2020, Vol. 41
氨(NH3)是大气中重要的微量气体[1], 是参与大气氮循环的关键成分[2], 对于大气环境和生态系统都有重要的影响.作为大气中唯一的碱性气体, 氨能与大气中的SO2和NOx等酸性气体发生中和反应[3], 减弱酸雨的危害; 但反应生成的硝酸铵(NH4NO3)、硫酸铵[(NH4)2SO4]、硫酸氢铵(NH4HSO4)和氯化铵(NH4Cl)等铵盐是大气中细颗粒物PM2.5的重要组成部分[4], 可造成大气能见度下降, 加重雾-霾污染, 严重影响人体健康.此外, 氨的排放会破坏CH4的氧化, 从而加剧温室效应[5]; 通过湿沉降到达地面的NH4+还会引起土壤酸化[6]和水体富营养化[7]等诸多环境问题.因此, 研究和掌握氨的排放特征和时空分布对控制大气PM2.5污染以及改善生态系统环境有着极为重要的意义.
为更好地控制大气PM2.5污染, 国内外学者发现氨排放清单的建立对大气环境具有重要意义.Olivier等[8]估算了1990年全球的氨源排放清单, 发现总排放量的80%来自人为源.董艳强等[9]运用排放因子法对长江三角洲人为源氨排放量进行了估计, 涵盖的排放源较为全面; 尤翔宇等[10]建立了长株潭地区人为源氨排放清单, 分析了氨排放量的空间分布特征, 并运用蒙特卡洛法对清单不确定性进行了定量分析; Wu等[11]研究了福建省氨排放量和排放强度的时空分布, 并将研究尺度精确到了县级; 侯新红等[12]建立了2013~2017年江苏省人为源氨排放清单, 并分析了5年来江苏省氨排放特征的变化趋势.此外, 针对兰州市[13]、南京市[14]和西安市[15]等城市尺度的氨排放清单建立研究也陆续展开.
浙江省位于中国东南沿海、长江三角洲南翼.经济实力雄厚, 工业化进程快, 人口密集, 且省内平原以及盆地地区畜牧业和种植业十分发达; 因此, 不论农业源或非农业源, 浙江省的人为源氨排放情况都需引起足够重视.余飞翔等[16]于2013年对浙江省氨排放清单进行了估计, 并研究了氨排放量的空间分布特征, 但在排放源上仅限于农业源; 董艳强等[9]和刘波等[17]对长江三角洲地区氨排放清单的估算研究中涉及到浙江省部分地区, 但鲜见针对浙江省, 并且涵盖农业源以及非农业源的氨排放清单建立的研究.自2013年以来, 浙江省大气PM2.5污染状况有所改善, 但依然严峻.因此, 明晰浙江省农业源和非农业源氨排放的分布及排放特征, 核算其排放总量以及排放强度, 对于控制浙江省大气气溶胶污染以及改善生态系统环境工作起到指导意义.
1 材料与方法 1.1 研究区域、对象及数据来源本研究基准年为2017年, 研究区域为浙江省, 包括杭州市、宁波市、温州市、嘉兴市、湖州市、绍兴市、金华市、衢州市、舟山市、台州市和丽水市等11个地级市.估算的大气氨源可分为农业源和非农业源两类.其中农业源包括禽畜养殖和农田生态系统, 非农业源包括人体排放、机动车排放、化工生产、生物质燃烧和废物处理.
禽畜养殖、农田生态系统中的氮肥施用和固氮植物、人体排放、机动车排放、化工生产以及生物质燃烧中的秸秆露天焚烧活动水平数据均来自文献[18], 废物处理活动水平数据来自文献[19].农田生态系统中的土壤本地和秸秆堆肥, 以及生物质燃烧中的秸秆、薪柴燃烧活动水平数据来自文献[20].本研究排放因子的选取主要参考文献[21]以及国内外研究成果, 其中优先选用文献[21]中推荐的排放因子.
