的温度范围, 因此造成了大量的NO_x污染物排放.

通过不同燃烧阶段气态污染物排放浓度分布情况可以看到, 5种炉具在不同阶段表现出环境效益的差异, 气化反烧炉具E在点火、旺火及封火燃烧过程中的NO_x排放强度均属较低水平, 封火阶段的SO₂排放强度属最低水平; 方型煤横向反烧炉具A在点火及旺火燃烧过程中的SO₂排放强度属较低水平.排放差异与炉具的炉膛设计、燃烧技术及温度控制和优化具有很大的关系.

炉具的技术类型和燃烧类型是影响其大气污染物排放的重要因素, 不同技术类型和燃烧类型炉具主要大气污染物排放水平如图 5所示.如图 5(a)所示, 在不同技术类型中, 方型煤技术类型的炉具排放水平最低, 这是由于方型煤技术炉具采用了长方形的燃烧室结构、横向推进的燃烧方式, 3次进风供氧的结构设计使燃料燃烧更加充分; 炕暖炊一体化技术类型的炉具排放水平最高, 其SO₂的排放因子达到了1.56g·kg^-1, 远高于其他技术类型炉具.对于TSP, 方型煤技术炉具技术排放水平最低, 仅有0.23g·kg^-1, 这是因为炉具特有的平推式进料使在进行燃料的添加时无需搅动炉膛内的燃烧环境, 可避免炉灰因烟囱负压带入到大气当中, 对燃烧过程中产生的颗粒物排放进行了有效减排, 同时反烧的燃烧方式减少了挥发分的析出, 有效降低了颗粒物污染物的排放.方型煤炉具的NO_x排放水平也是最低, 仅为0.36g·kg^-1, 这是因为其特有的炉具结构使燃烧温度降低, 有效地控制了热氮的产生.

图 5

Fig. 5

图 5 不同燃烧和技术类型炉具大气污染物排放水平 Fig. 5 Difference in emission of air pollutants from coal-fired stoves with different combustion modes

如图 5(b)所示, 5种炉具的燃烧类型可分为正烧及反烧, 使用反烧技术的炉具大气污染物的排放水平明显优于使用正烧技术的炉具.对3类主要大气污染物的减排效果都尤为明显, 正烧炉具的颗粒物污染物(TSP)排放水平为0.61g·kg^-1, 反烧炉具的排放水平为0.38g·kg^-1, 减排效果可以达到38%;正烧炉具的SO₂排放水平为0.89g·kg^-1, 反烧炉具的排放水平为0.51g·kg^-1, 减排效果达到43%;正烧炉具的NO_x排放水平为0.66g·kg^-1, 反烧炉具的排放水平为0.43g·kg^-1, 减排效果为35%.这是由于反烧炉具相较于正烧炉具, 有效控制了挥发分的析出速度, 提高了燃料利用率, 在降低燃料成本的同时, 对大气污染物的排放进行了有效减排.

炉具购置及使用成本是居民选择炉具重要考虑因素.根据在京津冀区域内居民燃煤状况调查, 对5种炉具的炉具购置成本、使用成本进行分析, 不同炉具的经济成本对比如表 3所示.在炉具8 a的使用寿命年限内, 应用折流换热技术的炉具B因其炉具购置成本低, 维护保养方法简单, 所用煤加工方便, 获得了较好的经济效益, 经济成本可低至1.4万元.应用了方型煤技术的炉具A因为购置成本较高, 炉具内部结构复杂, 维护保养费用较高, 同时使用了固定规格的方形蜂窝洁净煤, 制作相对复杂, 燃料投资成本较高, 从而导致其经济成本最高(约2.0万元).两种应用气化燃烧技术的炉具D及炉具E由于维护保养费用较高, 经济成本较高, 分别为1.6万元及1.8万元.

表 3 (Table 3)

表 3 不同炉具的经济成本 Table 3 Economic cost of different coal stoves 炉具 购置成本/元 燃料投资成本 /元·(a·m2)-1 运行维护成本 /元·a-1 经济成本/万元 A 2 000 21.6 50 2.0 B 750 16.1 35 1.4 C 475 18.5 35 1.6 D 1 000 18.0 45 1.6 E 1 700 19.5 45 1.8

表 3 不同炉具的经济成本 Table 3 Economic cost of different coal stoves

结合2.1节中5种炉具大气污染物排放强度和环境效益分析结果, 可以看到气化燃烧反烧炉具及横向反烧的方型煤炉具环境效益较好, 但购置和使用的经济成本相对较高, 需要适当提高补贴力度.折流换热炉具经济成本较低, 但环境效益较差.