1.2 清单构建本研究采用排放因子的计算方法对浙江省各市人为源氨排放量进行估算, 计算公式如式(1):
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(1) |
式中, i、j和y分别为地区、排放源和年份, Ei, j, y为i地区j排放源在y年的氨排放量.A为活动水平(头、t和量等), EF为排放因子(kg·头-1、kg·t-1和mg·km-1等).γ为氮-大气氨转换系数, 对于畜禽养殖源取1.214, 其他源取1.0.针对不同的源, 活动水平数据的处理方法、排放因子的选取途径等有所不同, 下面分别进行详细介绍.
1.2.1 畜禽养殖畜禽养殖过程中氨主要由动物排泄物释放, 粪便包括室内和户外两部分.粪便管理阶段包括户外、圈舍内、粪便存储处理和后续施肥, 后3种方式属于室内粪便管理, 具有尿液(液态)和粪便(固态)两种形态.养殖方式包括散养、集约化养殖以及放牧, 由于浙江省内几乎无放牧活动, 因此本研究只考虑散养和集约化养殖两种养殖方式.由于畜禽排泄物与畜禽种类直接相关, 因此本研究将畜禽分为肉牛、奶牛、肉猪、母猪、山羊、蛋鸡、蛋鸭、肉鸡、肉鸭、肉鹅和兔等11类, 并通过调研文献[18]获取了这11个子排放源的年饲养量.其中, 对于肉牛、肉猪、肉鸡、肉鸭、肉鹅和兔等饲养周期小于1 a的畜禽, 获取其年底出栏数; 对于奶牛、山羊、母猪、蛋鸡和蛋鸭等饲养周期大于1 a的畜禽, 获取其年底存栏数.而奶牛、肉牛和山羊年龄大于1 a, 肉猪年龄大于75 d的比例根据文献[22]得到, 分别为29.54%、27.59%、19.28%和39.44%.根据文献[21]中的计算方法, 将散养和集约化养殖两种养殖方式的铵态氮量(TAN)分开计算, 具体方法为分别计算两种养殖方式中户外、圈舍、粪便存储和施肥4个阶段的铵态氮量, 并将其中后3个阶段内排泄物种类分为液态和固态; 然后依据相应的排放因子计算出不同养殖方式下不同阶段不同排泄物种类的氨释放量.参考文献[17]得知浙江省牛、猪、家禽以及羊的集约化养殖比例分别为95%、90%、95%和50%.由于文献[21]中没有给出兔的相关排放因子, 通过文献[23]得到该排放因子为0.23 kg·只-1.不同养殖方式下不同阶段不同排泄物种类的氨排放因子如表 1所示.
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表 1 畜禽养殖排放因子/% Table 1 Ammonia emission factors in livestock and poultry breeding/% |
1.2.2 农田生态系统
根据文献[21]和实际获取的活动水平数据, 将农田生态系统分为氮肥施用、土壤本底、固氮植物和秸秆堆肥.
(1) 氮肥施用
氮肥是指含有作物营养元素氮的肥料, 这类肥料施入农田后经微生物的作用和自身分解, 最终会使氮损失并挥发出氨, 成为重要的氨排放源.氮肥种类、施肥方式、土壤条件以及气象条件都是影响氨挥发的主要因素.
通过查阅文献得知氮肥可分为尿素、碳酸氢铵、硝酸铵、硫酸铵以及其他含氮肥料[24], 并得到了我国不同类型氮肥的施用份额, 如表 2所示.根据文献[21], 氮肥施用的氨排放因子按式(2)计算:
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(2) |
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表 2 各种氮肥的施用比例及氨排放因子 Table 2 Application of various N fertilizers and standard emission factors |
其中, EF基准为基准排放因子; m为施肥率校正因子; n为施肥方式校正因子.基准排放因子根据浙江省各市土壤酸碱性特征[25]以及月均温度[18]选取.施肥率校正因子与每亩耕地施氮肥的量有关, 施氮肥量大于1.94×104 kg·km-2时取1.18, 反之则取1.0.施肥方式校正因子根据土壤施肥方式[26]选取, 在施基肥时取0.32, 在施追肥时取1.0.
通过式(2)以及上述取值方法, 参考文献[16], 得到各种氮肥的氨排放因子如表 2所示.
(2) 土壤本底
根据文献[21], 土壤本底氨排放量基于耕地面积计算, 排放因子为1.79×102 kg·km-2.
(3) 固氮植物
根据文献[21], 固氮植物主要有大豆、花生和绿肥.通过调研文献[18]获取了这3种植物的播种面积, 排放因子分别为1.04×102 kg·km-2、1.19×102 kg·km-2和1.34×102 kg·km-2.
(4) 秸秆堆肥
可用于秸秆堆肥的农作物有8种, 分别为水稻、小麦、玉米、棉花、大豆、花生、油菜籽和其他粗粮[10], 本研究暂不考虑其他粗粮用于堆肥的秸秆量.用于堆肥的秸秆量按式(3)计算:
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(3) |
式中, i为农作物种类; M为用于堆肥的秸秆量, t; P为农作物产量, t; N为谷草比. 43.2%为秸秆的施肥比例[27].排放因子根据文献[21]取0.32 kg·t-1.
1.2.3 人体排放人体主要通过呼吸、汗液以及粪尿3个环节向大气中排放氨, 且排放量与人口数量密切相关, 又由于粪尿的氨挥发量与卫生处理设施水平等因素有关.根据文献[21], 只考虑农村人口的氨排放情况, 相应地氨排放因子取0.787 kg·人-1.
1.2.4 化工生产氮肥和合成氨生产是主要的工业氨排放源.产量通过调研文献[18]得到, 排放因子参考文献[21]分别取5.0 kg·t-1和0.01 kg·t-1.
1.2.5 机动车排放机动车尾气催化装置在消除NOx时会产生氨, 而机动车的氨排放量又与机动车行驶里程有密切的关系.根据车型和燃料类型, 将机动车分为轻型汽油客车、轻型汽油货车、重型汽油客车、重型汽油货车、轻型柴油客车、轻型柴油货车、重型柴油客车、重型柴油货车和摩托车等9类.从文献[18]中获取各市分车型机动车保有量, 再根据文献[28]得到各车型机动车的燃料比例.各类机动车的氨排放因子参考文献[21], 如表 3所示.各种车型机动车的年均行驶里程参考文献[29], 如表 4所示, 其中小型和大型车分别对应轻型和重型车.
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表 3 各类机动车氨排放因子/g·km-1 Table 3 Emission factors of various vehicles/g·km-1 |
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表 4 各种车型机动车年均行驶里程×104/km Table 4 Annual average travel of various vehicle categories×104/km |
1.2.6 废物处理
根据文献[21]和实际获取的活动水平数据, 将废物处理分为垃圾处理、污水处理以及烟气脱硝过程.垃圾处理过程主要包括卫生填埋、堆肥和燃烧, 本研究暂不考虑垃圾堆肥造成的氨排放; 污水处理过程产生的氨直接用污水排放量进行估算; 烟气脱硝过程基于火力发电燃煤的消耗量进行估算.废物处理排放因子如表 5所示.
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表 5 废物处理排放因子 Table 5 Emission factors of waste disposal |
1.2.7 生物质燃烧
生物质燃烧主要分为森林火灾、草原火灾、露天秸秆焚烧、家用秸秆燃烧和家用薪柴燃烧这5大类.考虑到浙江省地理特征, 本研究暂不考虑森林火灾和草原火灾的氨排放.
对于露天秸秆燃烧, 参考文献[30, 31]得到计算公式(4):
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(4) |
式中, E为氨排放量, i和j分别代表地区和农作物类型; M为农作物产量, t; G和D分别为农作物谷草比和谷草干燥比; η为焚烧效率; ξ为秸秆焚烧比例; EF为氨排放因子.公式(4)中G、D、η和ξ的取值如表 6.
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表 6 露天秸秆焚烧排放源计算相关参量 Table 6 Parameters used in the calculation of open burning of straw |
生物质燃烧排放因子如表 7所示.