此外, 本研究对于炉具安装除尘除烟装置的可行性也进行了讨论, 根据对各大炉具厂家的调研, 目前生产的各类型号居民燃煤炉具并未配置除尘装置, 这是因为除尘除烟装置的安装成本较高且会增加烟道压力损失使烟气排出困难导致增加不必要的安全隐患等因素, 暂不具备面向市场的可行性.

综合来看, 为达到污染物减排的最终目的, 炉具厂商在保证经济成本的情况下应尽可能生产方型煤技术及气化反烧技术炉具, 并增设对居民燃煤炉具安装除尘除烟装置方向的研究; 同时政府应在保证补贴力度的情况下大力推广方型煤炉及气化反烧炉等环境效益好的炉具.

综合上述不同炉具大气污染物排放差异和特点, 为降低居民燃煤炉具大气污染排放水平, 应改进炉具设计、选择适宜的技术类型和燃烧类型, 提高燃烧效率, 提高大气污染物去除效率.具体建议如下.

(1) 采用气化反烧的燃烧类型根据2.3节中不同燃烧类型的污染排放差异对比, 可以发现正烧煤炉大气污染物排放水平较高, 但反烧可有效减少挥发分的析出, 控制大气污染物的排放, 颗粒物、SO₂及NO_x污染物的减排效果分别达到了38%、43%及35%, 减排效果明显.因此, 在炉具研发方面, 应尽量减少正烧的使用和设计, 推广和应用气化反烧类型.

(2) 采用蜂窝煤作为燃料和使用平推式进料方式根据2.1及2.3节中对颗粒物污染物(TSP、PM₁₀及PM_{2, 5})的排放差异分析, 方型煤炉具的颗粒物污染物排放水平明显低于其他炉具, 减排达到60%以上, 这与其蜂窝煤燃料及相对应的平推式的进料方式有关.使用蜂窝煤作为燃料可以降低燃烧温度, 减少炉膛内的扰动从而有效地减少污染物的排放水平, 而蜂窝煤独有的平推式进料方式在清灰阶段对炉膛燃烧影响较小, 避免了炉灰因烟囱负压排入大气, 能够有效减少颗粒物的排放.

(3) 适当对环保型的炉具进行补贴通过炉具成本分析可以看到, 具有良好环境效益的方型煤炉具及气化反烧炉具的经济成本达到2.0万元及1.8万元, 较为昂贵.因此为取得良好的减排效果, 需要制定相关环保炉具的产品标准, 对使用环保型的炉具进行适度补贴, 逐步淘汰和退出不符合标准的炉具.

(1) 获得了5种炉具主要大气污染物排放强度及不同燃烧阶段的排放差异.炕暖炊一体的炉具大气污染物排放水平最高, 主要大气污染物的排放强度达到2.88kg·t^-1, 应用方型煤炉具整体大气污染物排放水平较低, 为1.20kg·t^-1, 颗粒物减排效果可达60%以上.

(2) 研究了5种炉具在不同燃烧阶段的SO₂及NO_x的排放情况.炉具在点火阶段的污染物排放量快速上升, 在旺火阶段达到污染物排放量峰值, 最后在封火阶段排放量持续下降直至燃烧过程结束, 其中气化反烧炉具在燃烧全过程中的NO_x排放强度较低; 方型煤横向反烧炉具A燃烧全过程中的SO₂排放强度较低.

(3) 识别了炉具污染排放差异的影响因素, 包括炉具应用技术及燃烧类型.在应用技术方面, 应用的方型煤技术可将颗粒物污染物(TSP)减排至0.23g·kg^-1, 可将NO_x减排至0.36g·kg^-1.在燃烧类型方面, 采用反烧的燃烧类型对NO_x、SO₂及颗粒物污染物(TSP)大气污染物的减排效果在34% ~43%之间, 可以使炉具产生较好的环境效益.

(4) 探讨了炉具的经济成本和环境效益.方型煤技术炉具及气化反烧炉具的环境效益最好, 经济成本却较高, 但属于可接受范围, 在广泛使用炉具的地区可通过政府补贴加以推广.

(5) 提出了炉具污染减排的改进建议.炉具应尽量采用反烧的燃烧类型, 根据燃料情况改进进料方式(减少搅动), 条件适宜的情况下使用蜂窝煤炉具, 有助于燃料充分燃烧, 降低污染物排放; 同时政府部门应制定相关环保炉具的产品标准, 对环保效益好的炉具加大补贴力度, 逐步淘汰和退出不符合标准的炉具.