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表 7 生物质燃烧排放因子/g·kg-1 Table 7 Emission factors of biomass combustion/g·kg-1 |
2 结果与讨论 2.1 2017年浙江省人为源氨排放特征分析
2017年浙江省各市氨排放清单如表 8所示.可看出, 2017年浙江省人为源氨排放总量为122.00 kt, 其中农业源和非农业源氨排放量分别占总排放量的59.00%和41.00%.农业源中排放量最大的源为农田生态系统, 达到了36.07 kt, 其次是禽畜养殖, 排放量为35.92 kt; 在非农业源中, 废物处理和人体排放贡献较大, 分别达到22.04 kt和14.25 kt, 共占非农业源的64.80%.
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表 8 2017年浙江省各类人为源氨排放清单 Table 8 Anthropogenic ammonia emission inventory by category in Zhejiang Province in 2017 |
农田生态系统和禽畜养殖是浙江省氨排放最大的源, 分别占总排放量的29.56%和29.44%, 表明农业源在浙江省人为源氨排放中占主导地位, 这与文献[8~12]的研究成果相一致.主要是由于浙江省种植业主要以水稻为主, 该作物对肥料的需求量较多; 并以尿素和碳酸氢铵两种氮肥为主, 比例共达到90%以上[34], 二者以氨的形式向大气中挥发排放的氮量远高于其他氮肥, 因此氮肥施用源的排放量较大, 进而导致整个农田生态系统的氨排放量增多.浙江省人口众多, 对畜牧产品的需求量增加, 使得畜牧养殖规模扩大, 加上禽畜源的氨排放因子相对较大, 因而使禽畜养殖源的贡献率较大.此外, 废物处理和人体排放的贡献率也较高, 分别占到排放总量的18.07%和11.68%;废物处理中烟气脱硝的贡献率达到50.02%, 需引起重视.
对氨排放量最高的两个排放源(农田生态系统和禽畜养殖)进行单独分析.其中农田生态系统氨排放分摊率如图 1所示.可见, 氮肥施用占浙江省农田生态系统总排放量的比重最大(87.12%); 其中, 尿素和碳酸氢铵占氮肥施用总排放量的比重最大, 分别为62.07%和37.68%.主要是因为我国施用氮肥时尿素的施用份额最大, 达到71.00%, 且温度高于10℃的酸性或碱性土壤条件下, 尿素和碳酸氢铵的氨排放因子都位列前二, 故氮肥施用氨排放量较高.
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图 1 2017年浙江省农田生态系统氨排放分摊率 Fig. 1 Contribution of ammonia emissions from the farmland ecosystem in Zhejiang Province in 2017 |
禽畜养殖氨排放分摊率如图 2所示.可见, 蛋鸡排放量占浙江省禽畜养殖总排放量的比重最大, 其次是山羊、肉猪和肉鸡, 占比分别达到21.79%、18.88%、16.41%和14.71%, 这主要是由于人们日常对鸡蛋、鸡肉、羊肉和猪肉等畜牧产品的需求量较大, 导致这些禽畜的饲养量较多, 并且这些禽畜的饲养周期较短, 导致相应的氨排放分摊率较大.而肉鸭、奶牛、肉牛、兔以及肉鹅的排放分摊率较小, 均不超过6.00%;与低的消费量、大牲畜(如奶牛、肉牛)的饲养周期长以及肉鸡、肉鹅和兔等禽畜的年均氮排泄量小有关.
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图 2 2017年浙江省禽畜养殖氨排放分摊率 Fig. 2 Contribution of ammonia emissions from various types of livestock in Zhejiang Province in 2017 |
2017年浙江省各市氨排放总量、各排放源分摊率和构成如图 3所示.可见, 由于各市产业结构以及经济发展速度等的不同, 氨排放总量以及各排放源的分摊率也存在明显差异.省会城市杭州市氨排放总量位居全省第一, 其次是嘉兴市和温州市, 分别占浙江省氨排放总量的17.83%、14.46%和13.61%.而舟山市氨排放总量最小, 仅为杭州市的6.81%, 由于地形以岛屿为主, 种植业、畜牧业等占比较小, 加之常住人口稀少, 导致舟山市农业源和非农业源排放量都较小.衢州、嘉兴和湖州这3个城市农业源占比较大, 均超过71%, 其中衢州市(农业源氨排放贡献达到78.12%)为传统的农业大市, 既是华东地区最大的粮食批发市场, 也是浙江省第二养猪大市.而杭州、宁波和舟山等市非农业源排放量占比均超过农业源, 为52.19%~63.34%不等; 其中宁波市废物处理和机动车氨排放量占比均为全省最大, 分别达到34.53%和9.64%, 这与宁波市城镇化水平高、人口密集、机动车保有量和废物产生量大有关; 舟山市农业源占比最小, 仅为36.66%, 由此可以得出农业构成中种植业和畜牧业占比小是导致舟山市氨排放总量最小的直接原因.
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图 3 2017年浙江省各市氨排放总量以及各排放源氨排放分摊率 Fig. 3 Emissions and contribution of different sources for various cities in Zhejiang Province in 2017 |
利用ArcGIS提取浙江省地理边界信息, 并绘制了2017年浙江省氨排放量和排放强度的空间分布(图 4).由图 4(a)可知, 包括杭州市和嘉兴市在内的杭嘉湖平原以及包括温州市在内的温台平原氨排放量较大, 分别占浙江省氨排放总量的34.95%和20.01%, 主要原因是平原地区畜牧业和种植业较为发达, 且杭州和温州两市农村人口较多.丽水地区和舟山群岛氨排放量较小, 二者之和仅为浙江省氨排放总量的6.09%, 这主要是因为丽水地区位于浙西南, 属于山地地形, 而舟山群岛属于滨海岛屿地形, 二者特殊的地形地貌特征使得畜牧业和种植业发展落后, 进而导致低氨排放量.
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图 4 2017年浙江省氨排放量和排放强度空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of ammonia emissions and emissions intensity in Zhejiang Province in 2017 |
氨的排放强度定义为单位面积上氨的排放量, 能够反映某地区氨的污染情况.由图 4(b)可知, 浙北和浙东北地区(舟山群岛除外)氨排放强度较高, 其中嘉兴市氨排放强度最高, 达到3.82 t·km-2, 其他城市如湖州市、宁波市和绍兴市的氨排放强度在1.38 t·km-2以上.相对于浙北和浙东北地区, 浙江中南部地区的氨排放强度较小, 在0.36~1.23 t·km-2之间变化, 其中丽水市氨排放强度为全省最小, 约为0.36 t·km-2.总体而言, 2017年浙江省氨排放强度约为1.16 t·km-2.
2.3 同类排放清单的比较通过文献调研, 将浙江省、长江三角洲地区以及我国其他一些地区的相关研究与本研究的结果进行对比, 结果如表 9所示.可以看出, 以畜禽养殖和氮肥施用为代表的农业源在各地氨排放水平中均占比最大, 文献[9, 35]中农业源占比均超过80%, 而本研究农业源占比仅为59.00%, 是因为近年来浙江省城镇化速度快, 畜禽养殖量、农作物播种量等迅速下降[18, 36~39], 导致浙江省农业源氨排放量低于我国其他地区.在农田生态系统中的氮肥施用氨排放量估算方面, 针对苏州市[40]的年估算量为4.84 kt, 与本研究得到的杭州市估算量(3.89 kt)相近; 针对长株潭地区[10]的年估算量(21.61 kt)与本研究得到的浙江省估算量(31.42 kt)也较为接近; 而针对京津冀地区[41]和河南省[35]的年估算量则远大于本研究得到的浙江省估算量.主要是因为浙江省、江苏省南部地区和长株潭地区都地处长江以南, 土壤类型均以酸性土壤为主, 而酸性土壤条件下各类氮肥的基准排放因子都明显小于碱性土壤[21]; 京津冀地区和河南省均位于长江以北, 土壤多呈中性或碱性, 故造成氮肥施用氨排放量偏大.在禽畜养殖氨排放量估算方面, 余飞翔等[16]得到的2013年浙江省的估算值为77.10 kt, 而本研究得到的2017年浙江省全省估算值仅为35.92 kt.这主要是因为本研究在估算牛、山羊和肉猪的氨排放量时, 考虑了它们的年龄构成, 并依据文献[21]选取不同年龄阶段三者的氨排放因子进行氨排放量的估算; 另外刘波等[17]通过整合得到了分别适用于蛋禽和肉禽的氨排放因子, 而本研究分别将蛋禽和肉禽细分为蛋鸡、蛋鸭, 肉鸡和肉鸭等, 并直接使用指南中相应的排放因子, 由此使得本研究对于家禽的氨排放量值小于文献[17]的.由于畜禽养殖和氮肥施用等主要氨排放源的排放量估计值偏低, 使得本研究估算得到的浙江省氨排放总量明显小于我国其他地区, 排放强度也相应偏小.
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表 9 与其他地区氨排放研究的比较 Table 9 Comparison of ammonia emissions between this study and other studies |
中国多尺度排放清单模型(Multi-resolution Emission Inventory for China, MEIC)是由清华大学开发和维护的基于云计算平台开发的中国大气污染物和温室气体人为源排放清单模型.将2016年MEIC排放清单[42]中NH3的农业源排放部分与本研究以及我国其他一些地区的相关研究结果进行了对比, 如表 10所示.可以看出, 文献[16, 43]以及本研究分别估算得到的河南省和浙江省农业源氨排放量均小于MEIC排放清单[42], 而文献[44, 45]分别估算得到的山东省和四川省农业源氨排放量均大于MEIC排放清单[42].这主要是因为在氮肥施用氨排放量的估算上各研究存在差异, 文献[16, 43]以及本研究在估算时均综合考虑了土壤酸碱度、气温和施肥方式等因素对氮肥施用氨排放的影响, 使得估算结果更符合当地实情; 而文献[44, 45]通过引用国内外研究成果得到各类氮肥的排放因子并进行估算, 因而造成氮肥施用乃至整个农业源氨排放量估算结果偏大.
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表 10 MEIC排放清单与其他排放清单的比较 Table 10 Comparison of MEIC emission inventory with other emission inventories |
2.4 清单不确定性分析
排放清单估算结果的不确定性主要来源于活动水平、排放因子等关键数据的缺失, 排放因子或其他参数的代表性不足, 以及经验基础或知识的缺乏等.本研究的活动水平数据主要来自各类统计年鉴, 具有较好的代表性, 但一部分数据难以从年鉴中直接获取, 只能通过相关参数的比例进行推算, 如部分城市奶牛、蛋鸡和蛋鸭等禽畜的饲养量, 氮肥和合成氨的产量, 以及花生、棉花等农作物的播种面积和产量等, 这使得估算结果的不确定性增大.此外, 在禽畜养殖氨排放量的估算上, 本研究考虑了各类禽畜散养和集约化养殖的比例以及部分大牲畜(如奶牛和肉猪等)的年龄构成, 并依据文献[21]选取相应的排放因子; 在农田生态系统的氮肥施用排放量估算上, 本研究定量分析了土壤酸碱度、气温以及施肥方式对氮肥施用过程氨排放的影响, 这些都在一定程度上降低了估算的不确定性.总体而言, 本研究的不确定性主要来源于部分活动水平数据获取困难以及部分排放因子缺乏本地化特征、代表性不足; 而对排放源的细化(如将农田生态系统细分为氮肥施用、土壤本底、固氮植物和秸秆堆肥, 将生物质燃烧细分为秸秆露天焚烧、家用秸秆和薪柴燃烧等), 对影响排放量估算结果的各种因素较为细致的考虑等, 又使得排放清单更具准确性和合理性.
3 结论(1) 2017年浙江省人为源氨排放总量为122.00 kt, 其中农业源占59.00%, 非农业源占41.00%.农田生态系统和畜禽养殖为最大的两个氨排放源, 农田生态系统源中尿素施用的氨排放量最大, 畜禽养殖源中蛋鸡的氨排放量最大.
(2) 2017年浙江省人为源氨排放量最大的城市是杭州市, 而舟山市氨排放量最小; 衢州、嘉兴、湖州这3个城市农业源氨排放量占比较大; 排放强度方面嘉兴市最大, 丽水市最小.
(3) 从空间分布来看, 浙江省北部和东南部氨排放总量相对较大, 而氨排放强度的高值区主要集中在浙江省北部和东北部.
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